核動力裝置回路水中氚監(jiān)測用于傳熱管破損診斷的可行性分析

邢麗麗 余 濤 閆學(xué)昆 劉翠紅 段再煜

海軍核化安全研究所，北京100077

0 引 言

蒸汽發(fā)生器是核動力裝置主系統(tǒng)壓力邊界的一部分，其內(nèi)部幾千根薄壁傳熱管是一次側(cè)與二次側(cè)的傳熱界面。蒸汽發(fā)生器的傳熱管破損（SGTR）事故，是因腐蝕或其他原因引起傳熱管破損而產(chǎn)生縫隙或破口，造成冷卻劑自一次側(cè)向二次側(cè)泄漏的一種常見事故［1］。由于工作條件苛刻，大部分的壓水堆都遇到過蒸汽發(fā)生器傳熱管破損（以下簡稱“傳熱管破損”）的問題。據(jù)統(tǒng)計，核動力裝置傳熱管的破損頻率為2.5×10-2次/堆·年。傳熱管一旦有泄露，操作人員就必須盡早采取行動，對破損的傳熱管進行堵漏等操作，否則將威脅反應(yīng)堆的安全［2-3］。因此，對于傳熱管破損問題，必須引起高度重視，并應(yīng)加強傳熱管破損監(jiān)測的能力。

傳熱管出現(xiàn)破損時，蒸汽發(fā)生器排污的劑量測量值和冷凝器抽氣器出口的放射性指示值都將顯著增加，這是判斷反應(yīng)堆發(fā)生傳熱管破損事故最具代表性的征兆。目前，判斷傳熱管有無破損泄露，是通過連續(xù)測量二回路水中總γ放射性水平來實現(xiàn)。這種方法只能定性，而不能定量分析傳熱管的破損當(dāng)量。這是由于傳熱管一旦發(fā)生破損，一回路進入二回路水中的放射性核素種類就會多，產(chǎn)生的規(guī)律復(fù)雜，半衰期差異大，且大多數(shù)核素對二回路水中的總γ放射性水平都有貢獻，因此，二回路水中總γ放射性水平與傳熱管破損當(dāng)量的關(guān)系難以確定。

氚是一種比活度很高的低能純β發(fā)射體，最大發(fā)射能量為18.6 keV，平均能量為5.7 keV，半衰期長12.3年。當(dāng)傳熱管破損時，一回路水中的氚就會進入二回路，造成二回路水和蒸汽的放射性污染。若采用監(jiān)測二回路水中氚的放射性水平的方法來診斷傳熱管破損，由于監(jiān)測對象單一，其半衰期長、產(chǎn)額大，且在遷移過程中又不受凈化系統(tǒng)的影響，因此，回路水中氚的放射性水平與傳熱管破損當(dāng)量的關(guān)系（數(shù)學(xué)模型）就比較容易確定。因此，就理論上而言，可以通過監(jiān)測回路水中氚的放射性水平來定量分析傳熱管破損當(dāng)量。下面將先通過理論分析并采取試驗測量的方法來確定回路水中氚的分布情況，然后再對通過二回路水中氚的監(jiān)測來診斷傳熱管是否有破損的方法進行分析。

1 核動力裝置中氚的產(chǎn)生與遷移

1.1 核動力裝置中氚的產(chǎn)生

核動力裝置中的氚主要有3種來源：

1）核燃料的三分裂變產(chǎn)氚。核燃料裂變時，除了通常的二分裂變，還有一定的三分裂變，其中一個裂變碎片為輕核便是氚。裂變生產(chǎn)的氚主要存在于燃料芯塊與包殼間的氣隙中，通過穿過破損的包殼和擴散滲透穿過包殼材料這2種方式進入主回路。由于鋯對氚有很強的吸附作用，故進入主回路的氚較少，僅為裂變產(chǎn)氚的1%［4］。

