驅油用磺酸鹽表面活性劑的研究進展

趙修太，陳立峰＊，彭緒勇，孟繁梅，白英瑞

（1.中國石油大學（華東）石油工程學院，山東 青島266555； 2.勝利油田 東辛采油廠，山東 東營257000）

驅油用磺酸鹽表面活性劑的研究進展

趙修太1，陳立峰1＊，彭緒勇2，孟繁梅1，白英瑞1

（1.中國石油大學（華東）石油工程學院，山東 青島266555； 2.勝利油田 東辛采油廠，山東 東營257000）

綜述了驅油用石油磺酸鹽、重烷基苯磺酸鹽、脂肪醇聚氧乙烯醚磺酸鹽及磺酸鹽雙子表面活性劑四種磺酸鹽表面活性劑的研究進展，指出了這四種表面活性劑在油田應用中存在的問題以及未來的發(fā)展方向；闡述了油水乳化提高原油采收率的機理，初步分析了影響表面活性劑乳化能力的因素，強調了從分子結構的角度研究表面活性劑性能的重要性.

驅油；磺酸鹽；表面活性劑；研究進展

我國幾大主力油田平均采收率不到1/3，但是國外發(fā)達國家已經達到50%左右；2010年我國累計進口原油2.39億噸，同比增長17.4%，原油對外依存度達到53.8%.因此，提高原油采收率是我國當前面臨的迫切任務.化學驅是我國提高油田最終采收率的主要方法，包括表面活性劑驅、堿驅、聚合物驅及復合驅.在注入水中加入表面活性劑后，油水界面張力明顯降低，提高了驅油效率，因此表面活性劑驅在化學驅中一直發(fā)揮著不可替代的作用，成為油田化學領域的研究熱點.磺酸鹽表面活性劑由于界面活性高、價格低等優(yōu)點成為化學驅中使用量最大、應用范圍最廣的表面活性劑.本文作者綜述了四種油田常用磺酸鹽表面活性劑的研究進展，并初步分析了影響乳化能力的因素.

1 油田用磺酸鹽表面活性劑

1.1 石油磺酸鹽

隨著原油價格的持續(xù)高位運行以及石油需求量的不斷增加，石油磺酸鹽的研究不斷取得突破.國外學者研發(fā)石油磺酸鹽的時間比較早，早在1978年，在美國油田現場膠束驅油和微乳液驅油中就使用了石油磺酸鹽[1]，含有石油磺酸鹽的磺酸鹽表面活性劑混合物ORS－41、B－100被各大油田廣泛采用[2].由于我國油藏特殊條件的需要，我國化學驅研究迅猛發(fā)展，石油磺酸鹽的研制也取得了長足進展.新疆油田任敏紅等人合成的廉價表面活性劑新疆石油磺酸鹽KPS－2，使克拉瑪依原油的界面張力最低可降至5×10－3mN/m，并且生產過程不產生酸渣，沒有醇萃取等后處理工藝，設備簡單，基本不污染環(huán)境，生產成本低，該產品具有巨大的廣泛應用的潛力[3].勝利油田利用勝利原油研制出勝利石油磺酸鹽SLPS系列，既可用于單一的表面活性劑驅，又可用于復合驅，效果都比較好，與勝利原油間的界面張力基本達到10－3mN/m，目前被廣泛應用于勝利油田化學驅中[4].但是由于合成石油磺酸鹽的原料油不同，不同的石油磺酸鹽性質差別很大，所以一種表面活性劑不可能完全適用于各個油田，只有該產品與某區(qū)塊的油水具有較好的相似相容性時，才會產生超低界面張力，所以不同石油磺酸鹽復配使用性能更佳[5].

