碳納米管填充聚合物基電磁屏蔽復(fù)合材料的研究進(jìn)展

周坤豪，胡小芳

（華南理工大學(xué)機(jī)械與汽車工程學(xué)院，廣東 廣州 510640）

進(jìn)展與述評(píng)

碳納米管填充聚合物基電磁屏蔽復(fù)合材料的研究進(jìn)展

周坤豪，胡小芳

（華南理工大學(xué)機(jī)械與汽車工程學(xué)院，廣東 廣州 510640）

對(duì)碳納米管填充聚合物基電磁屏蔽復(fù)合材料的研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述。在闡述研究電磁屏蔽材料必要性的基礎(chǔ)上，介紹了復(fù)合材料的電磁屏蔽機(jī)理，重點(diǎn)論述了碳納米管填充量、長(zhǎng)徑比及管徑、屏蔽體的厚度、復(fù)合材料的加工方式等對(duì)復(fù)合材料電磁屏蔽性能的影響。最后對(duì)碳納米管填充聚合物基復(fù)合電磁屏蔽材料的研究進(jìn)行了展望，指出低成本填料與碳納米管協(xié)同作用、可提高碳納米管分散性的制備工藝的研究以及復(fù)合材料電磁屏蔽機(jī)理的研究等為未來的研究方向。

碳納米管；聚合物；電磁屏蔽效能；填充量；長(zhǎng)徑比；管徑

隨著現(xiàn)代電子工業(yè)的高速發(fā)展和電子、電器產(chǎn)品的普遍使用，電磁干擾已成為社會(huì)不可忽視的公害之一。一方面，電磁輻射會(huì)影響人的身體健康，對(duì)周圍的電子儀器設(shè)備造成嚴(yán)重干擾，使其產(chǎn)生誤動(dòng)作；另一方面電磁輻射會(huì)泄露信息，使計(jì)算機(jī)等儀器無信息安全保障。作為電磁波發(fā)生源或受擾對(duì)象的電氣設(shè)備往往以聚合物作為外殼材料，通常聚合物對(duì)電磁波幾乎沒有屏蔽作用，因此為了保護(hù)設(shè)備穩(wěn)定和人體安全，國(guó)內(nèi)外研究者就改善聚合物的電磁屏蔽性能開展了大量研究[1]。

銀系、銅系、鎳系等金屬填充型屏蔽材料因其良好的導(dǎo)電性，在電磁屏蔽中得到了大量應(yīng)用。但它們存在著價(jià)格高、抗氧化性能差、在聚合物基體中易下沉導(dǎo)致分散不均等問題，使其應(yīng)用受到限制。石墨、碳纖維、炭黑等碳系屏蔽材料雖然電磁屏蔽性能好，但要達(dá)到所要求的電磁屏蔽效能SE值則需要大的填充量，易導(dǎo)致填料在基體中分散不均[2]。研究發(fā)現(xiàn)[3]碳納米管（CNT）因具有極大的長(zhǎng)徑比和優(yōu)異的電學(xué)、磁學(xué)性能，其添加量在1%～2%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）或臨近范圍內(nèi)，所形成的聚合物基復(fù)合材料實(shí)現(xiàn)了性能的逾滲過程，在導(dǎo)電和吸波屏蔽方面效果顯著，受到了越來越多科學(xué)家的關(guān)注[4]。碳納米管填充聚合物基電磁屏蔽復(fù)合材料的研究已成為碳納米管應(yīng)用研究的重要方向。

1 碳納米管填充聚合物基復(fù)合材料的電磁屏蔽機(jī)理

電磁波入射到屏蔽體表面時(shí)通常有3種衰減機(jī)理[5]：①在入射表面的反射損耗 R；②在屏蔽體內(nèi)部的吸收損耗A；③在屏蔽體內(nèi)部的多重反射損耗B，如圖 1所示。電磁屏蔽效能可用式 SE=R+A+B表示。式中SE為屏蔽效能，單位為dB。