2）控制棒中可燃毒物吸收中子產(chǎn)氚?？刂瓢粲糜诜磻?yīng)堆的功率調(diào)整、補償控制或緊急停堆，其內(nèi)部裝有中子吸收截面較大的物質(zhì)10B（稱可燃毒物）。10B與中子作用有2個產(chǎn)氚反應(yīng)：一是直接產(chǎn)氚，即快中子與10B反應(yīng)（n+10B→2α+T）；二是間接產(chǎn)氚，即熱中子與10B反應(yīng)（n+10B→α+7Li和n+7Li→n'+α+T）。與直接產(chǎn)氚相比，間接產(chǎn)氚的貢獻較為次要。在間接產(chǎn)氚反應(yīng)中，先導(dǎo)反應(yīng)10B（n，α）7Li有極大的熱中子截面，因而可用來調(diào)解堆的反應(yīng)性，控制裂變鏈?zhǔn)椒磻?yīng)進行的速度；其產(chǎn)物7Li對快中子可通過后續(xù)反應(yīng)產(chǎn)氚。顯然，控制棒內(nèi)7Li的量是隨中子輻射水平的增加而增加?？刂瓢舢a(chǎn)生的氚主要以固溶或氚化鋰的形式貯留，有少部分向冷卻系統(tǒng)釋放。

3）冷卻劑中子活化產(chǎn)氚。壓水堆以H2O為冷卻劑和中子慢化劑，冷卻劑產(chǎn)氚反應(yīng)為D（n，γ）T。天然H2O中氘（D）在氕（1H）中的原子份額為1.5×10-4，另外，在中子輻照下也可通過1H（n，γ）D反應(yīng)產(chǎn)氘。

1.2 氚在回路水中的遷移

氚一旦進入主冷卻劑，便會形成極難去除的氚水。由于離子交換器中的凈化樹脂不能去除水中的氚，就會導(dǎo)致一回路水中氚的放射性活度濃度逐漸增大。當(dāng)傳熱管無破損運行時，核動力裝置主冷卻劑從反應(yīng)堆帶走熱量，通過蒸汽發(fā)生器傳遞給二回路，二回路給水吸收熱量轉(zhuǎn)化為蒸汽而進一步提供動力，這時主冷卻劑中的氚不會流向二回路；而當(dāng)傳熱管發(fā)生破損時，一回路水會向二回路泄漏，造成二回路水和蒸汽的放射性污染，同時，一回路水中的氚也進入二回路水中。上述分析說明，如果二回路水中氚的放射性活度濃度超標(biāo)（或明顯升高），就表明傳熱管發(fā)生了破損。

2 回路水中氚的取樣監(jiān)測

1）氚的取樣測量

由于氚是低能純β發(fā)射體，因而目前傳熱管破損監(jiān)測所采用的雙道污水監(jiān)測儀的γ探頭和多道γ報警器探頭均無法監(jiān)測到回路水中氚活度的變化。回路水中氚的監(jiān)測可采取直接取樣和液閃測量的方法：首先在低鉀玻璃瓶中加1m l的水樣和10m l的閃爍液，然后將制好的樣品直接放入液體閃爍計數(shù)器中測量。若水中有雜質(zhì)，可先將水樣進行蒸餾處理或經(jīng)過樹脂凈化處理后再用液閃測量，以得到更為準(zhǔn)確的實驗結(jié)果。

液體閃爍計數(shù)器采用美國PE公司生產(chǎn)的Tri-Carb 3100TR/SL，它對無猝滅樣品氚的計數(shù)效率為E=50%，本底 Nb≤12 cpm，相應(yīng)的探測下限為，對于1m l的水樣，在100～200 Bq/L量級（計數(shù)10 m in）。該儀器是目前較為先進的液體閃爍計數(shù)器之一，對許多活度較高的樣品可以不經(jīng)過預(yù)處理而直接測量，完全能滿足對回路水中的氚進行直接測量的要求。

2）回路水中氚的分布

表1所示為4個核動力裝置回路水樣品中氚的測量結(jié)果。由表可見，對于同一核動力裝置而言，凈化前和凈化后一回路水中氚的活度變化不大，這表明一回路循環(huán)凈化系統(tǒng)無法去除回路水中的氚。因此，在傳熱管無破損泄漏的情況下，隨著反應(yīng)堆運行時間的增加，一回路水中氚的活度會不斷增加。因各反應(yīng)堆的運行史各不相同，故A，B，C，D一回路水樣品中氚的放射性活度濃度也存在差異。表1中二回路水中氚的放射性活度濃度在102量級，這是Tri-Carb 3100TR/SL的探測量級的下限。

