• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    臭黃荊葉理化組成及揮發(fā)油成分分析

    2011-10-26 03:38:08范超敏盧秀彬胡小芳
    食品科學(xué) 2011年8期
    關(guān)鍵詞:粗粉石竹揮發(fā)油

    范超敏,盧秀彬,鐘 耕,2,*,胡小芳

    (1.西南大學(xué)食品科學(xué)學(xué)院,重慶 400716;2.重慶市特色食品工程技術(shù)研究中心,重慶 400716)

    臭黃荊葉理化組成及揮發(fā)油成分分析

    范超敏1,盧秀彬1,鐘 耕1,2,*,胡小芳1

    (1.西南大學(xué)食品科學(xué)學(xué)院,重慶 400716;2.重慶市特色食品工程技術(shù)研究中心,重慶 400716)

    為探明臭黃荊葉主要理化組成及揮發(fā)油成分,采用水蒸氣蒸餾法提取臭黃荊葉揮發(fā)油,應(yīng)用氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)對揮發(fā)油進(jìn)行分離分析,鑒定出具體化合物的組分和含量。結(jié)果表明:臭黃荊鮮葉中水分含量(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)為79.06%;臭黃荊葉粗粉中灰分含量為7.37%,果膠含量為35.57%,蛋白質(zhì)含量為18.70%,粗脂肪含量為4.27%,粗纖維含量為6.87%,總黃酮含量73.43mg/g,總多酚含量為29.44mg/g;揮發(fā)油中鑒定出68種化合物,約占揮發(fā)油總量的96.34%,包括醇14種(24.5%)、烯14種(18.85%)、酮8種(8.81%)、酯6種(7.95%)、醛8種(6.41%)、呋喃2種(3.95%)、烷3種(1.93%)、石竹烯氧化物(9.71%)、1,1,5,6-四甲基-茚(3.06%)、長葉松萜烯-(V4)(1.25%)等;臭黃荊葉揮發(fā)油中含量較高的成分主要有1-辛烯-3-醇(11.45%)、石竹烯氧化物(9.71%)、α-石竹烯(5.82%)、反式-β-紫羅(蘭)酮(3.43%)。臭黃荊葉中含有多種具有食用或藥用價(jià)值的活性成分。

    臭黃荊;理化組成;氣相色譜-質(zhì)譜法(GC-MS);揮發(fā)油成分

    臭黃荊(Premna ligustroides Hemsl)為馬鞭草科腐婢屬灌木,廣泛分布于四川、重慶、貴州、湖北及江西等地區(qū),其子、葉、根的藥用價(jià)值在現(xiàn)代醫(yī)學(xué)上有著非常廣闊的前景,其中葉可以外敷涂抹起到消毒解腫、消除毒瘡等作用,藥理作用與其成分有關(guān)。臭黃荊在我國分布廣泛,部分地區(qū)已區(qū)域化種植,原材料豐富,可對其子、葉、根有效成分的提取及分離純化技術(shù)進(jìn)一步研究,確認(rèn)其藥用價(jià)值和機(jī)理,進(jìn)行深入開發(fā)和利用。

    臭黃荊葉中還含有豐富的營養(yǎng)物質(zhì),即使利用臭黃荊葉生產(chǎn)最粗端的產(chǎn)品——臭黃荊葉涼粉,都有較大利潤空間,而除了現(xiàn)在最廣泛生產(chǎn)的臭黃荊葉涼粉,一些企業(yè)已有意向開發(fā)臭黃荊葉面條、豆腐、果凍以及飲料等產(chǎn)品,其經(jīng)濟(jì)效益非??捎^[1-3]。臭黃荊葉是一種集營養(yǎng)、保健和藥用一體的野生資源,作為功能食品開發(fā)或者醫(yī)藥原材料開發(fā),均有廣闊的發(fā)展前景。

    目前,國內(nèi)外對腐婢類其他植物研究較多,但對臭黃荊葉主要成分和揮發(fā)油的研究未見報(bào)道。本研究采用水蒸氣蒸餾法提取臭黃荊葉揮發(fā)油,應(yīng)用氣相色譜-質(zhì)譜(gas chromatography-mass spectrometry,GCMS)對揮發(fā)油進(jìn)行分離分析,鑒定出具體化合物的組分和含量,為以后其藥用、食用價(jià)值應(yīng)用提供科學(xué)理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    臭黃荊鮮葉,當(dāng)年4月份采摘自四川大竹縣。

