聚氨酯阻尼材料改性研究綜述

方舟 仲建峰 周萌 董擎之

(華東理工大學(xué)，上海 200237)

聚氨酯阻尼材料改性研究綜述

方舟 仲建峰 周萌 董擎之

(華東理工大學(xué)，上海 200237)

高分子材料因其特有的黏彈性而被廣泛用作阻尼材料。文章概述了聚氨酯阻尼材料的減振機(jī)理和評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，綜述了聚氨酯阻尼材料的改性方法及其研究進(jìn)展。

聚氨酯 減振 阻尼 改性 研究現(xiàn)狀

阻尼材料也叫振動(dòng)衰減材料或減振材料，它能將固體的機(jī)械振動(dòng)能轉(zhuǎn)變?yōu)闊崮芏拐駝?dòng)衰減下來，主要用于振動(dòng)和噪聲控制。黏彈性材料是非常優(yōu)異的阻尼材料，而聚氨酯(PU)是一種重要的黏彈性材料。與烴類聚合物不同，PU是由柔性鏈段(軟段)和剛性鏈段(硬段)組成的嵌段共聚物，軟硬段在化學(xué)結(jié)構(gòu)和性質(zhì)方面的差異導(dǎo)致二者不相容，使PU具有較高的阻尼因子(亦稱損耗因子，用tanδ表示)。

PU的阻尼性能取決于軟硬段的相容性，即微相分離程度，相容性太好或太差的材料都不能用作阻尼材料，因此需要改變軟硬段的組成和配比以調(diào)節(jié)PU的阻尼性能。由于普通的PU通常不能達(dá)到阻尼材料溫域要求，需要進(jìn)行改性。

1 聚合物材料的阻尼機(jī)理及其性能評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

聚合物材料的阻尼機(jī)理與聚合物的動(dòng)態(tài)力學(xué)性質(zhì)有關(guān)。聚合物材料在交變應(yīng)力(如振動(dòng))作用下，因鏈狀大分子的運(yùn)動(dòng)要克服鏈段間的內(nèi)摩擦阻力，材料的形變往往滯后于應(yīng)力的變化，這種滯后在一定的溫度及頻率下十分明顯。變形滯后意味著要產(chǎn)生能量消耗(內(nèi)耗)，正好將振動(dòng)的動(dòng)能減小，從而達(dá)到減振的目的。

在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)以下，外力作用于聚合物材料上，引起鍵長和鍵角的改變，這種改變很小、很快，足以跟得上應(yīng)力的變化，所以內(nèi)耗很小;高于Tg時(shí)，分子鏈運(yùn)動(dòng)變得比較自由，分子間內(nèi)摩擦較小，因而內(nèi)耗也較小;在玻璃化轉(zhuǎn)變區(qū)內(nèi)，分子鏈剛開始運(yùn)動(dòng)，而體系黏度很大，分子鏈的運(yùn)動(dòng)受很大的摩擦阻力，形變滯后于應(yīng)力的變化，內(nèi)耗很大，因此聚合物材料只在玻璃化轉(zhuǎn)變區(qū)才表現(xiàn)出最好的阻尼性能。

評(píng)價(jià)阻尼材料的標(biāo)準(zhǔn)是:材料在Tg區(qū)內(nèi)具有較高的阻尼因子(tanδ＞0.3)和較寬的阻尼溫域(亦稱損耗溫域，溫域范圍＞100℃)，材料的阻尼溫域與材料使用環(huán)境溫度越相符，其阻尼效果越好。

2 PU阻尼材料改性方法及原理

研究表明，酯基、氨酯基、苯基和羧基等基團(tuán)有助于提升分子鏈的阻尼損耗，使阻尼因子增高。此外，加入一些特殊抗氧化劑、受阻酚類有機(jī)雜化小分子、二羥甲基丙酸(DMPA)、二羥甲基丁酸(DMBA)類擴(kuò)鏈劑則可在聚合物中引入羧基，提高其阻尼性能。在實(shí)際研究工作中，提高PU材料的阻尼性能，制備有實(shí)用價(jià)值的阻尼材料通常采用以下4種方法:

