景介輝,黃玉東,劉 麗,姜再興,闞 晉
(1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院,哈爾濱150001;2.黑龍江科技學(xué)院,哈爾濱150027; 3.哈爾濱工業(yè)大學(xué)復(fù)合材料與結(jié)構(gòu)研究所,哈爾濱150001)
碳/碳復(fù)合材料纖維束/基體界面強(qiáng)度的表征
景介輝1,2,黃玉東1,劉 麗1,姜再興1,闞 晉3
(1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院,哈爾濱150001;2.黑龍江科技學(xué)院,哈爾濱150027; 3.哈爾濱工業(yè)大學(xué)復(fù)合材料與結(jié)構(gòu)研究所,哈爾濱150001)
為了獲得準(zhǔn)確表征纖維束界面強(qiáng)度的方法,對(duì)影響纖維束界面強(qiáng)度的因素進(jìn)行了研究.通過頂出方法對(duì)纖維束界面強(qiáng)度進(jìn)行表征,利用SEM和Micro-CT研究了纖維束界面層微結(jié)構(gòu)對(duì)纖維束界面強(qiáng)度的影響,并通過有限元分析方法對(duì)纖維束界面的斷裂行為進(jìn)行分析.結(jié)果表明:在纖維束界面層含有不同程度的脫粘和裂紋缺陷結(jié)構(gòu),影響了纖維束的界面強(qiáng)度,其測(cè)試結(jié)果具有較高的離散性,但其符合Weibull分布;纖維束界面層破壞過程具有由弱結(jié)合區(qū)域到強(qiáng)結(jié)合區(qū)域的漸進(jìn)性.纖維束界面層微結(jié)構(gòu)的差異性和界面層破壞的漸進(jìn)性是產(chǎn)生纖維束界面強(qiáng)度測(cè)試結(jié)果離散的主要原因.
碳/碳復(fù)合材料;纖維束/基體界面;Weibull分布函數(shù);Micro-CT
碳/碳復(fù)合材料是碳纖維增強(qiáng)碳基體的一種高性能先進(jìn)復(fù)合材料,具有密度低、熱膨脹系數(shù)小、高溫力學(xué)性能優(yōu)異、抗熱震和耐高溫?zé)g性能的優(yōu)點(diǎn),廣泛用作結(jié)構(gòu)材料、耐高溫?zé)峤Y(jié)構(gòu)材料和燒蝕防熱材料,在航空、航天和國防領(lǐng)域中的關(guān)鍵部件上大量應(yīng)用[1-2].碳/碳復(fù)合材料中存在多組元結(jié)構(gòu),包括纖維、碳基體、纖維/基體界面層、纖維束/基體界面層及裂紋和孔穴等各種缺陷,對(duì)碳/碳復(fù)合材料的性能有著重要的影響.纖維束界面層是復(fù)合材料的重要組成部分,對(duì)其結(jié)構(gòu)和性能的研究對(duì)于改善材料的綜合性能有著重要的意義[3-4].目前,碳/碳復(fù)合材料的纖維束界面強(qiáng)度的測(cè)試還沒有形成比較統(tǒng)一規(guī)范的表征方法,通常借助其他復(fù)合材料的較成熟的界面測(cè)試方法進(jìn)行表征[4].對(duì)于被廣泛接受的表征樹脂基復(fù)合材料的纖維/基體界面粘接情況微觀力學(xué)性能測(cè)試方法,如纖維拔出法、纖維微脫粘法和纖維臨界長度法等,由于試樣制樣的限制,不適合對(duì)碳/碳復(fù)合材料的束界面強(qiáng)度表征,而更多的借鑒陶瓷基復(fù)合材料的纖維/基體界面強(qiáng)度的測(cè)試方法,如纖維拔出、纖維壓入及纖維頂出等測(cè)試方法[5-8],由于碳/碳復(fù)合材料束界面存在裂紋等缺陷,不利于測(cè)試過程束界面層形貌變化的觀察,因此,壓入法不適合其束界面強(qiáng)度的表征.