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    Si對(duì)Ni/Ni3Al相界斷裂功影響的第一原理計(jì)算*

    2015-04-29 00:00:00李闖
    科技創(chuàng)新與應(yīng)用 2015年27期

    摘 要:采用基于密度泛函理論的第一原理贗勢(shì)平面波方法計(jì)算了在γ-Ni/γ’-Ni3A1相界摻雜Si時(shí)的原子占位趨勢(shì),并比較了Si元素占據(jù)不同亞點(diǎn)陣位時(shí)對(duì)相界斷裂強(qiáng)度的影響。計(jì)算結(jié)果表明:Si優(yōu)先取代Ni原子,其次是Al原子,較難占據(jù)間隙位。斷裂功計(jì)算表明Si對(duì)相界斷裂強(qiáng)度的影響并不顯著。

    關(guān)鍵詞:γ-Ni/γ’-Ni3A1相界;第一原理計(jì)算;斷裂功

    引言

    鎳基單晶高溫合金具有優(yōu)良的高溫性能,是制造燃?xì)廨啓C(jī)葉片和高性能航空發(fā)動(dòng)機(jī)的主要材料。到目前為止,鎳基單晶高溫合金已經(jīng)發(fā)展到第六代[1]。鎳基單晶高溫合金的微觀結(jié)構(gòu)主要由是由 L12-Ni3A1結(jié)構(gòu)的γ’析出相共格沉淀在fcc-Ni結(jié)構(gòu)的γ基體上構(gòu)成。鎳基單晶高溫合金中存在著大量的合金元素(如 Re、Ru、Mo、W、Ta、Ir、Cr 等)和雜質(zhì)元素(如B、C、N、O、S、H、Si、Se、P、As等)。對(duì)這些元素在γ-Ni/γ’-Ni3A1相界的占位及元素對(duì)相界性能的影響進(jìn)行研究具有非常重要的意義。

    對(duì)Ni-Al-Cr合金研究發(fā)現(xiàn),由于難熔金屬的取代能在γ相中比在γ′相中小,大部分Re元素分布在γ基體相中并取代Ni原子,在γ′相中的Re優(yōu)先取代Al原子。大部分的Ru分布在γ基體相,在γ′相中Ru則優(yōu)先取代Al[2]。量子化學(xué)DV-Xα方法研究發(fā)現(xiàn),Zr在γ/γ′相界相界模型中容易在γ相中偏析,Zr在γ′相中則取代Al原子[3]。利用從頭計(jì)算程序VASP研究Re、Co、Ru、Mo、Cr、W和Ta對(duì)Ni/Ni3Al相界界面強(qiáng)化作用,發(fā)現(xiàn)Re改善蠕變強(qiáng)度的效果最好并且緊鄰d區(qū)中心的元素比兩端的元素強(qiáng)化作用更顯著[4]。

    利用VASP計(jì)算發(fā)現(xiàn),N和H優(yōu)先占據(jù)相界界面處由6個(gè)Ni原子構(gòu)成的八面體間隙位,O優(yōu)先占據(jù)由4個(gè)Ni原子和2個(gè)Al原子構(gòu)成的八面體間隙位;O導(dǎo)致界面脆性的作用最強(qiáng),其次是N和H[5]。CASTEP計(jì)算發(fā)現(xiàn)B和P都占據(jù)相界附近的八面體間隙位,B可以增強(qiáng)γ/γ′相界的斷裂強(qiáng)度,P則會(huì)顯著削弱相界的韌性,原因是由于間隙位周圍原子的移動(dòng)和分離界面的不同造成的[6]。

    由于現(xiàn)有文獻(xiàn)沒有對(duì)Si摻雜的Ni/Ni3Al相界進(jìn)行系統(tǒng)研究,因此,文章對(duì)Si占γ-Ni相或γ′-Ni3Al相中不同間隙位和亞點(diǎn)陣位時(shí)對(duì)Ni/Ni3A1相界特性的影響進(jìn)行了研究。

