白云石－方解石氧同位素溫度計在川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云巖成因研究中的嘗試

胡作維 黃思靜 李志明 張雪花 徐二社 劉 濤

（1.油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點實驗室（成都理工大學(xué)），成都610059；2.中國石化石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫214151）

自20世紀90年代中期以來，川東北地區(qū)三疊系飛仙關(guān)組的天然氣勘探，相繼發(fā)現(xiàn)了渡口河、鐵山坡、羅家寨、普光、龍崗等大型或特大型整裝氣田，使得飛仙關(guān)組已經(jīng)成為川東北地區(qū)天然氣勘探開發(fā)的主力層位。殘余鮞粒白云巖和晶粒白云巖是川東北地區(qū)飛仙關(guān)組氣藏中最重要的儲集巖［1，2］，95%以上天然氣儲量均來自這些白云巖儲層［3］。然而，對于這些優(yōu)質(zhì)儲層白云巖的成因，多年來一直存有爭議，不同學(xué)者先后提出了不同的白云巖形成機制，如混合水白云化模式［4，5］、混合水 和 埋 藏 白 云 化 模 式［2，6－8］、滲 透 回 流 模式［9，10］、埋藏白云化模式［11，12］、滲透回流和埋藏白云化模式［13，14］等。目前，川東北地區(qū)三疊系飛仙關(guān)組天然氣勘探已經(jīng)進入攻堅階段，不論是要在川東北地區(qū)找到新的飛仙關(guān)組氣藏，還是要在川東北以外地區(qū)找到新的飛仙關(guān)組氣藏，都需要進一步深入研究川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云巖儲層，尤其是殘余鮞粒白云巖和晶粒白云巖的成因機制及其分布規(guī)律。

白云石形成溫度在很大程度上可以限定白云巖形成環(huán)境的流體物理化學(xué)條件，是白云化流體來源、時間及演化研究中必不可少的一個參數(shù)，因而可以作為白云巖成因機制的重要判定依據(jù)。然而，白云化作用進行的溫度并不固定，且容易受到后期成巖作用的疊加影響，實際的白云石形成溫度（白云化流體溫度）往往很難直接獲得，流體包裹體均一溫度、氧同位素外部計溫法等方法是目前人們常用的間接方法［15］。不過，無論是流體包裹體均一化測溫法還是氧同位素外部計溫法，都有各自的局限性和適用性，如流體包裹體很可能受到后期埋藏、抬升、變形或熱事件的影響而具有異常高的均一溫度［16］，氧同位素外部計溫法則因需要假定早已不復(fù)存在的沉淀流體的氧同位素組成而可能存在較大偏差［17，18］。本文主要討論如何通過白云石－方解石氧同位素溫度計獲得川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云巖的形成溫度，以期進一步深入研究不同類型白云巖的形成環(huán)境，進而為白云巖儲層的形成及其演化研究提供新的思路和方法。

1 基本原理

Urey（1947）首先提出可以利用碳酸鹽巖的18O含量來測定它們形成時的溫度［19］，其后Urey等（1951）將這一發(fā)現(xiàn)應(yīng)用到英格蘭、丹麥和美國東南部晚白堊世古海洋溫度的重建［20］。在隨后的幾十年里，眾多地球化學(xué)家在氧同位素地球化學(xué)的實驗與理論研究中投入大量的精力，使之飛速發(fā)展。目前，氧同位素溫度計的應(yīng)用除了在最初的碳酸鹽巖（碳酸鹽礦物）領(lǐng)域，已經(jīng)迅速擴展到巖漿巖、變質(zhì)巖、礦石等地球物質(zhì)科學(xué)領(lǐng)域，甚至包括隕石物質(zhì)等天體化學(xué)領(lǐng)域。根據(jù)研究對象的不同，氧同位素溫度計可分為外部計溫法、內(nèi)部計溫法和單礦物計溫法3種［17，18］。氧同位素內(nèi)部計溫法是根據(jù)密切共生的含氧礦物對之間氧同位素平衡交換反應(yīng)原理，利用前人通過大量實驗測定和理論計算已經(jīng)獲得的分餾方程式及其相應(yīng)的標(biāo)定曲線來計算礦物的形成溫度［17］。相對氧同位素外部計溫法而言，氧同位素內(nèi)部計溫法無需考慮沉淀流體的氧同位素組成，共生含氧礦物對的氧同位素組成更容易獲得，因而其在地質(zhì)學(xué)領(lǐng)域中應(yīng)用相對較廣。