    無水乙醇、正己烷、無水硫酸鈉、無水碳酸鈉、磷酸、沒食子酸標(biāo)準(zhǔn)品、氫氧化鈉、亞硝酸鈉、蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品(生化試劑)、鎢酸鈉、鉬酸鈉。所用化學(xué)試劑除注明外均為分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    揮發(fā)油提取裝置 重慶福星玻璃儀器廠;電熱爐、KDF-2311多功能食品粉碎機(jī) 天津市康達(dá)電器公司;DHG-9070A電熱鼓風(fēng)干燥箱 上海奇欣科學(xué)儀器有限公司;UV-2450紫外-可見分光光度計(jì)、GCMS-2010氣相色譜質(zhì)譜(GC-MS)聯(lián)用儀 日本島津公司;HH-4數(shù)顯恒溫水浴鍋 金壇市富華儀器有限公司;KQ-3200DB(40kHz)數(shù)控超聲波清洗器 昆山超聲儀器有限公司;RE-52A旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器 上海亞榮生化儀器廠;JT10001電子天平上海精天電子儀器有限公司;Rtx-5MS色譜柱 美國Agilent公司。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品預(yù)處理

    將新鮮臭黃荊葉洗凈在50℃鼓風(fēng)干燥箱中風(fēng)干12h左右,然后粉碎過80目篩,得粗粉備用。

    1.3.2 臭黃荊葉理化成分的測定

    臭黃荊鮮葉中水分含量采用GB 5009.3—2010《食品中水分的測定:減壓干燥法》測定;粗粉中灰分含量采用GB 5009.4—2010《食品中灰分的測定:灼燒稱量法測定》;粗粉中蛋白質(zhì)含量采用GB 5009.5—2010《食品中蛋白質(zhì)的測定:凱式定氮法》測定;粗粉中粗脂肪含量采用GB/T 5009.6—2003《食品中脂肪的測定:索式提取法》測定;粗粉中粗纖維含量采用GB/T 5009.10—2003《植物類食品中粗纖維的測定》方法;臭黃荊葉粗粉中果膠含量測定的工藝流程:原料→預(yù)處理→抽提→脫色→濃縮→干燥→成品[1];臭黃荊粗粉中總黃酮含量采用硝酸鋁比色法[4]測定;粗粉中總多酚含量采用Folin-Ciocalteu法[5]測定。

    1.3.3 臭黃荊葉揮發(fā)油成分分析

    1.3.3.1 臭黃荊葉揮發(fā)油提取方法

    植物性揮發(fā)油的沸點(diǎn)一般在170~300℃之間,利用揮發(fā)油與水之間的不相溶的性質(zhì),當(dāng)植物性原料與水蒸氣接觸后,揮發(fā)油與水形成兩相混合物,在低于100℃的條件下,發(fā)揮油就能與水一同被蒸出。

    按照《中國藥典》2005版一部附錄XD甲法水蒸氣蒸餾提取揮發(fā)油[6-8],稱取備用樣品100g于1000mL圓底燒瓶中,加水800mL,振搖混合后,浸泡24h;放入數(shù)粒玻璃珠,連接揮發(fā)油測定器與回流冷凝器,自冷凝管上端加水使充滿揮發(fā)油測定器的刻度部分,并溢流入燒瓶中為止。置電熱爐上緩慢加熱至沸騰,并保持微沸騰約5h,至測定器中不再增加,停止加熱,放置片刻,開啟測定器下端的活塞,將水緩緩放出,至油層上端達(dá)到刻度0線上面5mm處為止。放置30min后,在開啟活塞使油層下降至其上端恰與刻度0線平齊。釋放出油層并用無水硫酸鈉干燥得到淡黃色揮發(fā)油,將其放入冰箱內(nèi)冷藏待用。

    取適量揮發(fā)油,用重蒸正己烷稀釋10倍,進(jìn)行質(zhì)譜分析。

    1.3.3.2 分析測定條件

    應(yīng)用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀[9-12],設(shè)定如下條件對臭黃荊葉揮發(fā)油進(jìn)行GC-MS分析。

    色譜條件:色譜柱為Rtx-5MS(30.0m×0.25mm,0.25μm);柱箱溫度50℃,進(jìn)樣口溫度250℃,載氣為氦氣;分流進(jìn)樣;柱流量1.00mL/min,分離比20:1。升溫程序:起始溫度50℃(保留1min),以6℃/min速度升至230℃(保留5min)。

    質(zhì)譜條件:電離方式為ACQ方式;離子源溫度230℃;掃描模式Scan;掃描速度666u/s;開始m/z 40,結(jié)束m/z 350;溶劑延遲時(shí)間2.50min。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 臭黃荊葉中理化指標(biāo)測定

    經(jīng)測定可得:臭黃荊鮮葉中水分含量為79.06%;臭黃荊粗粉中灰分含量為7.37%,蛋白質(zhì)含量為18.70%,粗脂肪含量為4.27%,粗纖維含量為6.87%,臭黃荊粗粉果膠含量為35.57%,總黃酮含量73.43mg/g,總多酚含量為29.44mg/g。

    2.2 臭黃荊葉揮發(fā)油成分分析

    采用水蒸氣蒸餾法提取臭黃荊葉中揮發(fā)油,并且利用GC-MS分析揮發(fā)油的組成,獲得的總離子流圖見圖1。對采集到的質(zhì)譜圖利用美國NIST譜庫進(jìn)行檢索,并用氣相色譜峰面積歸一化法定量計(jì)算出臭黃荊葉揮發(fā)油各組分的相對含量,結(jié)果見表1。