圖1 電磁波屏蔽機(jī)理

有研究表明，聚合物/碳納米管復(fù)合材料的電磁屏蔽機(jī)理主要以外部反射損耗和內(nèi)部吸收損耗為主，當(dāng)所制備的復(fù)合材料樣品的厚度小于趨膚深度[趨膚深度是指波強(qiáng)衰減為原入射波強(qiáng)度值的 e-1（e=2.718）時(shí)距離入射表面的深度]時(shí)，多種反射反而會(huì)降低總的電磁屏蔽SE值[6-7]。而當(dāng)樣品的厚度大于趨膚深度或是吸收損耗（A＞＞15dB）時(shí)，發(fā)生在屏蔽體內(nèi)部的多種反射損耗可以忽略。但由于復(fù)合材料中碳納米管和聚合物基體間存在大量界面，多重反射也能提高電磁屏蔽的效能[8]。也有些研究者通過研究CNT/PP復(fù)合材料（不同厚度和不同 CNT添加量下）的電磁屏蔽機(jī)理，認(rèn)為 CNT基復(fù)合材料的屏蔽機(jī)理，主要為吸收損耗，其次才是反射損耗[9]。還有研究發(fā)現(xiàn)，反射損耗和吸收損耗會(huì)隨著碳納米管填充量的增加發(fā)生相互轉(zhuǎn)換[10]。

Joo等[11]通過建立數(shù)學(xué)模型給出了電磁波的 3種衰減機(jī)理，如式（1）～式（3）所示。

由式（1）～式（3）可知，3種損耗值的大小主要取決于參數(shù)α、n、γ，其表達(dá)式如式（4）～式（6）所示。L為屏蔽體的厚度。

式（4） ～式（6）中，λ0為電磁波的波長(zhǎng)；εr為相對(duì)介電常數(shù)的實(shí)部，tanδ=εi/εr=σεrε0；εi為相對(duì)介電常數(shù)的虛部；σ為材料的電導(dǎo)率。

由以上公式可知，要想獲得高的電磁屏蔽效能值，須提高σ和εr。據(jù)文獻(xiàn)[12]報(bào)道，當(dāng)tanδ遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于1時(shí)，復(fù)合材料表現(xiàn)出高的導(dǎo)電性，此時(shí)電磁屏蔽性能取決于電導(dǎo)率σ；當(dāng)tanδ遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于1時(shí)，復(fù)合材料仍可表現(xiàn)出弱的導(dǎo)電性，但還能發(fā)生電磁能量的衰減，此時(shí)電磁屏蔽性能主要取決于磁導(dǎo)率εr；而當(dāng)tanδ與1相差不大時(shí)，屏蔽效能值需綜合考慮電導(dǎo)率 σ和相對(duì)介電常數(shù) εr。一般來說，聚合物/碳納米管電磁屏蔽復(fù)合材料的tanδ與1相差不大，改善其電磁屏蔽性能需綜合考慮材料的電導(dǎo)率和相對(duì)介電常數(shù)。

2 碳納米管填充聚合物基復(fù)合材料電磁屏蔽性能的影響因素

2.1 填充量對(duì)聚合物基復(fù)合材料電磁屏蔽性能的影響

L iu等[13]研究了碳納米管填充量對(duì)PU/SWCNT復(fù)合材料電磁屏蔽性能的影響，考察了材料的介電常數(shù)ε和電導(dǎo)率σ的變化規(guī)律，結(jié)果如圖2～圖4所示。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：增加碳納米管的填充量，復(fù)合材料的介電常數(shù)實(shí)部與虛部均明顯提高，電導(dǎo)率σ和復(fù)合材料的電磁屏蔽效能值的變化趨勢(shì)也具有同樣規(guī)律，這與理論結(jié)果一致。

