動水條件下重金屬在沉積物水之間的遷移規(guī)律

王沛芳，胡 燕，王 超，周文明

（河海大學(xué)a.淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)教育部重點實驗室；b.環(huán)境學(xué)院，南京210098）

近年來，對湖泊、河流、海洋沉積物中重金屬的含量與賦存形態(tài)［1－3］以及不同環(huán)境條件下沉積物中重金屬的釋放情況［4－6］作了大量研究，闡明了沉積物中重金屬具有再遷移的特性，以及環(huán)境因子對重金屬遷移轉(zhuǎn)化的影響，取得了很多有意義的成果。但當前的研究大多集中于底泥的靜態(tài)釋放研究［7－9］，或泥沙起動導(dǎo)致重金屬釋放等水動力學(xué)方面的研究［10］，將水動力變化與重金屬遷移規(guī)律相結(jié)合的研究很少。實際上對于太湖這樣的淺水湖泊，水動力在湖泊生態(tài)環(huán)境演變中，扮演著重要的作用。

水動力條件主要體現(xiàn)在由風浪擾動、潮汐、航運、清淤以及內(nèi)部環(huán)流等產(chǎn)生流速等方面，尤其在風浪擾動作用下，由上邊界的驅(qū)動導(dǎo)致下邊界水體產(chǎn)生剪切流速，使沉積物懸浮，影響營養(yǎng)鹽的釋放，進一步影響水 土界面的氧化還原環(huán)境，使得對有機物降解和礦化作用影響顯著的微生物群落發(fā)生變化，其降解的最終產(chǎn)物也發(fā)生變化［11］。因此，水體的水動力條件對底泥污染物的擴散釋放有很大影響［12］。目前的研究多采用人工攪拌或機械攪拌等方式來模擬水體的動力條件［13－14］，但通過這些方式產(chǎn)生的水流狀態(tài)與天然水體的運動狀態(tài)差別很大。因此，本文借助自主開發(fā)的“不同水動力生態(tài)水槽”，研究太湖沉積物重金屬Cd、Cr和As在不同水動力條件下的釋放過程和遷移規(guī)律，以及在沉積物 間隙水 上覆水間的分配變化，旨在為湖泊沉積物重金屬釋放量估算及水環(huán)境質(zhì)量評價提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗裝置與方法

試驗所采用裝置由3組可循環(huán)的獨立動水槽（A、B、C）組成，如圖1所示。每組水槽包括3個水箱（底部水箱Ⅰ、右側(cè)水箱Ⅱ及左側(cè)水箱Ⅲ）、上部3個平行水槽（平行試驗，保證數(shù)據(jù)的可靠性）和一個水泵組成。上部水槽長2.4m，寬1m（每個平行水槽寬0.3m），高0.4m，底部水箱為蓄水箱，體積為1m3，水泵的最大流量為100m3／h，閥門可調(diào)節(jié)流量，上部水槽的出水端設(shè)有葉柵式尾門，與水泵共同作用來調(diào)節(jié)水體的流速和水位。

圖1 試驗裝置圖

試驗于2010年7月初開展，底泥取自太湖竺山灣，用彼得森采泥器采集表層泥，帶回實驗室后將底泥均勻地鋪在水槽中間位置，長度為1m，厚度8cm，兩端用擋板固定。實驗用水采用除氯自來水。首先將底部水箱裝滿水，當裝置運行時，水流通過水泵從底部水箱Ⅰ中抽出，通過閥門調(diào)節(jié)流量，流經(jīng)右側(cè)的Ⅱ號水箱，再同時經(jīng)過上部的3個平行水槽，通過出水端的尾門調(diào)節(jié)水位，最后經(jīng)左部的回流水箱Ⅲ流回底部水箱Ⅰ，如此循環(huán)。用ADV流速儀測定流速，通過不斷調(diào)節(jié)后最終設(shè)定A、B、C 3個水槽的流速分別為4.01、12.70、20.23cm／s，相應(yīng)水深分別為7、10、10cm。

試驗周期為15d，分別在第0、1、3、5、7、11、15d采集沉積物樣、上覆水和間隙水水樣。其中第0d所測得的值分別用來表示自來水、沉積物和間隙水中重金屬的本底含量。

1.2 樣品采集與分析

1.2.1 竺山灣沉積物的基本性質(zhì) 竺山灣是全太湖的沉積物重金屬污染最為嚴重的區(qū)域之一，故選擇竺山灣的沉積物作為試驗研究的對象。其基本理化性質(zhì)見表1。

