珠三角2009年11月嚴重灰霾天氣過程分析*

吳 兌，吳 晟，陳歡歡，廖碧婷， 鄧 濤，譚浩波，李海燕，陳慧忠，范紹佳

(1. 中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院大氣科學(xué)系，廣東 廣州 510275;2. 中國氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所，廣東 廣州 510080;3. 香港科技大學(xué)環(huán)境學(xué)部，香港 九龍清水灣)

由于經(jīng)濟規(guī)模迅速擴大和城市化進程加快，大氣氣溶膠污染日趨嚴重，由氣溶膠造成的能見度惡化事件越來越多，這些人類活動排放的污染物，包括直接排放的氣溶膠和氣態(tài)污染物通過化學(xué)轉(zhuǎn)化與光化學(xué)轉(zhuǎn)化形成的細粒子二次氣溶膠，可形成灰霾天氣致使能見度下降。也有人將其稱為煙塵霧、煙霧、干霧、煙霞、氣溶膠云、大氣棕色云[1-12]。

形成灰霾天氣的氣溶膠組成非常復(fù)雜。近年來由于灰霾天氣日趨嚴重引發(fā)的環(huán)境效應(yīng)問題,和氣溶膠輻射強迫引發(fā)的氣候效應(yīng)問題，廣泛地引起科學(xué)界、政府部門和社會公眾的關(guān)注，而成為熱門話題[13-16]。1999年Ramanathan等[19]發(fā)現(xiàn),在亞洲南部上空經(jīng)?；\罩著一層3 km厚的棕色氣溶膠云,并稱其為亞洲棕色云,我國有人將其稱為灰霾天氣,后來發(fā)現(xiàn)各大洲都存在類似現(xiàn)象,又將其稱為大氣棕色云。并進而提出,原來假定的氣溶膠輻射強迫的冷卻效應(yīng)要作一定的修正,尤其認為大氣灰霾中的黑碳氣溶膠是氣候變暖的重要角色，這就使得氣溶膠輻射強迫對氣候變化影響的不確定性增加,而且也存在國際上發(fā)達國家,主要是美國利用減排黑碳氣溶膠對我國進行經(jīng)濟遏制,對我國進行打壓的外交壓力[8]。

2009年11月23-29日，在珠三角地區(qū)發(fā)生了一次典型的嚴重灰霾天氣過程，是近10年來最嚴重的灰霾天氣過程之一。本文從天氣分析、流場分析、遙感分析和氣溶膠物理化學(xué)特征分析，探討了這次過程的成因，結(jié)論是這次嚴重灰霾過程具有持續(xù)時間長、范圍廣、強度大的特點。這次嚴重灰霾過程持續(xù)7天僅次于2004年1月3-10日持續(xù)8天的過程；范圍廣，籠罩整個珠三角，多個臺站出現(xiàn)小于1 km的低能見度事件；強度大，珠三角大氣成分監(jiān)測網(wǎng)與珠三角粵港空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)數(shù)據(jù)，都出現(xiàn)多項建站以來最強值，許多指標都超過缺省預(yù)設(shè)的坐標上限，超標均以倍數(shù)計。

1 資料來源與處理說明

珠江三角洲是中國大陸第2大的三角洲，位于大陸海岸線南端，河網(wǎng)縱橫，孤丘散布，平均海拔1～20 m。本文主要使用了廣州觀象臺和珠三角大氣成分站網(wǎng)的能見度、濕度、天氣現(xiàn)象資料，氣溶膠粒子譜和質(zhì)量譜資料。EOS/MODIS衛(wèi)星反演的氣溶膠光學(xué)厚度資料等。

珠江三角洲大氣成分站網(wǎng)始建于2003年,先后建設(shè)了中國氣象局廣州番禺大氣成分站等9個大氣成分觀測站點,其中本文使用的資料主要涉及2個站,中國氣象局廣州番禺大氣成分站位于廣州市番禺區(qū)南村鎮(zhèn)大鎮(zhèn)崗山山頂,是番禺第一高峰,海拔141 m,23°00.236′N,113°21.292′E，地處珠江三角洲腹地，本站代表珠江三角洲經(jīng)濟圈大氣成分均勻混合的平均特征。番禺氣象局位于番禺區(qū)西部,海拔13 m,22°56.265′N,113°19.143′E，代表珠江三角洲典型地形。兩站直線距離8 km。