雖然石油磺酸鹽具有活性高、價格低、生產簡單等優(yōu)點，但是也存在一些缺陷，比如說沉淀吸附較嚴重、穩(wěn)定性差等，因此科研人員對常規(guī)石油磺酸鹽進行了改性研究.張志軍利用糠醛抽出油、減三線餾分油與馬來酸酐發(fā)生?；磻缓髮⒎磻a物與亞硫酸鈉進行磺化反應，得到了改性石油磺酸鈉PCS；此外，通過十二烷基苯和馬來酸酐發(fā)生?；磻墒榛郊柞１┧幔倥c亞硫酸鈉進行磺化反應，即得到改性產物十二烷基苯甲酰丙烯酸鈉磺酸鈉.這兩種改性產品與使用相同原料油合成的石油磺酸鹽相比，其臨界膠束濃度和界面張力都大幅降低，展現出優(yōu)良的界面活性[6].孫正貴等人研發(fā)了改性納米SiO2－石油磺酸鹽新型驅油劑，該產品能將油水界面張力降至3.2×10－3mN/m；此外，改性納米SiO2粒子與石油磺酸鹽分子相互補充地吸附在油水界面上，形成了具有較高機械強度的更加致密的界面膜，因此不僅具有良好的界面活性，而且用該表面活性劑復合體系驅油時產生的乳狀液更加穩(wěn)定[7].像這種界面活性、乳化性能俱佳的表面活性劑是油田迫切需要的，也是將來表面活性劑改性和合成的重要方向.

1.2 重烷基苯磺酸鹽

烷基苯磺酸鹽經研究表明，可使油水界面張力降至10－3mN/m，但是該產品較為固定，結構單一，為消除這些缺陷，我國科研人員陸續(xù)合成出類似于國外磺酸鹽表面活性劑ORS－41的產品—重烷基苯磺酸鹽.曲景奎使用撫順洗滌劑廠的重烷基苯研制出的重烷基苯磺酸鹽對大慶原油達到了超低界面張力的水平，使試驗區(qū)塊的采收率獲得大幅提高[8].周玲革等人合成的重烷基苯磺酸鹽HBS可以使油水界面張力達到10－4mN/m數量級，且驅出液中的原油呈細小的液珠狀，與水驅后期采出液的 “油泡”狀區(qū)別明顯，細小的油珠能迅速自發(fā)聚并、破乳，油水分離較徹底，油水界面明顯，使得渤海油田稠油總采收率可達70%[9].

然而重烷基苯磺酸鹽以十二烷基苯生產過程的副產物作為原料，成分復雜不穩(wěn)定且含有不少雜質，導致最終產品質量不穩(wěn)定，質量控制難度較大，不同產品間的性能差別較大；當前驅油劑的研發(fā)正向無堿驅油劑方向發(fā)展，但在無堿條件下，重烷基苯磺酸鹽基本失效[10].此外，表面活性劑分子是否具有苯環(huán)、苯環(huán)所在的位置以及烴鏈支化度的大小等結構因素都會對活性產生較大的影響[11－12]，因此只有表面活性劑分子中有和原油“相容性”好的親油基，該表面活性劑的活性才會較高.因此為了研究高當量烷基苯磺酸鹽用作無堿驅油劑的可行性，就需要制備分子結構明確、組成相對單一的化合物，這對于研究烷基苯磺酸鹽的作用機理以及保證產品質量的穩(wěn)定性具有重要的意義.吳樂[13]以工業(yè)十二烷基苯為原料研制了十二烷基月桂?；交撬徕cDLBS，用工業(yè)級烷基苯DB和1－烯烴（碳原子數為12）為原料合成了雙烷基苯磺酸鈉DABS，這兩種親油性的表面活性劑可在很低的弱堿濃度下使油水界面張力降至10－3mN/m數量級，因此作為重烷基苯磺酸鹽的潛在代用品具有很好的應用前景.中國石油勘探開發(fā)研究院通過研究發(fā)現，烷基苯磺酸鹽表面活性劑界面活性因苯環(huán)在烷烴碳鏈上的取代位置不同而不同，取代位置在碳鏈中間時，其界面活性較高，降低油水界面張力的能力較強，隨著取代位置向碳鏈末端移動，界面活性降低.BERGER等人[14]以不飽和烴磺酸鹽和芳烴為原料研制出了一種苯環(huán)位于烷基不同位置的新型磺酸鹽表面活性劑，此表面活性劑在不加堿的條件下即可產生超低界面張力.克服重烷基苯磺酸鹽原料來源受限的缺點以及從分子結構角度通過改性或合成使重烷基苯磺酸鹽在無堿條件下就可達到超低界面張力是今后攻關的方向.