表1 竺山灣沉積物的理化性質(zhì)

從表1可見，竺山灣的沉積物呈中性，弱還原環(huán)境。根據(jù)李娜［15］的研究結(jié)果，竺山灣沉積物的陽離子交換量在全太湖處于較低水平，堿度則處于較高水平。另外，根據(jù)土壤沉積物有機質(zhì)的劃分標準［16］，竺山灣沉積物有機質(zhì)水平為三級。沉積物顆粒主要以粉粒為主。

1.2.2 樣品采集與處理 1）上覆水樣：考慮水槽中3個平行小水槽的水體在經(jīng)過調(diào)解水箱時變?yōu)榛旌纤畼樱虼嗽谏细菜畼硬杉瘯r，每組水槽每次只采集1個水樣，約100mL，其中50mL經(jīng)0.45μm濾膜過濾用以測定溶解態(tài)重金屬，所有水樣加HNO3調(diào)節(jié)至pH＜2，放入冰箱于4℃保存待測。

2）沉積物樣、間隙水樣：每個平行水槽均取適量沉積物，混勻，保存于潔凈的聚乙烯瓶中迅速帶回實驗室。一部分剔除大小礫石、貝殼及動植物殘體等雜質(zhì)后，冷凍干燥并研磨后過100目篩放入密封的聚乙烯袋中保存。將另一部分未冷凍的沉積物于4 000r／min的轉(zhuǎn)速下離心20min，倒出上清液經(jīng)0.45μm濾膜過濾后得間隙水樣，調(diào)節(jié)pH＜2，置于4℃冰箱內(nèi)保存待測。

1.2.3 樣品分析方法 沉積物樣品的消解方法很多，本文參考Valérie等［17］的實驗方法，并根據(jù)具體情況作出了適當改進。具體操作步驟：取0.2g待測沉積物置于聚四氟乙烯消解罐中，加入6mL HNO3，靜置半個小時后，再依次加入4mL HF、1mL H2O2，在BERGHOF MWS－3微波消解儀中消解。待消解完成后冷卻，之后將溶液轉(zhuǎn)入聚四氟乙烯坩堝中，加入0.5mL HClO4，200℃蒸至盡干，再加入1mL （1＋1）HNO3溶解殘渣，定容至25mL，4℃保存待測。

所有待測樣品均采用電感耦合等離子發(fā)射質(zhì)譜儀（ICP－MS）測定其中的重金屬元素的含量。所有樣品均設(shè)置3個平行，實驗所采用的試劑均為優(yōu)級純。

1.2.4 分析元素的選擇 Cd是僅次于Hg的最毒的重金屬之一，在太湖處于輕度污染水平［15］，Cr也是毒性比較高的重金屬。As雖然不屬于金屬，但其毒性及其在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律性質(zhì)與金屬類似。太湖中As和Cr的含量相比鄱陽湖、滇池、月湖要高［18］，危害較大，故選取這3種重金屬進行討論。

2 結(jié)果與分析

2.1 沉積物中重金屬含量的變化

沉積物中Cd、Cr、As含量的變化見圖2。

3個水槽沉積物中重金屬變化比較相似，均呈波動式變化，并在第1d都出現(xiàn)不同程度的降低，說明在實驗條件下進行了釋放。但As的變化卻略有不同，第5d和第7d有略微的增加，說明試驗前期釋放到水體中的As可能被沉積物吸附后回到底泥表面。不同重金屬會呈現(xiàn)出不同的變化，這主要與重金屬自身的性質(zhì)有關(guān)。

圖2 A、B、C槽沉積物中重金屬含量隨時間的變化

為了定量描述重金屬在不同流速下的釋放情況，引進“最大釋放量”的概念，將其定義為沉積物中重金屬在第0d的含量與第1～15d中的最小含量的差值。通過計算，A、B、C 3個水槽中Cd的最大釋放量分別為0.111 4、0.127 4、0.148 8mg／kg，Cr的最大釋放量分別為24.559 5、33.614 1、43.749 5mg／kg，As的最大釋放量分別為2.289 0、2.334 8、2.421 6mg／kg。由各重金屬的最大釋放量可以看出，Cd、Cr、As具有相似的釋放量特征，即流速越大，釋放量越大。這可能是因為流速越大，水流紊動越劇烈，對表層沉積物的理化性質(zhì)，如溶解氧條件、氧化還原電位、有機質(zhì)含量等產(chǎn)生明顯影響，引起重金屬形態(tài)的轉(zhuǎn)化。另一方面，水流直接作用于沉積物表面，紊動越劇烈，剪切力越大，對沉積物的結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響也越大。黃廷林［19］用滯留邊界層理論分析紊動強度對沉積物中重金屬釋放的影響時發(fā)現(xiàn)，隨紊動強度的提高，滯流邊界層厚度減小，重金屬釋放量增大。