另外，使用了由美國Radiometrics 公司生產(chǎn)的地基35通道微波輻射計MP3000。通道包括K波段22GHz-30GHz21個，V波段51GHz-59GHz。該儀器除了35通道的微波輻射計儀器以外,還包含有溫、濕、壓探頭；測量云底高度和云底溫度的紅外儀；檢測降水是否發(fā)生的儀器,以及用于吹去微波輻射計天線罩上塵土、雨水等的鼓風(fēng)機。該儀器共生成3級數(shù)據(jù),LV0數(shù)據(jù)為電壓值,LV1數(shù)據(jù)為各個通道的亮溫值,LV2數(shù)據(jù)為由斯圖加特神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(記為RNN)反演得到的地面到10 km 的溫度、濕度、水汽和液態(tài)水廓線。

使用的偏振微脈沖激光雷達系統(tǒng)是由美國Sigma Space公司生產(chǎn)出品。激光器發(fā)出的波長527 nm的綠色激光束，最小垂直分辨率為15 m，最大探測高度為60 km。激光雷達系統(tǒng)由三部分組成：發(fā)射系統(tǒng)(包括激光與發(fā)射器)、接收器和探測器與數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)。該激光雷達垂直探測分辨率高，體積小，質(zhì)量小，便于運輸，可連續(xù)觀測。

使用美國國家宇航局(NASA)利用地球觀測系統(tǒng)計劃(EOS)的衛(wèi)星Terra和Aqua所搭載的MODIS儀器對地球的多光譜高分辨率觀測,得到的NASA建立的MODIS資料業(yè)務(wù)處理系統(tǒng)中提供的分辨率為10 km×10 km的氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)Level2產(chǎn)品。作者[20]曾利用在華南地區(qū)長期的太陽光度計觀測得到氣溶膠光學(xué)厚度并與NASA的氣溶膠產(chǎn)品進行詳細對比,認為這一產(chǎn)品具有比較高的精度描述我國華南這樣常年植被密集、地表可見光反射率比較低的地區(qū)的氣溶膠特征。

使用美國國家海洋和大氣局(NOAA)等開發(fā)的HYSPLIT-4模式分析了其氣流的后向軌跡，以位于珠江三角洲腹地的廣州番禺(23°00.236′N,113°21.292′E，)為參考點,選取150 m高度層(測站傳感器高度),分別計算了后向軌跡,以追蹤抵達珠三角的氣團過去24～72 h 所經(jīng)過的路徑。

2 天氣背景情況

當氣溶膠的自然排放和人類活動排放在一段時期內(nèi)相對穩(wěn)定時,區(qū)域內(nèi)能見度和空氣質(zhì)量變化的控制因素是氣象條件,或者說是邊界層對氣溶膠等污染物質(zhì)的稀釋擴散能力[5]。從2009年11月23-29日的天氣圖的變化可看出，這個過程連續(xù)有三個變性高壓脊出海(圖1)，地面常有靜小風(fēng)出現(xiàn)，珠三角地區(qū)交替出現(xiàn)氣流停滯區(qū)，不利于污染物擴散，導(dǎo)致出現(xiàn)嚴重灰霾天氣，29日開始有較強冷空氣南下，強勁的偏北風(fēng)將氣溶膠粒子輸送至南海，污染物濃度降低，空氣質(zhì)量好轉(zhuǎn)。

灰霾天氣是細粒子氣溶膠在一段時間內(nèi)在近地層堆積的結(jié)果，對近地層風(fēng)求一定范圍一段時間內(nèi)的時間空間矢量和，可以更清晰地了解一段時間內(nèi)珠江三角洲近地層空氣流動的總合效果，從而更直觀的判斷近地層風(fēng)對灰霾天氣的影響[5]。

從矢量和來看(圖2a)，23-29日珠三角地區(qū)近地層風(fēng)的168小時矢量和很小，輸送能力很差，造成了持續(xù)7天的嚴重灰霾天氣。當時珠三角處于變性高壓脊控制，近地層風(fēng)持續(xù)偏小，出現(xiàn)氣流停滯區(qū)，使得污染物擴散不出去，致使該時間段灰霾天氣非常嚴重。而29日矢量和表明珠三角腹地形成一致的較強的持續(xù)性偏北氣流(圖2b)，擴散條件好轉(zhuǎn)，清除了持續(xù)7天的灰霾天氣。