    圖1 臭黃荊葉揮發(fā)油的總離子流圖Fig.1 Total ion current chromatogram of volatile oil from premna leaves

    表1 臭黃荊葉揮發(fā)油鑒定的成分及其相對含量Table 1 Chemical components and their relative contents in volatile oil from premna leaves

    續(xù)表1

    由表1可以看出,臭黃荊葉揮發(fā)油中鑒定出68種化合物,約占揮發(fā)油總量的96.34%。與其他木本植株葉類相比,臭黃荊葉揮發(fā)油成分主要含有醇、烯、酮、酯、酸、醛、呋喃等成分,包括醇14種(24.5%)、烯14種(18.85%)、酮8種(8.81%)、酯6種(7.95%)、醛8種(6.41%)、呋喃2種(3.95%)、烷3種(1.93%)、石竹烯氧化物(9.71%)、1,1,5,6-四甲基-茚(3.06%)、長葉松萜烯-(V4)(1.25%)等。其中質(zhì)量分?jǐn)?shù)在3%以上的成分分別為1 -辛烯-3-醇、1,1,5,6-四甲基-茚、5,8,11,14,17-二十碳五烯酸甲酯、異喇叭烯、α-石竹烯、反式-β-紫羅(蘭)酮、.+/-.-反式橙花叔醇、石竹烯氧化物。含量較高的成分主要有1 -辛烯-3-醇(11.45%)、石竹烯氧化物(9.71)、α-石竹烯(5.82%)、反式 -β-紫羅(蘭)酮(3.43%)。

    3 討 論

    從測定結(jié)果來看,臭黃荊葉含有豐富的灰分、蛋白質(zhì)、粗脂肪、粗纖維、果膠、總黃酮和總多酚,特別是總黃酮的含量很高,是多數(shù)常見蔬菜的幾倍甚至百倍[13]。黃酮類物質(zhì)是國際上多年來天然藥物和健康產(chǎn)品研究開發(fā)的熱點(diǎn)之一,它具有降血壓、保肝、抗菌和VP樣作用等多種生物活性[14-15],后又發(fā)現(xiàn)它具有對抗自由基、抑制癌細(xì)胞和對抗致癌促進(jìn)因子,防止機(jī)體脂質(zhì)過氧化反應(yīng)作用[16]。多酚具有很強(qiáng)的抗氧化作用,可以直接清除活性氧自由基,避免過剩的自由基損害生物膜、導(dǎo)致機(jī)體衰老、基因突變與癌變等,可以抑制脂質(zhì)過氧化反應(yīng),激活細(xì)胞內(nèi)的抗氧化防御系統(tǒng);同時(shí),多酚還可以延長人體內(nèi)其他抗氧化劑,如VE、VC的作用時(shí)間,并可以促進(jìn)血管舒張,降低炎癥反應(yīng)和降低血凝塊形成,從而起到預(yù)防心血管病的作用;除了具有抗氧化作用外,多酚也可以有效地預(yù)防高脂食物在人體內(nèi)產(chǎn)生的衍生物對人體產(chǎn)生不利的影響,植物多酚對微生物具有廣譜性,還具有抗過敏、抗誘變、抗電子輻射和抑制細(xì)胞毒素等作用[17-20]。

    GC-MS分析鑒定出68種化合物,約占揮發(fā)油總量的96.34%。與其他木本植株葉類相比,臭黃荊葉揮發(fā)油成分主要含有醇、烯、酮、酯、酸、醛、呋喃等成分。質(zhì)量分?jǐn)?shù)在3%以上的成分分別為1-辛烯-3-醇、1,1,5,6-四甲基-茚、5,8,11,14,17-二十碳五烯酸甲酯、異喇叭烯、α-石竹烯、反式-β-紫羅(蘭)酮、.+/-.-反式橙花叔醇、石竹烯氧化物。含量較高的成分主要有1-辛烯-3-醇(11.45%)、石竹烯氧化物(9.71%)、α-石竹烯(5.82%)、反式-β-紫羅(蘭)酮(3.43%)。

    1-辛烯-3-醇可應(yīng)用于調(diào)配蘑菇等草類調(diào)味香精、精油或重組精油,是GB 2760—1996《食品添加劑使用衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》規(guī)定允許使用的食用香料;作為化學(xué)合成原料,可應(yīng)用于制藥領(lǐng)域;作為蚊蟲引誘劑,可應(yīng)用于殺蚊制品。石竹烯氧化物有抗菌消炎和抗真菌等活性[21],也是抗胃潰瘍的活性成分。α-石竹烯也稱為律草烯,對小鼠肝和小腸中解毒酶谷胱甘肽S-轉(zhuǎn)移酶呈強(qiáng)誘導(dǎo)活性,此酶使致癌劑失活,因此具有防癌作用,同時(shí),律草烯還具有殺線蟲作用。β-紫羅(蘭)酮可在化妝品、香皂中大量使用,亦可做楊梅等果子食品香精,是我國GB 2760—86《食品添加劑使用衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》規(guī)定為允許使用的食用香料;β-紫羅(蘭)酮還是生產(chǎn)VA的中間體,目前是我國主要依靠進(jìn)口的醫(yī)藥中間體之一。所以,臭黃荊葉的藥用價(jià)值和其揮發(fā)油的成分有著必然的聯(lián)系。