(1)通過改變共聚組分的種類或比例進(jìn)行PU基體材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì);

(2)通過共混或加入填料，引入另一材料的Tg峰;

(3)通過接枝改性在大分子中引入阻尼結(jié)構(gòu)單元;

(4)通過互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)(IPN)技術(shù)，在材料中形成具有不同Tg的微相分離區(qū)，從而獲得較寬的阻尼溫域。

2.1 PU結(jié)構(gòu)和配方設(shè)計(jì)

PU結(jié)構(gòu)和配方設(shè)計(jì)一直是PU阻尼材料設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)。Qihua Wang等［1］研究了以聚四氫呋喃醚二醇為軟段的PU的組成和異氰酸酯指數(shù)(R)對(duì)PU/環(huán)氧樹脂(EP)接枝互穿體系的阻尼性能和耐熱性能的影響，發(fā)現(xiàn)當(dāng)PU與EP的配比固定時(shí)，R對(duì)阻尼性能的影響較大。海軍工程大學(xué)、武漢理工大學(xué)也在這方面做大量的研究工作［2－4］，根據(jù)基團(tuán)貢獻(xiàn)分析法和聚合物阻尼性能定量化理論，對(duì)不同摩爾損耗常數(shù)的原料進(jìn)行設(shè)計(jì)，并將研究成果直接轉(zhuǎn)化為工業(yè)化應(yīng)用。

Kwan Han Yoon等［5］研究了軟硬段配比對(duì)阻尼性能及振動(dòng)過程中傳動(dòng)損失的影響，特別是對(duì)1，4－丁二醇(BDO)作為擴(kuò)鏈劑時(shí)的影響作了詳細(xì)的分析，并在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步研究了二苯基甲烷二異氰酸酯(MDI)/聚氧化丙烯醚二醇(PPG)/BDO共聚物的軟段和共聚組成比例對(duì)振動(dòng)過程中材料阻尼性能的影響，發(fā)現(xiàn)PPG的相對(duì)分子質(zhì)量為1 000、n(MDI):n(PPG):n(BDO)等于 1:0.3:0.7時(shí)，共聚物的各項(xiàng)性能最佳［6］。

對(duì)合成配比的控制是合成PU阻尼材料的基礎(chǔ)，目前的研究工作主要集中在PU的復(fù)合改性方面。

2.2 共混改性

對(duì)于阻尼材料，損耗因子和損耗模量決定了材料的阻尼性能，而儲(chǔ)能模量決定了材料的剛性。對(duì)于一些剛性納米材料，適量填料的加入在提高材料的剛性的同時(shí)可提高阻尼因子。上海交通大學(xué)的郭創(chuàng)奇在其博士畢業(yè)論文［7］中詳細(xì)論述了納米氧化鋅(ZnO)作為PU基復(fù)合材料在阻尼和水聲吸聲材料中的應(yīng)用情況，發(fā)現(xiàn)納米ZnO加入后，材料的剛性和阻尼因子同時(shí)得到提高。

由阻尼機(jī)理可知，分子間的作用力可以有效地限制鏈段的運(yùn)動(dòng)，增大分子鏈運(yùn)動(dòng)的摩擦阻力，從而提高材料的阻尼性能。華東理工大學(xué)吳馳飛教授提出通過有機(jī)雜化改性來提高材料阻尼性能的方法，該方法實(shí)際上也是一種共混改性方法。設(shè)計(jì)思想是:把具有一定體積和極性的小分子化合物添加到具有極性側(cè)基的高聚物內(nèi)，在混合成型過程中形成高分子/小分子的分子復(fù)合體。由于制備這種復(fù)合體所添加的小分子化合物具有體積排除效應(yīng)，高分子間的相互作用大為減弱，取而代之的是較均勻的高分子與小分子的相互作用，由此可以拓寬玻璃化轉(zhuǎn)變區(qū)的溫度范圍，達(dá)到提高材料阻尼性能的目的。這種材料具有價(jià)格低、加工容易等特點(diǎn)，是一種很有發(fā)展前途的新型阻尼材料，目前已有不少相關(guān)研究報(bào)導(dǎo)［8－10］。

