流體包裹體精細(xì)分析在塔中志留系油氣成藏研究中的應(yīng)用

魯雪松，宋巖，柳少波，蒲泊伶，張鼐，張寶收

（1.中國石油天然氣集團公司盆地構(gòu)造與油氣成藏重點實驗室，北京 100083; 2.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083;3.中國石油塔里木油田勘探開發(fā)研究院，新疆庫爾勒 841000）

流體包裹體精細(xì)分析在塔中志留系油氣成藏研究中的應(yīng)用

魯雪松1，2，宋巖1，2，柳少波1，2，蒲泊伶2，張鼐2，張寶收3

（1.中國石油天然氣集團公司盆地構(gòu)造與油氣成藏重點實驗室，北京 100083; 2.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083;3.中國石油塔里木油田勘探開發(fā)研究院，新疆庫爾勒 841000）

利用均一溫度、熒光光譜、紅外光譜、三維熒光光譜（TSF）、色譜－質(zhì)譜（GC－MS）等流體包裹體分析技術(shù)對塔中志留系油氣藏的復(fù)雜油氣成藏過程進行研究。結(jié)果表明:塔中志留系儲層中發(fā)育3期不同類型的烴類包裹體;確定塔中志留系油氣藏的3期成藏過程，即在泥盆紀(jì)沉積末期中下寒武統(tǒng)來源的原油第I期成藏，泥盆紀(jì)末構(gòu)造抬升剝蝕遭受破壞形成殘余瀝青;二疊紀(jì)沉積末期中上奧陶統(tǒng)來源的原油第Ⅱ期成藏;喜山期中下寒武統(tǒng)來源的深部調(diào)整油氣第Ⅲ期成藏;現(xiàn)今油氣主要為第Ⅱ期和第Ⅲ期成藏的油氣混合。

塔中;志留系;流體包裹體;熒光光譜;紅外光譜;成藏期次

流體包裹體是成巖成藏流體的直接歷史記錄，在多源、多期成藏的復(fù)雜油氣藏的研究中具有其他方法無法比擬的優(yōu)勢，在油氣成藏領(lǐng)域具有非常廣泛的應(yīng)用［1－3］。隨著流體包裹體分析測試技術(shù)的發(fā)展，目前已基本形成一套流體包裹體分析的技術(shù)系列，流體包裹體分析也朝著精細(xì)化、全面化和系統(tǒng)化的方向發(fā)展。在流體包裹體精細(xì)研究中，必須擯棄以往強調(diào)數(shù)量而忽視質(zhì)量的做法，在詳細(xì)巖相學(xué)觀察基礎(chǔ)之上，選取典型的油氣包裹體開展精細(xì)研究，強調(diào)不同成分分析手段的綜合運用和相互補充，確保成巖成藏分析的準(zhǔn)確性。塔中志留系油氣分布及性質(zhì)復(fù)雜，廣泛見到瀝青砂巖、稠油、正常油和天然氣等油氣顯示，這充分說明了志留系油氣藏具有多期、多源成藏過程［4－6］。前人做了大量的研究，但在志留系油氣來源和成藏期次的認(rèn)識上歷來爭議較大。因此，筆者綜合利用巖相學(xué)觀察、均一溫度、熒光光譜、紅外光譜、三維熒光光譜（TSF）、氣相色譜－質(zhì)譜（GC－MS）等流體包裹體分析技術(shù)對塔中志留系油氣藏的復(fù)雜油氣成藏過程進行研究，相關(guān)的流體包裹體分析測試均在中國石油盆地構(gòu)造與油氣成藏重點實驗室完成。

1 塔中11志留系油氣藏基本特征

塔中11志留系油藏發(fā)育于塔中低凸起北部斜坡鼻狀隆起帶上的塔中11號構(gòu)造志留系下砂巖段，圈閉類型為受逆斷層控制的斷背斜，圈閉已鉆探井有塔中11、塔中111和塔中117井，均獲工業(yè)油氣流。從鉆探和試油分析來看，在縱向上存在著兩套油氣層，分別為上亞段SⅠ油氣層和下亞段SⅡ油氣層。兩套油氣層表現(xiàn)為不同的油氣性質(zhì)，SⅠ油氣層氣油比為1648～2103、原油密度為0.7471～0.7760 g/ cm3，原油為低黏度、低蠟、低硫、低膠質(zhì)+瀝青質(zhì)的正常原油，伴生氣含量高，表現(xiàn)為凝析油氣藏特征。SⅡ油層原油密度為0.8702～0.9848 g/cm3，表現(xiàn)為高黏度、低－中蠟、高硫、高膠質(zhì)+瀝青質(zhì)的稠油特征。在同一油氣層中，隨著埋深的減小，油氣性質(zhì)變好，即在油藏的高部位，油質(zhì)較輕。這種油氣性質(zhì)的差異是由復(fù)雜的油氣成藏過程造成的。

