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    超聲波-鐵粉協(xié)同降解五氯酚

    2011-12-08 01:56:04曹世暉
    化工環(huán)保 2011年4期
    關鍵詞:鐵粉空化超聲波

    曹世暉

    (湖南城建職業(yè)技術學院 材料工程系,湖南 湘潭 411103)

    超聲波-鐵粉協(xié)同降解五氯酚

    曹世暉

    (湖南城建職業(yè)技術學院 材料工程系,湖南 湘潭 411103)

    通過超聲波-鐵粉聯(lián)合體系協(xié)同降解廢水中的五氯酚(PCP)。實驗結果表明:降解120 min后,PCP去除率可達90.4%;在該體系中鐵粉被逐漸腐蝕成Fe2+,隨降解時間的延長,F(xiàn)e2+濃度逐漸增加;體系中的Fe2+可以促進·OH的產生,并且可以與超聲空化作用下產生的H2O2發(fā)生Fenton試劑氧化反應降解PCP;超聲波對鐵粉粒子具有清洗、侵蝕和粉碎作用,增加鐵粉表面積,強化液固傳質,使鐵表面反應活性中心暴露,提高反應速率。

    超聲波;鐵粉;五氯酚;協(xié)同作用;芬頓試劑;反應機理

    在超聲波降解體系中,超聲空化是超聲波降解氯代有機物的主動力。水溶液中的氯代有機物發(fā)生超聲空化時,反應可發(fā)生在空化氣泡內、空化氣泡表面和液相主體3個區(qū)域[1]??栈瘹馀萦煽栈瘹怏w、水蒸氣及易揮發(fā)溶質的蒸氣構成。在空化氣泡內,有機物的降解主要靠高溫熱解和較高濃度的自由基氧化;在空化氣泡表面是圍繞氣相的一層很薄的超熱液相層,此處存在高濃度的·OH和·H,且水呈超臨界狀態(tài),有機物被自由基、H2O2及超臨界水氧化并部分被熱解;在該兩個區(qū)域中未被消耗掉的氧化劑(如·OH和H2O2)會在液相主體中繼續(xù)與溶質進行反應,但反應量很小。

    鐵粉對水中氯代有機物的脫氯還原主要有3種反應途徑[2]:一是鐵粉表面的直接反應,將鐵粉表面的電子轉移至氯代有機物使之脫氯;二是鐵粉腐蝕后生成的Fe2+的脫氯還原;三是鐵粉腐蝕過程產生的H2的脫氯還原。

    近年來,采用超聲波-鐵粉聯(lián)用技術降解廢水中的有機物倍受關注。研究結果表明,該技術具有明顯的協(xié)同效應[3-6]。

    本工作采用超聲波-鐵粉體系降解廢水中的五氯酚(PCP),探討了超聲波與鐵粉的協(xié)同作用機理,旨在為該技術的深入研究和實際應用提供理論依據(jù)。

    1 實驗部分

    1.1 材料和儀器

    實驗用試劑均為分析純。

    KQ-600型超聲波清洗器:工作頻率40 kHz,輸出功率600 W,昆山市超聲儀器有限責任公司;DJ-1型電動攪拌器:杭州儀器電機廠;P680型高效液相色譜儀:美國戴安公司;722S型分光光度計:上海精密科學儀器有限公司;S-570型掃描電子顯微鏡(SEM):日本Hitachi公司;520A型PH/ISE測定計:德國Thermo公司。

    1.2 實驗方法

    將200 mL初始質量濃度為10 mg/L、pH為3的PCP模擬廢水置于超聲波清洗器中,以1.5 g/L的加入量加入鐵粉,開啟攪拌與超聲裝置,通過循環(huán)冷卻水控制反應溫度為25℃,降解120 min后取樣分析。

    1.3 分析方法

    采用高效液相色譜儀測定PCP質量濃度,計算PCP去除率;采用鄰菲羅啉分光光度法測定Fe2+濃度[7];采用SEM 對鐵粉表面進行表征;采用PH測定計測定pH;采用鄰二氮菲-Fe(Ⅱ)法測定·OH濃度[8-10]。