2.2 間隙水中重金屬含量的變化

沉積物中的間隙水在湖泊體系重金屬的地球化學(xué)循環(huán)過程中起重要作用。因為從沉積物中釋放出的重金屬并非直接進入上覆水，而是通過沉積物間隙水的擴散作用，以及在沉積物 水界面處由于氧化還原環(huán)境的改變而發(fā)生的再沉積作用共同影響上覆水［20－21］。

試驗觀測了3個水槽試驗期內(nèi)間隙水中3種金屬的濃度變化，如圖3所示。Cd和As呈逐漸減小的趨勢，Cr呈波動式降低的趨勢，但最終均趨于平衡，說明從沉積物遷移進入間隙水的重金屬隨時間變化，在試驗條件下向其他介質(zhì)發(fā)生了遷移。

圖3 A、B、C槽間隙水中重金屬含量隨時間變化

試驗采用的上覆水為自來水，其重金屬的含量相對于污染沉積物中間隙水的含量要低，這為重金屬向上覆水擴散提供了條件。王小慶等［22］通過研究發(fā)現(xiàn)，“沉積物 水”界面上和界面下的濃度梯度越大，擴散動力越大，對上覆水體的作用越明顯。

由圖3可知間隙水中As的濃度值較高，與上覆水（參見圖6）之間存在較大的濃度差。而且在15d內(nèi)，間隙水中As濃度的降低非常明顯，說明較大的濃度差促進了As向上覆水的擴散釋放，對上覆水濃度產(chǎn)生較大影響。

與As不同，間隙水中Cd的濃度很低，與上覆水中的濃度差較?。▍⒁妶D4）。試驗初期Cd在濃度差的作用下由間隙水向上覆水釋放，但在試驗后期，間隙水中Cd的濃度小于上覆水的情況下，濃度仍在減小，可以解釋為水體流動促進了擴散過程的發(fā)生。因為在動水條件下，總是有污染物濃度更低的水流經(jīng)沉積物的某一區(qū)域，這樣就能使水土界面處重金屬的濃度差維持在較高的水平，從而對間隙水中重金屬的釋放起到促進作用。Cr的變化規(guī)律與Cd相似。

2.3 上覆水中重金屬的變化

1）Cd、Cr的變化過程

3個水槽上覆水中重金屬Cd、Cr的含量隨時間的變化過程見圖4。Cd與Cr的變化趨勢相似，且上覆水中濃度大小的順序為A槽＜B槽＜C槽，與流速的大小順序一致。說明流速越大，上覆水中重金屬的濃度越高。

圖4 A、B、C槽上覆水中重金屬Cd、Cr隨時間的變化

同時，由圖4可知，上覆水中Cd的濃度在A槽與B槽的變化趨勢相似，濃度均在第1d達到最大值，1d后又開始下降，然后逐漸趨于平衡；但在C槽中的濃度卻逐漸增加，并在第11d達到最大值。說明20.23cm／s的水體流速引起了沉積物Cd的較大程度釋放。上覆水中Cr的濃度變化與Cd相似，但在第11d時，小流速和中流速下Cr的濃度也有所增加，這可能是由于夏天環(huán)境條件的變化較大，導(dǎo)致沉積物中的無機沉淀態(tài)的Cr重新釋放到水體中，而Cd隨著溫度的升高，釋放率會隨之降低并逐漸趨于恒定［23］。

試驗中，上覆水體的流動相當于一種外在作用力，在外力干擾的切應(yīng)力達到可搬動沉積物顆粒的程度時，顆粒再懸浮發(fā)生，同時顆粒態(tài)重金屬釋放，并引起上覆水中重金屬含量的增加。通常情況下，水流擾動越大，進入上覆水體的再懸浮物質(zhì)越多［24］。在夏季高水溫、大流量的水域，富集在泥沙中的重金屬在泥沙懸浮過程中易于釋放到水體中去［25］。圖5為不同水動力條件下上覆水體的濁度隨時間的變化過程。

