2007和2008年夏季北京奧運(yùn)館大氣PM10與PM2.5質(zhì)量濃度變化特征

李雪，劉子銳，任希巖，李昕，王躍思

(1.中國(guó)科學(xué)研究院大氣物理研究所，北京100029;2.北京市環(huán)境保護(hù)局，北京100037)

0 引言

大氣顆粒物(氣溶膠)通常是指懸浮在大氣中直徑小于10 μm的液態(tài)或固態(tài)的微小粒子(延昊等，2006;鄧學(xué)良等，2010)，大氣顆粒物可以通過直接氣候效應(yīng)和間接氣候效應(yīng)影響氣候(劉文菁等，2002;王體健等，2010)。作為北京市空氣污染的首要污染物，可吸入顆粒物(PM10)一直是人們關(guān)注的重點(diǎn)，相關(guān)研究表明，可吸入顆粒物尤其是細(xì)粒子(PM2.5)是造成北京及周邊地區(qū)低能見度的重要原因(費(fèi)建芳等，2009)。近年來隨著研究的深入，細(xì)粒子對(duì)人體健康的影響效應(yīng)越來越受到人們的重視。除了本身對(duì)人體呼吸系統(tǒng)有刺激和致敏作用外，細(xì)粒子還可以作為攜帶細(xì)菌、病毒和致癌物的載體侵入人體肺部，嚴(yán)重危害人體健康。很多學(xué)者對(duì)北京地區(qū)大氣顆粒物的組成(謝驊等，2001;He et al.，2001;Okuda et al.，2004)、來源(王明星等，1983)、粒度譜分布(Lun et al.，2003;王庚辰等，2004)及存在形式(Lun et al.，2003)等進(jìn)行了大量的研究。Sun et al.(2004)在北京地區(qū)的監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示PM2.5是PM10的主要組成部分，細(xì)粒子所占PM10的比重冬季為0.52～0.73，而夏季為0.45～0.48。張凱等(2007)對(duì)北京大氣PM2.5的化學(xué)組分進(jìn)行了研究，識(shí)別夏季細(xì)粒子中主要水溶性離子為硫酸鹽、硝酸鹽和氨鹽。對(duì)北京地區(qū)顆粒物來源的研究發(fā)現(xiàn)，北京城區(qū)細(xì)顆粒物主要來自機(jī)動(dòng)車和燃煤排放，這兩種人為排放源占細(xì)粒子總排放量的60%～80%，各類揚(yáng)塵所占比例小于20%(張晶等，1998;王瑋等，2001)。與城區(qū)相比，城郊地區(qū)土壤源和二次源所占比例較大，其中土壤源的貢獻(xiàn)接近50%，遠(yuǎn)高于城區(qū)(He et al.，2001)。其他相關(guān)研究也顯示北京地區(qū)大氣細(xì)粒子主要來自機(jī)動(dòng)車和燃煤排放，工業(yè)排放和生物質(zhì)燃燒源的貢獻(xiàn)較小(張仁健等，2000;宋宇等，2002;楊復(fù)沫等，2003)。