    通過對臭黃荊葉理化組成的測定及揮發(fā)油成分分析,結(jié)果表明,臭黃荊葉中含有多種具有食用或藥用價(jià)值的活性成分,有望開發(fā)成為具有醫(yī)藥、保健功能的藥品或營養(yǎng)食品,值得關(guān)注與開發(fā)利用。

    [1] GAO Guizhen, CAO Wengen, CAI Hong, et al. Analysis and evaluation of nutritional components of wild Premna microphylly leaves[J]. Journal of Plant Resources and Environment, 2003, 12(1): 60-61.

    [2] Ke la CRUZ-GARCIA C, LOPEZ-HEMANDEZ J, GONZALEZCASTRO M J, et al. Protein, amino acid and fatty acid contents in raw and canned sea urchin (Paracentrotus lividus) harvested in Galicia (NW Spain)[J]. J Sci Food Agric, 2000, 80(8): 1189-1192.

    [3] 中國預(yù)防醫(yī)學(xué)科學(xué)院標(biāo)準(zhǔn)處. 食品衛(wèi)生國家標(biāo)準(zhǔn)匯編[M]. 北京: 中國標(biāo)準(zhǔn)出版社, 1992.

    [4] 李鈞敏, 陳永輝, 金則新, 等. 大血藤黃酮類化合物的提取與分析[J].武漢植物學(xué)研究, 2002, 20(2): 157-161.

    [5] PRIOR R L, WU Xianli, SCHAICH K. Standardized methods for the determination of antioxidant capacity and phenolics in foods and dietary supplements[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2005, 53(10): 4290-4302.

    [6] 中華人民共和國藥典委員會. 中華人民共和國藥典: 一部[M]. 2005版. 北京: 化學(xué)工業(yè)出版社, 2005: 附錄XD.

    [7] 武小穎, 金幼菊. 改裝簡易蒸餾法提取側(cè)柏?fù)]發(fā)物的GC-MS分析[J].分析測試學(xué)報(bào), 2008, 27(增刊1): 90-92.

    [8] SOUSA E O, COLARES A V, RODRIGUES F F G, et al. Effect of collection time on essential oil composition of Lantana camara Linn(Verbenaceae) growing in Brazil northeastern[J]. Records of Natural Products, 2010, 4(1): 31-37.

    [9] MORONKOLA D O, OGUNWANDE L A, BASER K H C. Essential oil composition of Gmelina arborea Roxb., Verbenaceae, from Nigeria[J]. Journal of Essential oil Research, 2009, 21(3): 264-266.

    [10] CHANOTIYA C S, YADAV A K, SINGH A K. Leaf oil composition of Premna barbata Wall. ex. Sch from Kumaon region of Uttarakhand[J].Journal of Essential oil Research, 2009, 21(1): 76-77.

    [11] 楊榮兵, 袁旭江, 杜紅光. 竹柏葉中揮發(fā)油GC-MS分析[J]. 亞太傳統(tǒng)醫(yī)藥, 2008, 4(5): 51-52.

    [12] TABANCA N, OEZEK T, BASER KCH, et al. Comparison of the essential oils of Origanum majomna L. and Origanum x majoricum Cambess[J]. Journal of Essential oil Research, 2004, 16(3): 248-252.

    [13] 葉春, 聶開慧. 對40種新鮮蔬菜中總黃酮含量的測定[J]. 山地農(nóng)業(yè)生物學(xué)報(bào), 2000, 19(2): 122-123.

    [14] 周榮漢. 藥用植物化學(xué)分類學(xué)[M]. 上海: 上??茖W(xué)技術(shù)出版社, 1988:86-87.

    [15] 林啟壽. 中草藥成分化學(xué)[M]. 北京: 科學(xué)出版社, 1997.

    [16] 劉詩平, 陳尚猛, 朱衛(wèi)東. 檞皮素及其衍生物的生物化學(xué)活性研究進(jìn)展[J]. 中草藥, 1991, 22(4): 182-184.

    [17] ROBARDS K, PRENZLER P D, TUCKER G, et al. Phenolic compounds and their role in oxidative processes in fruits[J]. Food Chemistry,1999, 66(4): 401-436.

    [18] CHULAROJMONTRI L, WATTANAPITAYAKUL S K,HERUNSALEE A, et al. Antioxidative and cardio protective effects of Phyllan thusurinaria L. on doxorubicininduced cardiotoxicity[J]. Biol Pharm Bull, 2005, 28(7): 1165-1171.

    [19] BETTIN S M, FRANEO D W. Phenols and metals in sugar-cane spirits. Quantitative analysis and effect on radical formation and radical seavenging[J]. Eur Food Res Technol, 2002, 215(2): 169-175.