目前,通常采用纖維束拔出法和纖維束頂出法等[3-4,9-12],但纖維束拔出法與頂出法相比,也存在測(cè)試樣品制樣的困難和獲取束界面強(qiáng)度測(cè)試結(jié)果較少等問題,不利于束界面強(qiáng)度測(cè)試結(jié)果的統(tǒng)計(jì)分析.近年來,國內(nèi)外文獻(xiàn)報(bào)道對(duì)纖維束界面強(qiáng)度表征常采用的是頂出法[3-4,11-12],具有制樣方法簡便和計(jì)算模型簡單等優(yōu)點(diǎn),能夠直接得到束界面剪切強(qiáng)度,但對(duì)纖維束界面微觀結(jié)構(gòu)對(duì)束界面剪切強(qiáng)度、測(cè)試結(jié)果的數(shù)據(jù)分布以及束界面破壞行為的影響報(bào)道較少,因此,本文利用掃描電鏡(SEM)和高分辨Micro-CT(Microcomputed tomography)對(duì)不同纖維束的界面層結(jié)構(gòu)進(jìn)行微觀形貌分析,結(jié)合頂出法測(cè)得的束界面剪切強(qiáng)度,研究不同纖維束界面微觀結(jié)構(gòu)及其界面層破壞行為對(duì)其界面剪切強(qiáng)度測(cè)試結(jié)果及其離散性的影響,并利用數(shù)理統(tǒng)計(jì)的方法分析測(cè)試值的分布規(guī)律,確定纖維束界面的統(tǒng)計(jì)平均剪切強(qiáng)度及其偏差的計(jì)算方法.
本文采用的碳/碳復(fù)合材料以中科院山西煤化所生產(chǎn)的碳纖維為增強(qiáng)相,采用細(xì)編穿刺的方法制備出碳纖維編織物,經(jīng)過6個(gè)循環(huán)周期的中溫煤瀝青浸漬(150℃)、碳化(850℃)、石墨化(2000、2450℃)等工藝制得碳/碳復(fù)合材料,其材料密度為1.90 g/cm3.
采用金剛石刀片沿垂直于復(fù)合材料中z向纖維束進(jìn)行切割,得到的樣品厚度在2.50 mm左右,利用400~1500不同目數(shù)的金相砂紙對(duì)樣品進(jìn)行逐級(jí)減薄、細(xì)磨,最后利用粒度小于5 μm的Cr2O3為拋光劑對(duì)樣品表面拋光,此時(shí)得到厚度(T)為2.06 mm的樣品,進(jìn)行纖維束界面強(qiáng)度的測(cè)試.同法分別制備出規(guī)格為10.0 mm× 10.0 mm×2.0 mm的樣品,進(jìn)行掃描電子顯微鏡和Micro-CT的纖維束界面形貌分析.
碳/碳復(fù)合材料的纖維束界面強(qiáng)度的測(cè)試,利用哈工大開發(fā)的原位界面力學(xué)測(cè)試系統(tǒng)對(duì)已制備的樣品中不同z向纖維束進(jìn)行頂出試驗(yàn),得到其纖維束的界面剪切強(qiáng)度.主要利用廣角顯微鏡原位確定待測(cè)纖維束位置,采用高強(qiáng)度合金圓柱形壓頭對(duì)待測(cè)試?yán)w維束進(jìn)行加載頂出,壓頭直徑為0.50 mm,壓頭移動(dòng)的速度(V)為0.20 mm/min勻速加載,支撐狹縫寬度(W)為1.50 mm,得到樣品的測(cè)試過程載荷-位移曲線,當(dāng)載荷出現(xiàn)為大幅度下降,獲得待測(cè)纖維束頂出的最大力值fmax,其纖維束界面剪切強(qiáng)度為[4,12]
式中:fmax為待測(cè)纖維束頂出的最大力值;D為頂出后樣品纖維束的直徑;T為樣品的厚度.
在FEI Sirion 200型掃描電子顯微鏡上觀察試樣中的z向纖維束橫截、縱剖界面層周圍形貌和纖維束界面強(qiáng)度測(cè)試后頂出的纖維束表面形貌.利用GE公司Explore Locus SP型高分辨Micro-CT進(jìn)行試樣中的z向纖維束界面層無損原位形貌表征,其分辨率為6.5 μm,并獲得試樣內(nèi)部的 z向纖維束不同位置截面,其間距為0.10 mm.
