• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    模擬酸雨淋溶條件下紫壤淋出液中溶解性有機(jī)質(zhì)的三維熒光特性*

    2011-11-08 05:04:30田文杰何緒文張大定李發(fā)生
    環(huán)境化學(xué) 2011年11期
    關(guān)鍵詞:胡敏淋溶雨淋

    田文杰 何緒文 黃 擎 張大定 劉 俐 李發(fā)生**

    (1.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,北京,100083;2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院,北京,100012;3.洛陽(yáng)理工學(xué)院環(huán)境工程與化學(xué)系,洛陽(yáng),472301;4.北京理工大學(xué)化工與環(huán)境學(xué)院,北京,100081;5.北京科技大學(xué)土木與環(huán)境工程學(xué)院,北京,100083)

    模擬酸雨淋溶條件下紫壤淋出液中溶解性有機(jī)質(zhì)的三維熒光特性*

    田文杰1,2,3何緒文1黃 擎4張大定5劉 俐2李發(fā)生2**

    (1.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,北京,100083;2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院,北京,100012;3.洛陽(yáng)理工學(xué)院環(huán)境工程與化學(xué)系,洛陽(yáng),472301;4.北京理工大學(xué)化工與環(huán)境學(xué)院,北京,100081;5.北京科技大學(xué)土木與環(huán)境工程學(xué)院,北京,100083)

    運(yùn)用三維熒光技術(shù)分析了模擬酸雨淋溶紫壤淋出液中溶解性有機(jī)質(zhì)(dissolved organic matter,DOM)的組分與酸度及淋溶量的關(guān)系.研究結(jié)果表明,模擬酸雨淋溶紫壤淋出液中DOM熒光峰主要為類(lèi)胡敏酸和類(lèi)富里酸,熒光峰的中心位于Ex/Em=305—370 nm/420—450 nm和Ex/Em=260—270 nm/420—440 nm,在淋溶初期只出現(xiàn)類(lèi)胡敏酸的熒光峰,當(dāng)淋溶到750 mL時(shí),出現(xiàn)類(lèi)富里酸的熒光峰,且類(lèi)胡敏酸的熒光峰較類(lèi)富里酸強(qiáng);隨著酸雨淋溶量的增加,不同酸度淋出液中各種溶解性有機(jī)質(zhì)的熒光強(qiáng)度均逐漸減弱,在淋溶初期減弱的幅度較大,溶解性有機(jī)質(zhì)淋失率與酸雨pH呈負(fù)相關(guān),表明酸雨作用下紫壤中大部分溶解性有機(jī)質(zhì)在淋溶初期發(fā)生大量淋失,且酸度越大,有機(jī)質(zhì)淋失率也越大;不同酸度淋出液溶解性有機(jī)碳(dissolved organic carbon,DOC)隨淋溶量和酸度的變化趨勢(shì)與三維熒光的結(jié)果相一致,因此說(shuō)明應(yīng)用三維熒光技術(shù)分析淋溶液中溶解性有機(jī)質(zhì)的組分和變化是可行的.

    酸雨,紫壤,溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM),三維熒光.

    酸雨是地球化學(xué)氣候中人類(lèi)影響的重要特征,是大氣中含有大量的SO2和NOx所致[1].隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,我國(guó)已成為繼歐洲和北美之后第三大酸雨區(qū)[2],目前已形成西南酸雨區(qū)、湘贛浙酸雨區(qū)、廈門(mén)、福州的東南污染區(qū)和以青島為中心的污染區(qū)等4個(gè)重酸雨污染區(qū)[3].酸雨的最終接受系統(tǒng)是土壤,它使土壤酸化,使土壤中有機(jī)組分、結(jié)構(gòu)、活性和傳輸均發(fā)生變化,進(jìn)而影響整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)[4-6].

    土壤中溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)是生物活性和物理化學(xué)反應(yīng)活性都很活躍的有機(jī)組分,盡管其在土壤中含量較低,但其對(duì)有機(jī)污染物有明顯的增溶作用[7],它不僅影響土壤中有機(jī)污染物的溶液濃度,而且對(duì)有機(jī)污染物在土壤中的吸附-解吸行為有明顯影響[8-9],制約著有機(jī)污染物在土壤中的傳質(zhì)速率和遷移、轉(zhuǎn)化、降解等化學(xué)和生物過(guò)程[10-11],同時(shí)DOM也是土壤微生物可直接利用的有機(jī)物質(zhì),為有機(jī)污染物的代謝或共代謝提供碳源[12].紫壤主要分布在中國(guó)的亞熱帶地區(qū),以四川盆地為主,處于重酸雨區(qū),其有機(jī)質(zhì)含量相對(duì)較低,礦質(zhì)養(yǎng)分豐富,是對(duì)酸較為敏感的土壤.DOM是土壤中主要控制因素,因此了解酸雨對(duì)紫壤DOM的作用異常重要.

    近年來(lái)對(duì)土壤中DOM的研究較深入,主要集中在其結(jié)構(gòu)、性質(zhì)及其在土壤物理、化學(xué)和生物過(guò)程中的作用[13-14],對(duì)土壤中幾種有機(jī)質(zhì)分別受酸雨影響而釋放的研究報(bào)道較少.本文運(yùn)用三維熒光檢測(cè)技術(shù),分析酸雨淋溶下紫壤DOM的熒光光譜變化,以期揭示酸度和淋溶量對(duì)紫壤DOM的影響,為酸雨導(dǎo)致土壤DOM淋失以及DOM在環(huán)境中各種地球化學(xué)行為研究提供基礎(chǔ).

    1 材料與方法

    1.1 供試土壤

    試驗(yàn)用土樣采自重慶某焦化廠焦油回收車(chē)間附近表層0—20 cm土壤.樣品采集后自然風(fēng)干,去除植物殘?bào)w、礫石,研磨全部通過(guò)2 mm篩孔待用.供試土樣 pH值為6.65;有機(jī)質(zhì)含量為1.48%,陽(yáng)離子交換量 CEC 為 3.83 cmol·kg-1;土壤密度為 2.69 g·cm-3.

