緩發(fā)-瞬發(fā)中子比與鈾部件增殖系數(shù)的關(guān)系研究

朱劍鈺 謝文雄

(中國工程物理研究院戰(zhàn)略研究中心 北京 100088)

鈾部件屬性探測是軍控核查技術(shù)研究的重要課題。235U和238U的自發(fā)γ放射性較弱，且235U的特征γ射線能量較低，加上屏蔽吸收因素，能用于分析的出射γ射線很少。因此，鈾部件屬性探測一般采用主動探測法[1–4]。高能光子或外源中子能誘發(fā)鈾核發(fā)生裂變反應(yīng)，產(chǎn)生瞬發(fā)中子和緩發(fā)中子，但(γ,n)、(γ, 2n)、(n, 2n)等反應(yīng)產(chǎn)生的中子和瞬發(fā)中子同時(shí)出射，實(shí)驗(yàn)中很難區(qū)分開它們；而緩發(fā)中子只在裂變反應(yīng)過程中產(chǎn)生，故可用緩發(fā)中子指示裂變反應(yīng)的發(fā)生，此法已應(yīng)用于核材料探測[5,6]。本文通過分析輸運(yùn)過程，由緩發(fā)中子和瞬發(fā)中子強(qiáng)度關(guān)系得到鈾材料中裂變反應(yīng)和其他核反應(yīng)事件的關(guān)聯(lián)，推導(dǎo)鈾部件的中子增殖系數(shù)。

1 高能光子誘發(fā)鈾材料

1.1 輸運(yùn)過程分析與公式推導(dǎo)

高能光子可誘發(fā)鈾核發(fā)生光核反應(yīng)，釋放出光中子[7]；中子在鈾部件中慢化可誘發(fā)裂變反應(yīng)，產(chǎn)生次級中子，出射中子攜帶被測部件信息。美國Idaho國家實(shí)驗(yàn)室(INL)、Idaho州立大學(xué)的Idaho加速器中心(IAC)、洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室(LANL)和橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室(ORNL)等合作，制成脈沖光核反應(yīng)評估(PPA)樣機(jī)。電子加速器的高能電子束在高原子序數(shù)材料中產(chǎn)生軔致輻射，高能光子誘發(fā)被測物中易裂變材料發(fā)生光核反應(yīng)，探測緩發(fā)中子可判斷核材料的存在。該系統(tǒng)現(xiàn)階段基于能量小于 10 MeV 的軔致輻射光子源，脈沖寬度 1–3 μs，周期60–125 Hz。數(shù)據(jù)顯示，若光子能量超過20 MeV，探測效率可進(jìn)一步提高[8]。

高能光子誘發(fā)鈾部件釋放出的瞬發(fā)和緩發(fā)中子比由式(1)得到：

其中，p表示瞬發(fā)部分，d表示緩發(fā)部分，下標(biāo)ph與n分別表示光子和中子，i表示中子代數(shù)。

中子與超鈾元素可發(fā)生非彈性碰撞、中子俘獲、裂變反應(yīng)，產(chǎn)生中子或其他粒子。發(fā)生裂變反應(yīng)或(n,2n)等反應(yīng)時(shí)，發(fā)射出多個(gè)中子。這些中子或逃離核材料體系，或在材料中繼續(xù)發(fā)生上述核反應(yīng)，產(chǎn)生中子。其中兩代中子數(shù)目比即為增殖系數(shù)M：

其中，I表示中子數(shù)目，n表示第n代中子。由增殖系數(shù)的定義可得：

其中，k為中子份額，上標(biāo)d與p分別表示緩發(fā)中子和瞬發(fā)中子，Nn-LG表示末代中子數(shù)目(neutron number of the last generation)。

通過迭代，可將總中子數(shù)表示為增殖系數(shù)和第一代中子數(shù)：

用第一代中子數(shù)表示出原式各項(xiàng)：

其中，c為泄漏率。

近似認(rèn)為不同反應(yīng)得到的中子具有相同反應(yīng)性，忽略光致中子的緩發(fā)部分，經(jīng)計(jì)算得到緩發(fā)-瞬發(fā)中子比Rd/p與增殖系數(shù)M的關(guān)系：

1.2 數(shù)值模擬驗(yàn)證與討論

由于光致裂變中子總數(shù)僅占總中子數(shù)的 1%以下，所以使用現(xiàn)有未考慮光致裂變緩發(fā)中子的MCNP程序進(jìn)行模擬能夠驗(yàn)證模型的正確性。

經(jīng)計(jì)算，瞬發(fā)中子份額隨時(shí)間增加而逐漸減小，在20 ms后低于1%，所以本文取0–20 ms的中子為瞬發(fā)中子，20 ms–60 s的中子為緩發(fā)中子。為驗(yàn)證推導(dǎo)公式的正確性，并考察近似條件的適用范圍，數(shù)值模擬計(jì)算多個(gè)系列(內(nèi)半徑為1–11 cm，取其中部分結(jié)果作圖)235U濃縮度 93%的鈾球殼模型的緩發(fā)-瞬發(fā)中子比和增殖系數(shù)，比較理論推導(dǎo)值與數(shù)值模擬值，結(jié)果如圖1所示，圖中直線為理論推導(dǎo)值，點(diǎn)為數(shù)值模擬值。

圖1 高能光子誘發(fā)情況下的理論推導(dǎo)值與數(shù)值模擬值Fig.1 The result of theoretical derivation and numerical simulation when excited by high-energy photons.