在以上的測(cè)試條件下,利用頂出的方法測(cè)得試樣中z向纖維束界面剪切強(qiáng)度,同時(shí)獲得相應(yīng)纖維束頂出過程的載荷-位移曲線.由圖1中1~4曲線得到所代表不同纖維束頂出的最大載荷力值,根據(jù)式(1)計(jì)算得到相應(yīng)纖維束界面剪切強(qiáng)度分別為5.69、7.25、9.19和9.86 MPa,結(jié)合相應(yīng)的載荷-位移曲線變化,說明相同試樣中不同纖維束界面剪切強(qiáng)度及破壞行為具有一定的差異性.對(duì)于不同纖維束在界面層破壞過程中,1曲線的纖維束界面載荷最小,優(yōu)先被破壞,再依次為2,3,4曲線的纖維束界面層破壞.為了進(jìn)一步確定纖維束界面的破壞行為,對(duì)圖1中不同纖維束界面強(qiáng)度測(cè)試后的頂出纖維束表面進(jìn)行形貌觀察,圖2中(a)~(d)纖維束與圖1中1~4載荷-位移曲線是一一對(duì)應(yīng)的.從圖2中(c)、(d)纖維束表面形貌觀察到界面層內(nèi)較多基體發(fā)生斷裂,并殘留在纖維束表面,說明纖維束與基體結(jié)合力比較好,同時(shí)發(fā)現(xiàn)纖維束表面存在部分光滑區(qū)域,這是界面層中存在部分界面脫粘或弱界面連接造成的,結(jié)合圖1中其相應(yīng)3、4曲線就能夠解釋纖維束界面層破壞為明顯的脆性基體斷裂,載荷瞬間大幅度下降,脫離原位的纖維束再表現(xiàn)出滑動(dòng)摩擦行為;而圖2中(a)、(b)纖維束表面相對(duì)比較光滑,殘留一定量片狀斷裂基體和部分界面部分脫粘或弱界面連接破壞后形成的光滑區(qū)域,說明界面層中片層基體與相鄰組織結(jié)構(gòu)間結(jié)合較弱,在載荷的作用下沿相應(yīng)石墨片層間裂紋或片層間弱連接區(qū)域在纖維束表面逐漸累積破壞而被剝離,從圖1中其相應(yīng)1、2曲線雖然也表現(xiàn)為脆性斷裂,但載荷卻沒有表現(xiàn)瞬間大幅度下降,而顯現(xiàn)緩慢下降的摩擦行為.以上纖維束界面斷裂后微觀形貌與圖1的各自纖維束的載荷-位移曲線是吻合的.
圖1 不同纖維束頂出過程的載荷-位移曲線
圖2 被頂出的不同纖維束的表面形貌
采用高分辨Micro-CT系統(tǒng)對(duì)樣品內(nèi)部進(jìn)行無損原位掃描,在圖3中(a)~(d)的垂直于z向纖維束不同空間位置的x-y截面中可以清晰地觀察到z向的纖維束z1、z2和z3的周圍區(qū)域存在明顯的孔洞,說明在碳/碳復(fù)合材料制備后期,瀝青很難浸漬到相應(yīng)的空間;同時(shí)也觀察到各自纖維束界面處存在不同程度的脫粘和裂紋,這是在材料制備后期由于高低溫處理過程中,纖維束和周圍的基體存在熱應(yīng)力和膨脹性能不同,在纖維束界面層內(nèi)就會(huì)產(chǎn)生相應(yīng)的裂紋或脫粘,結(jié)合纖維束界面層附近的孔洞,在纖維束界面受到外在載荷的作用,會(huì)影響纖維束界面最大載荷及其斷裂行為,如圖2中各頂出纖維束表面均發(fā)現(xiàn)脫粘或弱連接形成的較光滑區(qū)域.為了更好地觀察纖維束界面層結(jié)構(gòu),利用SEM對(duì)試樣中的z向纖維束界面微區(qū)形貌進(jìn)行研究,由圖4中(a)、(b)不同纖維束界面橫截面可見,在z向纖維束界面層存在明顯的裂縫和部分結(jié)合較好的區(qū)域,而在圖4中(c)、(d)不同纖維束縱切面中也發(fā)現(xiàn)在z向纖維束界面層內(nèi)也存在裂縫和脫粘等缺陷及結(jié)合較好的區(qū)域.在碳/碳復(fù)合材料的z向纖維束界面強(qiáng)度測(cè)試過程中,由于各自纖維束界面層中存在不同程度的缺陷,造成兩者間結(jié)合程度上的差異,當(dāng)纖維束從基體中被頂出,界面結(jié)構(gòu)的差異性決定其界面層破壞行為,進(jìn)而決定界面層的微觀力學(xué)性能.
