東疆地區(qū)原油芳烴地球化學(xué)特征及其意義①

王志勇 鄭建京 杜宏宇 張 品 王曉華

(1.中國(guó)科學(xué)院研究生院 北京 100049;2.中國(guó)科學(xué)院油氣資源研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 蘭州 730000; 3.中國(guó)石油吐哈油田公司勘探開(kāi)發(fā)研究院 新疆哈密 839009)

東疆地區(qū)包括吐哈和三塘湖兩個(gè)含油氣盆地,是吐哈油田主要的勘探領(lǐng)域,對(duì)東疆地區(qū)烴源巖和原油進(jìn)行了大量的研究,取得了很多重要認(rèn)識(shí)[1～4]。近年來(lái),東疆石炭系油氣勘探已成為吐哈油田“開(kāi)拓找油新層系、新領(lǐng)域,尋找戰(zhàn)略接替資源”的重要工作方向,并且已在三塘湖盆地取得石炭系油氣勘探的重大突破。針對(duì)東疆地區(qū)石炭系海/陸相沉積環(huán)境判識(shí)、高/過(guò)成熟熱演化程度界定等方面的地球化學(xué)研究,僅僅依靠飽和烴類生物標(biāo)志物還不能充分揭示其相關(guān)信息。芳烴是原油和烴源巖中的主要烴類組分,可以提供烴源巖沉積環(huán)境、有機(jī)質(zhì)來(lái)源、熱演化程度和油源對(duì)比等多方面信息,并且芳烴類成熟度參數(shù)比飽和烴甾萜烷異構(gòu)化參數(shù)具有更寬化學(xué)動(dòng)力學(xué)范圍[5],在熱演化程度確定上具有更寬指示范圍的優(yōu)勢(shì)。由此開(kāi)展了對(duì)該地區(qū)原油芳烴類生物標(biāo)志物的系統(tǒng)分析,總結(jié)其相應(yīng)地球化學(xué)特征及其相關(guān)地質(zhì)意義,重點(diǎn)剖析三塘湖盆地馬朗凹陷石炭系原油來(lái)源與成因。

1 東疆地區(qū)原油生物標(biāo)志物特征及類型劃分

1.1 原油飽和烴生物標(biāo)志物特征及類型劃分

根據(jù)飽和烴生物標(biāo)志物特征可將東疆地區(qū)原油劃分為三種類型。Ⅰ類-中生界煤系原油(主要分布在吐哈盆地臺(tái)北凹陷諸油田和三塘湖盆地北小湖油田),以水西溝群(J1-2sh)、小泉溝群(T2-3xq)煤系源巖貢獻(xiàn)為主。其飽和烴生物標(biāo)志物表現(xiàn)為姥植比(Pr/Ph)均高于2.5、三環(huán)萜烷系列呈現(xiàn)C19、C20高豐度的“前峰”型分布、C24-四環(huán)萜烷豐度遠(yuǎn)高于C26-三環(huán)萜烷、伽馬蠟烷豐度很低,C27～C29規(guī)則甾烷中C29甾烷占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)、C27-28甾烷豐度低,呈反“L”型分布。Ⅱ類-中二疊統(tǒng)湖相原油(主要包括吐哈盆地臺(tái)南稠油油田和三塘湖盆地稠油油田),吐哈盆地油源為桃東溝群(P2td)、三塘湖盆地為蘆草溝組(P2l)湖相源巖。其飽和烴生物標(biāo)志物表現(xiàn)為姥植比低(0.7～ 1.5)、較高的β-胡蘿卜烷含量、三環(huán)萜烷系列呈現(xiàn)C21、C23為主峰的倒“V”字型分布、C24-四環(huán)萜烷豐度與C26-三環(huán)萜烷相當(dāng)、伽馬蠟烷豐度較高、較高C28甾烷豐度、C27～C29規(guī)則甾烷整體呈“廠”型分布。Ⅲ類-石炭系原油,目前僅在三塘湖盆地馬朗、條湖凹陷有產(chǎn)出,油源確定為區(qū)域石炭系源巖。其飽和烴生物標(biāo)志物表現(xiàn)為姥植比較低(1.0～2.5)、β-胡蘿卜烷豐度較低或缺失、三環(huán)萜烷系列呈現(xiàn)C21、C23為主峰的倒“V”字型分布、C24-四環(huán)萜烷豐度略高于C26-三環(huán)萜烷或相當(dāng)、伽馬蠟烷豐度低-較低;C27～C29規(guī)則甾烷中C29甾烷仍占優(yōu)勢(shì)、但C27甾烷豐度較高,多呈不對(duì)稱“V”型分布。