2008年是北京第29屆夏季奧運(yùn)會(huì)的主辦年，奧運(yùn)會(huì)賽會(huì)期間北京地區(qū)的空氣質(zhì)量一直是中外媒體關(guān)注的焦點(diǎn)。為了了解北京及周邊地區(qū)的大氣平均污染狀況，北京市環(huán)保局聯(lián)合北京市其他單位共同編制了2005年北京及周邊地區(qū)的大氣污染物排放源清單，并對(duì)區(qū)域內(nèi)PM2.5的污染及區(qū)域傳輸特征進(jìn)行了研究，結(jié)果表明北京及周邊地區(qū)PM2.5呈現(xiàn)明顯的區(qū)域污染特征(《第29屆奧運(yùn)會(huì)北京空氣質(zhì)量保障措施研究報(bào)告》編寫組，2007)。為了保障奧運(yùn)會(huì)賽會(huì)期間的空氣質(zhì)量，奧運(yùn)前后北京及周邊6省(市)地區(qū)實(shí)施了協(xié)同減排措施。為了評(píng)價(jià)奧運(yùn)污染源減排措施的效果，我國(guó)眾多學(xué)者對(duì)北京及周邊地區(qū)顆粒物的變化特征進(jìn)行了研究，相關(guān)結(jié)果表明奧運(yùn)會(huì)期間PM10比上年同期下降53.7%(北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心，2009)，同時(shí)Xin et al.(2009)研究指出，奧運(yùn)會(huì)期間京津冀地區(qū)大氣污染物的濃度呈現(xiàn)了整體下降。此外，楊婷等(2010)通過NAQPMS模式模擬的結(jié)果指出，奧運(yùn)會(huì)期間PM10的輸送量在奧運(yùn)會(huì)期間相比奧運(yùn)會(huì)前下降了37%。由于上述研究結(jié)果僅僅關(guān)注PM10，對(duì)PM2.5的研究較少，從而不能充分評(píng)價(jià)奧運(yùn)會(huì)期間北京及周邊地區(qū)的污染控制措施對(duì)北京地區(qū)粗、細(xì)粒子質(zhì)量濃度變化的影響。本研究對(duì)奧運(yùn)前后(2007和2008年)奧運(yùn)主場(chǎng)館附近的大氣顆粒物(PM10和PM2.5)分別進(jìn)行了連續(xù)2個(gè)月(8月和9月)的同步觀測(cè)，通過比較奧運(yùn)前后同時(shí)段污染過程中大氣粗、細(xì)粒子累積速率的差異來評(píng)價(jià)污染源減排措施對(duì)大氣粗、細(xì)粒子的影響，為今后相關(guān)污染調(diào)控政策的實(shí)施提供必要的科學(xué)依據(jù)。

1 試驗(yàn)方法

1.1 觀測(cè)地點(diǎn)與時(shí)間

觀測(cè)地點(diǎn)位于中國(guó)科學(xué)院遙感應(yīng)用研究所(116.38°E，40°N)辦公樓樓頂(距地面高度約15 m)，與奧運(yùn)村僅一街之隔，東面50 m處是奧林匹克公園，東南面與奧運(yùn)會(huì)主場(chǎng)館“鳥巢”的直線距離約400 m。由于該監(jiān)測(cè)點(diǎn)位于奧運(yùn)會(huì)運(yùn)動(dòng)場(chǎng)的核心區(qū)，對(duì)監(jiān)測(cè)和預(yù)警奧運(yùn)體育館周邊污染物濃度變化有較強(qiáng)的代表性(汪偉峰等，2010)。本文的觀測(cè)時(shí)間段為2007和2008年的8月和9月。

1.2 觀測(cè)儀器介紹

大氣顆粒物質(zhì)量濃度PM2.5-10和PM2.5使用美國(guó)Rupprecht＆Patashnik公司生產(chǎn)的雙通道rp1405DF進(jìn)行同步測(cè)量，該儀器最低檢測(cè)線為0.06 μg·m－3·h－1，質(zhì)量分辨率為0.10 μg·m－3，精度為±1.50 μg·m－3·h－1。PM10由PM2.5-10和PM2.5的加和得到。同時(shí)利用芬蘭Vaisala公司生產(chǎn)的Milos520自動(dòng)氣象站對(duì)研究時(shí)段的氣象參數(shù)(風(fēng)向、風(fēng)速、溫度、濕度和降水)進(jìn)行了同步觀測(cè)。

2 結(jié)果與討論

2.1 2007與2008年奧運(yùn)時(shí)段顆粒物質(zhì)量濃度日均值比較

圖1 奧運(yùn)村站2007年(a)和2008年(b)8—9月顆粒物質(zhì)量濃度的逐日變化Fig.1 Variation of daily PM average mass concentration during August—September of(a)2007 and(b)2008 at Olympic village station

表1 奧運(yùn)與非奧運(yùn)年同時(shí)段顆粒物質(zhì)量濃度日均值比較及t檢驗(yàn)結(jié)果Table 1 PM daily average mass concentration during the Olympic and non-Olympic periods，t-Test results，and the reduction in the PM mass concentration