    2 結果與討論

    2.1 不同降解方法對PCP去除率的影響

    不同降解方法對PCP去除率的影響見圖1。

    由圖1可見:當降解反應進行120 min后,單獨用鐵粉對PCP進行降解時,降解率為15.0%;單獨采用超聲波對PCP進行降解,去除率為45.9%;超聲波-鐵粉協(xié)同作用對PCP的去除率為90.4%。由此可見,超聲波-鐵粉協(xié)同作用對PCP的降解效率分別高于鐵粉和超聲波單獨降解PCP的效率,并且高于二者之和。

    PCP的降解動力學方程見式(1)。

    式中:ρ0為PCP初始質量濃度,mg/L;ρ為降解t時刻的 PCP質量濃度,mg/L;k為降解速率常數(shù),min-1;t為降解時間,min。

    超聲波-鐵粉協(xié)同作用降解PCP的總降解速率常數(shù)(kS,min-1)可表示為鐵粉降解PCP的降解速率常數(shù)(kFe,min-1)、超聲波降解PCP的降解速率常數(shù)(kUS,min-1)與超聲波-鐵粉協(xié)同作用所貢獻的降解速率常數(shù)(kUS-Fe,min-1)之和,方程見式(2)。

    由式(1)可計算出不同體系降解PCP的降解速率常數(shù),見表1。將表1中數(shù)據(jù)代入式(2),計算出kUS-Fe為 0.013 4 min-1,kFe、kUS和 kUS-Fe在 kS中所占的比例分別為23.8%、6.7%和69.5%。由此可見,在超聲波-鐵粉協(xié)同降解PCP的體系中超聲波和鐵粉的協(xié)同作用是顯著的。

    表1 不同體系降解PCP的降解速率常數(shù) min-1

    有研究發(fā)現(xiàn),在超聲體系中添加適量的一定粒徑的惰性粒子(如鋁、硅等),可在一定程度上提高目標污染物的反應速率[11]。研究表明,固體粒子的存在有助于強化超聲波的微射流作用,從而產生大量的微小空化泡。這可能是因為粒子的存在可使大空化泡碎裂為大量的微小空化泡,空化泡數(shù)量的增多促進了·OH的產生,從而提高了PCP的去除率。

    2.2 超聲波-鐵粉協(xié)同作用降解PCP的機理研究

    在超聲波-鐵粉協(xié)同降解PCP體系中,F(xiàn)e2+濃度隨降解時間的變化見圖2。由圖2可見,隨降解時間的延長,F(xiàn)e2+濃度逐漸增加。在超聲波-鐵粉協(xié)同降解 PCP過程中,鐵粉逐漸被腐蝕轉變?yōu)镕e2+。Fe2+本身是一種氧化劑,可以氧化·OH與有機污染物反應過程中生成的一些中間產物[12],促進PCP的降解。另外,F(xiàn)e2+可以與超聲空化作用下產生的H2O2發(fā)生 Fenton 試劑氧化反應[13-14],降解PCP。

    圖2 Fe2+濃度隨降解時間的變化

    不同降解體系中·OH濃度隨降解時間的變化見圖3。由圖3可見,超聲波-鐵粉體系中的·OH濃度明顯多于單獨超聲波體系。這是由于,在單獨超聲波體系中高溫、高壓條件下,水分子裂解產生·OH和·H,但在氣液界面或空化泡中·OH會部分結合產生H2O2,使得·OH的濃度降低;在超聲波-鐵粉體系中,F(xiàn)e2+可以與H2O2發(fā)生Fenton試劑氧化反應生成·OH,使體系中的·OH濃度增加[15-16],進而提高PCP的降解效果。因此在超聲波體系中引入Fe2+可以促進·OH的產生,有助于有機污染物的降解。這與Nagata等[17]的研究結果一致,他們在超聲波處理3-氯酚的研究中發(fā)現(xiàn),當加入質量濃度為5.6×10-3g/L的Fe2+時,3-氯酚去除率提高了2.4倍。