    1.2 模擬酸雨的制備

    為了使模擬酸雨符合我國(guó)西南地區(qū)酸雨組成特點(diǎn),本試驗(yàn)控制[SO2-4]與[NO-3]摩爾濃度比為6∶1,離子濃度參考廖正軍等[15]的研究,按 CaSO4∶(NH4)2SO4∶MgSO4∶NaNO3∶NH4Cl∶NaCl∶KF 物質(zhì)的量之比為45∶47∶10∶17∶17∶11∶18 配制稀鹽混合溶液,用硫酸與硝酸物質(zhì)的量之比為 6∶1 的酸溶液和去離子水(pH值約為6.40)調(diào)節(jié)溶液pH值為2.5、3.5、4.5 3個(gè)不同酸度的模擬酸雨液,模擬酸雨溶液中各離子濃度見(jiàn)表1.

    表1 模擬酸雨離子濃度Table 1 The ion concentrations of simulated acid rains(mg·L -1)

    1.3 紫壤的酸雨淋溶試驗(yàn)

    本次試驗(yàn)設(shè)計(jì)的淋溶柱為內(nèi)徑5 cm,高30 cm的玻璃柱.土樣高度為20 cm(392.5 cm3),土樣質(zhì)量500 g,均勻盛放于淋溶柱中.土樣底部為玻璃制成的砂板(玻璃濾板,G1型孔大,濾水快)和30 g石英砂(分析純、厚1 cm),以保證土壤顆粒的保持和溶液的流出.為了保證淋洗液均勻浸透土壤并不濺出,在土壤上鋪一層厚1 cm的石英砂(分析純,30 g).資料表明[16],重慶年均降水量約為1250 mm,根據(jù)淋溶土柱內(nèi)徑為5 cm,計(jì)算全年降水量約為2.45 L.為了更接近自然降水過(guò)程,試驗(yàn)采用間歇淋濾法以使土壤有一定的反應(yīng)時(shí)間,設(shè)計(jì)每間隔24 h淋濾一次,每次淋250 mL模擬酸雨溶液(相當(dāng)于125 mm降水量),控制淋溶速率為3 mL·min-1,每24 h收集一次淋出液,淋出液通過(guò)0.45 μm醋酸纖維膜過(guò)濾后,運(yùn)用Multi N/C 3100儀測(cè)定淋出液總有機(jī)碳(Total organic carbon,TOC)含量.

    為了消除pH值對(duì)熒光強(qiáng)度的影響,用NaOH、HCl溶液將淋出液pH值調(diào)至7.0后用于熒光測(cè)定.

    1.4 三維熒光光譜(3DEEMS)分析

    本研究使用帶有1 cm石英熒光樣品池的F-7000熒光分光光度計(jì)(日本,HITACHI),測(cè)定條件為激發(fā)光源為150 W氙弧燈,光電倍增管電壓(PMT電壓)為700 V,帶通(band pass):Ex=5 nm,Em=10 nm(激發(fā)和發(fā)射狹縫寬度分別為5 nm和10 nm);響應(yīng)時(shí)間:自動(dòng);掃描速度12000 nm·min-1,掃描光譜儀器自動(dòng)進(jìn)行校正.激發(fā)波長(zhǎng)范圍為Ex=200—440 nm(間隔5 nm),發(fā)射波長(zhǎng)范圍為Em=250—500 nm(間隔5 nm).所得結(jié)果均扣除實(shí)驗(yàn)空白(相同條件下去離子水配制的模擬酸雨淋溶液的熒光強(qiáng)度),應(yīng)用Origin軟件對(duì)3DEEMS進(jìn)行處理,以Ex=200—440 nm為縱坐標(biāo),Em=250—500 nm為橫坐標(biāo),做三維熒光等高線(xiàn)圖,以供分析討論.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 酸雨淋出液中DOM的熒光特征

    不同的溶解性有機(jī)質(zhì)具有不同的熒光基團(tuán),并且熒光峰的位置和強(qiáng)度也不盡相同,熒光強(qiáng)度與有機(jī)質(zhì)的分子結(jié)構(gòu)有關(guān),有機(jī)質(zhì)分子越大,熒光強(qiáng)度就越強(qiáng),這是由于有機(jī)質(zhì)分子大,芳環(huán)多,電子共軛度大,導(dǎo)致熒光效率也大,但熒光強(qiáng)度隨有機(jī)質(zhì)中含有羧基和羥基等吸電子基團(tuán)的量的增加而降低且發(fā)生紅移,這是因?yàn)榉枷愣仍黾?,?dǎo)致例如大分子鏈狀芳環(huán)和共軛不飽和鍵增多的緣故.環(huán)境中各種DOM的熒光峰中心位置(用Ex/Em表示)如表2所示[17].

    一般地講,短激發(fā)(200—250 nm)短發(fā)射(280—350 nm)波長(zhǎng)的熒光峰與簡(jiǎn)單芳香蛋白有關(guān),中等激發(fā)波長(zhǎng)(250—280 nm)和較短發(fā)射波長(zhǎng)(300—380 nm)的熒光峰與微生物類(lèi)副產(chǎn)物有關(guān),如類(lèi)蛋白等,蛋白質(zhì)中具有熒光特性的芳烴基氨基酸主要包括色氨酸、酪氨酸和苯丙氨酸.較長(zhǎng)激發(fā)(280—440 nm)和發(fā)射(380—510 nm)波長(zhǎng)的熒光峰與類(lèi)胡敏酸有機(jī)質(zhì)有關(guān);在短激發(fā)波長(zhǎng)(<250 nm)和較長(zhǎng)發(fā)射波長(zhǎng)(>350 nm)的熒光峰與類(lèi)富里酸有關(guān),類(lèi)富里酸以含有大量的羧基和羰基為主要結(jié)構(gòu)特征.因此利用三維熒光光譜來(lái)分析DOM的組分及來(lái)源是可行的.