圖3 碳/碳復(fù)合材料內(nèi)部不同x-y截面的CT圖(z1,z2和z3為不同z向纖維束)
由于碳/碳復(fù)合材料的不同纖維束界面結(jié)構(gòu)存在一定的差異性,測(cè)得的界面剪切強(qiáng)度數(shù)據(jù)具有較大的離散性,利用少量的纖維束界面剪切強(qiáng)度測(cè)試數(shù)據(jù)來評(píng)價(jià)復(fù)合材料的纖維束界面強(qiáng)度是不科學(xué)的.Weibull分布模型是基于最弱連接理論評(píng)價(jià)脆性材料斷裂強(qiáng)度的數(shù)據(jù)分布變異性的重要方法[13],本文采用Weibull分布模型分析碳/碳復(fù)合材料的不同纖維束界面剪切強(qiáng)度測(cè)試值的分布情況,其纖維束界面失效概率分布函數(shù)Pi被定義為復(fù)合材料n個(gè)束界面剪切強(qiáng)度測(cè)試值中,不大于按由小到大的排序中第i個(gè)數(shù)值的束界面強(qiáng)度測(cè)試值失效概率,其兩參數(shù)函數(shù)為
式中:m和τW,0分別為Weibull函數(shù)的形狀參數(shù)和尺寸參數(shù);τmax,i為n個(gè)纖維束界面剪切強(qiáng)度測(cè)試值中按由小到大的排序中第i個(gè)測(cè)試值.
圖4 碳/碳復(fù)合材料中不同z向纖維束界面處的微觀形貌
形狀參數(shù)m和尺寸參數(shù)τW,0分別代表不同纖維束界面剪切強(qiáng)度測(cè)試值的分散程度和失效概率Pi為63.2%時(shí)的束界面剪切強(qiáng)度的數(shù)值,因此,Weibull分布函數(shù)中束界面的統(tǒng)計(jì)平均剪切強(qiáng)度可以表示為
利用線性擬合的方法[14-15]求取形狀參數(shù)m和尺寸參數(shù)τW,0,采用測(cè)得的n不同纖維束界面剪切強(qiáng)度值按由小到大的排序,失效概率Pi作為不大于第i個(gè)束界面剪切強(qiáng)度數(shù)值的失效概率,
經(jīng)過兩次取對(duì)數(shù),式(2)可寫成
通過式(5)可求出形狀參數(shù)m和尺寸參數(shù)τW,0.其標(biāo)準(zhǔn)偏差可由(6)式求出
其離散系數(shù)可由式(7)求出,
式(5)線性擬合度R可由下式求得:
通過對(duì)碳/碳復(fù)合材料中108個(gè)z向纖維束的頂出實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果,結(jié)合式⑴求得相應(yīng)的束界面剪切強(qiáng)度,再利用式(2)~(8)進(jìn)行線性擬合得到圖5,其測(cè)試值的分布是符合Weibull分布模型,并求得 τW,0,m,SW和 CV% 分別為8.38 MPa,7.78 MPa,6.09,1.46 MPa和18.77%.
圖5 C/C復(fù)合材料纖維束界面剪切強(qiáng)度的Weibull函數(shù)分布
通過對(duì)碳/碳復(fù)合材料的束界面剪切強(qiáng)度測(cè)試結(jié)果的分析,證明其束界面剪切強(qiáng)度測(cè)試結(jié)果是符合Weibull分布模型,利用式⑵~⑻方法得到的纖維束的統(tǒng)計(jì)平均界面剪切強(qiáng)度標(biāo)準(zhǔn)偏差與圖1中4個(gè)束界面剪切強(qiáng)度的平均值8.00 MPa及標(biāo)準(zhǔn)偏差1.90 MPa存在一定的差別,因此,利用以上分析方法比較準(zhǔn)確評(píng)價(jià)碳/碳復(fù)合材料的束界面剪切強(qiáng)度.
