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    茶葉渣對六價鉻離子的吸附研究

    2012-07-09 13:32:24于海濤
    關(guān)鍵詞:茶渣恒溫投加量

    宋 勇,于海濤

    (1.長沙學(xué)院 生物工程與環(huán)境科學(xué)系,長沙410003;2.湖南清之源環(huán)保科技有限公司,長沙41004)

    茶葉具有網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),在其體內(nèi)富集有多種多樣的含氧、氮、磷和硫的活性基團.在水溶液中,20多種金屬離子可與茶葉組分發(fā)生配合或還原配合反應(yīng).茶渣是茶葉沖泡后的渣滓,有資料表明,茶渣比原茶具有更好的吸附能力[1-3].為了考察茶渣對水體中重金屬離子的去除,實現(xiàn)以廢治廢的目的,本文研究了茶渣對廢水中Cr(VI)的吸附情況,在考察影響因素基礎(chǔ)上,分析了吸附的機理和動力學(xué),為進一步推動茶渣在工業(yè)中的應(yīng)用提供理論依據(jù).

    1 材料與方法

    1.1 吸附劑的制備

    取一定量的早春銀毫茶葉用100℃左右的自來水浸泡5h,過濾掉浸泡液.如此反復(fù)操作,至浸泡液無色為止.浸泡完成后,將過濾后的茶渣置于電熱恒溫干燥器烘干,取出碾碎,然后用篩網(wǎng)篩分后備用.

    1.2 試劑及儀器

    儀器:分析天平;水浴恒溫振蕩器(SHY-2);pH計;722S型分光光度計;離心機.

    試劑:重鉻酸鉀;二苯碳酰二肼;丙酮;硫酸;磷酸;鹽酸;氫氧化鈉.

    1.3 實驗方法

    取50mLCr(VI)溶液于250mL錐形瓶中,調(diào)節(jié)pH值,加入一定量的吸附劑(茶渣),按不同的實驗要求,改變實驗條件,進行恒溫振蕩吸附反應(yīng),反應(yīng)后在3000r/min的速度下離心20min,取5mL上清液用二苯碳酰二肼顯色法測定Cr(VI)的剩余濃度,并根據(jù)吸附前后溶液中Cr(VI)的濃度計算茶渣的吸附率.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 茶渣投加量對吸附效果的影響

    將茶渣以0.4、0.8、1.2、1.6、2、4、6、8、10、12g/L的量分別投加到50mL初始濃度為20mg/L、初始pH為4的Cr(VI)溶液中.恒溫25℃振蕩反應(yīng)1 h.取上清液離心后進行分析檢測.結(jié)果如圖1所示:

    圖1 吸附效率隨茶渣投加量的變化

    由圖1可以看出,重金屬離子的吸附效率隨著茶渣投加量的增加而增加.當(dāng)投加量超過6g/L后,吸附效率逐步穩(wěn)定.分析原因主要有兩個方面,首先在吸附開始階段,由于吸附劑用量的增加使可吸附Cr(VI)的表面積增加,所以吸附效率隨著投加量的增加而增高.隨后階段基本達平衡狀態(tài),這是由于吸附劑用量的增加促使了吸附劑顆粒之間的聚合結(jié)塊與結(jié)合位點間的靜電感應(yīng)和排斥等作用,從而阻礙了吸附過程.

    2.2 反應(yīng)時間對吸附效果的影響

    反應(yīng)條件為:50mL初始濃度為20mg/L的Cr(VI)溶液,初始pH為4,茶渣投加量為6g/L,恒溫25℃振蕩反應(yīng).在反應(yīng)的不同時間取上清液離心后進行分析檢測.結(jié)果如圖2所示:

    圖2 吸附效率隨反應(yīng)時間的變化

    由圖2可以看出,Cr(VI)吸附效率在前1.5h內(nèi)增加非常快,隨后隨著反應(yīng)時間的進一步延長而基本不再變化.因此可認為當(dāng)反應(yīng)進行到1.5h時吸附達到平衡.

    2.3 Cr(VI)初始濃度對吸附效果的影響

    分別取初始濃度不同的Cr(VI)水溶液50mL,調(diào)節(jié)pH為4,投加6g/L的茶渣,在恒溫25℃振蕩條件下反應(yīng)1.5h,取上清液離心后進行分析檢測.結(jié)果如圖3所示:

    圖3 吸附效率隨Cr(VI)初始濃度的變化

    由圖3可以看出,Cr(VI)吸附效率隨著Cr(VI)初始濃度的增大而增大,原因是由于濃度的增加,可以導(dǎo)致更多的Cr(VI)離子包圍在吸附劑活性位點周圍,從而使吸附反應(yīng)得以充分進行.