2 油氣包裹體精細(xì)分析

在塔中11井和塔中117井志留系油氣儲層段系統(tǒng)取樣，共采集19個巖心樣品，從薄片顯微觀察測試和砂巖樣品地球化學(xué)測試兩個方面，開展詳細(xì)的油氣包裹體精細(xì)分析研究。

2.1 包裹體巖礦學(xué)特征及期次劃分

鏡下觀察表明，塔中11井和塔中117井志留系儲層砂巖中含有豐富的油氣包裹體和儲層瀝青。綜合包裹體賦存礦物、產(chǎn)狀、顏色、相態(tài)特征，結(jié)合儲層瀝青特征，劃分為3期烴類包裹體，反映了3期油氣成藏過程。

第Ⅰ期烴包裹體:賦存在石英加大邊塵線中（圖1（a））或石英顆粒早期愈合縫中，呈灰黑色、黑色，為長條形、不規(guī)則形的液烴包裹體、瀝青包裹體，在紫外光激發(fā)下主要發(fā)極暗的土黃色熒光或不發(fā)光。在顆粒之間的局部粒間孔中、在方解石膠結(jié)物或石英加大邊所包裹的顆粒邊緣線中大量存在團塊狀或線狀的黑色干瀝青（圖1（b））。這種殘余的黑色瀝青系成巖早期注入的稠油經(jīng)后期氧化降解后的殘留物［7－8］。

圖1 塔中117井志留系流體包裹體特征Fig.1 Characteristics of fluid inclusions in Silurian reservoirs in well TZ117

第Ⅱ期烴包裹體:常見于早期方解石膠結(jié)物和粒間硅質(zhì)膠結(jié)物中或石英裂紋中，為褐色、深褐色液烴包裹體、氣液烴包裹體，大小不一，直徑一般為5～10μm，紫外光激發(fā)下發(fā)黃褐色、暗褐色熒光（圖1 （c））。該期包裹體常與砂巖粒間孔中或方解石晶間孔中發(fā)棕褐色熒光的褐色、黑褐色瀝青伴生（圖1 （d））。

第Ⅲ期烴包裹體:賦存在晚期方解石膠結(jié)物中或晚期穿石英顆粒的裂紋中，串珠狀或群體分布，為無色、淺灰色氣液烴包裹體，形狀為方形、長條形，較細(xì)小，直徑一般為1～5μm，紫外光激發(fā)下發(fā)亮黃白、藍(lán)白色熒光（圖1（e））。在局部層段內(nèi)儲層粒間孔中發(fā)育紫外光激發(fā)下發(fā)藍(lán)白色熒光的油質(zhì)瀝青（圖1（f））。

2.2 包裹體成分分析

2.2.1 熒光光譜分析

在紫外光激發(fā)下產(chǎn)生熒光是原油的重要特征，已有學(xué)者先后嘗試?yán)脽晒夤庾V特征來預(yù)測原油的豐度、密度、黏度和成熟度等重要參數(shù)［9－11］。利用激光共聚焦顯微鏡可實現(xiàn)對單個烴包裹體的波長掃描，得到單個包裹體的熒光光譜，從而分析油氣包裹體的密度及成熟度。一般來說，熒光光譜的主峰波長越大，反映油氣成熟度越低、密度越大［9－11］。對比發(fā)現(xiàn)，第Ⅱ期褐色包裹體與第Ⅰ期包裹體相比，主峰波長反而偏大，Q值（I500/I650）較大，說明成熟度較低，油質(zhì)較重（圖2）?？紤]同一套烴源巖生烴和充注過程的序次性，可以推論第Ⅱ期褐色包裹體與第Ⅰ期包裹體的母源不同。而第Ⅰ期、第Ⅲ期和現(xiàn)今粒間充填的瀝青的熒光光譜特征則十分相似，說明主要為同一來源，主峰波長逐漸減小，Q值逐漸減小，反映成熟度逐漸增大，推測是同一套源巖序次充注的結(jié)果（圖2）。結(jié)合中下寒武統(tǒng)和中上奧陶統(tǒng)烴源巖生烴史特征，可確定第Ⅰ期和第Ⅲ期油氣來自中下寒武統(tǒng)烴源巖，第Ⅱ期油氣來自中上奧陶統(tǒng)烴源巖，現(xiàn)今油氣為多期、多源充注油氣的混合物。