    表2 一些典型DOM熒光峰位置及激發(fā)發(fā)射波長(zhǎng)范圍Table 2 Location of fluorescence peaks and excitation-emission wavelength range for some typical DOM)

    2.2 模擬酸雨對(duì)紫壤淋出液中DOM組分的影響

    圖1為模擬酸雨淋溶紫壤淋出液中DOM三維熒光等高線(xiàn)圖.圖1中自上而下分別表示模擬酸雨的pH 值為2.5、3.5 和 4.5,從左到右分別表示酸雨淋溶量為 250 mL、500 mL、750 mL、1000 mL、1500 mL、2500 mL.

    圖1 模擬酸雨淋溶紫壤過(guò)程中淋出液DOM三維熒光圖譜Fig.1 3DEEMS contour maps of the leachates from purple soil with the acid rains

    從圖1和表3可以看出,在所有的等高線(xiàn)圖中,主要有兩個(gè)熒光峰,分別出現(xiàn)在Ex/Em=305—370 nm/420—450 nm的類(lèi)胡敏酸熒光和Ex/Em=260—270 nm/420—440 nm的紫外區(qū)類(lèi)富里酸熒光.在淋溶初期(淋溶量<750 mL),淋出液3DEEM只有一個(gè)峰,為類(lèi)胡敏酸熒光峰,當(dāng)淋溶量達(dá)到750 mL時(shí),淋出液3DEEM出現(xiàn)兩個(gè)峰,分別為類(lèi)胡敏酸(HA-Like)熒光峰和紫外區(qū)類(lèi)富里酸(FA-Like)熒光峰,這說(shuō)明淋溶初期只有類(lèi)胡敏酸有機(jī)質(zhì)溶出,到淋溶量達(dá)到一定值后,類(lèi)富里酸才溶出.這可能是因?yàn)榇蟛糠趾剂扛叩挠袡C(jī)質(zhì)是以絡(luò)合鋁的形式存在于土壤中的,各酸度淋出液中主要元素分析見(jiàn)表4.在酸雨條件下,大多數(shù)高分子胡敏酸溶解性依賴(lài)于它的鋁絡(luò)合物的溶解性,因?yàn)檫@類(lèi)有機(jī)質(zhì)含碳量和分子量均較高,極大可能以絡(luò)合鋁的形式吸附在土壤表面,而富里酸含碳量和分子量都較小,其溶解性與它的鋁絡(luò)合物的溶解性關(guān)系較?。?8],而土壤中鋁絡(luò)合物受酸雨影響較大.比較兩種峰出峰初期的熒光強(qiáng)度,類(lèi)胡敏酸的熒光強(qiáng)度比類(lèi)富里酸的熒光強(qiáng)度要強(qiáng)得多,這可能是由于類(lèi)胡敏酸分子量和含碳量較高,芳香度也較高,而類(lèi)富里酸含碳量和分子量均較低,但其含羧基較高,芳香度較低.

    表3 模擬酸雨淋溶紫壤過(guò)程中淋出液DOM三維熒光圖譜中各峰位置及峰強(qiáng)表Table 3 Location and intensity of the fluorescence peaks in 3DEEMS contour maps of the leachates from purple soil with acid rains

    表4 淋溶量為500 mL時(shí)各酸度淋出液中主要元素分析(mg·L-1)Table 4 Major element concentrations in the leachates with 500 mL simulated acid rains(mg·L -1)

    隨著淋溶量的增加,不同酸度淋出液中不同性質(zhì)的DOM的熒光強(qiáng)度也不盡相同.對(duì)類(lèi)胡敏酸物質(zhì),其熒光強(qiáng)度隨淋溶量的增加而減弱,且在淋溶初期,熒光強(qiáng)度減弱的幅度較大,表明酸雨作用下紫壤中類(lèi)胡敏酸被淋出,隨著淋溶量的增加淋出液中類(lèi)胡敏酸含量減少,且大部分類(lèi)胡敏酸會(huì)在淋溶早期發(fā)生大量淋失.酸度不同,類(lèi)胡敏酸的熒光強(qiáng)度減弱的速率也不相同.在pH值為2.5時(shí),HA-Like的熒光強(qiáng)度在淋溶初期(淋溶量為250 mL時(shí))最大,隨著淋溶的繼續(xù),淋出液熒光強(qiáng)度快速減弱,當(dāng)淋溶量達(dá)到1000 mL時(shí),熒光峰消失,表明此時(shí)淋出液中類(lèi)胡敏酸物質(zhì)的含量極少甚至沒(méi)有.pH值為3.5和4.5的淋出液中類(lèi)胡敏酸的熒光峰在淋溶量為250—2500 mL范圍內(nèi)始終存在,只是隨著淋溶量的增加,峰強(qiáng)逐漸減弱,且減弱的速率比pH 2.5時(shí)小得多.對(duì)類(lèi)富里酸物質(zhì),不同酸度淋出液中均在淋溶量為750 mL時(shí)出現(xiàn)峰,熒光峰的強(qiáng)度隨淋溶量的增加呈現(xiàn)出先增強(qiáng)后減弱的趨勢(shì),且不同酸度淋出液中類(lèi)富里酸的最大熒光峰出現(xiàn)在不同的淋溶量時(shí).在pH 2.5的淋出液中,淋溶量達(dá)到750 mL時(shí)出峰,且此時(shí)的峰強(qiáng)最強(qiáng),以后隨淋溶的增加,峰強(qiáng)快速減弱.pH 3.5的淋出液中類(lèi)富里酸的最大峰強(qiáng)出現(xiàn)在淋溶量為1000 mL時(shí),pH 4.5的淋出液中類(lèi)富里酸的最大峰強(qiáng)出現(xiàn)在淋溶量為1500 mL時(shí),以后隨著淋溶的繼續(xù),類(lèi)富里酸的峰強(qiáng)均逐漸減弱,且減弱的速率要比pH 2.5時(shí)小.這表明酸雨的酸度對(duì)土壤中DOM的釋放是有一定影響的,且酸度越大,土壤中有機(jī)質(zhì)的釋放速率越快,隨著酸雨淋溶量的增加,土壤中有機(jī)質(zhì)的釋放量逐漸減少.

