基于共同物理基礎的鐵性智能材料研究概況

楊 森，王 宇，周 超，張立學，任曉兵

(西安交通大學前沿科學技術(shù)研究院物質(zhì)非平衡與調(diào)控教育部重點實驗室，陜西西安710049)

基于共同物理基礎的鐵性智能材料研究概況

楊 森，王 宇，周 超，張立學，任曉兵

(西安交通大學前沿科學技術(shù)研究院物質(zhì)非平衡與調(diào)控教育部重點實驗室，陜西西安710049)

鐵性智能材料是具有感知溫度、力、電、磁等外界環(huán)境并產(chǎn)生驅(qū)動(位移等)效應的一類重要功能材料，主要包括形狀記憶、壓電和磁致伸縮三大類材料。長期以來，三類鐵性智能材料的研究分布在幾個不同的領(lǐng)域，沒有形成共同的物理基礎，從而導致只能運用有限的學術(shù)思路指導智能材料的研發(fā)。近年來實驗探索研究成果表明:三類看似不同的鐵性智能材料從序參量、疇結(jié)構(gòu)到宏觀性能層次具有高度的物理平行性，表明它們具有共同的物理基礎，據(jù)此可望提供高性能鐵性智能材料的物理新機制。

鐵性智能材料;形狀記憶;壓電;磁致伸縮

1 前言

鐵性智能材料(Ferroic Smart Material)是具有感知溫度、力、電、磁等外界環(huán)境并產(chǎn)生驅(qū)動(位移等)效應的一類重要功能材料［1］。主要包括由力和溫度控制的形狀記憶材料、由電場控制的壓電材料和由磁場控制的磁致伸縮材料等，其微觀物理機制和宏觀物理表象如圖1所示。目前，鐵性智能材料已廣泛應用于制造業(yè)、航空航天及國防等領(lǐng)域，其研究水平在很大程度上影響著一個國家的總體科技水平、產(chǎn)業(yè)競爭力和現(xiàn)代國防實力。

但由于歷史原因，形狀記憶、壓電和磁致伸縮三類智能材料分屬馬氏體相變學、鐵電學、鐵磁學三個完全獨立的學科領(lǐng)域，長期以來這三個學科領(lǐng)域獨自發(fā)展和成長，相互交流很少，以至于大多數(shù)人并沒有注意到三類鐵性智能材料可能具有的共性。近十多年來，越來越多的理論學者開始注意到:這三類材料在序參量層次都可以用Landau理論進行描述，如印度學者Wadhawan V K在其專著《Introduction to Ferroic Materials》中進行了詳細討論。最近我們通過跨學科對比研究從實驗上發(fā)現(xiàn)三類材料不僅在序參量層次是平行的，在疇結(jié)構(gòu)到宏觀性能等各個層次上也是平行的(如表1所示)。這些結(jié)果強烈暗示三類鐵性智能材料可能具有共同物理基礎，并且這一觀點正引起越來越多的學者的關(guān)注和認同。牛津大學Sherrington D教授在2011年出版的新書《Disorder and Strain-Induced Complexity in Functional Materials》中引用關(guān)于應變玻璃的實驗結(jié)果指出:鐵磁、鐵電、鐵彈體的玻璃相變都可以用同一類物理模型定量描述，具有相同的物理本質(zhì)［2］。此外，美國Los Alamos國家實驗室、美國Rutgers大學、西班牙巴塞羅那大學等都已開展理論和實驗研究，因此目前在國際上逐漸出現(xiàn)了將三類鐵性智能材料作為一個統(tǒng)一體進行研究的新趨勢［3-7］。本文將從時效老化、玻璃相變、準同型相界等幾方面對基于共同物理基礎的鐵性智能材料研究概況進行論述。

圖1 形狀記憶、壓電、磁致伸縮三類智能材料的微觀物理機制和宏觀物理表象Fig.1 Unified physical mechanism of ferroic smart materials including shape memory alloy，piezoelectric materials and magnetostrictive materials

表1 三類鐵性智能材料從微觀序參量、介觀疇結(jié)構(gòu)到宏觀現(xiàn)象具有高度的平行性Table 1 Physical parallel of order parameter，domain and properties in ferroic smart materials

2 由點缺陷引起的時效老化現(xiàn)象

關(guān)于點缺陷造成的鐵彈馬氏體合金的一些奇異現(xiàn)象，從20世紀30年代起即發(fā)現(xiàn)AuCd等合金室溫時效后會產(chǎn)生無法理解的類橡皮彈性行為——高達百分之幾的可回復變形，為馬氏體相變領(lǐng)域的一個著名難題［8］，如圖2a所示。Ren X B等于1997年提出點缺陷短程有序的對稱性原理，認為晶體中的點缺陷具有短程有序分布的對稱性，該對稱性與晶體對稱性保持一致，如圖2b所示［9］。缺陷對稱性在施加外力的過程中不會改變，從而提供了內(nèi)在的回復力，成功解決了長期以來無法理解的馬氏體合金中的類橡皮彈性現(xiàn)象。2000年又通過實驗在馬氏體合金中驗證了時效引起的介觀馬氏體疇的記憶和雙程形狀記憶［10］，如圖2c所示。上述研究促進了對缺陷在鐵彈馬氏體時效中的作用及其多尺度奇異效應的深入理解。