圖2 不同包裹體及瀝青的熒光光譜特征Fig.2 Fluorescence spectra characteristics of different fluid inclusions and bitumen

2.2.2 紅外光譜分析

紅外光譜法一般采用包裹體中有機化合物的特征吸收峰強度比值來表征油氣的組成和成熟度。利用尼高力Continnum紅外光譜顯微鏡對塔中117井志留系油氣包裹體進行了測試。根據(jù)Pironon［12］提出的等3個參數(shù)表征包裹體中有機質(zhì)的成熟度（其中CH2為甲基的吸收率，CH3為亞甲基的吸收率），CH2/CH3、Xinc和Xstd值越低，表明包裹體中有機質(zhì)成熟度越高。對比可以看出，第Ⅱ期褐色包裹體CH2/CH3為2.28～2.38，Xinc為16.4～17.6，Xstd為8.8～9.2，顯示成熟度較低，而第Ⅲ期藍(lán)白色熒光包裹體CH2/CH3為1.55～1.65，Xinc為8.4～9.4，Xstd為6.1～6.5，參數(shù)明顯比第Ⅱ期包裹體的小，說明第Ⅱ期包裹體成熟度低，密度大，而第Ⅲ期包裹體成熟度較高，密度較小。這與熒光光譜特征反映的結(jié)果一致。

圖3 不同期次包裹體紅外光譜特征Fig.3 FTIR spectra characteristics of different periods of fluid inclusions

2.2.3 群體包裹體GC－MS分析

利用包裹體成分在線分析儀（MSSV－GCMS）［13］對塔中志留系儲層中的包裹烴進行了GCMS分析。群體包裹體樣品處理流程為:（1）將砂巖樣品用水清洗后破碎成單顆粒，篩選出粒徑為0.1～0.25 mm的顆粒;（2）稱取砂巖顆粒樣品2.0 g放入50 m L燒杯中，加入20 mL二氯甲烷超聲20 min，去除樣品中的游離烴;（3）加入40 mL 10%的雙氧水超聲10 min，靜止40 min后再超聲10 min，去除表面的有機質(zhì)，清洗3次;（4）加入3.6%的稀鹽酸40 mL浸泡40 min（用玻璃棒攪拌）后，去除碳酸鹽礦物，清洗3次;（4）加入40 mL王水在電熱板上加熱（使樣品微沸）3 h后清洗3次，去除吸附有機質(zhì); （5）再用二氯甲烷超聲清洗20 min后將顆粒烘干（＜80℃）;（6）將顆粒物裝入毛細(xì)玻璃管中并封口，放入MSSV儀器中進行GC－MS檢測。按照這一標(biāo)準(zhǔn)流程處理后基本上可以完全去除樣品中的游離烴和吸附烴［10］，由此得到的成分基本上就是包裹體中的有機質(zhì)，即包裹烴。從鏡下觀察可知，雖然志留系砂巖中發(fā)育3期包裹體，但第Ⅱ和第Ⅲ期的包裹體豐度很低，且多數(shù)賦存在方解石膠結(jié)物中，在樣品處理過程中這些方解石已被溶解，其中的包裹烴已被洗凈，而以第I期包裹體豐度最高。因此，包裹烴分析結(jié)果應(yīng)主要反映第I期包裹烴的成分。從包裹烴譜圖特征來看，氣相色譜的基線基本上都有一定程度的向上隆起（圖4（a）），表明具有一定的生物降解特征，第I期包裹體應(yīng)是在早期原油遭受生物降解之后繼續(xù)埋藏成巖作用繼續(xù)進行時捕獲形成的（實驗證明在含油條件下石英晶體能夠繼續(xù)生長而捕獲烴類包裹體［14］），這與前人研究認(rèn)為志留系油藏在泥盆紀(jì)末期經(jīng)歷抬升改造遭受生物降解的結(jié)論［15］一致。包裹烴的C27、C28和C29甾烷呈斜線上升型分布，且檢出β－胡蘿卜烷，伽馬蠟烷含量較高，三環(huán)萜烷含量較低，顯示與中－下寒武統(tǒng)烴源巖的特征一致。