    [20] KARIN S, GRETE B, LISE R, et al. Investigation of plant extracts for the protection of processed foods against lipid oxidation. Comparison fo antioxidant assays based on radical seavenging, lipid oxidation and analysis of the principal antioxidant compounds[J]. Eur Food Res Technol,2001, 212(3): 319-328.

    [21] 王淑萍, 孟祥穎, 齊曉麗, 等. 核桃楸皮揮發(fā)油化學(xué)成份分析[J]. 分析化學(xué), 2005, 33(7): 961-964.

    Proximate Chemical Composition and Volatile Oil Composition of Premna Leaves

    FAN Chao-min1,LU Xiu-bin1,ZHONG Geng1,2,*,HU Xiao-fang1
    (1. College of Food Science, Southwest University, Chongqing 400716, China;2. Engineering Technique Research Center of Chongqing for Special Food, Chongqing 400716, China)

    In this study, the proximate chemical composition of premna leaves was found be made up of pectin 35.57%, protein 18.70%, crude fat 4.27%, coarse fiber 6.87%, total flavonoids 73.43 mg/1 g, and total polyphenols 29.44 mg/1 g. Further, the chemical composition of volatile oil extracted from the leaves of plant by steam distillation extraction was analyzed by gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS). A total of 68 compounds were identified in the oil, including 14 alcohols(24.5%), 14 alkenes (18.85%), 8 ketones (8.81%), 6 esters (7.95%), 8 aldehydes (6.41%), 2 furans (3.95%), 3 alkyls (1.93%),caryophyllene oxide (9.71%), 1,1,5,6-tetramethyl-indene (3.06%), longleaf pine terpenes-(V4) (1.25%) and so on, of which,1-octene-3-alcohol (11.45%), caryophyllene oxide (9.71%), alpha-caryophyllene (5.82%) and trans-beta-ionone (3.43%) were the dominant components.

    premna;chemical composition;gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS);volatile oil composition

    TS255.1

    A

    1002-6630(2011)08-0248-04

    2010-05-20

    重慶市科技攻關(guān)項(xiàng)目(CSTC,2009AC5183)

    范超敏(1988—),女,碩士研究生,研究方向?yàn)樘烊划a(chǎn)物提取及功能。E-mail:fanchaomin77@163.com*通信作者:鐘耕(1964—),男,教授,博士,研究方向?yàn)樘烊划a(chǎn)物提取及功能。E-mail:zhongdg@126.com