1.3 脂肪醇聚氧乙烯醚磺酸鹽

脂肪醇聚氧乙烯醚磺酸鹽是一種陰離子－非離子兩性表面活性劑，能顯著降低油水界面張力，耐鹽性、乳化性優(yōu)良，由于分子中的硫原子直接連在碳原子上，所以化學穩(wěn)定性更好.此外，良好的水溶性和助溶性使其能夠更好地與其他化學試劑復配使用[15－16].與陰離子磺酸鹽表面活性劑相比，抗鹽能力強是脂肪醇聚氧乙烯醚磺酸鹽的最大特點.楊銘[17]分別在水相和微乳相中以脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸鈉AES為原料、亞硫酸鹽為磺化劑合成了脂肪醇聚氧乙烯醚磺酸鹽AESO，在高溫、高礦化度等極端酸性或堿性條件下都能較長時間保持穩(wěn)定，展現出良好的應用前景.曹翔宇[18]利用金屬鈉、椰油醇脂肪醇聚氧乙烯醚與2－氯乙基磺酸鈉合成了椰油醇脂肪醇聚氧乙烯醚磺酸鹽CAPES，該表面活性劑與其他表面活性劑復配在無堿的條件下即可將油水界面張力降到10－3mN/m數量級.

作為脂肪醇聚氧乙烯醚磺酸鹽的親油基部分，脂肪烴鏈柔性很好，空間位阻較小，緊密地排列在油水界面處，絕大多數油水界面被親油基覆蓋，有效地降低了界面張力.脂肪醇聚氧乙烯醚磺酸鹽的界面活性受氧乙烯鏈節(jié)數和礦化度的影響較大，氧乙烯鏈節(jié)數多的表面活性劑分子親油性強，向油相的遷移能力也較強，從而擁有相對較強的降低界面張力的能力.對于同一烷烴，氧乙烯鏈節(jié)數多的表面活性劑分子比氧乙烯鏈節(jié)數少的表面活性劑分子在油水兩相分布趨于平衡所需時間較短，而鹽的加入會促使表面活性劑分子向油相遷移，故隨鹽含量增大，長鏈表面活性劑分子在油水兩相中分布優(yōu)先達到平衡后再失衡，而短鏈的表面活性劑分子的分布則逐漸趨于平衡.因此，礦化度高時，短鏈表面活性劑界面活性較好；反之，長鏈表面活性劑界面活性較好[19].但若向脂肪醇聚氧乙烯醚磺酸鹽驅油劑中加入重烷基苯磺酸鹽，不論氧乙烯鏈的長短在較大的礦化度范圍內都可達到超低界面張力.

1.4 磺酸鹽雙子表面活性劑

在磺酸鹽雙子表面活性劑中，聯結基通過化學鍵將兩個單體離子頭基連接起來，減弱了具有相同電性的離子頭基間的靜電斥力和離子頭基水化層的阻隔，同時緊密的聯接結構使其碳氫鏈間的相互作用增強，即碳氫鏈間疏水結合力得以加強，此即為磺酸鹽雙子表面活性劑具有優(yōu)異界面活性的根本原因[20].美國DOW氏化學公司在1958年研發(fā)的烷基二苯醚雙磺酸鹽雙子表面活性劑是第一個實現工業(yè)化的磺酸鹽雙子表面活性劑[21]，因其具有極高的界面活性、良好的低溫水溶性以及洗滌去污能力，引起了國內外學者的廣泛關注.1999年RENOUF等人利用長鏈環(huán)氧烷先合成聯接基由醚鍵構成的雙長烴鏈雙羥基化合物，再通過丙磺內酯磺化引入兩個親水基磺酸基生成磺酸鹽雙子表面活性劑[22].邰書信等人[23]以長鏈烷基羧酸、苯胺和1，6－己二異氰酸酯為原料合成了一種新型的磺酸鹽雙子表面活性劑，該表面活性劑原料廉價易得，易于分離提純，其臨界膠束濃度比相同疏水碳原子數的傳統(tǒng)單鏈烷基苯磺酸鈉低1～3個數量級，且臨界膠束濃度隨烷基鏈長度的增加而減小.