由于在沒有細菌媒介作用參與的地表溫度、壓力條件下簡單無機化學(xué)反應(yīng)幾乎不可能沉淀出白云石［21］，那么在低溫條件下白云石－水之間的氧同位素是否處于交換平衡狀態(tài)，同時白云石－水之間的氧同位素分餾系數(shù)與溫度的關(guān)系如何，這些都是人們利用氧同位素溫度計重建白云石形成溫度時不得不考慮的問題。為了避免上述問題的困擾，人們嘗試利用碳酸鹽－水體系中共生礦物對（方解石和白云石）之間的氧同位素組成關(guān)系來代替白云石－水之間的氧同位素組成關(guān)系。假定在同一溫度同一水體中共存的方解石和白云石沉淀于氧同位素交換平衡狀態(tài)下，那么它們之間的氧同位素值之差應(yīng)該是一常數(shù)［22］。但事實上，目前有關(guān)方解石和白云石共生礦物對之間的氧同位素差值并非如想象中的簡單，不同學(xué)者得到的氧同位素差值分布相當(dāng)離散（可從0‰到9‰［22］），這就引發(fā)了另一個被Land（1980）稱之為“ΔProblem［23］”的新問題。盡管問題依然存在，但方解石和白云石共生礦物對之間的氧同位素差值是客觀事實，并有學(xué)者以此作為依據(jù)判斷方解石和白云石共生礦物對之間是否存在氧同位素組成的交換平衡，如 Milliken等（1981）發(fā)現(xiàn)白云石δ18OPDB值通常要比與其共生的方解石δ18OPDB值稍重2‰～3‰，并認為它們是沉淀于近平衡的條件 下［24］。 因 而 本 文 也 將 以 Δδ18OPDB，白云石－方解石＞2‰作為判斷方解石和白云石共生礦物對之間的氧同位素組成是否達到了交換平衡、方解石和白云石是否來自于同一來源成巖流體的基本依據(jù)。

由于白云石－方解石氧同位素溫度計無需考慮沉淀流體的氧同位素組成，也就不需要事先假定沉淀流體的氧同位素組成，只要知道共生含氧礦物對的氧同位素組成，就可以根據(jù)分餾方程計算礦物的形成溫度。前人提出的白云石－方解石之間的氧同位素分餾方程較多，本文的溫度計算主要是依據(jù) Northrop等（1966）、Sheppard等（1970）、Carmichael（2006）建議的氧同位素分餾方程式［25－27］，即

式中α白云石－方解石為白云石－方解石之間的氧同位素分餾系數(shù)；T為熱力學(xué)溫度。

同時，本文根據(jù)Land（1983）建議的白云石－水之間的氧同位素分餾方程［28］和 O'Neil等（1969）建議的方解石－水之間的氧同位素分餾方程［29］聯(lián)合得到一個新的白云石－方解石之間的氧同位素分餾方程

2 樣品與計算結(jié)果

本文樣品主要涉及川東北地區(qū)渡口河氣田渡5井、羅家寨氣田羅家2井和羅家6井、普光氣田普光5井和普光8井、河壩氣田河壩1井以及毛壩含氣構(gòu)造毛壩3井，詳細的樣品分布位置見圖1。同時，樣品主要分布在飛仙關(guān)組第1段、第2段，少量樣品分布在飛仙關(guān)組第4段。本文不同類型白云巖樣品的劃分依據(jù)以黃思靜等（2006，2009）分類方案［2，8］為主：微晶白云巖（包括泥晶白云巖）、具原始結(jié)構(gòu)保存的粒屑白云巖和結(jié)晶白云巖，并將混合了較多方解石的部分樣品劃分為過渡巖石類型：含灰白云巖和灰白云巖（表1）。

圖1 川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云巖樣品分布圖［30－32］Fig.1 Distribution of the dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan

由于在飛仙關(guān)組白云巖（包括過渡巖石類型）中只分離出了2個可供氧同位素分析的方解石單礦物樣品，一個是羅家2井飛仙關(guān)組第2段的亮晶方解石（δ18OPDB＝ －7.91‰），另一個是河壩1井飛仙關(guān)組第4段的亮晶方解石（δ18OPDB＝－5.01‰）。但后者是產(chǎn)自微晶白云巖中，其可靠性值得懷疑，可能是后期充填的方解石脈；因而本文只能將前面一個亮晶方解石的氧同位素組成看作是飛仙關(guān)組白云巖的共生方解石氧同位素組成。事實上，如果以這個方解石氧同位素組成（δ18OPDB＝－7.91‰；表1）作為基準(zhǔn)，川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云巖（包括過渡巖石類型）中Δδ18OPDB，白云石－方解石＞2‰的樣品超過了樣品總數(shù)的85%，可達88.64%；Δδ18OPDB，白云石－方解石＜2‰的樣品不到樣品總數(shù)的15%，只有11.36%：因而該基準(zhǔn)具有較好的代表性。同時，可以認為大多數(shù)白云巖樣品中白云石和方解石之間氧同位素組成已經(jīng) 達 到 了 交 換 平 衡，其 余 Δδ18OPDB，白云石－方解石＜2‰的樣品因方解石中富集的輕氧（16O）顯著影響了氧同位素組成，這些樣品的氧同位素組成不適用于白云巖的白云石－方解石氧同位素溫度計而需要被剔除，但本文也將δ18OPDB，白云石－方解石＜2‰樣品的計算溫度列在表1中以供參考。

從表1和圖2可知，通過白云石－方解石氧同位素溫度計獲得的川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云巖計算溫度分布相對離散，從最低的0.3℃（式（4））到最高的212℃（式（1），表2），同一個樣品的不同氧同位素分餾方程計算溫度也呈現(xiàn)涇渭分明的差異：式（1）＞式（3）＞式（2）＞式（4）（表1，圖2）。這種差異的出現(xiàn)顯然與前人在獲取氧同位素分餾方程式過程中的模擬實驗條件、理論計算方法或選用參數(shù)的差異一致。值得注意的是，大多數(shù)白云巖樣品的計算溫度仍然集中在40～140℃區(qū)間內(nèi)（表2、圖2、圖3）。若以100℃作為低溫和高溫環(huán)境的界限［33］，那么式（1）計算結(jié)果分布在低溫區(qū)間的樣品占了樣品總數(shù)的25.64%，而分布在高溫區(qū)間的樣品占了樣品總數(shù)的74.36%；式（2）計算結(jié)果分布在低溫區(qū)間的樣品占了樣品總數(shù)的71.79%，而分布在高溫區(qū)間的樣品占了樣品總數(shù)的28.21%；式（3）計算結(jié)果分布在低溫區(qū)間的樣品占了樣品總數(shù)的51.28%，而分布在高溫區(qū)間的樣品占了樣品總數(shù)的48.72%；式（4）計算結(jié)果分布在低溫區(qū)間的樣品占了樣品總數(shù)的79.49%，而分布在高溫區(qū)間的樣品占了樣品總數(shù)的20.51%（表2、圖2、圖3）。

3 討論

3.1 計算溫度的可靠性

盡管前面已經(jīng)獲得了Δδ18O白云石－方解石＞2‰白云巖樣品的計算溫度，而且所有的計算溫度都分布在川東北地區(qū)飛仙關(guān)組所經(jīng)歷的最大古溫度（≈220℃［34］）范圍內(nèi)，但我們?nèi)匀浑y以判斷這些計算溫度與真實形成溫度是否吻合或者在何種程度上吻合？為了進一步驗證前面有關(guān)計算結(jié)果，本文系統(tǒng)總結(jié)了前人在川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云石中獲得的流體包裹體均一化測溫數(shù)據(jù)，并以這些流體包裹體均一溫度作為判斷本文有關(guān)計算溫度是否符合真實形成溫度的基本依據(jù)。不過，復(fù)雜的后期成巖變化導(dǎo)致了川東北地區(qū)飛仙關(guān)組儲層的白云石中很難找到可用于測溫研究的流體包裹體［35］。目前已公布的白云石流體包裹體分析數(shù)據(jù)較少，僅在部分中晶白云石、中晶－粗晶白云石中獲得了一些流體包裹體均一溫度，它們分布在60～190℃之間，且主要分布在80～150℃之間（圖4）；此外，穆曙光等（1994）在晶體很小的泥微晶白云石中獲得了4個流體包裹體的均一溫度，它們分布在40～42℃之間［6］（圖4）。當(dāng)然，上述白云石中流體包裹體均一溫度數(shù)據(jù)僅代表了中晶白云石、中晶－粗晶白云石，其他很難找到測溫流體包裹體的較大白云石（包括粉晶、細晶、中晶以及它們混合組成的不等晶白云石）的形成溫度仍然無法確定。Dix等（2010）認為那些出現(xiàn)液相且體積小的流體包裹體的白云石形成溫度不超過60～80℃［15］，曾偉等（2007）也認為那些未發(fā)現(xiàn)兩相流體包裹體（少數(shù)發(fā)現(xiàn)少量單相流體包裹體）的粉晶白云石和泥晶白云石形成于低溫近地表條件下［36］。如果可以根據(jù)流體包裹體的有無、大小或單相來推斷，那么川東北地區(qū)飛仙關(guān)組儲層白云巖中未發(fā)現(xiàn)兩相流體包裹體（少數(shù)發(fā)現(xiàn)少量單相流體包裹體）的白云石可能出現(xiàn)在＜80℃區(qū)間內(nèi)。