中－下寒武統(tǒng)來源的原油代表是塔中11井志留系頂部4.301～4.307 km輕質(zhì)油，甾烷相對分布為“斜線上升型”，C28甾烷相對含量較大（大于20%），伽馬蠟烷指數(shù)為0.25（圖4（b）），與公認(rèn)的寒武系成因的TD2原油的伽馬蠟烷指數(shù)（0.26）相近，顯示為寒武系成因［16－17］，該原油成熟度高（密度輕，碳優(yōu)勢指數(shù)CPI和奇偶優(yōu)勢OEP接近于1，w （Ts）/w（Ts+Tm）=0.46，C29甾烷w（ααα20S）/w （20S+20R）=0.52，C29甾烷w（αββ）/w（ααα+ αββ）=0.48），應(yīng)是寒武系來源的深部油氣在喜山期通過斷裂溝通在高部位聚集成藏的，飽和烴氣相色譜圖反映了未遭稠變石油的特征，其可能代表的正是晚期充注的油氣特征。其他原油和儲層抽提物樣品表現(xiàn)出的都是中－上奧陶統(tǒng)成因［16－17］，原油的甾烷相對分布均呈不對稱的“V”字型，C28甾烷豐度低，伽馬蠟烷指數(shù)為0.05～0.12（圖4（c））。但是，在原油三維熒光光譜TSF圖［18］上能明顯看出是兩種不同原油的混合成因，在油層底部的TSF圖上明顯具有兩個峰值區(qū)，左下方的峰值區(qū)反映輕質(zhì)油，右上方的峰值區(qū)反映稠油，應(yīng)為中－上奧陶統(tǒng)低熟稠油和中－下寒武統(tǒng)高熟輕質(zhì)油的混合產(chǎn)物，且越往高部位輕質(zhì)油的混合比重越大，油質(zhì)越輕（圖5）?；旌显驮谏飿?biāo)志物特征上顯示為中－上奧陶統(tǒng)成因，分析認(rèn)為這是由于晚期調(diào)整上來的中下寒武統(tǒng)成因的輕質(zhì)油氣具有的生物標(biāo)志化合物濃度較中－上奧陶統(tǒng)成因的成熟原油要低很多。生物標(biāo)志物定量結(jié)果表明，成熟—高成熟階段的中上奧陶統(tǒng)烴源巖中甾烷、藿烷生物標(biāo)志物的絕對濃度要比高—過成熟的寒武系烴源巖高5～10倍。①包建平，朱俊章，朱翠山，等.塔里木盆地臺盆區(qū)海相原油成因研究（科研報告）.江漢石油學(xué)院，2000.

圖4 塔中11井包裹烴及原油色譜－質(zhì)譜圖Fig.4 GC-MS diagram of fluid inclusion oil and crude oils in well TZ11

3 塔中志留系油氣成藏過程

對塔中47井區(qū)、塔中4井區(qū)的志留系油氣藏的分析結(jié)果與塔中11志留系油氣藏具有相似的特征，反映了塔中志留系具有基本一致的成藏過程。結(jié)合圈閉發(fā)育史、烴源巖生烴史、原油地化特征、包裹體期次及均一溫度特征等綜合分析，確定塔中志留系油藏經(jīng)歷了3期成藏過程（圖6）。

早海西期，塔中北斜坡及滿加爾坳陷的中－下寒武系烴源巖已進入生油高峰，生成的油氣順著斷層和不整合面充注寒武、奧陶和志留系儲層，形成早期古油藏。由于泥盆紀(jì)沉積末期發(fā)生構(gòu)造抬升，泥盆系蓋層及部分志留系地層遭到剝蝕，古油藏遭到大面積破壞，形成較為廣泛分布的志留系瀝青砂。

晚海西期，沿塔中I號帶—滿加爾坳陷斜坡分布的中－上奧陶統(tǒng)烴源巖進入生油高峰期，這時該區(qū)構(gòu)造相對穩(wěn)定，中上奧陶統(tǒng)烴源巖生成的低熟—成熟油氣沿著不整合面和斷層向塔中主體部位的志留系儲層中運移，主要聚集在奧陶統(tǒng)－志留系不整合面之上的下瀝青砂巖段SⅡ儲層中，該期原油成熟度較低，主要為褐色的稠油。塔中11志留系SⅡ儲層即為稠油藏。