為了研究北京2008年夏季奧運(yùn)會(huì)期間北京及周邊6省(市)地區(qū)實(shí)施的協(xié)同減排措施對(duì)北京地區(qū)大氣顆粒物的影響，本文對(duì)2008年奧運(yùn)時(shí)段(8月和9月)與未實(shí)施減排措施的奧運(yùn)前一年(2007年)同時(shí)段的大氣顆粒物質(zhì)量濃度進(jìn)行了比較。圖1顯示了2007和2008年奧運(yùn)時(shí)段北京地區(qū)大氣顆粒物質(zhì)量濃度日均值變化特征。為了區(qū)分顆粒物的不同來源，本文按照顆粒物粒徑大小分為粗粒子(PM2.5-10)和細(xì)粒子(PM2.5)分別進(jìn)行討論。由圖1b可以看出，2008年奧運(yùn)時(shí)段大氣細(xì)粒子質(zhì)量濃度變化幅度較大，日均最大值和最小值分別為144.8 μg·m－3和9.7 μg·m－3(表1)，最大值是最小值的近15倍，表明奧運(yùn)會(huì)期間北京地區(qū)出現(xiàn)了細(xì)顆粒物的污染累積過程;奧運(yùn)會(huì)期間大氣粗粒子質(zhì)量濃度的變化幅度較小，日均最大和最小值分別為44.8 μg·m－3和9.8 μg·m－3，而殘奧會(huì)期間粗粒子質(zhì)量濃度變化幅度相對(duì)大一些。與奧運(yùn)時(shí)期相比，2007年同時(shí)段的大氣細(xì)粒子濃度變化幅度同樣較大，觀測(cè)期間細(xì)粒子日均最大值是最小值的10倍以上，表明北京地區(qū)每年的8月和9月易出現(xiàn)細(xì)粒子的污染累積過程(圖1a)。值得注意的是，奧運(yùn)前一年同時(shí)期大氣粗粒子質(zhì)量濃度的變化幅度明顯大于奧運(yùn)時(shí)段，2007年粗粒子日均質(zhì)量濃度的最大和最小值分別為140.8 μg·m－3和22.8 μg·m－3，兩者相差近7倍(表1)。對(duì)顆粒物質(zhì)量濃度的平均值進(jìn)行統(tǒng)計(jì)后發(fā)現(xiàn)，2007和2008年奧運(yùn)會(huì)時(shí)段(8月)PM10質(zhì)量濃度分別為143.7±8.5 μg·m－3和83.1±9.0 μg·m－3，奧運(yùn)會(huì)時(shí)段比奧運(yùn)前一年同時(shí)期降低42.2%;2007和2008年殘奧會(huì)時(shí)段(9月)PM10質(zhì)量濃度分別為164.0±11.7 μg·m－3和87.2±8.3 μg·m－3，殘奧會(huì)時(shí)段比奧運(yùn)前一年同時(shí)期降低46.8%;2007和2008年奧運(yùn)會(huì)時(shí)段大氣細(xì)粒子質(zhì)量濃度分別為66.9±5.5 μg·m－3和58.8±7.3 μg·m－3，奧運(yùn)會(huì)時(shí)段比奧運(yùn)前一年同時(shí)期降低12.1%;而殘奧會(huì)時(shí)段大氣細(xì)粒子質(zhì)量濃度分別為75.4±7.2 μg·m－3和46.7±4.9 μg·m－3，殘奧會(huì)時(shí)段比奧運(yùn)前一年同時(shí)期降低38.1%。2007和2008年奧運(yùn)會(huì)時(shí)段大氣粗粒子質(zhì)量濃度分別為77.3±4.4 μg·m－3和22.9±1.8 μg·m－3，奧運(yùn)會(huì)時(shí)段比奧運(yùn)前一年同時(shí)期降低70.4%;而殘奧會(huì)時(shí)段大氣粗粒子質(zhì)量濃度分別為89.1±5.1 μg·m－3和40.9±3.3 μg·m－3，殘奧會(huì)時(shí)段比奧運(yùn)前一年同時(shí)期降低54.1%。