Jou等[14]將兩種不同性質(zhì)的碳納米管填充于LCP（液晶高分子聚合物）和MF（三聚氰胺樹脂）中，在碳納米管填充量相同的情況下，采用電弧放電法制備出含雜質(zhì)較多的CNT-KUAS，采用化學(xué)氣相沉積法制備出純化的CNT-Desunnano，用同軸傳輸線技術(shù)測(cè)試了復(fù)合材料的電磁屏蔽效能 SE值。結(jié)果表明：無論是LCP或是MF納米復(fù)合材料，SE值均隨碳納米管填充量的增加而不斷增大。所得實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。

圖2 頻率范圍在8.2～12.4GHz之間的相對(duì)介電常數(shù)的實(shí)部（a）與虛部（b）變化規(guī)律

圖3 碳納米管電磁屏蔽復(fù)合材料的電導(dǎo)率σ與碳納米管加載量p的關(guān)系

圖4 PU/SWCNT復(fù)合材料在頻率范圍為8.2～12.4GHz的電磁屏蔽效能

圖5 不同碳納米材料加載量下的 LCP和MF納米復(fù)合材料的SE值

碳納米管的填充量是影響碳納米管復(fù)合材料電磁屏蔽性能的重要因素，增加聚合物基體中碳納米管的含量，使碳納米管在聚合物基體中形成良好的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，導(dǎo)電性能的提高進(jìn)而提高了復(fù)合材料的電磁屏蔽性能。當(dāng)碳納米管的填充量大于15%時(shí)，復(fù)合材料在8.2～12.4 GHz頻率范圍內(nèi)，SE值可達(dá)25 dB以上，可應(yīng)用于軍事和商業(yè)等領(lǐng)域，如多普勒、氣象雷達(dá)、電視圖像傳輸?shù)萚15]。

2.2 長(zhǎng)徑比、壁的完整性對(duì)聚合物基復(fù)合材料電磁屏蔽性能的影響

Huang等[16]采用長(zhǎng)碳納米管、短碳納米管及經(jīng)過高溫退火處理的碳納米管研究了碳納米管長(zhǎng)徑比、壁的完整性等對(duì)電磁屏蔽SE值的影響。

圖6 3種不同碳納米管在X波段（8～12GHz）頻率范圍內(nèi)的電磁屏蔽效能值

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：長(zhǎng)碳納米管在圖6所示波段的電磁屏蔽效能值均高于其它兩種碳納米管的SE值。實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證實(shí)，雖然經(jīng)過高溫退火處理的碳納米管提高了壁的完整性，但高溫退火處理的碳納米管仍為短碳納米管，同長(zhǎng)碳納米管相比，在相同填充量下，不容易形成良好的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，這也是相同填充量下，粒狀導(dǎo)電填料不如片狀或線狀導(dǎo)電填料電磁屏蔽效果好的主要原因[17]。正如 2.1節(jié)所述，碳納米管在復(fù)合材料中形成良好的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，復(fù)合材料導(dǎo)電性增強(qiáng)，電導(dǎo)率增大，電磁屏蔽效能值SE從而增大。另外，經(jīng)過高溫退火處理的碳納米管由于壁的完整性提高，缺陷減少，使其在復(fù)合材料中的導(dǎo)電性提高，電磁屏蔽復(fù)合材料的SE值增大[18]。

2.3 管徑對(duì)聚合物基復(fù)合材料電磁屏蔽性能的影響Nam 等[19]選用不同管徑的碳納米管填充于聚合物基體中，研究了管徑對(duì)電磁屏蔽SE值的影響，

通過測(cè)試復(fù)合材料的電阻率間接得到復(fù)合材料電磁屏蔽效能的大小。實(shí)驗(yàn)表明：在碳納米管填充量相同的情況下，碳納米管的管徑越細(xì)，復(fù)合材料的電阻率越小，電磁屏蔽效能越高。管徑越細(xì)，管數(shù)增多，添加到聚合物基體中形成導(dǎo)電網(wǎng)鏈時(shí)，互相接觸的機(jī)會(huì)就越大，有利于良好導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的形成，提高導(dǎo)電性，從而增大復(fù)合材料的電磁屏蔽效能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖7所示。