    1 計(jì)算方法與模型

    計(jì)算利用第一原理計(jì)算程序包CASTEP[7-8]。Harada等[9]研究發(fā)現(xiàn),鎳基單晶合金中的γ/γ′相界是以{002}原子層為中心的共格與半共格界面。如圖1所示,忽略掉兩個(gè)相界之間的相互作用,構(gòu)建包含兩個(gè)γ-Ni/γ′-Ni3Al共格界面的超胞模型,超胞的晶格常數(shù)為γ′-Ni3Al相與γ-Ni相的晶格常數(shù)算術(shù)平均值(a=3.547■)。模型中,共格(002)原子層既可看作γ-Ni相也可看作γ′-Ni3Al相的表面,所以,超胞模型存在著兩種取向關(guān)系,即(002)γ||(001)γ′和(001)γ||(002)γ′。也就是γ-Ni相(002)表面與γ′-Ni3Al相(001)構(gòu)成的表面模型以及γ-Ni相(001)表面和 γ′-Ni3Al相(002)構(gòu)成的表面模型。為了研究Si在Ni/Ni3Al相界中的占位情況及其對(duì)Ni/Ni3Al相界強(qiáng)度的影響,構(gòu)建了4個(gè)晶格點(diǎn)陣位替代模型(Ni-1、Ni-2、Ni-3、Al-4)和4個(gè)八面體間隙位模型(O-1、O-2、O-3、O-4),原子位置如圖1所示。考慮模型的對(duì)稱性,所有摻雜Si的相界超胞模型中都摻雜了2 個(gè)Si原子,對(duì)稱地分布在相界超胞模型中,各個(gè)摻雜模型均以其摻雜Si原子的位置命名。

    計(jì)算所用的贗勢(shì)采用超軟(Ultrasoft)贗勢(shì),交換關(guān)聯(lián)能采用廣義梯度近似(GGA)的 PBE形式,動(dòng)能截?cái)帱c(diǎn)為300 eV,利用有限基集修正和 Pulay 密度混合法。計(jì)算前,首先用BFGS方法對(duì)超胞模型進(jìn)行幾何優(yōu)化,以獲得最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。自洽計(jì)算(SCF)時(shí),體系總能收斂值為1.0×10-5eV/atom,每個(gè)原子上的力低于0.03eV/■,應(yīng)力偏差小于0.05GPa,公差偏移小于1.0×10-3■。

    2 計(jì)算結(jié)果與討論

    2.1 平均形成熱與結(jié)合能

    首先研究Si在相界區(qū)域的占位趨勢(shì)和超胞模型的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,計(jì)算每個(gè)Ni/Ni3Al相界模型的平均形成熱H以及結(jié)合能E,公式如下:

    H=[Ei(n,m,l)-n·E(Ni)-m·E(Al)-1·E(Si)]/(n+m+l) (1)

    E=-[Ei(n,m,l)-n·ENi-m·EAl-1·ESi]/(n+m+l) (2)

    圖2和圖3分別是Si摻雜前后各個(gè)Ni/Ni3Al相界模型的平均形成熱H和結(jié)合能E。由圖2可以看出,所有相界模型的形成熱H都為負(fù)值,這表明在Ni/Ni3Al相界中摻雜Si元素為放熱反應(yīng),從熱力學(xué)來(lái)講,Si不論占據(jù)Ni/Ni3Al相界中的八面體間隙位還是置換基體中的某個(gè)原子都可以。取代Ni-1、Ni-2和Ni-3位相界模型的形成熱分別是-0.358 eV、-0.349 eV和-0.334eV,取代Al-4位的形成熱是-0.308eV,這些形成熱數(shù)據(jù)說(shuō)明不管以區(qū)域1或區(qū)域2為相界,Si都有優(yōu)先偏聚在γ相中的趨勢(shì),并且取代Ni原子,在γ′相中優(yōu)先替代Ni原子,其次是Al原子。當(dāng)占據(jù)間隙位時(shí),平均形成熱的范圍從-0.288eV到-0.245eV,均比取代位的形成熱值大,說(shuō)明Si原子不易占據(jù)間隙位。根據(jù)形成熱和形成能力之間的關(guān)系,Si在相界區(qū)域中總的占位趨勢(shì)由大到小的順序?yàn)镹i-1、Ni-2、Ni-3、Al-4、O-2、O-1、O-3、O-4,由此可見,在 Ni/Ni3Al 相界中,Si原子優(yōu)先取代Ni原子,其次是替代Al原子,最后是占據(jù)間隙位。

    根據(jù)圖3結(jié)合能的數(shù)據(jù)可以看出,各摻雜Ni/Ni3Al相界模型的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性由高到低的順序是Ni-1、Ni-2、Al-4、Ni-3、O-2、O-1、O-3、O-4,由此可知Si置換 Ni和Al原子比占據(jù)八面體間隙位時(shí)更為穩(wěn)定。