與奧運(yùn)前一年同時(shí)期相比，奧運(yùn)會(huì)及殘奧會(huì)時(shí)段PM10降低的平均幅度分別為42.2%和46.8%，其中細(xì)粒子質(zhì)量濃度降低的幅度較小(12.1%～38.1%)，而粗粒子質(zhì)量濃度降低的幅度較大(54.1%～70.4%)，并且降低程度達(dá)到顯著性水平(p＜0.001)，表明減排措施對(duì)北京地區(qū)大氣粗粒子質(zhì)量濃度的控制效果要好于大氣細(xì)粒子。進(jìn)一步比較PM2.5與PM10的比值發(fā)現(xiàn)，奧運(yùn)時(shí)段，PM2.5/PM10為0.67，而奧運(yùn)前一年為0.46，顯著低于奧運(yùn)年(p＜0.05)。Chan and Yao(2008)研究表明，當(dāng)PM2.5/PM10＞0.60時(shí)，城市大氣顆粒物的主要成分一般為NO3－、SO42－和NH4+以及二次有機(jī)物，而當(dāng)PM2.5/PM10＜0.60時(shí)，道路揚(yáng)塵和建筑揚(yáng)塵是城市大氣顆粒物的主要來源。這表明奧運(yùn)期間減排措施的實(shí)施使得北京地區(qū)大氣顆粒物的來源發(fā)生變化，來自局地污染源的道路揚(yáng)塵和建筑揚(yáng)塵的貢獻(xiàn)顯著降低，而二次粒子的貢獻(xiàn)增強(qiáng)。二次粒子的生成與其氣態(tài)前體物(SO2和NOX)的濃度密切相關(guān)(Edneya et al.，2005)，同時(shí)二次粒子不僅來自于本地生成，區(qū)域輸送的貢獻(xiàn)也較大(Ying and Kleeman，2006)，因此奧運(yùn)時(shí)段二次粒子對(duì)北京地區(qū)顆粒物質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)的增強(qiáng)可能與北京及周邊地區(qū)SO2和NOX的濃度并未得到有效控制有關(guān)。

2.2 典型污染過程分析

由圖1a可以看出，2007年8月和9月，北京地區(qū)出現(xiàn)了3次比較明顯的大氣顆粒物污染過程，分別是8月1—11日，9月3—14日和9月18—27日。而2008年8月和9月，北京地區(qū)同樣出現(xiàn)了3次比較明顯的顆粒物污染過程，分別是8月1—11日，8月21—31日和9月25—30日(圖1b)。為了比較2007和2008年大氣污染過程中顆粒物濃度變化的差異，選取2007和2008年相同月份(8月)的污染過程進(jìn)行對(duì)比分析，同時(shí)為了更好地評(píng)估奧運(yùn)時(shí)段污染源減排措施對(duì)大氣顆粒物濃度消減的影響，2008年8月選取的是奧運(yùn)會(huì)賽會(huì)期間出現(xiàn)的大氣污染過程，即2008年8月21—31日。