表1 川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云巖計算溫度Table 1 Calculated temperatures for dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the dolomite－calcite oxygen isotope thermometer

表2 川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云巖計算溫度統(tǒng)計表Table 2 Statistics of the calculated temperatures for dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the dolomite－calcite oxygen isotope thermometer

圖2 川東北地區(qū)飛仙關(guān)組不同類型白云巖計算溫度分布圖Fig.2 Calculated temperatures for different types of dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the dolomite－calcite oxygen isotope thermometer

圖3 川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云巖計算溫度統(tǒng)計圖Fig.3 Histogram of the calculated temperatures for dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the dolomite－calcite oxygen isotope thermometer

在4個公式的計算結(jié)果中，式（2）、式（3）和式（4）計算溫度分布區(qū)間與川東北地區(qū)飛仙關(guān)組儲層中白云石流體包裹體均一溫度之間具有較好的一致性（圖2，圖3，圖4），而式（1）的部分計算溫度已經(jīng)超過了200℃（圖2，圖3），并明顯高于川東北地區(qū)飛仙關(guān)組儲層中白云石流體包裹體均一溫度（＜190℃，圖4）；同時，由于式（2）和式（4）計算結(jié)果中的部分計算溫度分布在＜20℃區(qū)間內(nèi)，與目前人們對白云石成因的認識存在著較大差異——大量交代白云石形成的溫度條件應(yīng)該是高于、甚至遠高于實驗室標(biāo)準(zhǔn)溫度（25℃）［21］，因而只有式（3）的計算溫度具有更高的可靠性，其余公式的部分計算溫度高于或低于川東北地區(qū)飛仙關(guān)組儲層中白云石可能的形成溫度。這可能與來自高溫實驗結(jié)果的白云石－方解石之間的氧同位素分餾方程（如式（1）：300～510℃；式（2）：100～650℃）在低溫外推計算過程中存在較大的不確定性有關(guān)。

圖4 川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云石中流體包裹體均一溫度分布直方圖［6，35，37－39］Fig.4 Fluid－inclusion homogenization temperatures for dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan

3.2 不同類型白云巖的計算溫度

不同類型白云巖各自的成因差異必然導(dǎo)致其形成溫度的差異。川東北地區(qū)飛仙關(guān)組不同類型白云巖通過白云石－方解石氧同位素溫度計獲得的計算溫度也相應(yīng)存在著差異，甚至同一類型白云巖的計算溫度也存在著差異（表1，圖2，圖5），因而我們可以通過白云石－方解石氧同位素溫度計獲得的計算溫度來區(qū)分不同類型白云巖的成因。下面以具有最高可靠性的式（3）溫度計算結(jié)果為例，進一步分析飛仙關(guān)組不同類型白云巖的計算溫度存在的差異。

圖5 川東北地區(qū)飛仙關(guān)組不同類型白云巖（石）計算溫度統(tǒng)計圖——以式（3）為例Fig.5 Histogram of the calculated temperatures for different types of dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the formula（3）39個樣品，不含Δδ18 O白云石－方解石＜2‰的樣品