    從圖1還可以看出,在淋溶開(kāi)始階段(淋溶量為250 mL)時(shí),類(lèi)胡敏酸峰在pH 2.5和pH 4.5的熒光強(qiáng)度都比pH 3.5時(shí)強(qiáng),當(dāng)淋溶量達(dá)到750 mL以后,隨著淋溶的繼續(xù),酸度越小,熒光強(qiáng)度越強(qiáng),酸度越大,熒光強(qiáng)度越弱,這主要是由于酸度越大,土壤中有機(jī)質(zhì)釋放速率就越大,大量有機(jī)質(zhì)在淋溶早期被釋放,因此在淋溶后期淋出液中溶解性有機(jī)質(zhì)含量較少,表現(xiàn)為熒光強(qiáng)度減弱;酸度越小,釋放速率越慢,淋溶后期淋出液中溶解性有機(jī)質(zhì)含量較高,因此熒光強(qiáng)度也較強(qiáng).在試驗(yàn)時(shí),將所有淋出液的pH值均調(diào)節(jié)到7.0,消除了pH值對(duì)熒光強(qiáng)度的影響,因此這些峰強(qiáng)的變化應(yīng)該源自于酸雨pH對(duì)紫壤DOM的影響.

    2.3 酸雨對(duì)紫壤淋溶液中DOC的影響

    不同來(lái)源的DOM,其有機(jī)碳含量不同.習(xí)慣上,DOM的濃度通常用溶解性有機(jī)碳(DOC)來(lái)衡量.不同酸度淋出液DOC隨模擬酸雨淋溶量的變化見(jiàn)圖2.

    圖2 不同酸度淋出液DOC值隨模擬酸雨淋溶量的變化(A)淋溶量為250—2500 mL;(B)淋溶量為750—2500 mL(局部放大圖)Fig.2 Change of DOC in the eluates with leaching volume of simulated acid rain

    圖2為不同酸度淋出液DOC隨模擬酸雨淋溶量變化的關(guān)系圖,圖2(A)表示淋溶量從250 mL到2500 mL時(shí)淋出液中DOC的變化趨勢(shì),圖2(B)表示淋溶量從750 mL到2500 mL時(shí)淋出液中DOC的變化趨勢(shì)(局部放大圖).從圖2(A)中可以看出,在淋溶初始階段(淋溶量為250 mL時(shí)),不同酸度的淋出液中DOC含量較高,其值均大于550 mg·L-1,且不同酸度的淋出液中DOC也不相同,pH 2.5酸雨的淋出液中DOC最高,pH 3.5酸雨的淋出液的DOC最低,這與圖1淋溶量為250 mL時(shí)的淋出液三維熒光的結(jié)果相一致,從圖1的峰位置可知,此時(shí)淋出液中的溶解性有機(jī)質(zhì)主要為類(lèi)胡敏酸物質(zhì).隨著淋溶量的增加,不同酸度的淋出液中DOC減小,且淋溶量為500 mL時(shí)DOC減小的幅度最大,以后隨著淋溶的繼續(xù)進(jìn)行,淋出液中DOC減小較為緩慢.由圖2(B)可知,當(dāng)淋溶量達(dá)到750 mL以后,隨著淋溶的繼續(xù)進(jìn)行,不同酸度的淋出液中DOC均有所減小,但在同一淋溶量下,不同酸度的淋出液中DOC不同,模擬酸雨的酸度越小(pH值越大),淋出液中DOC越大;模擬酸雨的酸度越大(pH值越小),淋出液中DOC越小,這可能是由于酸雨pH越小,在酸雨作用下土壤中溶解性有機(jī)質(zhì)釋放的速率就越快,因此pH小的酸雨在淋溶早期,已將土壤中大部分的溶解性有機(jī)質(zhì)淋失,表現(xiàn)為在淋溶后期淋出液中的DOC較小,而酸雨pH越大,在酸雨作用下土壤中溶解性有機(jī)質(zhì)的釋放速率相對(duì)較慢,在淋溶后期仍有部分溶解性有機(jī)質(zhì)淋出,表現(xiàn)為淋出液DOC較大,這與淋出液三維熒光結(jié)果相吻合,同時(shí)也進(jìn)一步說(shuō)明應(yīng)用三維熒光光譜技術(shù)來(lái)分析淋出液中溶解性有機(jī)質(zhì)的組分和變化是可行的.

    3 結(jié)論

    (1)不同的溶解性有機(jī)質(zhì)具有不同的熒光敏感基團(tuán),并且熒光峰的位置和強(qiáng)度也不盡相同,有機(jī)質(zhì)分子越大,熒光強(qiáng)度就越強(qiáng).

    (2)模擬酸雨淋溶紫壤淋出液中溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)熒光峰主要為類(lèi)胡敏酸和類(lèi)富里酸,熒光峰的中心位于Ex/Em=305—370 nm/420—450 nm和Ex/Em=260—270 nm/420—440 nm,且類(lèi)富里酸的出峰時(shí)間晚于類(lèi)胡敏酸.

    (3)酸雨的酸度和淋溶量對(duì)紫壤中溶解性有機(jī)質(zhì)的釋放影響較大,酸度越大,紫壤中有機(jī)質(zhì)的釋放速率越快,隨著酸雨淋溶量的增加,紫壤中溶解性有機(jī)質(zhì)的釋放量逐漸減小,且大部分有機(jī)質(zhì)在淋溶初期發(fā)生大量淋失.

    (4)酸雨淋出液DOC隨淋溶量和酸度的變化趨勢(shì)與DOM的三維熒光變化趨勢(shì)相同,因此應(yīng)用三維熒光光譜技術(shù)來(lái)分析淋出液中溶解性有機(jī)質(zhì)的組分和變化是可行的.