磺酸鹽雙子表面活性劑因其極高的界面活性、良好的抗鹽性、較好的復配性以及優(yōu)異的潤濕性在三次采油中有著廣闊的應用前景，但是由于合成工藝復雜、價格昂貴，沒有得到大規(guī)模的應用.因此今后應注意：（1）針對某一種性能研制專用表面活性劑，如具有3個疏水鏈的磺酸鹽雙子表面活性劑具有優(yōu)良的發(fā)泡性能和泡沫穩(wěn)定性，可利用廉價原料定向合成該類型的表面活性劑；（2）加強制備工藝的研究，減少合成步驟，降低生產成本；（3）研制新型磺酸鹽類表面活性劑，進一步改善其性能，提高性價比，三聚體[24]和四聚體[25]等多聚磺酸型雙子表面活性劑值得加大研究力度.

2 乳化能力研究

原油乳化后被攜帶及乳狀液調剖是乳化對驅油過程產生的最主要的作用.通過礦場先導試驗可以發(fā)現，發(fā)生乳化作用的原油相應的采收率較高，而未顯著乳化的原油采收率較低.首先表面活性劑在油藏多孔介質中活化殘余油，降低界面張力，使其更利于啟動而形成油墻被乳化攜帶，因此孔隙介質中驅油劑的洗油效率得到提高；再者油水形成的高黏乳狀液在驅替過程中優(yōu)先進入高滲層，并產生封堵作用，從而使中、低滲透層的原油啟動，調整層間、層內矛盾，擴大波及體積，進而提高了驅油劑的波及系數.所以原油乳化提高了采收率[26－28].

2.1 界面張力對乳化能力的影響

界面張力性能與形成乳狀液的難易程度具有相關性，界面張力越低越容易形成乳狀液，界面張力越高越難形成乳狀液.油水界面張力降低的直接原因是表面活性劑分子在界面上的富集，同時表面活性劑分子富集產生的界面活性也決定了原油的乳化能力，當油水界面張力下降時，毛管數增加，有利于形成更細小的油滴，分散度減小，從而有利于乳狀液的形成.郭春萍研究表明，體系界面張力與乳化能力在整體上具有很強的對應關系，即油水界面張力值越低，表面活性劑乳化能力越強[29].然而國外學者發(fā)現能使油水界面張力降低到相近值的幾種表面活性劑不一定具有相同的乳化能力[30].這表明雖然界面活性與乳化能力具有一致性，但界面活性不是乳化能力的決定因素，表面活性劑的乳化能力是由分子結構決定的.因此，在研發(fā)乳化劑時，不能把能否產生超低界面張力作為唯一標準，還應考慮其分子結構和外界因素的影響.

2.2 堿對乳化能力的影響

堿可以溶解堅硬的原生界面膜促進原油的乳化.原油中含有較多的瀝青質、膠質和石蠟，它們能夠形成堅硬界面膜，這些堅硬的薄膜結構存在于水和部分油滴界面處.由于界面膜的存在，致使油滴相互隔離、縮小孔喉、限制油滴在孔喉中的連續(xù)流動，但是堿劑可以溶解這些膜，促使原油乳化，形成較穩(wěn)定的油水界面膜.研究表明，在一定的范圍之內（一般小于或等于1.0%），隨著氫氧化鈉的質量分數的提高，原油乳化達到一定程度所需的時間越來越少，這就表明堿有助于提高表面活性劑乳化原油的能力.特別是堿的加量較高的時候，乳化時間很短，乳化能力明顯提高[31].雖然氫氧化鈉能夠顯著增強乳化能力，但是它的pH（＞11－12）過高，很容易與地層巖石發(fā)生反應，消耗量較大，一方面會形成硅酸鹽溶膠，進而使地層的毛細孔隙發(fā)生堵塞；另一方面不能與石油酸產生足夠的石油酸皂來大幅降低界面張力，以至于達不到較好的驅油效果，所以現在一般不建議使用氫氧化鈉來提高乳化效果.為了既能達到優(yōu)異的乳化效果，又能較好的提高采收率，孫春柳[32]推薦使用碳酸氫鈉和碳酸鈉的復配堿，通過室內實驗在用量較少的條件下就取得了很好的效果.