1.2 三類原油芳烴化合物系列組成

芳烴是分子中含有苯環(huán)結(jié)構(gòu)的烴類化合物,按照其結(jié)構(gòu)特點(diǎn),大體上可分單環(huán)、雙環(huán)和多環(huán)芳香烴;原油、烴源巖中芳烴主要由萘(N)、菲(P)、聯(lián)苯(Bp)、(CH)、芘(Py)、芴(F)、氧芴(OF)、硫芴(SF)、苯并藿烷(BH)、三芳甾烷(TA)等系列的烷基取代同系物組成;其他化合物如惹烯、苯并熒蒽、苯并芘、熒蒽、苯并芴等含量少,只占1%左右[6]。

圖1 東疆地區(qū)原油樣品芳烴各系列化合物含量組成Fig.1 The composition of the various series aromatic hydrocarbon of crude oil samples,Eastern Xinjiang

圖1顯示萘系列、菲系列、聯(lián)苯系列化合物為原油芳烴中的主要成分,個(gè)別樣品中三芳甾烷系列化合物有較高含量;三芴系列化合物也是原油芳烴中的重要成分,總體含量可達(dá)5%～15%;大多樣品中可檢出標(biāo)志陸生高等植物輸入的卡達(dá)烯、惹烯化合物[7,8]。

Ⅰ類原油(吐哈盆地泉2井、柯19井,三塘湖盆地塘參1井原油)芳烴化合物中萘系列含量最高、達(dá)60%左右,其次為菲系列和聯(lián)苯系列(10%～20%);氧芴系列含量大于5%、硫芴系列含量小于1%,卡達(dá)烯、惹烯含量相對(duì)較高,顯示煤系油源陸源有機(jī)質(zhì)輸入豐富、沉積環(huán)境偏氧化的特征。

Ⅱ類原油(吐哈盆地玉東6井、連23井原油、三塘湖盆地馬6井)為遭受生物降解的二疊系湖相稠油,其芳烴餾分中萘系列有明顯損失而含量偏低,聯(lián)苯系列含量低、三芳甾烷含量高、苯并藿烷與脫羥基維生素明顯分布的特點(diǎn)可能與原油成熟度不高有關(guān);吐哈盆地鄯科1井、三塘湖盆地條5井原油成熟度較高,故而表現(xiàn)出聯(lián)苯系列含量較高、三芳甾烷含量低的迥異面貌。

Ⅲ類原油中,產(chǎn)自上石炭統(tǒng)卡拉崗組(C2k)的塘參3井和馬18井的原油,其芳烴化合物中萘系列、菲系列含量高、聯(lián)苯系列含量次之、三芴系列化合物總體含量不高且以芴系列含量為最高,卡達(dá)烯、惹烯有明顯檢出;產(chǎn)自上石炭統(tǒng)哈爾加烏組(C2h)的馬17井原油芳烴化合物面貌與卡拉崗組原油有較大差異,聯(lián)苯系列含量高達(dá)55%以上,萘系列、菲系列含量則較低,這種面貌可能與該原油高成熟-過(guò)成熟的演化程度有關(guān),三芴系列化合物總體含量最低且以硫芴系列含量最高,說(shuō)明其油源具有較為特殊的還原性沉積環(huán)境。

2 三塘湖盆地石炭系原油相應(yīng)沉積環(huán)境剖析

前人研究認(rèn)為:在東準(zhǔn)噶爾乃至新疆的廣大范圍內(nèi),晚石炭世基本結(jié)束了深海沉積及洋殼組合的演化,進(jìn)而形成陸間殘余海盆;早二疊世是天山及其鄰近地區(qū)沉積環(huán)境從海相轉(zhuǎn)向陸相的重要時(shí)期;從二疊紀(jì)開(kāi)始,盆地進(jìn)人陸相構(gòu)造演化階段,陸相沉積組合占據(jù)主要地位[9,10]。由上可見(jiàn)三塘湖盆地石炭紀(jì)沉積環(huán)境以海相為主體,但盆地石炭系原油芳烴生物標(biāo)志物特征反映其沉積環(huán)境與典型海相原油存在差異。