    [1]Van Breemen N,Driscoll C T,Mulder J.Acidic deposition and internal proton in acidification of soils and water[J].Nature,1984,307(5952):599-604

    [2]齊文啟,席俊清,汪志國(guó),等.酸雨研究的現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢(shì)[J].中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè),2002,18(1):7-11

    [3]丁國(guó)安,徐曉斌,房秀梅,等.中國(guó)酸雨現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)[J].科學(xué)通報(bào),1997,42(2):169-174

    [4]許中堅(jiān),劉廣深,喻佳棟,等.模擬酸雨對(duì)紅壤結(jié)構(gòu)體及其膠結(jié)物影響的實(shí)驗(yàn)研究[J].水土保持學(xué)報(bào),2002,16(3):9-11

    [5]Neuvonen S,Suomela J.The effects of simulated acid rain on pine needle and birch leaf litter decomposition[J].J Appl Ecol,1990,2:857-72

    [6]Seip H M.,Zhao D,Xiong J,et al.Acidic deposition and its effects in southwestern China[J].Water Air Soil Pollut,1995,85(2):2301-2306

    [7]盧萍,單玉華,楊林章,等.秸稈還田對(duì)稻田土壤溶液中溶解性有機(jī)質(zhì)的影響[J].土壤學(xué)報(bào),2006,42(5):736-741

    [8]王艮梅,周立祥,占新華,等.水田土壤中水溶性有機(jī)物的產(chǎn)生動(dòng)態(tài)及對(duì)土壤中重金屬活性的影響:田間微區(qū)試驗(yàn)[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2004,24(5):858-864

    [9]郭堃梅,池寶亮,黃學(xué)芳.碳酸鈣與石膏對(duì)土壤磷及溶解有機(jī)碳淋溶的影響[J].中國(guó)生態(tài)農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2006,14(1):128-130

    [10]Wang Liying,Wu Fengchang,Zhang Runyu.A method of separate and concentrated is solved organic matter by XAD resin in natural aquatic systems[J].Earth and Environment,2006,34(1):90-96

    [11]Nielsen S G,Peacock C L,Halliday A N.Investigation of Thallium isotope fractionation during sorption to Mn oxides[J].Geochim Cosmochim Acta,2008,72(24):A681-A681

    [12]許中堅(jiān),劉廣深,劉維屏.土壤中溶解性有機(jī)質(zhì)的環(huán)境特性與行為[J].環(huán)境化學(xué),2003,22(5):427-433

    [13]Lu Y F,Allen H E.Characterization of copper complexation with natural dissolved organic matter(DOM)—link to acidic moieties of DOM and competition by Ca and Mg[J].Water Research,2002,36(20):5083-5101

    [14]Kaiser K,Guggenberger G.The role of DOM sorption to mineral surfaces in the preservation of organic matter in soils[J].Organic Geochemistry,2000,31(7):711-725

    [15]廖正軍,唐亮.重慶市酸雨成因及控制對(duì)策[J].環(huán)境科學(xué)保護(hù),2000,26(100):1-5

    [16]張衛(wèi)東,張大元,陳軍,等.重慶地區(qū)降水污染分析[J].重慶環(huán)境科學(xué),2003,25(8):10-13

    [17]Visanathan C,Choudhary M K,Montalbo M T,et al.Landfill leachate treatment using the mephitic membrane bioreactor[J].Desalination,2007,204(1/3):8-16

    [18]Liu Li,Song Cunyi,Yan Zengguang,et al.Characterizing the release of different composition of dissolved organic matter in soil under acid rain leaching using three-dimensional excitation-emission matrix spectroscopy[J].Chemosphere,2009,77:15-21

    THREE-DIMENSIONAL FLUORESCENCE CHARACTERIZATION OF DISSOLVED ORGANIC MATTER IN THE ELUATES LEACHED FROM PURPLE SOIL WITH SIMULATED ACID RAIN

    TIAN Wenjie1,2,3HE Xuwen1HUANG Qing4ZHANG Dading5LIU Li2LI Fasheng2

    (1.China University of Mining and Technology(Beijing),Beijing,100083,China;2.Department of Soil Pollution Control,Chinese Research Academy of Environmental Sciences,Beijing,100012,China;3.Department of Environmental Engineering and Chemical,Luoyang Institute of Science and Technology,Luoyang,472301,China;4.School of Chemical Engineering and the Environmental,Beijing Institute of Technology,Beijing,100081,China;5.Civil& Environmental Engineering School,University of Science and Technology Beijing,Beijijng,100083,China)

    In this paper,three-dimensional fluorescence spectroscopy was applied to characterize the components of dissolved organic matter(DOM)in the eluates leached from purple soil with simulated acid rains.The result showed the leached DOM presented two main peaks in the excitation-emission matrix spectroscopy(EEMS),one related to humin acid-like(HA-like)material,at Ex/Em=305—370 nm/420—450 nm,and the other related to UV fulvic acid-like(FA-like)at Ex/Em=260—270 nm/420—440 nm.Only HA-like were released from purple soil at the very beginning of leaching,while FA-like appeared when the leaching volume reached 750 mL,meanwhile peak-UV fulvic acid-like presents much weaker fluorescence intensity than peakhumin acid-like in all EEMS contour maps.The fluorescence intensities of the organic compounds in eluates decreased with increasing leaching volume of simulated acid rain and it has been reduced to a great degree in the initial phase of the leaching,the leaching ratio of DOM presents negative correlation with pH values of simulated acid rain,indicating that most DOM in purple soil can be lost in the early phase,and the leaching ratio of DOM increased with the decrease of pH values of simulated acid rain.Variation tendency of dissolved organic carbon in eluates with acidity and leaching volume of simulated acid rain is the same as that of DOM in the excitation-emission matrix spectroscopy,which indicating that it is feasible that three-dimensional excitation-emission matrix spectroscopy is employed to characterized the compositions of DOM in eluates.

    acid rain,purple soil,dissolved organic matter(DOM),three-dimensional fluorescence spectroscopy.

    2010年12月28日收稿.

    *國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(20977088)資助.