喜山期，受新構(gòu)造運動的影響，該區(qū)構(gòu)造活動進一步活化，斷裂可能重新開啟。聚集在深部儲層中的古油氣藏（以中－下寒武統(tǒng)來源的高成熟油氣為主，部分原油發(fā)生熱裂解形成裂解氣）被斷裂溝通破壞，其中的輕質(zhì)油氣沿著斷層向上運移并在志留系圈閉中發(fā)生充注，并與晚海西期的稠油發(fā)生混合。由于在垂向運移過程中的組分分異作用，塔中11井區(qū)SⅠ段主要形成以輕質(zhì)油氣為主，表現(xiàn)為凝析油氣藏，而SⅡ段則是稠油藏。隨著深度增加，原油逐漸變重變稠，反映了兩期不同密度油氣不同程度混合的特征。

綜上分析，目前塔中志留系可動油氣主要由中－上奧陶統(tǒng)源巖生成的低熟稠油和深部調(diào)整上來的來自中－下寒武統(tǒng)源巖的輕質(zhì)油氣混合構(gòu)成，在斷裂溝通的局部高部位以來自于深部中－下寒武統(tǒng)烴源巖生成的輕質(zhì)油氣為主，如塔中11井SI段凝析油氣藏。兩者不同比例的混合則形成了目前十分復(fù)雜的油氣性質(zhì)。

4 結(jié)論

（1）塔中志留系儲層中發(fā)育3期不同類型的烴包裹體，第Ⅰ期為黑色液烴包裹體，第Ⅱ期為褐色液烴、氣液烴包裹體，第Ⅲ期為發(fā)藍(lán)白色熒光的氣液烴包裹體。

（2）塔中志留系油氣藏具有3期成藏過程，即泥盆紀(jì)沉積末期中－下寒武統(tǒng)原油第Ⅰ期成藏（對應(yīng)黑色瀝青包裹體和干瀝青），泥盆紀(jì)末遭受破壞形成殘留瀝青，二疊紀(jì)沉積末期中奧陶統(tǒng)原油第Ⅱ期成藏（對應(yīng)黃褐色包裹體和褐色瀝青），喜山期中－下寒武統(tǒng)深部調(diào)整油氣第Ⅲ期成藏（對應(yīng)發(fā)藍(lán)白色熒光的包裹體和油質(zhì)瀝青），現(xiàn)今油氣主要為第Ⅱ期和第Ⅲ期成藏油氣的混合物。

致謝感謝澳大利亞聯(lián)邦科學(xué)與工業(yè)研究組織（CSIRO）的劉可禹高級研究員在流體包裹體研究方法和技術(shù)方面給予的指導(dǎo)和幫助!

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Detailed analysis of fluid inclusions and its app lication in accumulation history research on Silurian reservoirs in Tazhong area，Tarim Basin

LU Xue－song1，2，SONG Yan1，2，LIU Shao－bo1，2，PU Bo－ling2，ZHANG Nai2，ZHANG Bao－shou3
（1.Key Laboratory of Basin Structure and Hydrocarbon Accumulation，CNPC，Beijing 100083，China; 2.Research Institute of Petroleum Exploration＆Development，PetroChina，Beijing 100083，China; 3.Research Institute of Petroleum Exploration＆Development，Tarim Oilfield Company，PetroChina，Korla 841000，China）

Based on the analysis of fluid inclusions including homogenization temperature，fluorescence spectroscopy，F(xiàn)T－IR spectroscopy，total scanning fluorescence spectroscopy（TSF）and GC－MS，the complicated accumulation processof Tazhong Silurian reservoirs was studied.The results show that three different typesofhydrocarbon inclusionsare developed in Tazhong Silurian reservoirs.The reservoirs have experienced three periods of hydrocarbon accumulation process.In the first period，the crude oil sourced from middle－lower Cambrian source rocks is accumulated in late Devonian and then damaged by tectonic up lift and erosion at the end of Devonian，forming the residual black bitumen.In the second period，the oil sourced from the middle－upper Ordovician source rocks is accumulated in late Permain.In the third period，the light oil＆gas early accumulated in deeper reservoirs andmainly sourced from themiddle－lower Cambrian source rocks is adjusted andmigrated up through faults and then accumulated again in Silurian reservoirs in the Himalayan period.The current oil＆gas accumulation in Silurian reservoirs ismainly amixture of oil＆gas accumulated in the second and third period.

Tazhong;Silurian;fluid inclusion;fluorescence spectroscopy;FT－IR spectroscopy;accumulation period

TE 122.1

A

10.3969/j.issn.1673－5005.2012.04.008

1673－5005（2012）04－0045－06

2011－12－06

國家科技重大專項課題（2008ZX05003－002）

魯雪松（1982－），男（漢族），安徽安慶人，工程師，博士，主要從事流體包裹體分析及油氣成藏綜合研究。

（編輯 徐會永）