采用Abaqus6.9有限元分析軟件對(duì)碳/碳復(fù)合材料纖維束界面層負(fù)載力學(xué)分布狀態(tài)進(jìn)行研究,模擬試驗(yàn)條件確定:樣品中載荷的纖維束形狀被定義為理想圓柱體,其纖維束直徑和長度分別被定義為0.58 mm和2.00 mm,其界面層厚度被定義為0.03 mm[16].纖維束被定義為縱向力學(xué)性能相同,纖維束和基體之間定義為捆綁式連接.在纖維束端部加載7.29 N,纖維束端部受到的平均壓應(yīng)力為27.60 MPa,由式(1)計(jì)算出此時(shí)其纖維束界面所受的剪切應(yīng)力為2 MPa,其值遠(yuǎn)小于破壞該纖維束界面的剪切強(qiáng)度,因此,纖維束界面及其周圍的基體均處于靜止?fàn)顟B(tài).其有限元力學(xué)分布模擬結(jié)果如圖6所示.
圖6 纖維束及其界面層區(qū)域的力學(xué)分布
由圖6(a)可見,纖維束端界面受到較大的壓應(yīng)力,沿纖維束縱向和橫向不同方向進(jìn)行應(yīng)力傳遞,在纖維束界面層中沿縱向出現(xiàn)應(yīng)力遞減變化趨勢(shì),但在加載端界面層處所受應(yīng)力最高.在圖6中(b)可見界面層所受剪切應(yīng)力端界面層最高,而遠(yuǎn)離加載端界面層所受剪切應(yīng)力最小,在界面層部分區(qū)域出現(xiàn)明顯的剪切應(yīng)力集中現(xiàn)象,剪切應(yīng)力的分布是沿著加載方向呈現(xiàn)降低的趨勢(shì).如果繼續(xù)增加載荷,那么相應(yīng)區(qū)域的剪切應(yīng)力也隨之增加,當(dāng)剪切應(yīng)力增加達(dá)到界面層某區(qū)域破壞的最小剪切應(yīng)力時(shí),如圖2、圖3和圖4中的脫粘區(qū)域或裂紋區(qū)域等弱界面結(jié)合區(qū)域的界面層優(yōu)先破壞,而其他區(qū)域所受的剪切應(yīng)力仍然小于其界面強(qiáng)度,此時(shí)纖維束仍然保持靜止?fàn)顟B(tài).隨著載荷繼續(xù)增加,當(dāng)剪切應(yīng)力達(dá)到界面結(jié)合較好區(qū)域的界面強(qiáng)度時(shí),該區(qū)域開始發(fā)生破壞,如圖2中(c)、(d)纖維束的界面層起到不同組元橋接作用的基體被剪切破壞,此時(shí)纖維束界面層完全破壞,由于較強(qiáng)結(jié)合區(qū)域的剪切強(qiáng)度遠(yuǎn)高于較弱結(jié)合區(qū)域的強(qiáng)度,此時(shí)載荷表現(xiàn)出瞬時(shí)下降,達(dá)到與纖維束摩擦頂出材料相應(yīng)的載荷水平,由于基體斷裂處較多,纖維束表面粗糙較高,其摩擦力值也較高,見圖1中3、4曲線.對(duì)于圖3中(a),(b)脫粘或裂紋較多的纖維束界面層,在較低的載荷就達(dá)到其較弱界面區(qū)域的破壞,如果其界面層起橋接作用的結(jié)合區(qū)域較少,則不會(huì)出現(xiàn)如圖2中(c)、(d)纖維束所表現(xiàn)出圖1中3、4載荷-位移曲線變化,其變化過程如圖1中1、2載荷-位移曲線變化,這也進(jìn)一步解釋了圖2中(c)、(d)纖維束的界面剪切強(qiáng)度高于(a)、(b)纖維束的原因.同時(shí)也解釋了圖2中(a)、(c)纖維束表面形貌雖然相似,但是圖2中(c)纖維束的界面層結(jié)合較好區(qū)域多于(a)纖維束,但是,其界面層破壞后纖維表面產(chǎn)生殘存基體較少,其表面粗糙程度低于圖2中(b)、(d),因此,其摩擦力值也低于兩者的摩擦力值.由于纖維束界面層中包含有不同程度的缺陷造成界面層結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性,基于載荷界面層內(nèi)最弱結(jié)合區(qū)域優(yōu)先斷裂,其載荷破壞形式也具有復(fù)雜性,這較好地解釋了纖維束/基體界面剪切強(qiáng)度測(cè)試值呈現(xiàn)多分散性的原因,因此,有必要對(duì)束剪切強(qiáng)度測(cè)試結(jié)果及分布規(guī)律進(jìn)行分析,揭示碳/碳復(fù)合材料纖維束界面強(qiáng)度變化的內(nèi)在規(guī)律.