圖2 鐵彈材料中時效現(xiàn)象(a)，點缺陷短程有序?qū)ΨQ性原理(b)和新型場致應變效應(c)Fig.2 aging effect(a)，symmetry-conforming short-range order principle(b)，and new field-induced stain(a)in ferroelastic materials

同樣，缺陷也引發(fā)了鐵電材料類似的性能隨時間變化的時效/老化行為，在20世紀40～50年代即發(fā)現(xiàn)時效處理后的鐵電體表現(xiàn)出偏置及雙電滯回線等奇特現(xiàn)象，如圖3a所示。其微觀解釋基于點缺陷對鐵電疇的穩(wěn)定，包括建立在各自實驗證據(jù)上的疇壁釘扎效應、晶界電荷效應、缺陷取向體效應等模型，但并沒有統(tǒng)一的清晰微觀機理［11］。

圖3 鐵電材料中時效現(xiàn)象(a)，點缺陷短程有序?qū)ΨQ性原理(b)和新型場致應變效應(c)Fig.4 aging effect(a)，symmetry-conforming short-range order principle(b)，and new field-induced stain(c)in ferroelectric materials

2004年，Ren X B等提出了基于點缺陷短程有序?qū)ΨQ性原理的鐵電時效模型［12］，并通過單晶單疇樣品實驗排除了疇壁釘扎等已有的時效模型，驗證了缺陷與晶體一致的對稱性，從而揭示了基于點缺陷短程有序?qū)ΨQ性原理的體效應模型為鐵電時效的微觀機理，如圖3b所示［13-14］。同時，基于這一原理，提出了獲得大電致應變的新方法:通過缺陷摻雜，時效后產(chǎn)生的缺陷對稱性，在施加電場的過程中作為內(nèi)在的回復力導致了可逆疇翻轉(zhuǎn)，獲得可回復大電致應變，如圖3c所示。實驗中在壓電性能低劣的時效BaTiO3體系(單晶以及陶瓷)中均獲得預測的可回復大電致應變效應，單晶應變值比含鉛類壓電材料高一個數(shù)量級，顯示出很好的應用潛力［15］。

3 玻璃化轉(zhuǎn)變現(xiàn)象

廣義的玻璃態(tài)指熱力學非平衡的凍結(jié)無序態(tài)。隨著序參量的改變，玻璃可以以不同的形式普遍存在于自然界，它既可以在非晶材料體系出現(xiàn)，也可在具有晶體結(jié)構(gòu)的材料體系中出現(xiàn)。比如，具有廣泛應用的電子陶瓷材料弛豫鐵電體就是在鐵電材料體系中出現(xiàn)的玻璃現(xiàn)象，它的本質(zhì)是被凍結(jié)的短程有序而長程無序的電偶極子排布狀態(tài)。在鐵磁材料體系也能發(fā)生玻璃現(xiàn)象(被稱為團簇-自旋玻璃)，它是局域有序而長程無序的自旋凍結(jié)狀態(tài)。鐵磁和壓電材料體系中的這兩種玻璃現(xiàn)象都早已被發(fā)現(xiàn)。然而，在馬氏體材料體系是否存在玻璃現(xiàn)象卻一直是個不解之謎。最近的研究表明，馬氏體材料體系中的確有玻璃現(xiàn)象的存在，這種新玻璃現(xiàn)象被稱為應變玻璃［16-17］，它的本質(zhì)是凍結(jié)的短程有序而長程無序的晶格應變狀態(tài)。

應變玻璃現(xiàn)象首先在富Ni的TiNi合金體系被發(fā)現(xiàn)。成分在Ti50Ni50附近的Ti50-xNi50+x合金是眾所周知的馬氏體形狀記憶合金。其馬氏體態(tài)是長程有序的應變狀態(tài)。然而，當多余的Ni原子的濃度高于某一臨界值xc時，合金將不發(fā)生馬氏體相變，也不生成馬氏體孿晶，取而代之的是許多納米應變疇(納米馬氏體疇)隨著溫度降低被凍結(jié)下來。合金的平均結(jié)構(gòu)隨著溫度降低也不發(fā)生變化，并保持這一結(jié)構(gòu)直到0 K。更為有重要的是，應變玻璃顯示出明顯的玻璃化相變特征。如圖4a所示，應變玻璃合金Ti48.5Ni51.5顯示出隨頻率彌散的模量谷和與之對應的隨著頻率彌散的內(nèi)耗峰［16］。研究表明，模量谷的溫度隨頻率的變化關(guān)系符合Vogel-Fulcher關(guān)系，這是典型的動態(tài)凍結(jié)特性，顯示有玻璃化轉(zhuǎn)變的存在。圖5a 所示應變玻璃合金 Ti48.5Ni51.5的零場冷卻/加場冷卻(Zero-Field-Cooling/Field-Cooling)的應變測量曲線在低溫段顯示出很大的偏離［17］。這是體系中各態(tài)遍歷性破缺的特征，表明存在這一個低溫的凍結(jié)狀態(tài)。