    2.2 Ni/Ni3Al相界的Griffith斷裂功

    Ni基單晶高溫合金中存在的獨(dú)有的面缺陷是γ/γ′相界,它是合金中最脆弱的部位。在 Ni基單晶高溫合金中,不管是γ相的解理斷裂還是γ′相的穿晶斷裂,其裂紋擴(kuò)展都會(huì)橫穿γ/γ′相界,因此,在一定程度上,Ni基單晶高溫合金材料的斷裂強(qiáng)度可以用γ/γ′相界的結(jié)合強(qiáng)度來(lái)表達(dá)。Griffith斷裂功是指沿某一表面將晶體撕開所需要的能量[10],文章利用Griffith斷裂功來(lái)表征Ni/Ni3Al相界的結(jié)合強(qiáng)度,公式如下:

    W=(-1/2Si)·[Ei(n,m,l)-EγS(n,m,l)-Eγ’S(n,m,l)] (3)

    式中:Si=a×b是共格界面(002)γ/γ′原子層的面積,其中,a、b分別是超胞在X軸和Y軸方向上的晶格常數(shù);Ei(n,m,l)是γ/γ′相界超胞模型的總能量,Eγ S(n,m,l)和Eγ’S(n,m,l)分別是γ相和γ′相表面模型的總能量;n、m和l分別為 Ni、Al和Si的原子個(gè)數(shù),同時(shí)l=lγ+lγ’、m=mγ+mγ’、n=nγ+nγ’。γ/γ′相界存在兩種取向關(guān)系,意味著有兩種可能的相間斷裂位置,即為共格(002)γ/γ′層與(001)γ′層之間的區(qū)域1和(002)γ/γ′層與(001)γ層之間的區(qū)域2,區(qū)域1和區(qū)域2中Griffith斷裂功W較小的區(qū)域?yàn)橄嘟绲臄嗔盐恢?,相界的斷裂?qiáng)度可以用它的斷裂功表征。Si摻雜前后Ni/Ni3Al相界模型區(qū)域1與2的Griffith 斷裂功W計(jì)算結(jié)果如圖4所示。

    在清潔界面Clean模型中,區(qū)域1的斷裂功小于區(qū)域2的斷裂功,區(qū)域1容易發(fā)生斷裂,其斷裂功值的大小4.369 J/m2即為清潔相界模型的斷裂強(qiáng)度。

    Si摻雜以后,由圖4可以看出:大部分情況下,Si摻雜Ni/Ni3Al 相界模型區(qū)域1的 Griffith 斷裂功仍小于區(qū)域2,這表明Si摻雜以后基本上沒有改變 Ni/Ni3Al相界的斷裂位置,其斷裂位置仍是(001)γ′與(002)γ/γ′層之間的區(qū)域1;但當(dāng)Si置換Ni-3原子時(shí),相界區(qū)域2的斷裂功小于區(qū)域 1,相界區(qū)域 2為斷裂位置。

    由圖4可知,Si摻雜γ-Ni/γ′-Ni3Al相界超胞模型前后總的斷裂強(qiáng)度由低到高的順序是 O-3、O-2、Ni-2、O-1、O-4、Ni-1、Clean、Al-4、Ni-3。可見,其中Si最容易置換的Ni-1位超胞模型,斷裂強(qiáng)度降低0.28%。斷裂強(qiáng)度最高的Ni-3位,斷裂位置從區(qū)域1變?yōu)閰^(qū)域2,斷裂強(qiáng)度提高1.97%。而Si原子占據(jù)間隙位時(shí),斷裂強(qiáng)度比未摻雜時(shí)低,其中,占據(jù)O-3位時(shí)斷裂強(qiáng)度下降最多達(dá)6.31%??偟膩?lái)看Si對(duì)相界斷裂強(qiáng)度的影響并不顯著。

    3 結(jié)束語(yǔ)

    文章采用第一原理計(jì)算軟件CASTEP研究表明:Si摻雜γ-Ni/γ′-Ni3Al相界時(shí),Si優(yōu)先取代Ni原子,其次是Al原子,較難占據(jù)間隙位。Griffith 斷裂功計(jì)算表明Si對(duì)相界斷裂強(qiáng)度的影響不大。

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