(1)烷基萘異構(gòu)體分布及其指示意義

烷基萘化合物異構(gòu)體分布與有機(jī)質(zhì)類型和沉積環(huán)境有關(guān)[11]。塔里木盆地海、陸相原油的三甲基萘和四甲基萘系列化合物相對(duì)含量存在明顯差別:三甲基萘系列中,陸相油中1,2,5-三甲基萘相對(duì)含量比海相油高一倍左右,湖相油和煤成油的1,2,5-三甲基萘分別占本系列的9.5%和12.5%,而海相中只有5%上下。該化合物是由高等植物中的五環(huán)三萜類經(jīng)降解和重排轉(zhuǎn)變而來(lái),在中生界煤和泥巖芳烴中其含量很高,有的樣品芳烴色譜圖上這個(gè)化合物為主峰,佐證了上述成因;海相油中的該化合物則可能來(lái)自二環(huán)倍半萜烷或藿烷的演化。不同成因原油中該化合物相對(duì)含量的不同反映了其生源上的差異。海、陸相原油之間的四甲基萘異構(gòu)體分布也存在明顯差別,主要反映在1,2,5,6-四甲基萘上;陸相油中其含量較高,在湖相油和煤成油中分別占本系列的23.8%和24.4%;而海相原油中均在10%之下。這個(gè)化合物與1,2,5-三甲基萘有相同的生物先質(zhì),其生源意義相同。

圖2展示了在三塘湖盆地石炭系原油中1,2,5-三甲基萘、1,2,5,6-四甲基萘化合物的檢測(cè)情況。圖3進(jìn)一步顯示盆地石炭系原油與煤系原油、湖相原油芳烴三、四甲基萘系列化合物中1,2,5-三甲基、1,2, 5,6-四甲基構(gòu)型相對(duì)含量指標(biāo)的分布;石炭系原油中1,2,5-三甲基萘、1,2,5,6-四甲基萘含量較高、均占本系列的10%以上,甚至超過(guò)盆地部分煤系、湖相原油中該兩化合物含量。以上表現(xiàn)與塔里木典型海相(臺(tái)地相、局限性海灣相)原油存在顯著差異,反映三塘湖盆地石炭系原油母源中包含相當(dāng)?shù)年懺从袡C(jī)質(zhì)輸入。此外石炭系原油中卡達(dá)烯、惹烯的明顯檢出,個(gè)別樣品含量還較高,也是其油源巖不乏陸源有機(jī)質(zhì)輸入的又一重要證據(jù)。

(2)“三芴”系列化合物組成及其指示意義

圖2 三塘湖盆地石炭系原油中三甲基萘、四甲基萘、卡達(dá)烯和惹烯質(zhì)量色譜圖Fig.2 Mass chromatogram of TMN,TeMN,cadalene and retene of Carboniferous crude oil,Santanghu Basin

“三芴”系列化合物基本骨架相似、可能來(lái)自相同的生物先質(zhì);該生物先質(zhì)在沉積演化過(guò)程中,環(huán)境偏氧化或弱還原則易形成氧芴而導(dǎo)致氧芴含量較高;在正常還原環(huán)境中,易形成芴;在咸水湖相或海相等強(qiáng)還原環(huán)境中則可被還原成含硫芳烴,以硫芴占優(yōu)勢(shì)[12]。三芴系列的相對(duì)組成可作為判別成油環(huán)境的良好指標(biāo),海相及鹽湖相原油中硫芴含量較高,淡水、微咸水湖相原油中芴含量較高,而沼澤相原油和煤系油中氧芴更豐富。塔里木盆地海、陸相原油之間芳烴各系列化合物含量差別最顯著的是含硫化合物[11],海相原油中二苯并噻吩(硫芴)系列的含量均較高,可占到芳烴總量的7.7%～42.5%。

圖3 原油芳烴相對(duì)含量分布Fig.3 1,2,5-TMN,1,2,5,6-TeMN distribution of aromatic hydrocarbon in crude oil

圖4展示了東疆地區(qū)原油三芴系列的組成分布。吐哈盆地侏羅系原油、三塘湖盆地塘參1井原油三芴系列組成基本都分布在沼澤相原油區(qū)域;兩盆地中二疊統(tǒng)湖相原油雖然表現(xiàn)出較高水體鹽度,但總體仍分布在淡水湖相原油區(qū)域,個(gè)別顯示出咸水湖相分布;三塘湖盆地石炭系原油多數(shù)分布在淡水湖相區(qū)域,個(gè)別分布在海相原油區(qū)域。