目前的研究進展已經(jīng)表明，通過摻雜足夠的點缺陷，就能使普通的馬氏體合金變?yōu)閼儾ＡШ辖?。因此，應變玻璃是摻雜馬氏體材料體系中普遍存在的現(xiàn)象，這已經(jīng)在不同的馬氏體材料體系如Ti-Ni、Ti-Ni-X(X=Fe，Co，Cr，Mn)、Ti-Pd-Cr等得到了印證［18-21］。應變玻璃還能表現(xiàn)出一些讓人意想不到的奇異性能。應變玻璃合金不發(fā)生馬氏體相變，因此根據(jù)傳統(tǒng)馬氏體相變理論，它不可能具有形狀記憶和超彈性效應。然而，研究表明非馬氏體的應變玻璃合金也能顯示出形狀記憶與超彈性效應［22］。這種新現(xiàn)象的物理機制是一種新場致相變——應變玻璃到馬氏體的應力誘發(fā)相變。這一新發(fā)現(xiàn)打破了幾十年來馬氏體領(lǐng)域所認為的形狀記憶與超彈性效應必須基于馬氏體相變這一得到廣泛印證的傳統(tǒng)觀點，為形狀記憶合金的選擇范圍提供了更廣闊的空間。

非常有意思的是，通過對比應變玻璃、弛豫鐵電體和團簇-自旋玻璃的玻璃化轉(zhuǎn)變特征發(fā)現(xiàn)這三類智能材料中的玻璃現(xiàn)象顯示出驚人的相似性。如圖4所示，應變玻璃［16］、弛豫鐵電體［23］和團簇 - 自旋玻璃［24］的動態(tài)響應行為都顯示出極為相似的頻率彌散特性。與此同時，圖5也表明應變玻璃［17］、弛豫鐵電體［25］和團簇-自旋玻璃［26］的零場冷卻/加場冷卻曲線非常相似，都具有非各態(tài)遍歷性?；趹儾ＡА⒊谠ヨF電體和團簇-自旋玻璃這三類智能材料的凍結(jié)行為的相似性，我們提出了一個新概念——鐵性玻璃(Ferroic Glass)［17］，以體現(xiàn)三類智能材料中的玻璃現(xiàn)象的共性。鐵性玻璃的共性也預示著這三類玻璃現(xiàn)象具有共同的物理基礎。

4 準同型相界現(xiàn)象

圖6 (a)BZT-xBCT體系的相圖，(b)和(c)是壓電系數(shù)d33和逆壓電效應隨成分變化的趨勢，(d)BZT-50BCT和鉛系以及其他無鉛材料的d33的對比Fig.6 Morphotropic phase boundary in the ferroelectric system of BZT-xBCT:(a)BZT-xBCT phase diagram，(b)and(c)composition dependence of piezoelectric coefficient d33and inverse piezoelectric coefficient，(d)comparison of d33among BZT-50BCT and other non-Pb piezoelectrics and PZT family

準同型相界［27-28］(Morphotropic Phae Boundary，MPB)是指溫度-成分相圖上兩種具有不同晶體結(jié)構(gòu)相的邊界，且這兩種不同晶體結(jié)構(gòu)相具有相同的高溫母相。在相圖上，MPB是一種特殊的相界，因其兩邊相的晶體結(jié)構(gòu)僅有很小差別，所以被稱為“準同型”相界。調(diào)節(jié)成分使系統(tǒng)處于MPB處，此時兩個相態(tài)的自由能大小近似相同，體系處于一種極不穩(wěn)定的熱力學狀態(tài)，從而表現(xiàn)出對外場響應最大，靈敏度最高的特性。因此，與晶體結(jié)構(gòu)密切相關(guān)的物理性質(zhì)(如壓電效應、磁致伸縮等)，也處于高靈敏狀態(tài)［29］。也就是說，施加一個較小的物理場，即可獲得較大的物理響應，且該物理響應滯后小。最典型的MPB發(fā)生在鐵電體鋯鈦酸鉛系(PbZrO3-PbTiO3，PZT)相圖中，由于在MPB附近能產(chǎn)生顯著的壓電性能(其壓電系數(shù)d33高達593 pC/N)［30］。