圖2顯示了2007和2008年8月的2次大氣污染過程中顆粒物質(zhì)量濃度和相關(guān)氣象因子的逐日變化。由圖2a可以看出，2007年8月的污染過程可以分別兩個(gè)階段，分別為累積階段(8月1—6日)和清除階段(8月7—11日)。在累積階段開始前的8月1和2日，北京地區(qū)出現(xiàn)了2次明顯的降雨過程，其中，8月2日的日平均降雨量達(dá)到了412 mm，在強(qiáng)降雨的清除作用下，8月2日觀測(cè)點(diǎn)附近大氣PM10和PM2.5的日均質(zhì)量濃度分別降低至58.4 μg·m－3和32.8 μg·m－3，此后在偏南風(fēng)及東南風(fēng)的影響下，觀測(cè)點(diǎn)附近大氣PM10和PM2.5的質(zhì)量濃度逐日上升，并在8月6日達(dá)到此次污染過程的最高值，PM10和PM2.5的日均質(zhì)量濃度分別達(dá)到241.9 μg·m－3和137.2 μg·m－3。由圖2a可以看出，在顆粒物質(zhì)量濃度累積的過程中，伴隨著空氣相對(duì)濕度的不斷升高，空氣相對(duì)濕度的增加不僅有利于小粒子的吸濕增長(zhǎng)從而導(dǎo)致細(xì)粒子質(zhì)量濃度的增長(zhǎng)(John et al.，1990)，同時(shí)，相對(duì)濕度的增加還會(huì)提高顆粒物的含水量，增強(qiáng)顆粒物吸收半揮發(fā)性物質(zhì)如硫酸鹽和揮發(fā)性有機(jī)物的能力(Jacob and Winner，2009)，從而也會(huì)導(dǎo)致顆粒物質(zhì)量濃度的增加。同時(shí)，在大氣顆粒物的累積過程中，北京地區(qū)平均風(fēng)速較小(＜2 m·s－1)，且風(fēng)向以偏南風(fēng)為主。以往的研究表明，受北京地區(qū)地形的影響，在不利的大氣擴(kuò)散條件以及偏南氣流輸送的共同影響下，北京地區(qū)容易出現(xiàn)大氣顆粒物的污染累積過程(孫揚(yáng)等，2006;吉東升等，2009)。8月7日，北京地區(qū)出現(xiàn)了一次明顯的降雨過程，受降雨濕清除作用的影響，顆粒物質(zhì)量濃度迅速降低(魏玉香等，2009)，同時(shí)8月9—10日地面風(fēng)速增大(＜2 m·s－1)，大氣擴(kuò)散能力增強(qiáng)，這也是導(dǎo)致顆粒物質(zhì)量濃度進(jìn)一步降低的另一個(gè)重要原因。8月11日顆粒物質(zhì)量濃度達(dá)到最低值，污染過程結(jié)束。2008年8月的顆粒物污染過程與2007年同時(shí)期的污染過程基本類似，同樣分為累積(8月21—28日)和清除(8月29—31日)2個(gè)階段。由圖2b可以看出，在累積階段開始前的8月21日，北京地區(qū)出現(xiàn)了一次降雨過程，大氣濕清除的影響使得顆粒物的質(zhì)量濃度分別降低至61.1 μg·m－3(PM10)和37.4 μg·m－3(PM2.5)，隨后的8月22—29日，空氣相對(duì)濕度不斷增大，在偏南風(fēng)的影響下，PM10和PM2.5的日均質(zhì)量濃度在8月29日達(dá)到此次污染過程的最大值，分別為167.2 μg·m－3和130.3 μg·m－3。8月29和30日，北京地區(qū)出現(xiàn)了2次降雨過程，同時(shí)8月31日北京地面的主導(dǎo)風(fēng)向由西南風(fēng)轉(zhuǎn)為偏北風(fēng)(圖2b)，降雨的濕清除加上偏北清潔氣流稀釋作用的共同影響，8月31日PM10和PM2.5分別降至21.5 μg·m－3和10.6 μg·m－3，此次污染過程結(jié)束。

圖2 非奧運(yùn)(a)與奧運(yùn)(b)同時(shí)段典型污染過程大氣顆粒物及氣象因素(風(fēng)速、風(fēng)向、降雨、相對(duì)濕度和溫度)的逐日變化Fig.2 Daily variation of particle matter and meteorological variables(wind speed，wind direction，precipitation，relative humidity and temperature)in accumulation-diffusion process during(a)the non-Olympic and(b)the Olympic periods