    **通訊聯(lián)系人,Tel:010-84915233,E-mail:lifs@craes.org.cn

    猜你喜歡
    胡敏淋溶雨淋
    拯救“落湯書(shū)”
    人生難如意
    長(zhǎng)期施肥對(duì)砂姜黑土可溶性碳淋溶的影響
    為什么要保護(hù)熱帶雨林?
    不同淋溶方式對(duì)二甲戊靈藥效的影響
    重視平面幾何知識(shí)在解析幾何中的應(yīng)用
    鐵氧化物-胡敏酸復(fù)合物對(duì)磷的吸附
    武漢市城郊區(qū)集約化露天菜地生產(chǎn)系統(tǒng)硝態(tài)氮淋溶遷移規(guī)律研究
    有機(jī)無(wú)機(jī)肥料配合施用對(duì)設(shè)施條件下芹菜產(chǎn)量、品質(zhì)及硝酸鹽淋溶的影響
    国产黄色小视频在线观看| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 欧美区成人在线视频| 少妇人妻一区二区三区视频| 久久久久久国产a免费观看| 男插女下体视频免费在线播放| 首页视频小说图片口味搜索| 成人一区二区视频在线观看| 身体一侧抽搐| 久久精品影院6| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产成人欧美在线观看| 免费看光身美女| 午夜免费成人在线视频| 90打野战视频偷拍视频| tocl精华| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 99视频精品全部免费 在线| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 一夜夜www| 桃色一区二区三区在线观看| 18+在线观看网站| 动漫黄色视频在线观看| 老汉色av国产亚洲站长工具| 在线观看免费午夜福利视频| 一区二区三区国产精品乱码| 午夜福利在线在线| 免费看美女性在线毛片视频| 欧美一级毛片孕妇| 老司机深夜福利视频在线观看| 悠悠久久av| 欧美黄色片欧美黄色片| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 99热这里只有是精品50| 欧美三级亚洲精品| 国产成人福利小说| 午夜激情福利司机影院| 欧美日本视频| 在线视频色国产色| 夜夜爽天天搞| 国产在视频线在精品| 国产黄片美女视频| 精品国产美女av久久久久小说| 男女视频在线观看网站免费| 欧美国产日韩亚洲一区| 亚洲国产高清在线一区二区三| 国产91精品成人一区二区三区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 欧美另类亚洲清纯唯美| 免费无遮挡裸体视频| 午夜福利欧美成人| 中国美女看黄片| 日韩欧美在线二视频| 99国产精品一区二区蜜桃av| 日韩欧美在线二视频| 国产黄片美女视频| 深夜精品福利| 99精品久久久久人妻精品| 国产探花在线观看一区二区| 日韩精品青青久久久久久| 国产三级黄色录像| 欧美黄色淫秽网站| 一个人看视频在线观看www免费 | 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 亚洲av五月六月丁香网| 久久中文看片网| 午夜免费激情av| 一本精品99久久精品77| 老司机在亚洲福利影院| 欧美黄色片欧美黄色片| 在线免费观看不下载黄p国产 | 级片在线观看| 国产午夜福利久久久久久| 波多野结衣高清作品| 国产亚洲精品久久久com| 真实男女啪啪啪动态图| 精品福利观看| 久久久久久久久久黄片| 午夜精品久久久久久毛片777| 成人一区二区视频在线观看| 男女午夜视频在线观看| 香蕉丝袜av| 国产精品久久久久久久久免 | 国产精品亚洲一级av第二区| 一二三四社区在线视频社区8| 欧美乱妇无乱码| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 国内精品美女久久久久久| 长腿黑丝高跟| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产午夜精品论理片| 国产精品影院久久| 国产精品,欧美在线| 嫩草影院精品99| 久久午夜亚洲精品久久| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产色婷婷99| 国产男靠女视频免费网站| 嫩草影院精品99| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 成人18禁在线播放| 日韩中文字幕欧美一区二区| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 亚洲精品456在线播放app | 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产午夜福利久久久久久| 亚洲熟妇熟女久久| 日本黄色片子视频| 99久久九九国产精品国产免费| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产精品久久视频播放| 99久久精品一区二区三区| 久久久久亚洲av毛片大全| 偷拍熟女少妇极品色| 少妇的丰满在线观看| 成年版毛片免费区| 美女黄网站色视频| 在线免费观看不下载黄p国产 | 成人欧美大片| 美女大奶头视频| 一个人观看的视频www高清免费观看| svipshipincom国产片| 精品不卡国产一区二区三区| 一二三四社区在线视频社区8| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 9191精品国产免费久久| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 国产成+人综合+亚洲专区| 中文亚洲av片在线观看爽| 91九色精品人成在线观看| 欧美一区二区亚洲| 99精品久久久久人妻精品| 国产精品久久电影中文字幕| 国产亚洲精品av在线| 一区二区三区激情视频| 亚洲成人中文字幕在线播放| 舔av片在线| xxxwww97欧美| 在线播放无遮挡| 亚洲精品在线观看二区| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 亚洲精品日韩av片在线观看 | 色老头精品视频在线观看| 欧美最新免费一区二区三区 | 国产色婷婷99| 国产爱豆传媒在线观看| 岛国在线免费视频观看| 脱女人内裤的视频| 亚洲国产精品999在线| 岛国在线免费视频观看| 国产 一区 欧美 日韩| 国产高潮美女av| 舔av片在线| 成人亚洲精品av一区二区| 日韩中文字幕欧美一区二区| 免费大片18禁| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久精品人妻少妇| 两个人视频免费观看高清| 国产综合懂色| 欧美日本亚洲视频在线播放| 黄片大片在线免费观看| 亚洲无线观看免费| 18禁国产床啪视频网站| 性欧美人与动物交配| 国产精品99久久99久久久不卡| 国产精品一区二区三区四区久久| 欧美3d第一页| 精品国产超薄肉色丝袜足j| a级毛片a级免费在线| 人妻久久中文字幕网| 熟女电影av网| 色综合站精品国产| 亚洲天堂国产精品一区在线| 99久久99久久久精品蜜桃| 色哟哟哟哟哟哟| av在线天堂中文字幕| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 两个人的视频大全免费| 51午夜福利影视在线观看| 国产 一区 欧美 日韩| 波多野结衣高清无吗| 成人午夜高清在线视频| 天堂网av新在线| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 欧美黑人巨大hd| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 男人舔女人下体高潮全视频| 无人区码免费观看不卡| 国产精品亚洲一级av第二区| 日本a在线网址| 最新美女视频免费是黄的| 亚洲精品在线观看二区| 亚洲成av人片免费观看| 