圖5 A、B、C槽上覆水體中濁度隨時間的變化

由圖5可以看出C槽濁度變化過程與A槽、B槽之間有明顯的差異。C槽的濁度呈逐漸增加的趨勢，11d以后才有逐漸平衡的趨勢；A槽與B槽的變化趨勢相似，在第1d達到最大值后逐漸減小，第11 d以后逐漸趨于平衡。由此可以得出：流速越大，上覆水體的濁度越大，表明發(fā)生懸浮的沉積物越多。再懸浮的沉積物暴露在有氧環(huán)境中，使得沉積物的性質(zhì)以及在沉積物 水界面的分配平衡改變，使原本吸附或結(jié)合于沉積物中的重金屬得到釋放，進入上覆水體中［21、26］。另一方面，直徑較大的懸浮顆粒會吸附水中的溶解態(tài)重金屬，并在重力的作用下沉降，重新回到沉積物表面，引起上覆水和沉積物中重金屬的分配變化。

分析圖4、圖5可知，上覆水中Cd、Cr在A、B、C槽中的濃度變化與濁度的變化趨勢一致，說明水動力引起表層沉積物發(fā)生懸浮的程度與沉積物重金屬遷移到水中的量有很大關(guān)系，流速越大，釋放到上覆水中的重金屬量越多。將上覆水中重金屬Cd、Cr濃度與水體濁度進行相關(guān)性分析（見表2）發(fā)現(xiàn)，Cd濃度與濁度的相關(guān)系數(shù)分別為0.935、0.795、0.949，Cr濃度與濁度的相關(guān)系數(shù)分別為0.778、0.758、0.774，均顯著相關(guān)?？梢哉f明底泥再懸浮是沉積物中Cd和Cr向上覆水遷移的主要途徑。

表2 濁度與上覆水中重金屬的相關(guān)性系數(shù)表

2）As的變化過程

上覆水中As與Cd、Cr的濃度變化有較大差別（見圖6），As在3個水槽上覆水中的濃度隨時間均呈不斷增加的上升趨勢，且A、B、C 3個水槽中的變化趨勢相似，說明不同流速對其遷移規(guī)律影響不大。在試驗的第1d至第7dA、B槽中濁度逐漸減小，但上覆水As的濃度仍有升高趨勢，說明沉積物懸浮釋放As不是As向上覆水遷移的主導(dǎo)過程。

進一步分析A、B、C 3個水槽中As與濁度的相關(guān)關(guān)系（見表2），得出相關(guān)系數(shù)分別為0.299、0.450、0.922?？芍?，僅在大流速的情況下上覆水As濃度與濁度極顯著相關(guān)，說明一般流速條件下上覆水中的As更多的來源于間隙水。另一方面，上覆水中As與Cd、Cr間的差異進一步說明重金屬的性質(zhì)影響它們的遷移特性。

圖6 A、B、C槽上覆水中As隨時間的變化

3 討 論

3.1 水動力條件下沉積物中重金屬的遷移特性

沉積物中的重金屬在環(huán)境條件改變時會向上覆水或間隙水中釋放；上覆水中的重金屬則有可能被懸浮物吸附發(fā)生沉積，間隙水和上覆水之間存在濃度梯度的擴散，所以沉積物中重金屬的遷移具有方向性。試驗中，上覆水為清潔自來水，重金屬含量較低，加上水動力的剪切作用，致使沉積物發(fā)生再懸浮，這些都將顯著影響沉積物重金屬的遷移過程。表3為沉積物、上覆水、間隙水中重金屬的相關(guān)關(guān)系。

由表3可知：1）對于Cd，沉積物與上覆水呈負相關(guān)，說明沉積物中的Cd有向上覆水遷移的趨勢。其中，C槽中上覆水濃度與沉積物含量顯著負相關(guān)，說明在大流速條件下，沉積物中的Cd向上覆水遷移的趨勢明顯。2）對于Cr，沉積物與間隙水之間呈正相關(guān)，而沉積物和間隙水中Cr的含量均呈減小的趨勢，說明兩者均向上覆水發(fā)生了遷移，而且間隙水中Cr的含量小于上覆水（第1d以后），進一步說明水動力條件能夠促進間隙水中重金屬的擴散。其中，B槽中上覆水濃度與沉積物中的含量顯著負相關(guān)，說明中流速條件下沉積物中的Cr向上覆水遷移趨勢明顯。3）對于As，A、B和C槽中As在上覆水和間隙水間的濃度均呈現(xiàn)顯著負相關(guān)關(guān)系，進一步說明了在各種流速條件下，As有從間隙水向上覆水明顯遷移的行為；同時，沉積物中As與間隙水和上覆水中As的濃度均呈負相關(guān)，但相關(guān)關(guān)系并不明顯，這是因為沉積物中As的含量變化比較復(fù)雜，總的來說與上覆水和間隙水具有相反的趨勢。As的遷移規(guī)律與流速大小無直接關(guān)系。