為了提高材料的阻尼性能，擴(kuò)大其使用溫度范圍，阻尼材料中一般都要添加填料。Tingmei Wang等［11］在PU/EP接枝互穿聚合物中加入短碳纖維和空心玻璃微珠作為填料，發(fā)現(xiàn)填料的加入使體系的耐熱性和阻尼性能都得到了改善。Shoubing Chen等［12］在PU/EP接枝互穿聚合物中加入短碳纖維和納米二氧化硅(SiO2)作為填料，當(dāng)填料的添加量在1%時(shí)，材料的綜合性能最好。Dongyan Tang等［13］以鈦酸鋇(BaTiO3)纖維和納米粉末為填料，采用同步互穿聚合技術(shù)，考察了填料的加入對(duì)PU/不飽和聚酯(UP)同步互穿聚合物阻尼性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，添加填料后所制備的阻尼因子大于0.3的同步互穿聚合物阻尼溫度范圍比未加填料時(shí)增加了100℃左右，即阻尼溫域增加了約100℃，且加入70%的BaTiO3纖維后損耗模量提高了大約100 MPa。Shoubing Chen等［14］以鈦酸鉀晶須對(duì)蓖麻油進(jìn)行改性填充，并以此為基礎(chǔ)合成了PU/EP接枝互穿聚合物。與純PU/EP接枝互穿聚合物相比，經(jīng)過填充的產(chǎn)品阻尼性能、耐熱性和拉伸強(qiáng)度都有所提高，可以作為阻尼材料使用。Jyh－Horng Wu等［15］用苯乙烯－丁二烯－苯乙烯(SBS)分別與熱塑性聚酯型PU(TPU－EX)和熱塑性聚醚型PU(TPU－ER)在熔融狀態(tài)下進(jìn)行共混，合成了阻尼性能優(yōu)異的新型彈性阻尼材料。

2.3 接枝、嵌段共聚改性

理論上，在主鏈上引入側(cè)基或增大側(cè)基的體積可以破壞主鏈的結(jié)晶度，明顯改善阻尼性能。此外，在大分子鏈上引入離子鍵后，不僅可以大大拓寬阻尼溫域，也可以使阻尼因子顯著提高。側(cè)基和離子鍵可以通過接枝、嵌段共聚等方法引入。

對(duì)于兩種共聚材料，通常會(huì)存在3種情況:兩種材料完全不相容、完全相容和部分相容。有效的阻尼材料需要具備較寬的阻尼溫域，完全相容和完全不相容體系都不符合要求，只有部分相容的共聚材料才能滿足實(shí)際需求。

可與PU進(jìn)行接枝或嵌段共聚的材料很多，如Y.C.Chern等［16］用一步法合成了PU/PU改性EP互穿網(wǎng)絡(luò)聚合物，他們分別合成了PU接枝改性和交聯(lián)改性的EP，考察了不同改性EP的加入量對(duì)兩種改性聚合物的阻尼性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，隨著PU改性EP分子質(zhì)量的增加，兩種改性聚合物的阻尼性能都有所提高，與PU交聯(lián)改性互穿網(wǎng)絡(luò)聚合物相比，經(jīng)過PU接枝改性的互穿網(wǎng)絡(luò)聚合物的阻尼性能更好。Miyata等［17］用EP對(duì)PU進(jìn)行接枝改性的方法生產(chǎn)阻尼材料，該材料可用在汽車車門、鞋類及電器等方面。Xiao等［18］也介紹了將EP與PU進(jìn)行接枝改性，再加入填料合成汽車擋板及腳踏墊阻尼材料的方法。