亚洲av五月六月丁香网| 最近视频中文字幕2019在线8| 精品久久久久久成人av| 国产三级在线视频| 在线观看日韩欧美| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 18禁国产床啪视频网站| av片东京热男人的天堂| 成人av一区二区三区在线看| 亚洲精品久久国产高清桃花| 搞女人的毛片| 高清日韩中文字幕在线| 老司机午夜福利在线观看视频| 99视频精品全部免费 在线| 嫩草影院精品99| av黄色大香蕉| 美女大奶头视频| 男人和女人高潮做爰伦理| 亚洲午夜理论影院| 91麻豆精品激情在线观看国产| 在线免费观看不下载黄p国产 | 欧美日本视频| 老汉色av国产亚洲站长工具| 首页视频小说图片口味搜索| 日本免费一区二区三区高清不卡| 成人午夜高清在线视频| 在线观看舔阴道视频| 久久中文看片网| 夜夜夜夜夜久久久久| 九九在线视频观看精品| 制服丝袜大香蕉在线| 内地一区二区视频在线| 午夜影院日韩av| 日韩高清综合在线| 一本综合久久免费| 国产亚洲欧美在线一区二区| 级片在线观看| 男女下面进入的视频免费午夜| 成人av在线播放网站| 国语自产精品视频在线第100页| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 1000部很黄的大片| 最近最新免费中文字幕在线| 老司机深夜福利视频在线观看| 日韩欧美三级三区| 国产v大片淫在线免费观看| 白带黄色成豆腐渣| 久久久久久久午夜电影| 久久久精品大字幕| 一级a爱片免费观看的视频| 午夜福利在线观看吧| 成人精品一区二区免费| 国产私拍福利视频在线观看| 校园春色视频在线观看| 国产真实伦视频高清在线观看 | 国产精品久久久久久人妻精品电影| 啦啦啦韩国在线观看视频| 日本 av在线| 在线免费观看不下载黄p国产 | 婷婷亚洲欧美| 亚洲性夜色夜夜综合| 国产成人a区在线观看| 在线观看一区二区三区| 免费看日本二区| 亚洲 国产 在线| 十八禁人妻一区二区| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 在线播放国产精品三级| 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产极品精品免费视频能看的| 欧美成人性av电影在线观看| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国产在线精品亚洲第一网站| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲一区高清亚洲精品| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 天堂影院成人在线观看| 精华霜和精华液先用哪个| 操出白浆在线播放| 91久久精品电影网| 桃红色精品国产亚洲av| 国产视频一区二区在线看| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产亚洲精品一区二区www| 国产黄a三级三级三级人| 国产av一区在线观看免费| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲成人免费电影在线观看| 中国美女看黄片| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 亚洲成av人片在线播放无| 一二三四社区在线视频社区8| 国产av一区在线观看免费| 亚洲国产精品sss在线观看| 一进一出抽搐动态| 日本免费一区二区三区高清不卡| 午夜精品久久久久久毛片777| 国产精品亚洲一级av第二区| 免费看十八禁软件| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 老司机深夜福利视频在线观看| 午夜福利免费观看在线| 亚洲在线观看片| 久久久成人免费电影| 99久久综合精品五月天人人| 嫩草影视91久久| 一本久久中文字幕| 色综合婷婷激情| 国产高清激情床上av| 有码 亚洲区| 亚洲精华国产精华精| 色综合婷婷激情| 国产欧美日韩一区二区三| 很黄的视频免费| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 成人18禁在线播放| 亚洲欧美日韩无卡精品| 青草久久国产| 中文资源天堂在线| 国产精品久久久久久精品电影| 久久久国产成人免费| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 国产精品免费一区二区三区在线| 99久久精品国产亚洲精品| 两个人的视频大全免费| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 一区二区三区国产精品乱码| 99热只有精品国产| 熟女人妻精品中文字幕| 国产精品98久久久久久宅男小说| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 99在线视频只有这里精品首页| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲成人精品中文字幕电影| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 国产一区二区在线av高清观看| 日韩欧美在线二视频| 啦啦啦免费观看视频1| www国产在线视频色| 日本五十路高清| 国内精品久久久久久久电影| 国产三级在线视频| 在线看三级毛片| 嫩草影视91久久| 成年人黄色毛片网站| 日本成人三级电影网站| 高清毛片免费观看视频网站| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 最后的刺客免费高清国语| 黄色日韩在线| 在线观看午夜福利视频| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲精品影视一区二区三区av| 中文资源天堂在线| 宅男免费午夜| 国产私拍福利视频在线观看| 91在线精品国自产拍蜜月 | 欧美区成人在线视频| 男女下面进入的视频免费午夜| 久久久色成人| 色综合婷婷激情| 国产伦精品一区二区三区视频9 | xxx96com| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 真人做人爱边吃奶动态| 久久亚洲精品不卡| 狂野欧美激情性xxxx| 成人国产一区最新在线观看| 18美女黄网站色大片免费观看| 18+在线观看网站| 国产精品免费一区二区三区在线| 老司机午夜福利在线观看视频| 两个人的视频大全免费| 久久亚洲真实| 中文字幕av在线有码专区| 午夜免费观看网址| 又爽又黄无遮挡网站| 成人av一区二区三区在线看| 亚洲国产精品成人综合色| 一级毛片高清免费大全| 国产精品免费一区二区三区在线| 久久久国产成人精品二区| 国产午夜福利久久久久久| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| a级一级毛片免费在线观看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 国内精品久久久久久久电影| 亚洲电影在线观看av| 国产成人影院久久av| 欧美最新免费一区二区三区 | 久9热在线精品视频| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产美女午夜福利| 色在线成人网| 国产精品久久电影中文字幕| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产成人av激情在线播放| 少妇的逼好多水| 国产伦精品一区二区三区四那| 久久久久久大精品| 国产免费男女视频| 丝袜美腿在线中文| 国产乱人伦免费视频| www.www免费av| 亚洲一区二区三区色噜噜| 久久久国产成人免费| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 久久国产乱子伦精品免费另类| 