    2.3 超聲波對鐵粉表面特性的影響

    反應前(a)后(b)鐵粉的SEM照片見圖4。由圖4可見:未反應的鐵粉表面為一層薄膜;反應后的鐵粉表面有清晰可見的沖擊小坑。超聲波對鐵粉粒子具有清洗、侵蝕和粉碎作用,由此可增加鐵粉比表面積,強化液固傳質,使鐵粉表面反應活性中心暴露,提高反應速率。

    圖4 反應前(a)后(b)鐵粉的SEM照片

    超聲波對鐵粉粒子的清洗作用主要體現(xiàn)在:其一,由超聲波產生的空化氣泡會富集于鐵粉粒子表面,這些空化氣泡對由液體包圍的鐵粉粒子表面具有沖洗作用,能夠擦洗鐵粉粒子表面,強化液固接觸;其二,鐵粉粒子表面有一層薄膜,這層表面膜可以吸收相當多的液體,在粒子表面形成膠質體,妨礙分子擴散,粒子經過超聲波處理后,膠質物破裂,與粒子內的空氣一起離開表面,然后液體可與清潔的粒子表面充分接觸[18]。

    超聲波可對鐵粉粒子造成表面侵蝕與粉碎是因為:鐵粉粒子表面受到超聲波輻射時空化氣泡的破裂方式發(fā)生改變,破裂后不是球形,而會發(fā)生變形,此變形體朝著鐵粉粒子表面產生高速液體噴射,噴射速率大于1 000 m/s。這種高速噴射作用可對鐵粉粒子表面產生侵蝕作用,裸露出活性表面;其次,會造成表面創(chuàng)傷,形成表面缺陷,易碎的固體會變成小粒子,從而增加傳質接觸比表面積。

    3 結論

    a)采用超聲波-鐵粉協(xié)同降解廢水中的PCP,降解120 min后,PCP去除率可達90.4%。

    b)在超聲波-鐵粉協(xié)同降解PCP的體系中,隨降解時間的延長,鐵粉逐漸被腐蝕成Fe2+,F(xiàn)e2+濃度逐漸增加。體系中的Fe2+可以促進·OH的產生,并且可以與超聲空化作用下產生的 H2O2發(fā)生Fenton試劑氧化反應降解PCP。

    c)超聲波對鐵粉粒子具有清洗、侵蝕和粉碎作用,由此可增加鐵粉表面積,強化液固傳質,使鐵粉表面反應活性中心暴露,提高反應速率。

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    Synergistic Degradation of Pentachlorophenol Using Ultrasonic Wave-Iron Powder

    Cao Shihui

    (Department of Material Engineering,Hunan Urban Construction College,Xiangtan Hunan 411103,China)

    Pentachlorophenol(PCP)in wastewater was synergistically degraded in ultrasonic waveiron powder system.The experimental results show that:After degradation for 120 min,the PCP removal rate can reach 90.4%;The iron powder in the system is corroded into Fe2+gradually,and the Fe2+concentration increases with the extending of degradation time;Fe2+in the system can promote the generation of·OH,which can degrade PCP by Fenton reagent oxidation with H2O2generated by ultrasonic cavitation;Ultrasonic wave has the effects of clearning,corroding and comminuting on iron powder,so it can expand the surface area of iron powder,enhance liquid-solid mass transfer,expose the reaction centors on iron powder surface,and finally it can increase the reaction rate.

    ultrasonic wave;iron powder;pentachlorophenol;synergistic reaction;Fenton agent;reaction mechanism

    X703.1

    A

    1006-1878(2011)04-0304-04

    2011-01-18;

    2011-04-15。

    曹世暉(1971—),女,湖南省湘潭市人,碩士,副教授,研究方向為廢水處理新技術。電話 18975267790,電郵 csh710216@126.com。

    (編輯 王 馨)

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