    猜你喜歡
    粗粉石竹揮發(fā)油
    北京石竹科技股份有限公司
    北京石竹科技股份有限公司
    藏著一句話
    米糠粉對面團(tuán)流變學(xué)特性影響研究
    隴南茴香籽中揮發(fā)油化學(xué)成分的測定
    云南化工(2021年11期)2022-01-12 06:06:22
    雙軸向粗粉分離器流動特征研究
    湖南電力(2021年1期)2021-04-13 01:36:42
    牛扁揮發(fā)油的提取
    浙貝母超微粉、粗粉和飲片中3 種生物堿體外溶出度的比較
    中成藥(2017年6期)2017-06-13 07:30:35
    遮光處理對雜交石竹生長的影響
    艾葉揮發(fā)油對HBV的抑制作用
    亚洲九九香蕉| 国产精品久久久久久精品古装| 久9热在线精品视频| 18在线观看网站| 热99re8久久精品国产| 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲国产av影院在线观看| 国产精品免费大片| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产黄频视频在线观看| 成人黄色视频免费在线看| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲精品粉嫩美女一区| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 午夜免费成人在线视频| videos熟女内射| 美女中出高潮动态图| 国产精品久久久人人做人人爽| www.999成人在线观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 日韩视频一区二区在线观看| 美女大奶头黄色视频| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 免费高清在线观看视频在线观看| 人人妻人人澡人人看| 久久久久国产一级毛片高清牌| 丰满迷人的少妇在线观看| 黄色毛片三级朝国网站| 国产精品熟女久久久久浪| 麻豆乱淫一区二区| 欧美日韩亚洲高清精品| 波多野结衣av一区二区av| 国产91精品成人一区二区三区 | 国产极品粉嫩免费观看在线| 18在线观看网站| 99香蕉大伊视频| 青春草亚洲视频在线观看| 午夜激情av网站| 国产真人三级小视频在线观看| 亚洲九九香蕉| 人妻久久中文字幕网| 午夜福利影视在线免费观看| 日韩视频在线欧美| 亚洲黑人精品在线| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 中文字幕精品免费在线观看视频| 国产又爽黄色视频| 交换朋友夫妻互换小说| 男女高潮啪啪啪动态图| 一区二区三区激情视频| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 久久精品成人免费网站| 淫妇啪啪啪对白视频 | 国产伦人伦偷精品视频| 国产精品免费大片| 欧美成人午夜精品| 欧美激情 高清一区二区三区| 最近最新免费中文字幕在线| 两个人看的免费小视频| 12—13女人毛片做爰片一| 十八禁网站网址无遮挡| 黄色片一级片一级黄色片| 中文字幕av电影在线播放| 飞空精品影院首页| 久久精品人人爽人人爽视色| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 99久久99久久久精品蜜桃| 蜜桃国产av成人99| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 一区二区三区激情视频| 国产不卡av网站在线观看| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲精品久久午夜乱码| 涩涩av久久男人的天堂| 老鸭窝网址在线观看| 国产成人啪精品午夜网站| 精品福利观看| 黄片小视频在线播放| 久久精品亚洲av国产电影网| 国产1区2区3区精品| 成人国产一区最新在线观看| 高清黄色对白视频在线免费看| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 亚洲五月色婷婷综合| 国产精品久久久人人做人人爽| 十八禁人妻一区二区| 精品一区二区三区av网在线观看 | 日本五十路高清| 叶爱在线成人免费视频播放| av一本久久久久| 天堂俺去俺来也www色官网| 午夜福利,免费看| 69精品国产乱码久久久| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 男人添女人高潮全过程视频| 久久九九热精品免费| 脱女人内裤的视频| 国产亚洲欧美在线一区二区| 精品久久蜜臀av无| 亚洲成人免费电影在线观看| 99国产精品免费福利视频| 精品熟女少妇八av免费久了| 不卡av一区二区三区| 一区福利在线观看| 欧美日韩一级在线毛片| 亚洲中文日韩欧美视频| 搡老岳熟女国产| 免费观看av网站的网址| 香蕉国产在线看| av又黄又爽大尺度在线免费看| 丝袜美腿诱惑在线| 日韩三级视频一区二区三区| 亚洲中文日韩欧美视频| a级毛片黄视频| 欧美人与性动交α欧美软件| 淫妇啪啪啪对白视频 | av免费在线观看网站| 麻豆乱淫一区二区| 精品人妻1区二区| 亚洲成人免费av在线播放| www.999成人在线观看| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 精品国产乱码久久久久久男人| 久久天堂一区二区三区四区| 国产91精品成人一区二区三区 | h视频一区二区三区| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 国产精品国产三级国产专区5o| 水蜜桃什么品种好| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 69av精品久久久久久 | 精品第一国产精品| 日韩中文字幕欧美一区二区| 99国产综合亚洲精品| 国产一区二区在线观看av| 精品少妇久久久久久888优播| 欧美日韩精品网址| 国产一卡二卡三卡精品| 91国产中文字幕| 国产精品一区二区在线不卡| 美女视频免费永久观看网站| 男女下面插进去视频免费观看| 日韩中文字幕视频在线看片| 又黄又粗又硬又大视频| tube8黄色片| 日韩欧美免费精品| 在线av久久热| 色婷婷久久久亚洲欧美| 99re6热这里在线精品视频| 老鸭窝网址在线观看| 精品久久蜜臀av无| 精品福利观看| 日韩视频一区二区在线观看| 色综合欧美亚洲国产小说| 日韩一区二区三区影片| 人人妻,人人澡人人爽秒播| videosex国产| 老司机午夜十八禁免费视频| 亚洲专区字幕在线| 日韩精品免费视频一区二区三区| 亚洲av美国av| 69av精品久久久久久 | 中文字幕精品免费在线观看视频| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 中亚洲国语对白在线视频| 69精品国产乱码久久久| 国产亚洲精品一区二区www | 国产精品1区2区在线观看. | 18禁黄网站禁片午夜丰满| 亚洲自偷自拍图片 自拍| a级片在线免费高清观看视频| 国产国语露脸激情在线看| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 曰老女人黄片| 国产又色又爽无遮挡免| 免费观看a级毛片全部| 国产人伦9x9x在线观看| 国产一级毛片在线| a级毛片在线看网站| 久久久精品94久久精品| 亚洲三区欧美一区| 女人久久www免费人成看片| 精品熟女少妇八av免费久了| 精品国产国语对白av| 久热这里只有精品99| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产日韩欧美视频二区| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 制服诱惑二区| 99国产精品99久久久久| 精品乱码久久久久久99久播| 制服诱惑二区| 国产免费视频播放在线视频| tube8黄色片| 永久免费av网站大全| 成人国产av品久久久| 日本一区二区免费在线视频| 91老司机精品| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 