由上述分析可以得知，2007年和2008年8月的顆粒物污染過程中，氣象因素間的差異較小，這與胡婧等(2009)分析的奧運(yùn)前后奧運(yùn)時(shí)段北京地區(qū)氣象因素差異較小的研究結(jié)果基本一致。因此，通過比較顆粒物累積過程中質(zhì)量濃度增長(zhǎng)速率的差異可以判斷顆粒物排放源的變化。本文對(duì)2次污染過程中顆粒物的累積速率分別進(jìn)行了計(jì)算(圖3)。由圖3b可以看出，2次污染累積過程中，細(xì)粒子質(zhì)量濃度均呈現(xiàn)顯著線性增長(zhǎng)趨勢(shì)(p＜0.001)，細(xì)粒子的日均增長(zhǎng)速率分別為25.1 μg·m－3·d－1(2007年)和13.9 μg·m－3·d－1(2008年)。相比較而言，奧運(yùn)期間PM2.5的累積速率相對(duì)較緩，明顯小于奧運(yùn)前同時(shí)期的污染累積過程。奧運(yùn)前的污染累積過程中，粗粒子質(zhì)量濃度同樣呈現(xiàn)顯著線性增長(zhǎng)趨勢(shì)(p＜0.05)，粗粒子的日均增長(zhǎng)速率達(dá)到20.8 μg·m－3·d－1，接近同時(shí)期細(xì)粒子的增長(zhǎng)速率。而奧運(yùn)期間的污染過程中，粗粒子并沒有呈現(xiàn)明顯的線性增長(zhǎng)趨勢(shì)，其日均增長(zhǎng)速率僅為2.2 μg·m－3·d－1，不僅遠(yuǎn)低于同時(shí)期細(xì)粒子的增長(zhǎng)速率，同時(shí)也遠(yuǎn)低于奧運(yùn)前同時(shí)期污染過程中粗粒子的增長(zhǎng)速率。從污染過程中粗、細(xì)粒子增長(zhǎng)速率的差異來看，奧運(yùn)期間污染源的減排措施有效控制了北京地區(qū)大氣粗粒子的主要排放源，如建筑揚(yáng)塵和道路揚(yáng)塵等;而污染源減排措施對(duì)大氣細(xì)粒子排放源的控制體現(xiàn)出一定的效果，但是其控制效果不如粗粒子明顯。主要原因在于，與大氣粗粒子主要受局地排放源的影響不同，北京地區(qū)大氣細(xì)粒子質(zhì)量濃度的變化不僅受局地排放源的影響，同時(shí)還顯著地受到北京偏南地區(qū)，特別是河北石家莊、保定以及山東等地嚴(yán)重污染源的影響(徐祥德等，2003，2004)，因此，對(duì)北京地區(qū)大氣細(xì)粒子的控制不僅需要消減本地的排放源，同時(shí)還需要控制北京周邊地區(qū)污染源的排放。

圖3 奧運(yùn)與非奧運(yùn)同時(shí)段典型污染過程大氣顆粒物日均增長(zhǎng)速率的比較a.PM10;b.PM2.5;C.PM2.5-10Fig.3 Particle mass accumulation rate in accumulation-diffusion process during the O-lympic and non-Olympic periodsa.PM10;b.PM2.5;C.PM2.5-10

3 結(jié)論

1)200 8年奧運(yùn)期間(8月和9月)北京奧運(yùn)主場(chǎng)館附近大氣PM10相比奧運(yùn)前(2007年)同時(shí)段降低44.5%，其中細(xì)粒子(PM2.5)質(zhì)量濃度降低的幅度較小，降低的百分比為25.1%，而粗粒子(PM2.5-10)質(zhì)量濃度降低的幅度較大，與奧運(yùn)前相比下降了62.3%。

2)觀測(cè)期間北京地區(qū)出現(xiàn)了6次明顯的大氣污染過程，不斷增長(zhǎng)的相對(duì)濕度和偏南氣流的持續(xù)輸送易造成大氣顆粒物的累積，而降雨的濕清除作用以及偏北清潔氣流的輸送則使大氣顆粒物質(zhì)量濃度迅速降低。

3)典型污染過程中，奧運(yùn)會(huì)期間細(xì)粒子和粗粒子的日均增長(zhǎng)速率分別為13.9 μg·m－3·d－1和2.2 μg·m－3·d－1，細(xì)粒子和粗粒子的日均增長(zhǎng)速率分別略低于和顯著低于奧運(yùn)前同時(shí)段的污染過程中顆粒物的增長(zhǎng)速率;奧運(yùn)污染源減排措施對(duì)大氣粗粒子的控制明顯好于細(xì)粒子，考慮到細(xì)粒子污染的區(qū)域性，對(duì)北京地區(qū)大氣細(xì)粒子的控制不僅需要消減本地的排放源，同時(shí)還需要控制北京周邊地區(qū)污染源的排放。

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