除了上述常見的改性方法外，還有通過在分子主鏈中引入某些官能團(tuán)使聚合物具有特殊阻尼性能的方法。Zhang等［19］介紹了一種引入帶苯酚結(jié)構(gòu)的小分子進(jìn)行有機(jī)雜化的方法，通過在分子主鏈中引入該小分子使得聚合物具有壓電阻尼性能。

目前，接枝改性多與IPN技術(shù)相結(jié)合，而后者是時(shí)下最流行的PU改性手段，其強(qiáng)迫互穿和協(xié)同作用使PU復(fù)合材料具有許多優(yōu)異的性能。

2.4 互穿網(wǎng)絡(luò)改性

均聚物的Tg范圍(阻尼溫域)很窄，難以滿足實(shí)際應(yīng)用中寬阻尼溫域的需要。添加增塑劑或填料進(jìn)行共混或嵌段、接枝共聚等方法雖然能在一定程度上拓寬聚合物的Tg范圍，但效果仍不理想。網(wǎng)絡(luò)互穿聚合物由于交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)之間的相互貫穿、纏結(jié)而產(chǎn)生強(qiáng)迫互溶和協(xié)同效應(yīng)，使IPN材料具有宏觀上的不分相和微觀上的相分離特點(diǎn)，從而為制備寬溫(寬頻)阻尼材料創(chuàng)造了條件。

Sperling等［20］認(rèn)為:IPN阻尼材料的阻尼峰寬依賴于兩種均聚物各自的Tg，當(dāng)部分相容的兩種均聚物的Tg相差50℃時(shí)，所制得的阻尼因子不小于0.3的IPN阻尼材料阻尼溫域可達(dá)100℃。一般情況下，純PU的Tg約在－40℃，聚甲基丙烯酸丁酯(PMBA)的Tg約為20℃，聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的Tg約為105℃，EP(EP)與純PU的Tg相差也在50℃以上。因此，采用純的PU和上述樹脂進(jìn)行互穿，理論上可以制備出具有較高阻尼因子和較寬阻尼溫域的阻尼材料，大量的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了這一論證［11－12，14，16］，目前的 PU 材料阻尼改性也多遵循這一原則。

乙烯基丙烯酸酯類單體及其聚合物、EP等還是目前PU互穿單體的首選。如Chen等［21］將PU分別與用兩種不同方法改性的PU改性EP互穿制成IPN阻尼材料，其阻尼因子不小于0.3的阻尼溫域接近100℃。Douglas J Hourston等［22］以PU與聚苯乙烯(PX)互穿，考察了不同比例的互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)對(duì)阻尼因子和阻尼溫域的影響，按PU/PS質(zhì)量比分別為60:40和70:30的比例進(jìn)行互穿，發(fā)現(xiàn)互穿網(wǎng)絡(luò)聚合物阻尼因子均大于0.3，阻尼溫域均大于130℃。Xiaoqiang Yu等［23］也以PU/聚丙烯酸進(jìn)行同步互穿，當(dāng)PU/聚丙烯酸質(zhì)量比為2:1時(shí)阻尼值和機(jī)械性能都達(dá)到最大值。Sorathia等［24］也介紹了用PU和丙烯酸酯類聚合物進(jìn)行互穿合成阻尼材料的方法。

此外，在合成方法和互穿單體的選擇上也有一些新的進(jìn)展，如在IPN互穿的基礎(chǔ)上出現(xiàn)的梯度互穿技術(shù)。Chuanli Qin等［25］就將PU與乙烯基樹脂進(jìn)行了梯度互穿和同步互穿，對(duì)兩種互穿技術(shù)以及分別以苯乙烯和甲基丙烯酸作為乙烯基單體的互穿聚合物材料的性能進(jìn)行了比較，發(fā)現(xiàn)以甲基丙烯酸作為乙烯基單體并用梯度互穿法合成的材料阻尼性能更好。