97精品久久久久久久久久精品| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| xxxhd国产人妻xxx| 涩涩av久久男人的天堂| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 国产精品久久久av美女十八| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 亚洲成人免费av在线播放| 激情视频va一区二区三区| 亚洲专区字幕在线| 久久久久久免费高清国产稀缺| 新久久久久国产一级毛片| 欧美+亚洲+日韩+国产| 在线观看一区二区三区激情| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 麻豆国产av国片精品| 精品久久蜜臀av无| 国产高清videossex| 亚洲成人手机| 国产成人av教育| av天堂久久9| 欧美国产精品va在线观看不卡| 韩国高清视频一区二区三区| 1024香蕉在线观看| 免费在线观看黄色视频的| 精品一区二区三区av网在线观看 | 777米奇影视久久| 一边摸一边做爽爽视频免费| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| e午夜精品久久久久久久| 一本综合久久免费| 国产精品久久久人人做人人爽| 色婷婷av一区二区三区视频| 一级a爱视频在线免费观看| 久久女婷五月综合色啪小说| 人妻久久中文字幕网| 91字幕亚洲| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 美女视频免费永久观看网站| 99国产综合亚洲精品| svipshipincom国产片| 性色av一级| 久久久水蜜桃国产精品网| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 十八禁网站免费在线| 亚洲伊人久久精品综合| 黄色a级毛片大全视频| 亚洲全国av大片| 日韩视频在线欧美| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 不卡一级毛片| 黄色视频,在线免费观看| 多毛熟女@视频| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产免费福利视频在线观看| 真人做人爱边吃奶动态| 午夜福利一区二区在线看| 男人操女人黄网站| 久热爱精品视频在线9| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 男人操女人黄网站| 一二三四在线观看免费中文在| 欧美黑人欧美精品刺激| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲精品国产av蜜桃| 亚洲七黄色美女视频| 高清av免费在线| 自线自在国产av| 天堂中文最新版在线下载| 久久久久国内视频| 中文字幕av电影在线播放| 悠悠久久av| kizo精华| 一个人免费看片子| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 视频区欧美日本亚洲| 日本wwww免费看| 他把我摸到了高潮在线观看 | 女人精品久久久久毛片| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产又爽黄色视频| a级毛片在线看网站| 日本av手机在线免费观看| 国产在线一区二区三区精| 69av精品久久久久久 | 亚洲av国产av综合av卡| 精品高清国产在线一区| 欧美日本中文国产一区发布| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产一卡二卡三卡精品| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲精品一二三| 欧美另类亚洲清纯唯美| 天天影视国产精品| 亚洲免费av在线视频| 男人舔女人的私密视频| 亚洲熟女精品中文字幕| 欧美日韩黄片免| 中国美女看黄片| 美女国产高潮福利片在线看| 大型av网站在线播放| 一区二区三区乱码不卡18| 岛国毛片在线播放| 看免费av毛片| 啦啦啦 在线观看视频| 中国国产av一级| 久久久精品免费免费高清| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| av线在线观看网站| 热99re8久久精品国产| 动漫黄色视频在线观看| 91国产中文字幕| 五月天丁香电影| 亚洲第一青青草原| 日韩大片免费观看网站| 飞空精品影院首页| tocl精华| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 国产男女超爽视频在线观看| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 国产精品一二三区在线看| 精品福利永久在线观看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 午夜免费鲁丝| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲,欧美精品.| 黑人猛操日本美女一级片| 国产xxxxx性猛交| 成人国语在线视频| 久久久国产欧美日韩av| 日韩大片免费观看网站| 国产日韩欧美在线精品| 欧美另类亚洲清纯唯美| 精品人妻在线不人妻| 国产男女内射视频| av视频免费观看在线观看| 国产成人啪精品午夜网站| av欧美777| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 久久久久视频综合| 国产成人系列免费观看| 高清av免费在线| 日韩电影二区| 亚洲欧洲日产国产| 少妇被粗大的猛进出69影院| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 两个人免费观看高清视频| 欧美日本中文国产一区发布| 国产av国产精品国产| 国产欧美亚洲国产| 国产99久久九九免费精品| 国产一区二区三区综合在线观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲国产日韩一区二区| 色视频在线一区二区三区| 国产精品二区激情视频| 国精品久久久久久国模美| 久久久水蜜桃国产精品网| 亚洲色图综合在线观看| 午夜福利免费观看在线| 一区二区三区乱码不卡18| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 黑人操中国人逼视频| 日韩电影二区| 在线观看免费午夜福利视频| 电影成人av| 少妇人妻久久综合中文| 下体分泌物呈黄色| 十八禁网站免费在线| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 99国产精品99久久久久| 欧美黑人精品巨大| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲专区国产一区二区| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 亚洲精品一二三| 国产精品一区二区在线不卡| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲精品久久午夜乱码| 午夜福利免费观看在线| 老司机深夜福利视频在线观看 | 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲天堂av无毛| 欧美日韩亚洲高清精品| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产成人欧美在线观看 | 久久久久久久大尺度免费视频| 一级,二级,三级黄色视频| 久热爱精品视频在线9| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 91国产中文字幕| 少妇粗大呻吟视频| 亚洲av男天堂| 成年动漫av网址| 亚洲精品国产色婷婷电影| a级片在线免费高清观看视频| 人人澡人人妻人| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 