2.3 其他因素對乳化能力的影響

表面活性劑只有在某個固定的溫度區(qū)間內才會有明顯的乳化能力，該溫度區(qū)間可稱為表面活性劑的乳化活性溫度.在低溫時，表面活性劑分子運動空間和速率受限，因此乳化能力較弱；在高溫時，表面活性劑分子相對運動速率過大，相對地減弱了分子之間的作用力，不能將油水分子緊密地聯接在一起，乳化作用也不明顯.只有在適當的溫度范圍內，表面活性劑與油水粒子的相互作用才能遠遠強于分子熱運動給整個溶液體系帶來的影響，形成乳化油滴粒徑均一的乳狀液.因此溫度是影響乳化能力的重要因素[33].油水體積比也是影響表面活性劑乳化能力的一個重要因素，油水體積比的變化會導致乳化油滴平均粒徑、分散度發(fā)生改變，甚至油水乳狀液的類型也發(fā)生改變，這些變化都會直接影響到表面活性劑的乳化能力.所以合適的油水體積比有助于原油乳化[34].

3 結論

磺酸鹽表面活性劑是陰離子表面活性劑中使用最廣泛的一類，國內外的研究也獲得了很大的進展，但是依然存在著一定的缺陷與不足.展望磺酸鹽表面活性劑的研發(fā)未來，必須從分子結構入手，弄清楚分子中各個基團的作用，有針對性的將某些基團引入到分子結構中，研制具有多官能團的普適性表面活性劑和針對某一性能的專用表面活性劑，降低化學驅成本，提高驅油劑效率，以滿足我國高溫、高礦化度、低滲透油藏的苛刻要求.

表面活性劑乳化能力是受多種因素影響的，在選用乳化劑時不應以是否產生超低界面張力作為唯一標準，還應考慮油藏實際條件、原油性質等其他條件的影響.關于乳狀液穩(wěn)定性的報道很多，但對表面活性劑乳化能力的研究卻很少，影響乳化能力的因素還未全面掌握，因此要加強這方面的研究，特別是分子結構對乳化能力的影響應引起足夠的重視.

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Research progress of sulfonate surfactants as oil displacement agents

ZHAO Xiu－tai1，CHEN Li－feng1＊，PENG Xu－yong2，MENG Fan－mei1，BAI Ying－rui1

（1.Faculty of Petroleum Engineering，China University of Petroleum（East China），Qingdao266555，Shandong，China；2.Dongxin Oil Production Plant，Shengli Oilfield Company，Dongying257000，Shandong，China）

A review is given about the research progress of four kinds of sulfonate surfactants including petroleum sulfonates，heavy alkyl benzene sulfonates，aliphatic alcohol polyoxyethylene ethers sulfonates and sulfonic Gemini surfactants as oil displacement agents.The problems in oilfield applications and the future directions of these four kinds of surfactants are pointed out.The mechanisms for oil－water emulsion to improve oil recovery are elaborated.The factors which influence the emulsifying capacity of surfactants are preliminarily analyzed.Moreover，it is emphasized that studying the properties of surfactants from the perspective of molecular structure is of significance.

oil displacement；sulfonate；surfactant；research progress

TQ 227.4

A

1008－1011（2012）03－0106－05

2011－10－29.

趙修太（1958－），男，教授，研究方向為油田化學.＊

.E－mail：chenlifeng19870612＠126.com.