對(duì)比塔里木盆地海相原油,三塘湖盆地目前揭示石炭系原油芳烴組成中硫芴系列豐度不高、一般在2%左右,氧芴系列豐度較高、在1.5%～4.5%;表明原油成油母質(zhì)沉積環(huán)境與典型海相沉積存在一定差異,包括水體鹽度不高、還原性不強(qiáng),陸源有機(jī)質(zhì)輸入相對(duì)豐富等因素。三芴系列相對(duì)組成也顯示多數(shù)樣品未分布在典型海相沉積環(huán)境區(qū)域,僅馬17井2 541 ～2 548m原油表現(xiàn)類似海相沉積特點(diǎn)。近期研究認(rèn)為東疆地區(qū)石炭紀(jì)-早二疊世南、北分別為北天山洋、克拉美麗洋,東疆“地塊”總體“承載”于洋殼俯沖帶之上,在“張性”(C-P)環(huán)境中地塊分裂發(fā)育弧后裂谷,呈現(xiàn)三個(gè)“微地塊”(即現(xiàn)今三個(gè)盆地部位)與裂谷相間的總體古構(gòu)造、古地理面貌。現(xiàn)今三塘湖盆地南緣大黑山剖面位置石炭紀(jì)-早二疊世表現(xiàn)為陸緣裂谷盆地沉降區(qū),馬朗凹陷則基本處于裂谷盆地與“微地塊”的交界邊緣,屬于比較典型的海陸過(guò)渡沉積區(qū);該認(rèn)識(shí)與盆地石炭系原油芳烴生物標(biāo)志物地球化學(xué)研究結(jié)果基本一致。

3 東疆地區(qū)原油芳烴熱演化指標(biāo)篩選及演化階段判識(shí)

對(duì)于芳烴生物標(biāo)志物熱演化指標(biāo),國(guó)內(nèi)外學(xué)者主要研究應(yīng)用了萘系列、菲系列、烷基二苯并噻吩系列等相關(guān)指標(biāo)[5,13～25],具體指標(biāo)包括:

圖4 吐哈、三塘湖盆地原油三芴系列組成分布Fig.4 The F,OF and SF distribution of crude oil in Turpan-Hami Basin and Santanghu Basin

萘系列 甲基萘指數(shù)(MNR):MNR= (2-MN)/m(1-MN)

三甲基萘指數(shù):TNR-1=(2,3,6-TMN)/(1,4,6-TMN+1,3,5-TMN)

TNR-2=(1,3,7-TMN+2,3,6-TMN)/(1,3,5-TMN+1,3,6-TMN+1,4,6-TMN)

菲系列

MPI-1=[1.5(3-MP+2-MP)]/(P+9-MP+1-MP);

MPI-2=[3(2-MP)]/(P+9-MP+1-MP);

MPI-3=(3-MP+2-MP)/(9-MP+1-MP)

烷基二苯并噻吩系列

甲基二苯并噻吩比值:MDR=[4-MDBT]/[1-MDBT]

DMDBT參數(shù):(2,4-DMDBT)/(1,4-DMDBT); (4,6-DMDBT)/(1,4-DMDBT)

以上所列芳烴熱演化指標(biāo)在本次研究中可能因原油母源有機(jī)質(zhì)類型差異、原油后期改造等原因而表現(xiàn)出規(guī)律性較差,應(yīng)用效果不理想。通過(guò)對(duì)原油芳烴生物標(biāo)志物深入細(xì)致的對(duì)比分析,發(fā)現(xiàn)二甲基菲、三甲基菲的兩組異構(gòu)體轉(zhuǎn)化與原油熱演化表現(xiàn)出較好相關(guān)性,且在高演化階段未出現(xiàn)逆向轉(zhuǎn)化。

圖5 原油芳烴中二甲基菲、三甲基菲異構(gòu)體檢測(cè)與轉(zhuǎn)化現(xiàn)象Fig.5 Mass chromatogram of DMP and TMP of aromatic hydrocarbon

圖6 DMPI、TMPI熱演化相關(guān)性分析及演化階段劃分Fig.6 Thermal evolution correlation of DMPI,TMPIand evolution of stages

隨著原油熱演化程度增加——甾烷異構(gòu)化指數(shù)[C29ααα20S/20(S+R)]從0.32增大到0.50(基本達(dá)到演化平衡值),原油芳烴中二甲基菲、三甲基菲的一些構(gòu)型發(fā)生轉(zhuǎn)化、進(jìn)而造成其豐度的相對(duì)變化。圖5顯示出原油芳烴中二甲基菲50～54號(hào)峰、三甲基菲58～62號(hào)峰的兩組構(gòu)型明顯轉(zhuǎn)化表現(xiàn)。根據(jù)這兩組構(gòu)型轉(zhuǎn)化特點(diǎn)構(gòu)造指標(biāo):