99久久综合精品五月天人人| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 国产在视频线在精品| 欧美黑人欧美精品刺激| 一级毛片高清免费大全| 一夜夜www| 白带黄色成豆腐渣| 亚洲成av人片免费观看| 精品电影一区二区在线| 在线看三级毛片| 亚洲国产精品999在线| 校园春色视频在线观看| 久久久久久久久久黄片| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 亚洲av电影在线进入| 91av网一区二区| 精品午夜福利视频在线观看一区| 婷婷六月久久综合丁香| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产国拍精品亚洲av在线观看 | 亚洲精品色激情综合| 精品国内亚洲2022精品成人| 乱人视频在线观看| 99久久九九国产精品国产免费| 久久久久国内视频| 午夜福利高清视频| 99久国产av精品| 国产主播在线观看一区二区| 99热这里只有是精品50| 久久久精品欧美日韩精品| 一本综合久久免费| 天天躁日日操中文字幕| 精品一区二区三区人妻视频| 99久久精品国产亚洲精品| 美女免费视频网站| 九色国产91popny在线| 国产三级黄色录像| 日韩国内少妇激情av| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国产午夜福利久久久久久| www.www免费av| 成人国产综合亚洲| 午夜老司机福利剧场| 身体一侧抽搐| 真人一进一出gif抽搐免费| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 男人的好看免费观看在线视频| 免费在线观看影片大全网站| 成年免费大片在线观看| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 亚洲在线观看片| 中文字幕熟女人妻在线| 亚洲av五月六月丁香网| 麻豆国产av国片精品| 人人妻人人澡欧美一区二区| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 久久久久免费精品人妻一区二区| 日本 欧美在线| 亚洲一区二区三区色噜噜| aaaaa片日本免费| 最新中文字幕久久久久| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产精品精品国产色婷婷| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲欧美日韩高清专用| 亚洲乱码一区二区免费版| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产av不卡久久| 国产午夜精品论理片| 嫩草影院入口| 精品人妻偷拍中文字幕| 欧美成人免费av一区二区三区| 黄片小视频在线播放| 午夜日韩欧美国产| 母亲3免费完整高清在线观看| 九九在线视频观看精品| 午夜激情福利司机影院| 久久这里只有精品中国| 国产欧美日韩精品一区二区| 成人午夜高清在线视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 成人鲁丝片一二三区免费| 欧美午夜高清在线| 成人精品一区二区免费| 亚洲国产精品成人综合色| 国内精品美女久久久久久| 国产亚洲欧美98| www.色视频.com| 一级毛片高清免费大全| 啪啪无遮挡十八禁网站| 一区二区三区高清视频在线| 人妻久久中文字幕网| 深夜精品福利| 搞女人的毛片| 国产亚洲精品久久久com| 2021天堂中文幕一二区在线观| 精品日产1卡2卡| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 国产成+人综合+亚洲专区| 99riav亚洲国产免费| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 欧美黄色淫秽网站| 香蕉av资源在线| 免费av观看视频| 亚洲精品影视一区二区三区av| 老熟妇仑乱视频hdxx| 99久久综合精品五月天人人| 十八禁网站免费在线| 老司机深夜福利视频在线观看| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲成人精品中文字幕电影| 九色国产91popny在线| 俄罗斯特黄特色一大片| 在线a可以看的网站| 三级毛片av免费| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲av一区综合| 国产视频一区二区在线看| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产欧美日韩一区二区三| 午夜日韩欧美国产| 性色avwww在线观看| 国产精品影院久久| 天堂影院成人在线观看| 露出奶头的视频| 在线观看66精品国产| 99热6这里只有精品| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 在线国产一区二区在线| 在线观看午夜福利视频| 亚洲真实伦在线观看| 国产成人啪精品午夜网站| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | svipshipincom国产片| 亚洲国产欧美人成| 亚洲色图av天堂| 黄色片一级片一级黄色片| av欧美777| 午夜视频国产福利| 日韩av在线大香蕉| 亚洲 国产 在线| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 免费人成在线观看视频色| 69av精品久久久久久| 日韩免费av在线播放| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| or卡值多少钱| 欧美三级亚洲精品| 老司机午夜福利在线观看视频| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国内精品一区二区在线观看| 精品欧美国产一区二区三| 国产一区在线观看成人免费| 看片在线看免费视频| 国模一区二区三区四区视频| 村上凉子中文字幕在线| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 97超视频在线观看视频| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产亚洲精品一区二区www| 床上黄色一级片| 亚洲成av人片在线播放无| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 99久久九九国产精品国产免费| 午夜福利在线观看吧| 国产午夜福利久久久久久| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 91麻豆精品激情在线观看国产| 亚洲男人的天堂狠狠| 美女黄网站色视频| 99热精品在线国产| a级毛片a级免费在线| 国产成+人综合+亚洲专区| 51午夜福利影视在线观看| 网址你懂的国产日韩在线| 十八禁人妻一区二区| 一区二区三区高清视频在线| x7x7x7水蜜桃| av国产免费在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 88av欧美| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 欧美成人性av电影在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 国产欧美日韩一区二区精品| 久久久久久人人人人人| aaaaa片日本免费| 午夜福利欧美成人| 真实男女啪啪啪动态图| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 欧美+日韩+精品| 成人无遮挡网站| 日本成人三级电影网站| 国产美女午夜福利| 五月伊人婷婷丁香| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 两人在一起打扑克的视频| 亚洲成人精品中文字幕电影|