結(jié)果表明，數(shù)值模擬與公式推導(dǎo)結(jié)果相符合，特別是在深次臨界范圍內(nèi)尤為明顯；而在增殖系數(shù)較高情況下，近似條件適用性下降，模擬和推導(dǎo)結(jié)果差異增大。

2 外源中子誘發(fā)鈾材料

2.1 輸運(yùn)過程分析與公式推導(dǎo)

以氘氚中子管及锎源兩種外源中子誘發(fā)鈾材料鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，測量瞬發(fā)中子與緩發(fā)中子強(qiáng)度，根據(jù)其比值確定被測部件的增殖系數(shù)。使用外源中子作為觸發(fā)源進(jìn)行探測時(shí)，由于源中子自身散射的存在及其不同能量的影響，分析過程比高能光子作為觸發(fā)源時(shí)更復(fù)雜，且緩發(fā)-瞬發(fā)中子比與增殖系數(shù)的關(guān)系也受到鈾濃縮度的影響。

以氘氚源為觸發(fā)源，出射中子能譜隨時(shí)間的變化過程見圖2。在最初的數(shù)ns內(nèi)源中子尚未進(jìn)入部件，故未任何信號；隨后測得散射與裂變中子，繼而裂變中子逐漸增加，散射中子逐漸減少；在20 ns后出射能譜趨于穩(wěn)定，只是強(qiáng)度逐漸降低。

以锎源為觸發(fā)源時(shí)，過程與氘氚源類似(如圖3所示)；由于锎源能譜與鈾裂變能譜非常接近，故出射中子能譜在更短時(shí)間內(nèi)達(dá)到穩(wěn)定。由此可知，從源中子脈沖入射到出射能譜穩(wěn)定要經(jīng)過中間過渡過程。在此過程中，各種反應(yīng)的性質(zhì)隨中子能量而變化，簡單的單群近似不再適用，須考慮源中子的影響。本文通過引入?yún)?shù)對此進(jìn)行近似處理。

系統(tǒng)探測到的緩發(fā)-瞬發(fā)中子比等于總裂變緩發(fā)中子比上總裂變瞬發(fā)中子與廣義散射中子之和：

其中上標(biāo)scattered代表散射部分；廣義散射中子包括彈性散射、非彈性散射、(n, n)、(n, 2n)、(n, n’)等反應(yīng)產(chǎn)生的中子。考慮源中子的影響，表達(dá)式調(diào)整為：

其中，上標(biāo)s-d表示能譜穩(wěn)定前源誘發(fā)的緩發(fā)中子，d表示能譜穩(wěn)定后的緩發(fā)中子；上標(biāo)s-p表示能譜穩(wěn)定前源誘發(fā)的瞬發(fā)中子，p表示能譜穩(wěn)定后的瞬發(fā)中子；下角標(biāo)235與238分別表示中子來自于235U與238U。

圖2 氘氚源中子產(chǎn)生后出射中子能譜的變化Fig.2 The change of emitting neutron spectra after DT neutron released.

圖3 锎源中子產(chǎn)生后出射中子能譜的變化Fig.3 The change of emitting neutron spectra after Cf neutron release.

以14.1 MeV作為入射中子標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)進(jìn)行深入推導(dǎo)，且暫時(shí)忽略中間過渡過程的影響，將表達(dá)式進(jìn)行物理展開如下：

在與源中子有關(guān)的三項(xiàng)上引入?yún)?shù)a、b以反映中間過程的影響，將表達(dá)式改寫為：

其中，a反映中間過程對誘發(fā)裂變的影響，b反映中間過程對散射的影響。源中子能譜越接近標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)14.1 MeV，即與鈾裂變能譜相差越大，則中間過程越明顯，a和b也越大。

上式中其他項(xiàng)均可用已知量及濃縮度c表示：

圖4 氘氚源(a)和锎源(b)中子誘發(fā)情況下的理論推導(dǎo)值與數(shù)值模擬值Fig.4 Results of theoretical derivation and numerical simulation for detecting uranium pits of different sizes,with DT (a) and Cf (b) neutron sources.◆ID3 cm, OD5 cm, ◇ID3 cm, OD6 cm, ●ID3 cm, OD7 cm, ○ID5 cm, OD8 cm, ▲ID6 cm, OD8 cm, △ID7 cm, OD8 cm