二甲基菲指標(biāo):DMPI=(51+52+53+54)/ (50)

三甲基菲指標(biāo):TMPI=(61+62)/(58+59)

注:50～62為圖5中標(biāo)注峰號(hào)相應(yīng)的化合物

圖6中a顯示三甲基菲指標(biāo)(TMPI)與甾烷異構(gòu)化指數(shù)具有良好的相關(guān)性和一致性;b展示二甲基菲指標(biāo)(DMPI)、三甲基菲指標(biāo)(TMPI)聯(lián)合應(yīng)用判識(shí)演化階段。

通過(guò)對(duì)各類型原油成因、成藏基礎(chǔ)的全面分析,認(rèn)為:三塘湖盆地馬6井、馬31井原油為中二疊統(tǒng)蘆草溝組湖相原油,其油源巖成熟度較低(Ro不超過(guò)0.8%),屬低熟原油;吐哈盆地玉東6井、連23井為中二疊統(tǒng)桃東溝群湖相稠油、曾經(jīng)歷生物降解,因其成藏較早、相應(yīng)成藏期時(shí)其油源巖成熟度不夠高(Ro不超過(guò)1.0%),基本屬成熟原油;煤系原油、三塘湖盆地多數(shù)石炭系哈爾加烏組來(lái)源原油成熟度較高,其甾烷異構(gòu)化指數(shù)基本達(dá)到平衡值,應(yīng)該是油源巖生油高峰期的產(chǎn)物(Ro在1.0%～1.2%左右),歸屬為高成熟原油;三塘湖盆地馬17井、牛東103井原油樣品可能來(lái)自石炭系深層巴塔瑪依內(nèi)山組(C2b)或姜巴斯套組(C1j)源巖,成熟度很高,根據(jù)伴生天然氣計(jì)算其演化程度相當(dāng)Ro在1.5%以上,基本達(dá)到濕氣演化階段、屬過(guò)成熟原油;馬17井、牛東103井原油甾烷異構(gòu)化指數(shù)達(dá)到平衡值,無(wú)法指示其過(guò)成熟的演化程度,但二甲基菲指標(biāo)、三甲基菲指標(biāo)卻清楚顯示其演化程度大大高于煤系及石炭系哈爾加烏組來(lái)源的高熟原油,充分說(shuō)明該兩項(xiàng)指標(biāo)在高演化階段判識(shí)的有效性。

4 結(jié)論

(1)通過(guò)對(duì)原油飽和烴、芳烴生物標(biāo)志化合物的分析研究,明確將東疆地區(qū)原油劃分為三種類型,揭示了不同類型原油的母源沉積環(huán)境、水體鹽度、還原性、成油母質(zhì)性質(zhì)、原油成熟度等特征。

(2)東疆地區(qū)原油芳烴中各系列化合物分布特征及不同豐度差異是判識(shí)母質(zhì)類型和沉積環(huán)境的有意義參數(shù),淡水、偏氧化煤系地層有機(jī)質(zhì)中以萘、菲、聯(lián)苯及氧芴相對(duì)豐度最高為特征,咸化、深水還原環(huán)境低熟有機(jī)質(zhì)中則以高豐度三芳甾烷及明顯脫羥基維生素E為特征。三甲基萘和四甲基萘是良好的判識(shí)有機(jī)質(zhì)類型、沉積相的參數(shù),湖相沉積尤其高等植物豐富的有機(jī)質(zhì)中1、2、5-三甲基萘,且1、2、5、6-四甲基萘相對(duì)豐度大大高于海相沉積有機(jī)質(zhì)。三芴系列相對(duì)豐度是判識(shí)有機(jī)質(zhì)形成環(huán)境的氧化還原、水體咸淡及沉積環(huán)境有意義參數(shù)。

(3)東疆地區(qū)原油芳烴中DMP和TMPI指標(biāo)是判識(shí)有機(jī)質(zhì)進(jìn)入成熟-過(guò)成熟階段時(shí)演化程度高低的良好參數(shù),它們彌補(bǔ)了飽和烴指標(biāo)中藿烷C31αβ 22S/22(S+R)和C29ααα20S/20(S+R)在有機(jī)質(zhì)進(jìn)入成熟-過(guò)成熟階段因達(dá)到平衡的終點(diǎn)值而失去判識(shí)有機(jī)質(zhì)演化程度差異的缺陷。

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