1)通過頂出方法對(duì)碳/碳復(fù)合材料中束界面剪切強(qiáng)度進(jìn)行測(cè)試,得到具有一定離散性的測(cè)試結(jié)果,經(jīng)過數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析,其測(cè)試結(jié)果符合Weibull分布,通過線性擬合的方法獲得束界面剪切強(qiáng)度的統(tǒng)計(jì)平均值、方差及離散系數(shù),能夠比較準(zhǔn)確地評(píng)價(jià)纖維束界面的力學(xué)性能.
2)SEM、Micro-CT分析表明,纖維束界面微區(qū)含有不同程度的脫粘和裂紋等組織缺陷結(jié)構(gòu),其缺陷結(jié)構(gòu)在同束內(nèi)及不同束的界面層分布是不均勻的,直接影響束界面結(jié)合能力.
3)利用有限元力學(xué)分析纖維束界面層應(yīng)力分布狀態(tài),發(fā)現(xiàn)其界面層力學(xué)分布是不均勻的,應(yīng)力分布是沿著加載方向逐漸減弱的,同時(shí)部分區(qū)域存在應(yīng)力集中現(xiàn)象,分析認(rèn)為其界面破壞過程也具有漸進(jìn)性,即具有從弱結(jié)合界面區(qū)域到較強(qiáng)結(jié)合界面區(qū)域變化的趨勢(shì),造成材料中不同束的界面斷裂行為差異性,加劇了束界面剪切強(qiáng)度測(cè)試結(jié)果的離散性.
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(編輯 呂雪梅)
Characterization of fiber-bundle/matrix interfacial strength in carbon/carbon composites
JING Jie-h(huán)ui1,2,HUANG Yu-dong1,LIU Li1,JIANG Zai-xing1,KAN Jin3
(1.College of Chemical Engineering,Harbin Institute of Technology,Harbin 150001,China;2.Heilongjiang College of Science and Technology,Harbin 150027,China;3.Center for Composite Materials and Structures,Harbin Institute of Technology,Harbin 150001,China)
In order to obtain the characterization method of fiber-bundle/matrix interfacial strength,the influencing factors of interfacial strength were researched.Fiber-bundle/matrix interfacial strengths were characterized by push-out method.The effects of microstructures in interlayer on interfacial strength were studied through SEM and Micro-CT,and the failure behaviors of interlayer were analyzed by finite element method. The results showed that deflect structures of debonding and crack in interlayer affected interfacial strength and their failure behaviors in the push-out test.The data of fiber-bundle/matrix interfacial strength were discrete,but met Weibull′s distribution.The stress distribution in interlayer was uneven,and their interfacial failure grew from weak bonding region to strong bonding region.These were the reasons for the discrete data of interfacial strength.
carbon/carbon composites;fiber-bundle/matrix interface;Weibull function;Micro-CT
TB332
A
1005-0299(2011)03-0060-07
2010-12-29.
長江學(xué)者獎(jiǎng)勵(lì)計(jì)劃基金資助項(xiàng)目:國家自然基金資助項(xiàng)目(51073047;51003021).
景介輝(1969-),男,博士生;黃玉東(1965-),男,教授,博士生導(dǎo)師;劉 麗(1974-),女,教授,博士生導(dǎo)師.
聯(lián) 系 人:黃玉東,E-mail:ydhuang.hit01@yahoo.com.cn.