亚洲av国产av综合av卡| 免费在线观看影片大全网站| 极品人妻少妇av视频| 国产一区有黄有色的免费视频| 精品欧美一区二区三区在线| 热99久久久久精品小说推荐| 两个人看的免费小视频| 亚洲久久久国产精品| 啦啦啦在线免费观看视频4| 热re99久久国产66热| 久久人人爽人人片av| 亚洲av电影在线进入| 午夜日韩欧美国产| 香蕉丝袜av| 色播在线永久视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 国产精品国产三级国产专区5o| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 国产精品一二三区在线看| 成人免费观看视频高清| 日韩免费高清中文字幕av| 性高湖久久久久久久久免费观看| 精品国产国语对白av| 免费观看人在逋| netflix在线观看网站| 欧美日本中文国产一区发布| 国产亚洲精品一区二区www | 老司机午夜十八禁免费视频| 欧美性长视频在线观看| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 一区二区三区四区激情视频| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 在线观看免费高清a一片| 精品乱码久久久久久99久播| 啦啦啦视频在线资源免费观看| www.999成人在线观看| 国产精品一区二区在线不卡| 在线天堂中文资源库| svipshipincom国产片| 国产主播在线观看一区二区| 老司机福利观看| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 波多野结衣一区麻豆| 老司机靠b影院| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 丝袜在线中文字幕| 久久香蕉激情| 午夜福利视频在线观看免费| 女人精品久久久久毛片| 亚洲全国av大片| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 高清在线国产一区| 欧美变态另类bdsm刘玥| 欧美中文综合在线视频| 亚洲久久久国产精品| 久久综合国产亚洲精品| 人妻 亚洲 视频| 国产精品一区二区免费欧美 | 久久久国产成人免费| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 久久久国产成人免费| 亚洲精品国产区一区二| 精品免费久久久久久久清纯 | 日韩制服骚丝袜av| 日韩视频在线欧美| 亚洲国产欧美在线一区| 亚洲国产看品久久| 午夜免费鲁丝| 日韩三级视频一区二区三区| 我要看黄色一级片免费的| 日韩视频一区二区在线观看| 真人做人爱边吃奶动态| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 91精品伊人久久大香线蕉| 99精品欧美一区二区三区四区| 9191精品国产免费久久| 久久精品人人爽人人爽视色| 美女福利国产在线| 啪啪无遮挡十八禁网站| 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 色综合欧美亚洲国产小说| 亚洲视频免费观看视频| 91大片在线观看| 日本欧美视频一区| 国产高清国产精品国产三级| 美女视频免费永久观看网站| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 在线av久久热| 亚洲中文字幕日韩| 国产有黄有色有爽视频| 老司机午夜十八禁免费视频| 免费日韩欧美在线观看| 免费在线观看完整版高清| 国产成人一区二区三区免费视频网站| a 毛片基地| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲专区字幕在线| 亚洲第一青青草原| 久久精品亚洲av国产电影网| 久热爱精品视频在线9| 亚洲中文av在线| 欧美另类亚洲清纯唯美| 黄色 视频免费看| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 久久综合国产亚洲精品| 十八禁高潮呻吟视频| 午夜福利在线观看吧| 老司机午夜福利在线观看视频 | 亚洲欧美精品自产自拍| 丁香六月欧美| 国产av精品麻豆| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 日韩大码丰满熟妇| 欧美日韩黄片免| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 久久久久国产精品人妻一区二区| 一级,二级,三级黄色视频| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 黄色片一级片一级黄色片| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲第一av免费看| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 国产成人精品无人区| 老司机深夜福利视频在线观看 | 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 午夜精品久久久久久毛片777| 亚洲专区国产一区二区| 制服诱惑二区| 精品人妻1区二区| 大片电影免费在线观看免费| www.999成人在线观看| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲中文av在线| 一二三四在线观看免费中文在| 超色免费av| 不卡av一区二区三区| 中国美女看黄片| 超碰97精品在线观看| 精品久久蜜臀av无| 午夜福利影视在线免费观看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 久久人妻熟女aⅴ| 精品久久久精品久久久| 桃红色精品国产亚洲av| 国产一级毛片在线| 久久久久国产一级毛片高清牌| 午夜免费观看性视频| 伦理电影免费视频| 日韩欧美免费精品| 岛国在线观看网站| 一区二区av电影网| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 久久久国产一区二区| 韩国精品一区二区三区| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 午夜成年电影在线免费观看| 久久久精品免费免费高清| 欧美乱码精品一区二区三区| 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产人伦9x9x在线观看| 久久av网站| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 国产成人一区二区三区免费视频网站| 极品少妇高潮喷水抽搐| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 欧美日本中文国产一区发布| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 成人免费观看视频高清| 不卡av一区二区三区| 亚洲av国产av综合av卡| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 夫妻午夜视频| 国产免费av片在线观看野外av| 亚洲精品国产av成人精品| 男女下面插进去视频免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 一本色道久久久久久精品综合| 日韩视频在线欧美| 精品卡一卡二卡四卡免费| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲 国产 在线| 欧美一级毛片孕妇| 考比视频在线观看| 国产精品久久久久成人av| 亚洲av国产av综合av卡| 啦啦啦免费观看视频1| 国产精品一区二区在线不卡| 男女免费视频国产| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| 1024香蕉在线观看| 色视频在线一区二区三区| a级毛片在线看网站| 国产一级毛片在线| 伦理电影免费视频| 国产三级黄色录像|