表1 4個核動力裝置回路水樣品中氚的測量結(jié)果Tab.1 Rad ioactive concen tration of tritium in p rim ary and secondary loop water from four nuclear pow er p lan ts

由表1的計算可知，在A，B，C，D等4個核動力裝置中，一回路水凈化后的放射性活度濃度分別為相應(yīng)二回路水的 633，893，188，394倍，高出了2個數(shù)量級［5-7］。這表明：

1）一、二回路水中氚放射性活度濃度的差異非常明顯。當(dāng)傳熱管有破損時，將會導(dǎo)致二回路中氚的放射性活度濃度明顯升高，因此，通過對二回路水中氚的分析監(jiān)測可以判斷傳熱管有無破損。

2）采用取樣測量的方法，利用現(xiàn)有實驗室設(shè)備可以實現(xiàn)對回路水中氚的放射性活度濃度進行定期跟蹤監(jiān)測，但由于每個核動力裝置的運行史不同，一回路和二回路水中氚的放射性活度濃度也不同，這就需要不斷積累一、二回路水中氚的活度數(shù)據(jù)，為今后的分析工作提供參考和依據(jù)。

3 結(jié) 語

通過監(jiān)測一回路水和二回路水中氚的放射性活度濃度，可與現(xiàn)有（或其他）方法相結(jié)合進一步完善傳熱管的破損監(jiān)測?；芈匪须氨O(jiān)測的分析靈敏度較高，可預(yù)先發(fā)現(xiàn)事故先兆，便于迅速采取必要的有效響應(yīng)行動，控制和減小事故危害并保證核動力裝置和人員的安全。其主要不足之處在于，目前還不能進行在線監(jiān)測，在反應(yīng)堆運行時不利于及時發(fā)現(xiàn)事故隱患。因此，可考慮研制一套回路水中氚的在線監(jiān)測系統(tǒng)，以彌補當(dāng)前取樣監(jiān)測方法的不足，為反應(yīng)堆正常運行提供強有力的保障。

在氚活度在線監(jiān)測技術(shù)尚未建立之前，可以建立連續(xù)的定期取樣監(jiān)測方法（制度），跟蹤掌握傳熱管沒有破損前回路水中氚的放射性水平。以便于及時分析確定傳熱管是否破損及其變化規(guī)律。在建立了氚活度在線監(jiān)測技術(shù)之后，只需在二回路上安裝一套該裝置，即可在線監(jiān)測傳熱管破損情況。這是因為氚的半衰期長，且在遷移過程中又不受凈化系統(tǒng)的影響，一回路水中氚的產(chǎn)額可以根據(jù)反應(yīng)堆的運行工況通過理論計算獲得，然后再根據(jù)一、二回路水力特性，建立二回路水中氚的放射性水平與傳熱管破損當(dāng)量之間的關(guān)系（數(shù)學(xué)模型），便可實現(xiàn)通過監(jiān)測二回路水中氚的放射性水平來監(jiān)測蒸汽發(fā)生器傳熱管的破損情況。

國外對水中氚的在線監(jiān)測研究開展得較早，主要是通過水氣分離裝置獲得含氚的氣體，然后對氣體樣品進行凈化、干燥等處置，進而完成氣體樣品中氚的濃度確定，最后折算成水中氚的放射性活度濃度。加拿大早在2000年便研制出了專門針對CANDU堆回路水中氚的在線監(jiān)測裝置。該裝置通過回路水采樣管路中的離心分離機和抽氣裝置將回路水蒸氣分離出來，通過加熱裝置（可達250℃）加熱，水蒸氣經(jīng)進一步除濕、壓縮之后進入氣體閃爍計數(shù)器裝置完成氚含量的測量，最后，經(jīng)冷凝裝置冷卻為液態(tài)水流回采樣管路。這對于國內(nèi)開展水中氚的在線監(jiān)測裝置具借鑒意義。

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