在互穿單體的選擇上，除了傳統(tǒng)的乙烯基單體和EP外，對(duì)多單體互穿和新結(jié)構(gòu)、新單體的引入也多有研究。如Xiaoqiong Yu等［23］在互集網(wǎng)絡(luò)聚合物的兩組分——PU和聚丙烯酸酯中分別引入極性相反的兩種基團(tuán):－N(CH3)2和－CN，當(dāng)兩組分質(zhì)量比為1:2時(shí)，材料的平均阻尼值為0.58，阻尼溫域?yàn)?20～370℃，具有優(yōu)異的高溫阻尼性能。而Shoubing Chen等［26］以端羥基液體丁腈橡膠(HTLN)改性蓖麻油作為多元醇合成了PU/EP接枝互穿網(wǎng)絡(luò)，研究了這種多元醇組分對(duì)阻尼材料耐熱性，阻尼性能及機(jī)械性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，HTLN的加入量在5%時(shí)對(duì)材料的阻尼性能顯著提高。Sorathia［27］介紹了一種用PU和雙酚－A二縮水甘油醚合成的EP進(jìn)行互穿合成阻尼材料的方法。

3 結(jié)語

PU阻尼材料用途廣泛，其研究一直很受重視，海軍工程大學(xué)、哈爾濱工程大學(xué)、武漢理工大學(xué)、中科院等在國內(nèi)外期刊上發(fā)表了較多研究應(yīng)用文章。此外，一些企業(yè)與學(xué)校、科研院所合作也在進(jìn)行相關(guān)研究，PU阻尼材料的重要性不言而喻。隨著其應(yīng)用領(lǐng)域的進(jìn)一步拓展，PU阻尼材料將逐漸從單純的軍事用途，如潛艇的消音、減振，逐步拓展到各種民用材料設(shè)備上，如車輛的減振、房間隔音、載重設(shè)備減振和地板消音、減振等。在一些特殊應(yīng)用領(lǐng)域和極端條件下(例如長時(shí)間在較高溫度和較低溫度下使用寬溫域、厭氧、真空及極寒極熱交替較快等)應(yīng)用的PU阻尼材料開發(fā)還有待進(jìn)一步加強(qiáng)。

從研究現(xiàn)狀看，共混改性、接枝關(guān)系、嵌段共聚及互穿網(wǎng)絡(luò)技術(shù)是目前阻尼改性的首選，但改性手段已不是簡單的一種，而是多種技術(shù)相結(jié)合、研究體系也從均聚物擴(kuò)展到了多元共混物或共聚物，最初的一些理論和模型已不能完全滿足研究的需求，大部分研究者只能通過實(shí)際測(cè)試來證明某一種材料或配比在某種特定體系中的阻尼性能，而無法得出較為系統(tǒng)或全面的結(jié)論。隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的發(fā)展，將計(jì)算機(jī)模擬技術(shù)引入到多元復(fù)合體系，能更快和更有效地選擇和設(shè)計(jì)出高實(shí)用價(jià)值的阻尼材料。

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Research Progress on Polyurethane Damping Materials

Fang Zhou，Zhong Jianfeng，Zhou Meng，Dong Qingzhi
(East China University of Science and Technology，Shanghai 200237)

Polymer material is widely used in the development of vibration－damping materials due to its unique viscoelasticity.The damping mechanism of polymer material and evaluating criteria for its damping performance were introduced，modification methods for polyurethane damping material and its research progresses were reviewed.

polyurethane，vibration decreasing，damping，modification，research status

1674－1099(2012)03－0054－05

TQ323.8

A

2012-03-26。

方舟，男，1983年1月出生，2006年畢業(yè)于太原理工大學(xué)材料學(xué)專業(yè)，華東理工大學(xué)博士在讀，主要研究方向?yàn)榫郯滨サ亩喙δ芑男约皯?yīng)用。