    2.4 溶液初始pH值對吸附效果的影響

    取不同組初始濃度為30mg/L的Cr(VI)溶液50mL,調(diào)節(jié)其不同的初始pH,分別加入茶渣6g/L,在恒溫25℃振蕩條件下反應(yīng)1.5h,取上清液離心后進行分析檢測.結(jié)果如圖4所示:

    圖4 吸附效率隨溶液初始pH值的變化

    由圖4可知,Cr(VI)吸附率隨pH升高而降低,這是因為pH值不僅影響溶液中金屬離子的存在狀態(tài),而且會影響到吸附劑表面的化學(xué)性質(zhì).當(dāng)pH很低時,Cr(VI)主要以CrO42-,HCrO4-;和Cr2072-形態(tài)存在,這些鉻酸鹽離子會很容易以靜電吸引的方式吸附到質(zhì)子化的吸附劑活性位點上,在更低的pH條件下,吸附劑表面會被很多的氫離子包圍,從而更增強了Cr(VI)和吸附劑表面結(jié)合位點的吸引力.隨著pH的不斷增大,吸附劑的整個表面逐漸呈負電性,導(dǎo)致吸附率下降.實驗中pH為1左右時吸附率最大,接近100%,說明Cr(VI)很可能主要以HCrO4-的形態(tài)通過靜電吸引作用被吸附[4-5].因此,適合Cr(VI)吸附的最佳pH值為1~2左右.

    2.5 溫度對吸附效果的影響

    取濃度為30mg/L的Cr(VI)溶液50mL,調(diào)節(jié)pH為2,加入茶渣6g/L,分別置于不同溫度下的恒溫水浴振蕩器中振蕩反應(yīng)1.5h,取上清液離心后進行分析檢測.結(jié)果如圖5所示.

    圖5 吸附效率隨溫度的變化

    由圖5可以看出,吸附效率隨溫度升高而增大,當(dāng)在45℃時達到最大值,隨后隨著溫度的提高而略有降低.

    2.6 吸附等溫線的模擬

    吸附等溫線是用來描述固相吸附劑和液相中金屬離子之間平衡關(guān)系的模型,從而可得吸附劑的最大吸附容量和一些動力學(xué)和熱力學(xué)的相關(guān)參數(shù).實驗利用Langmuir和Freundlich吸附等溫線對實驗數(shù)據(jù)進行模擬,結(jié)果顯示:Langmuir吸附等溫模型的線性相關(guān)系數(shù)R2=0.9915,F(xiàn)reundlich吸附等溫模型的線性相關(guān)系數(shù)R2=0.8934.從而可知,茶渣對Cr(VI)的吸附更遵循Langmuir吸附等溫式模型,擬合方程為qe=0.108Ce/(1+0.0013Ce);其中最大飽和吸附量Qmax=86.207mg/g.

    2.7 吸附動力學(xué)的研究

    吸附動力學(xué)是設(shè)計吸附體系的一個重要參數(shù),也是為間歇實驗操作選擇最優(yōu)操作條件所必需的,用來描述吸附劑對金屬離子的吸附速率,該速率決定了吸附的平衡時間.通常情況下吸附動力學(xué)可用擬一級、擬二級和內(nèi)擴散方程擬合:

    式中:qt:t時刻的吸附量(mg/g);q1:平衡吸附量(mg/g);q2:理論最大吸附量(mg/g);k1:擬一級動力學(xué)吸附速率常數(shù)(min-1);k2:擬二級動力學(xué)吸附速率常數(shù)(mg·g-1·min-1);ki:粒子內(nèi)擴散速率常數(shù)(mg·g-1·s-0.5);c為常數(shù).動力學(xué)模擬結(jié)果示于表1:

    表1 Cr(VI)吸附的動力學(xué)參數(shù)

    由表可知,在三種動力學(xué)擬合結(jié)果中,擬二級動力學(xué)方程的相關(guān)系數(shù)R2達0.9946,高于擬一級動力學(xué)方程和內(nèi)擴散方程的相關(guān)系數(shù),說明茶渣對Cr(VI)的吸附遵循擬二級動力學(xué)模型,擬合方程為:t/q=0.3528t+0.1786.

    3 結(jié) 論

    (1)6g/L的茶渣投加量對濃度為20mg/LCr(VI)溶液的降解效果最好;當(dāng)吸附反應(yīng)進行到1.5 h時達到吸附平衡.

    (2)含重金屬離子溶液的pH越低吸附降解效果越好,當(dāng)pH為1時吸附效率幾乎達到100%.

    (3)茶渣對Cr(VI)的吸附降解符合Langmuir吸附等溫線;遵循擬二級動力學(xué)模型.

    [1]楊中民,楊春芬,木冠南.云南風(fēng)慶綠茶自溶液中對Ag+的吸附[J].應(yīng)用化學(xué),1994,11(1):80.

    [2]杜繼煜,白 嵐,白寶璋.茶葉的主要化學(xué)成分[J].農(nóng)業(yè)與技術(shù),2003,23(1):53-55.

    [3]王澤農(nóng).茶葉生化原理[M].北京:北京農(nóng)業(yè)出版社,1981.

    [4]戴友芝,許彩霞.啤酒酵母對水中Cr(VI)的吸附研究[J].湘譚大學(xué)自然科學(xué)學(xué)報,2007,29(3):80-83.

    [5]許彩霞,戴友芝,吳愛明.米糠和麥麩對水中Cr(VI)的吸附研究[J].水處理技術(shù),2007,33(9):53-55.

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