圖7 不同管徑CNT電磁屏蔽復(fù)合材料的體積電阻率

2.4 外因素對(duì)碳納米管填充聚合物基復(fù)合材料電磁屏蔽性能的影響

影響碳納米管填充聚合物基電磁屏蔽復(fù)合材料屏蔽效果的因素很多，除2.1節(jié)～2.3節(jié)所述以外，還包括屏蔽體的厚度、復(fù)合材料的加工方式等。Mohammed等[9]研究了屏蔽體的厚度對(duì)復(fù)合材料電磁屏蔽效能的影響。實(shí)驗(yàn)制備了 3種不同厚度（0.34 mm、1.0 mm、2.8 mm）的屏蔽板，通過測(cè)量各種不同厚度屏蔽板的 SE和電阻率值得出：隨著屏蔽板厚度的增加，復(fù)合材料的電阻率不斷減小，而電磁屏蔽效能值不斷增大。這是因?yàn)槠帘伟搴穸仍黾?，多重反射損耗發(fā)生的概率增大，增強(qiáng)了復(fù)合材料的電磁屏蔽作用，結(jié)果如圖8所示。

圖8 不同厚度屏蔽板的電阻率和電磁屏蔽效能值

Yuen等[20]就加工方式對(duì)MWCNT/PMMA復(fù)合材料的電磁屏蔽效能產(chǎn)生的影響開展了研究。實(shí)驗(yàn)采用原位聚合法制備出 SE值比采用易位聚合法制備的SE值高的電磁屏蔽復(fù)合材料。Mahmoodi等[21]研究了模具溫度、熔融溫度、注射壓力和注射速率等加工參數(shù)對(duì)復(fù)合材料電磁屏蔽性能的影響，同時(shí)考察了 CNT的取向程度對(duì)電磁屏蔽性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：降低CNT在PS基體中的取向程度，反射損耗隨之降低，但降低幅度較小，對(duì)于吸收損耗卻相反。這是因?yàn)?CNT隨機(jī)取向的復(fù)合材料樣品有著高的介電常數(shù)，進(jìn)而形成高的電磁波吸收損耗。在高的熔融溫度和低的注射速率下，由于降低了熔體的黏度，剪切力對(duì)熔體的作用減弱，降低了CNT在PS基體中的取向程度，有利于CNT導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的形成，復(fù)合材料導(dǎo)電率提高，進(jìn)而改善了復(fù)合材料的電磁屏蔽性能。一些材料工作者就金屬催化劑對(duì)復(fù)合材料電磁屏蔽性能的影響展開研究，他們?cè)谔技{米管的填充量不變的情況下，在其表面化學(xué)鍍Fe或Co，發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料的電磁屏蔽作用得到進(jìn)一步的增強(qiáng)，歸結(jié)原因是碳納米管鍍Fe或Co后增強(qiáng)了它的磁導(dǎo)率，使其具有磁滯損耗和鐵磁共振損耗而使吸收性能提高[22-23]。

3 碳納米管填充聚合物基復(fù)合電磁屏蔽材料的研究展望

綜上所述，通過調(diào)節(jié)內(nèi)外因素，碳納米管的填充確實(shí)能使聚合物基體的電磁屏蔽性能得到較好的改善。但是關(guān)于碳納米管填充聚合物基復(fù)合電磁屏蔽材料的研究，目前來看還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠，尚有較多問題需要解決。

首先，碳納米管的開發(fā)技術(shù)還不夠成熟，不能做到規(guī)?；a(chǎn)，成本較高，這對(duì)于碳納米管填充聚合物基電磁屏蔽復(fù)合材料的生產(chǎn)和應(yīng)用將會(huì)是一個(gè)大的阻礙。由上文可知，往復(fù)合材料中添加金屬催化劑后，在獲得相同電磁屏蔽效果的情況下可減少碳納米管的加入量，即，加入物質(zhì)與碳納米管形成協(xié)同作用，如果將另外一些成本較低的填料與碳納米管一起加入聚合物基體中，得到的電磁屏蔽效果如何，目前相關(guān)的文獻(xiàn)報(bào)道很少，這可能會(huì)成為今后的一個(gè)研究方向。