結(jié)晶白云巖的計算溫度跨度較大，可從76.9℃到172℃，顯示它們可以在較大的溫度范圍內(nèi)形成，且主要分布溫度區(qū)間是80～140℃；其樣品數(shù)約占結(jié)晶白云巖樣品總數(shù)的70%（表3，圖5），因而可以認為結(jié)晶白云巖的形成很可能與相對高溫環(huán)境有關(guān)。唯一一個孔洞白云石的計算溫度為127.6℃，顯示孔洞白云石可能是高溫環(huán)境的沉淀產(chǎn)物（表3，圖5）。粒屑白云巖具有最小的計算溫度，分布在＜50℃的低溫區(qū)間內(nèi)（表3，圖2，圖5），而且其他方程式的計算結(jié)果也具有類似的分布趨勢（表2，圖2）。這種趨勢的同時出現(xiàn)很可能與這些樣品的巖石類型有關(guān)，它們均為原始結(jié)構(gòu)保存的粒屑白云巖（鮞粒白云巖或者含灰鮞粒白云巖）；或者說，粒屑白云巖的低溫成因可能是導(dǎo)致它們氧同位素計算溫度偏低的直接原因。微晶白云巖的計算溫度相對偏高，2個樣品的計算溫度均分布在＞50℃區(qū)間內(nèi)，其中一個微晶白云巖的計算溫度更是分布在80℃以上（82.46℃。表3，圖5）。當(dāng)然，就成因而論，微晶白云巖應(yīng)該與低溫環(huán)境有關(guān)，但相對高的計算溫度顯示它們可能受到了后期白云石重結(jié)晶作用過程中氧同位素再平衡的影響。對于含灰白云巖和灰云巖而言，由于巖石中方解石礦物含量較多，因而這些過渡巖石類型的氧同位素組成多被認為會受到上述方解石礦物中氧同位素組成的強烈影響，從而導(dǎo)致這些過渡巖石類型的氧同位素溫度計算的可靠性較差。不過，依據(jù)前面川東北地區(qū)飛仙關(guān)組含灰白云巖和灰云巖（Δδ18O白云石－方解石＞2‰）樣品的計算溫度而言，這些成分過渡的巖石類型與結(jié)構(gòu)類似的結(jié)晶白云巖和粒屑白云巖之間具有類似的計算溫度分布（表3，圖2，圖5），因而可以認為Δδ18O白云石－方解石＞2‰的過渡巖石類型中方解石礦物氧同位素組成對通過白云石－方解石氧同位素溫度計獲得的計算溫度并未產(chǎn)生實質(zhì)性影響。綜上所述，川東北地區(qū)飛仙關(guān)組不同類型白云巖的計算溫度與前人研究成果有較好的一致性：結(jié)晶白云巖（包括結(jié)構(gòu)類似的過渡巖石類型）和孔洞白云石更多的是形成在相對高溫的埋藏成巖環(huán)境中，原始結(jié)構(gòu)保存的粒屑白云巖和微晶白云巖則更多地與相對低溫的近地表成巖環(huán)境有關(guān)［2，6－9，12，13］。

表3 川東北地區(qū)飛仙關(guān)組不同類型白云巖（石）計算溫度統(tǒng)計表——以式（3）為例Table 3 Statistics of the calculated temperatures for different types of dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the formula（3）

4 結(jié)論

a.不同白云石－方解石氧同位素溫度計獲得的川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云巖計算溫度分布相對離散，從最低的0.3℃到最高的212℃，但大多數(shù)計算溫度仍然集中分布在40～140℃區(qū)間內(nèi)。

b.根據(jù)川東北地區(qū)飛仙關(guān)組白云石中流體包裹體均一溫度以及白云石可以出現(xiàn)在＜80℃溫度區(qū)間的推斷，可以認為Carmichael（2006）建議的白云石－方解石之間氧同位素分餾方程式的計算溫度具有更高的可靠性。

c.川東北地區(qū)飛仙關(guān)組結(jié)晶白云巖（包括結(jié)構(gòu)類似的過渡巖石類型）和孔洞白云石的計算溫度集中分布在相對高溫區(qū)間，原始結(jié)構(gòu)保存的粒屑白云巖和微晶白云巖的計算溫度集中分布在相對低溫區(qū)間，與前人獲得的不同類型白云巖形成環(huán)境分析結(jié)果相一致。

d.白云石－方解石氧同位素溫度計的初步嘗試及其獲得的較可靠計算溫度，可望為川東北地區(qū)飛仙關(guān)組優(yōu)質(zhì)白云巖儲層的形成機制研究提供有價值的基礎(chǔ)資料。

范明、張文濤、蘭葉芳等參加了野外工作，作者特此致謝。

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