表3 上覆水、間隙水和沉積物中金屬的相關(guān)系數(shù)表

總體來說，同種重金屬在3種介質(zhì)中的相關(guān)性并不是顯著，這可能是由于微量重金屬遷移不僅受到重金屬自身濃度的影響，也受到金屬的賦存化學(xué)形態(tài)以及pH值、氧化還原條件、有機物和微生物等環(huán)境條件的影響［27］。

3.2 動水模擬實驗與靜態(tài)實驗的比較

湯洪亮［28］分別進行了靜態(tài)和動態(tài)下重金屬釋放的對比實驗，發(fā)現(xiàn)在動水條件下，水流速度對底泥釋放有顯著影響，且較高流速時底泥釋放的污染物質(zhì)濃度較高。宋憲強等［13］則模擬了靜態(tài)與感潮情況下底泥重金屬的釋放情況，發(fā)現(xiàn)底泥的靜態(tài)釋放的過程較為緩慢，重金屬釋放在15～20d達到平衡；而在潮汐作用下，底泥重金屬釋放量及釋放速率明顯提高，重金屬釋放在10～15d達到平衡。而且與靜態(tài)試驗相比，感潮作用下Cu、Zn、Pb、Cr和Cd的平均釋放速率提高了0.77～4.20倍，釋放量增加了0.32～1.78倍。這是因為重金屬在靜水與動水條件下的遷移規(guī)律存在差異，見表4。

表4 靜水與動水條件下水環(huán)境中重金屬遷移的差異

3.3 不同水動力條件對重金屬遷移的影響

沉積物中的重金屬在動水條件下比靜水條件更容易發(fā)生遷移，實際上水動力條件不同，重金屬的遷移過程也會有差別。由圖2、3、4可以看出，上覆水中3種流速間的差異較為明顯，且其中A槽與C槽上覆水中重金屬間的差異要遠大于于A槽與B槽。差異的顯著性可以由方差分析得出（見表5）。

通過差異性分析可以看出，3種流速下上覆水中Cd的含量存在顯著性差異（α＝0.004），說明不同流速對其含量的變化有顯著影響。沉積物Cr在3種流速間差異也較為顯著（α＝0.052，接近0.05）。表中α值越接近0.05，越能夠說明3種流速下重金屬含量的差異越明顯。因此總體而言，對不同重金屬，流速所產(chǎn)生的影響程度為Cr＞Cd＞As。根據(jù)α值的大小排序，可知流速對3種介質(zhì)中重金屬含量的影響程度為上覆水＞沉積物＞間隙水。這可能是因為在水動力條件下水流劇烈紊動，沉積物會發(fā)生懸浮，流速越大，再懸浮量越大，對上覆水產(chǎn)生的影響也就越大；間隙水中重金屬向上覆水的擴散作用隨著上覆水體濃度的增加而逐漸減小，因此3種流速的差異性較??；水動力通過改變沉積物的結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)來促進重金屬的釋放，但在水較淺的情況下，不同水動力對沉積物的作用效果相對更小。

表5 3種流速下上覆水、間隙水和沉積物中重金屬的方差分析結(jié)果表

4 結(jié) 論

1）不同水動力條件對3種金屬在各介質(zhì)中的影響規(guī)律不同。沉積物中Cd、Cr、As的最大釋放量發(fā)生順序為大流速＞中流速＞小流速，即紊動強度越大，釋放量越大；上覆水中Cd、Cr和As的含量大小順序均為大流速＞中流速＞小流速，流速越大，濃度越高；3個水槽間隙水中3種金屬濃度大小差異不明顯。

2）動水條件下3種重金屬的遷移規(guī)律不同。Cd和Cr向上覆水體的遷移主要是受到沉積物再懸浮的影響，通過懸浮顆粒物遷移釋放，并且遷移程度因流速的不同而產(chǎn)生差異；而As則主要是由沉積物緩慢釋放到間隙水中，并通過擴散作用大量進入上覆水體。

3）與靜水條件相比，動水條件下沉積物中的重金屬更容易發(fā)生遷移。而且3種水流條件對不同介質(zhì)中重金屬的含量的變化產(chǎn)生的影響不同，影響程度為上覆水＞沉積物＞間隙水，對不同重金屬遷移的影響程度為Cr＞Cd＞As。

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