其次，在考慮復(fù)合材料電磁屏蔽效能的影響因素時(shí)，習(xí)慣性地與復(fù)合材料的導(dǎo)電性聯(lián)系起來——提高復(fù)合材料的導(dǎo)電性，電磁屏蔽性能也隨之提高。但有研究認(rèn)為，導(dǎo)電并不復(fù)合材料電磁屏蔽的絕對(duì)標(biāo)準(zhǔn)，因?yàn)閷?dǎo)電需要填料之間相互接觸形成導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，這對(duì)于電磁屏蔽而言并不是必需的[24]，且其中也涉及到碳納米管的分散性問題。如何通過制備工藝的設(shè)計(jì)，使碳納米管在基體中能夠很好地分散均勻；同時(shí)，能否通過分析 CNT的微觀結(jié)構(gòu)，來尋求對(duì)各影響因素作用機(jī)理的進(jìn)一步解釋，進(jìn)而豐富碳納米管填充聚合物基電磁屏蔽復(fù)合材料屏蔽機(jī)理的理論內(nèi)容，甚至探究出更多改善 CNT填充聚合物基復(fù)合材料電磁屏蔽性能的方式，都應(yīng)該會(huì)成為今后的研究方向。

再者，碳納米管填充聚合物基復(fù)合電磁屏蔽材料的屏蔽機(jī)理中，反射損耗和吸收損耗占主導(dǎo)地位，吸收損耗通過屏蔽體本身吸收電磁波并消耗，不會(huì)干擾其它設(shè)備，而反射損耗雖然能夠避免本體不受電磁波干擾，但反射的電磁波會(huì)干擾到其它的設(shè)備，這并不是理想的屏蔽模式。由前文電磁屏蔽機(jī)理的敘述可知，反射損耗和吸收損耗可隨著碳納米管填充量的變化而發(fā)生相互轉(zhuǎn)換。因此，如何通過控制碳納米管的加入量，使吸收損耗在復(fù)合材料中發(fā)揮主要作用，應(yīng)該也會(huì)成為碳納米管填充聚合物基復(fù)合電磁屏蔽材料研究的一個(gè)方向。

總之，關(guān)于碳納米管填充聚合物基電磁屏蔽復(fù)合材料還有很多工作要做，希望廣大科研工作者繼續(xù)不斷地去探究，能夠進(jìn)一步地拓展其應(yīng)用領(lǐng)域。

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Research progress in carbon nanotube filled polymer based com posites for electromagnetic shielding

ZHOU Kunhao，HU Xiaofang
（School of Mechanical and Automotive Engineering，South China University of Technology，Guangzhou 510640，Guangdong，China）

In this paper，the research progress in carbon nanotube filled polymer based composites for electromagnetic shielding was overviewed. By explaining the need for the development of electromagnetic shielding materials，the electromagnetic shielding mechanism of composite was introduced，then attention was focused on the effect of carbon nanotube addition，aspect ratio and diameter，the thickness of the shield，composite processing on the electromagnetic shielding performance of the composites. Finally，the prospect of the future research trend of carbon nanotube filled polymer based composites for electromagnetic shielding was given：the addition of low-cost filler could have a synergistic effect or not w ith carbon nanotube；how to design the preparation process to solve the dispersion of carbon nanotube；based on the microscopic structure of carbon nanotube，enrich the theoretical content of the electromagnetic shielding mechanism of composite；how to control the addition amount of carbon nanotube，making the absorption as the main shielding mode.

carbon nanotube；polymer；electromagnetic shielding；addition；aspect ratio；diameter

TQ 050

A

1000-6613（2012）06-1258-06

2012-01-09；修改稿日期：2012-02-23。

周坤豪（1987—），男，碩士研究生。聯(lián)系人：胡小芳，教授，研究方向?yàn)闊o機(jī)粉體材料。E-mail xfhu@scut.edu.cn。