最近，基于準同型相界原理，Liu W等報導了高壓電性能的無鉛體系 Ba(Zr0.2Ti0.8)O3-x-(Ba0.7Ca0.3)TiO3-(BZT-xBCT)，如圖6所示［31］。該體系MPB組分(50BCT)的壓電系數(shù)d33高達620 pC/N，如圖6b所示。該性能系數(shù)甚至超過了大多數(shù)軟鋯鈦酸鉛材料。圖6c顯示MPB成分還表現(xiàn)出極大的逆壓電效應，逆壓電系數(shù)為dS/dE=1 140 pm/V，超過了所有的PZT材料 (dS/dE=360～900 pm/V)。圖6d所示為室溫下，該體系MPB成分樣品(50BCT)與其他典型的無鉛與含鉛的PZT壓電材料的壓電系數(shù)的對照。從圖中可以看到，50BCT的壓電系數(shù)d33(620 pC/N)明顯高于其他無鉛壓電材料，同時和超軟 PZT-5H(d33～590 pC/N)相當［32］。

理論研究表明［33］，MPB這一科學思路不僅適用于壓電材料，其具有高度的普適性，可運用到研發(fā)磁致伸縮材料工作中，以實現(xiàn)獲得高性能磁致伸縮材料。早在1998年，國際著名鐵電學家，美國賓夕法尼亞大學的Newnham教授［34］就提出可借鑒鐵電體利用MPB制備巨壓電材料的思路，研發(fā)高性能磁致伸縮材料。2010年，Yang S等［35］利用MPB原理，即系統(tǒng)在MPB和三臨界點附近由于相變勢壘大大降低而處于高度結(jié)構(gòu)失穩(wěn)狀態(tài)，通過組分調(diào)控在鐵磁材料TbCo2-DyCo2系統(tǒng)中發(fā)現(xiàn)磁性MPB，如圖7所示。且該磁性MPB附近具有高靈敏度、窄滯后的磁致伸縮效應，其磁場靈敏度高達5.2×10-5/80 A·m-1，磁致應變滯后僅約為1 200 A/m。顯然，MPB原理為研發(fā)高性能磁致伸縮材料提供了一種新途徑。

圖7 鐵磁材料TbCo2-DyCo2系統(tǒng)中MPB相界及其高性能磁致伸縮效應:(a)TbCo2-DyCo2相圖，(b)MPB附近的高磁致伸縮效應，(c)MPB附近的高磁場靈敏度Fig.7 Morphotropic phase boundary and magnetostrictive effect in the ferromagnetic system of TbCo2-DyCo2:(a)TbCo2-DyCo2phase diagram，(b)magnetostriction and(c)magnetic sensitivity near MPB composition

5 結(jié)語

三類鐵性智能材料研究在三個不同的領(lǐng)域獨立發(fā)展了幾十年，并為世界提供了多彩的智能材料和器件，但是這種單學科的孤立研究模式對材料性能的進一步提升只能提供有限的思路。國際上的研究動態(tài)以及我們最近研究成果都表明:三類鐵性智能材料可能具有共同物理基礎，這可使得可能出現(xiàn)進一步提高其性能的新的物理機制。因此，今后鐵性智能材料發(fā)展的最重要方向是形成鐵性智能材料的共同物理基礎或共性材料科學基礎，

并由此發(fā)現(xiàn)能夠提供高性能或特異性能的物理機制。

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Investigation of Ferroic Smart Materials Based on Unified Physical Principle

YANG Sen，WANG Yu，ZHOU Chao，ZHANG Lixue，REN Xiaobing
(Frontier Institute of Science and Technology，Xi'an Jiaotong University，Xi'an 710049，China)

Ferroic smart material generally refers to an important functional material，which can easily detect the environmental factors(e.g.temperature，force，electricity，magnetism，and so on)and further produce driving force or displacement.Usually，such smart materials include three kinds as shape memory alloys，piezoelectrical materials and magnetostrictive materials.For a long time，studies on these three smart materials have fallen into three different subjects and almost no person has explored the possibility of identical physical fundamentals among these three materials.Recently，our research demonstrates that these three smart materials are physically parallel in order parameter，domain and physical properties，giving the hint that there exist identical physical fundamentals among these three smart materials，thus providing a new way to high-performance ferroic smart materials.

ferroic smart material;shape memory alloys;piezoelectricity;magnetostriction

TG139.6

A

1674-3962(2012)03-0001-07

2012-01-10

國家重點基礎研究發(fā)展計劃項目(2012CB619401);國家自然科學基金項目(51071117，51101118)

楊 森，男，1974年生，博士生導師

任曉兵，男，1966年生，教授，博士生導師