其中，υ為緩發(fā)裂變中子產(chǎn)額，η為總裂變中子產(chǎn)額。

綜上所述，式(11)描述了緩發(fā)-瞬發(fā)中子比R、濃縮度c、增殖系數(shù)M之間的近似關(guān)系。

2.2 數(shù)值模擬驗(yàn)證與討論

通過數(shù)值模擬計(jì)算對推導(dǎo)所得到的公式進(jìn)行驗(yàn)證，對6種形狀(內(nèi)外半徑分別為3–5 cm、3–6 cm、3–7 cm、5–8 cm、6–8 cm、7–8 cm)和 8種濃縮度(90 wt%、60 wt%、40 wt%、20 wt%、10 wt%、5 wt%、2 wt%、0.3 wt%)共48個(gè)鈾球殼模型在氘氚源與锎源照射下的情況進(jìn)行了數(shù)值模擬，比較理論推導(dǎo)值與數(shù)值模擬值。

在氘氚源中子誘發(fā)情況下，由于源中子能譜與鈾裂變能譜相差較大，其初步選定的參數(shù)參考值為a=0.1，b=0.1；理論推導(dǎo)值與數(shù)值模擬值的平均相對偏差為 10.2%，如圖 4(a)所示。在锎源中子誘發(fā)情況下，由于源中子能譜與鈾裂變能譜相差較小，其初步選定的參數(shù)參考值為a=0，b=0.02；理論推導(dǎo)值與數(shù)值模擬值的平均相對偏差為 8.7%，如圖4(b)所示。

由圖4可知，理論推導(dǎo)值與數(shù)值模擬值基本符合。通過測量緩發(fā)-瞬發(fā)中子比R，由式5近似得到濃縮度c與部件增殖系數(shù)M間的關(guān)系。雖然相對偏差比較大，但能通過與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合對模型及參數(shù)值進(jìn)行調(diào)整，從而得到更好的結(jié)果。

3 結(jié)語

理論分析了高能光子外源和中子外源激發(fā)鈾部件時(shí)緩發(fā)-瞬發(fā)中子比與部件增值系數(shù)間的關(guān)系，并用數(shù)值模擬驗(yàn)證了所得關(guān)系式。數(shù)值模擬結(jié)果表明，理論推導(dǎo)所得近似關(guān)系式成立，成立條件與假設(shè)前提一致。這些關(guān)系為無損探測鈾部件提供了新的解決途徑。

利用光子外源時(shí)，由于被測粒子和外源粒子不同，外源對出射中子能譜沒有影響，出射中子能譜穩(wěn)定，整個(gè)探測過程可利用單群近似，部件增值系數(shù)可通過簡單表達(dá)式利用緩發(fā)-瞬發(fā)中子比得到；而利用中子外源時(shí)，出射中子能譜受入射中子影響而隨時(shí)間發(fā)生變化，入射中子對結(jié)果的影響與鈾材料濃縮度有關(guān)，單群近似的分析手段不再適用，緩發(fā)-瞬發(fā)中子比與部件增值系數(shù)關(guān)系式需引入鈾材料濃縮度及相關(guān)修正系數(shù)。因此，在高能光子誘發(fā)的緩發(fā)中子強(qiáng)度達(dá)到探測精度要求時(shí)，利用高能光子探測鈾部件增值系數(shù)比利用外源中子有一定優(yōu)勢；在利用中子對鈾材料進(jìn)行主動無損分析時(shí)，需利用其它方法，如特征γ射線分析法獲得鈾部件濃縮度后才能利用緩發(fā)-瞬發(fā)中子比，獲得鈾部件增殖系數(shù)。

1 劉成安, 伍 鈞. 核軍備控制核查技術(shù)概論[M]. 國防工業(yè)出版社, 2007 LIU Chengan, WU Jun. An introduction of verification technology of nuclear arms control[M]. National Defense Industry Press, 2007

2 王效忠, 賈向軍, 趙榮生, 等. 有源符合中子法測量材料中的高濃鈾[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 1998, 32(3): 256–262 WANG Xiaozhong, JIA Xiangjun, ZHAO Rongsheng,et al. Measurement of highly enriched uranium in some material with active coincidence neutron count[J]. Atomic Energy Science and Technology, 1998, 32(3): 256–262

3 伍 鈞, 張本愛, 胡思得. 符合測量中子方法核查核彈頭技術(shù)分析[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 2004, 38(3): 200–203 WU Jun, ZHANG Benai, HU Side. Technical analysis on verifying nuclear warhead by neutron coincidence detecting[J]. Atomic Energy Science and Technology,2004, 38(3): 200–203

4 伍 鈞, 劉成安, 胡思得, 等. 以中子作外源的假想核彈頭主動探測[J]. 計(jì)算物理, 2003, 20(1): 71–75 WU Jun, LIU Chengan, HU Side,et al. Numerical simulation and analyses on actively detecting nuclear warheads with neutron sources[J]. Chinese Journal of Computational Physics, 20(1): 71–75

5 Norman D R, Jones J L, Yoon W Y,et al. Inspection applications with higher electron beam energies[J].Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B, 2005, 241: 787 –792

6 Jones J L, Norman D R, Haskell K J,et al. Detection of shielded nuclear material in a cargo container[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A,2006, 562: 1085–1088

7 ZHU Jianyu, ZHANG Songbai, WU Jun. Uranium enrichment determination by high-energy photo interrogation[J]. Science China Physics, Mechanics & Astronomy,2011, 54(11): 2000–2004

8 Jones J L. INL Report INL/EXT-05-01020[Z]. 2005