后向軌跡分析表明，珠江口低空流場比較復(fù)雜(圖3)，100、500、1 000 m高度氣流分別來自不同方向，在珠三角地區(qū)形成了輻合，再加上珠三角近地層流場表現(xiàn)為氣流停滯區(qū)(圖2)，水平方向擴散能力也比較差，因而造成污染物堆積，形成了這次嚴重灰霾天氣過程。

圖1 2009年11月26日20時地面天氣圖

圖2 珠三角風(fēng)矢量和(單位：m/s)

圖3 珠江三角洲24 h后向軌跡圖

3 主要結(jié)果

2009年11月23-29日，在珠三角地區(qū)發(fā)生了一次典型的嚴重灰霾天氣過程，是近10年來最嚴重的灰霾天氣過程之一。本文從天氣分析、流場分析、遙感分析和氣溶膠物理化學(xué)特征分析，探討了這次過程的成因，結(jié)論是這次嚴重灰霾過程具有持續(xù)時間長、范圍廣、強度大的特點。這次嚴重灰霾過程持續(xù)7 d，僅次于2004年1月3-10日持續(xù)8 d的過程，在10年中排第二位；這次灰霾的范圍廣，籠罩整個珠三角，多個臺站出現(xiàn)小于1 km的低能見度事件；這次灰霾的強度大，珠三角大氣成分監(jiān)測網(wǎng)與珠三角粵港空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)數(shù)據(jù)，都出現(xiàn)多項建站以來最強值，許多指標都超過缺省預(yù)設(shè)的坐標上限，超標均以倍數(shù)計。

這次過程的特點是能見度極低，污染物濃度非常高。如廣州五山站能見度儀測量到最低能見度只有0.8 km，出現(xiàn)在27日01時。番禺大氣成分站能見度儀最低記錄到0.8 km，出現(xiàn)在28日02時。黑碳濃度最高達49.7 μg/m3，超標6.21倍，出現(xiàn)在27日19時。PM10濃度最高379.9 μg/m3，超標2.53倍，出現(xiàn)在27日19時。PM2.5濃度最高291.4 μg/m3，超標3.89倍，出現(xiàn)在27日19時。PM1濃度最高253.8 μg/m3，超標3.90倍，也出現(xiàn)在27日19時。

從圖4相對濕度的變化來看，雖然其有明顯的日變化特征，但過程相對濕度均未超過85%，遠未達到能形成霧與輕霧的飽和狀態(tài)，因而是典型的灰霾過程。圖5a表明過程中廣州市全市都在灰霾籠罩之中，圖5b珠三角地區(qū)的粵港空氣污染形勢圖[21]也證實，珠三角中西部地區(qū)空氣污染相當嚴重。

圖4 2009年11月23-29日相對濕度變化過程

下面進一步分析這次過程各要素的詳細變化，從圖6a可看出，23日能見度較好，日均能見度高于15 km，24-26日能見度逐日惡化，其中25、26日日均能見度甚至低于5 km，之后略有上升，但日均能見度均低于10 km。廣州五山站能見度儀最低記錄到0.8 km，出現(xiàn)在27日01時。能見度與顆粒物之間的關(guān)系非常密切，從圖6b可見，該過程中顆粒物質(zhì)量濃度非常高，且變化趨勢很一致，PM2.5、PM1濃度基本都超過國家氣象行業(yè)標準《霾的觀測和預(yù)報等級》中關(guān)于灰霾的大氣成分指標的規(guī)定(PM2.5、PM1濃度的限值為75、65μg/m3)[22]。顆粒物質(zhì)量濃度在24-26日濃度較高，出現(xiàn)了持續(xù)3天的第一個高值時段，在27日夜間濃度進一步上升，28日出現(xiàn)了這次過程的最高值。其中PM10濃度最高379.9 μg/m3，超標2.53倍；PM2.5濃度最高291.4 μg/m3，超標3.89倍； PM1濃度最高253.8 μg/m3，超標3.90倍，都出現(xiàn)在28日03時。

在影響能見度的諸多因素中，氣溶膠粒子對可見光的消光是限制對流層能見度的主要因素[8，23-24]。消光作用包括氣溶膠的吸收作用與散射作用。在珠三角可認為大氣氣溶膠的吸收主要是由于黑碳氣溶膠引起，因此可以從黑碳儀監(jiān)測得到的質(zhì)量濃度計算得到吸收系數(shù)。我們在2004年的PRIDE-PRD2004實驗中番禺大氣成分站的Aethalometer與德國Max Planck研究所的Photoacoustic Spectrometer (PAS,532nm)進行了平行對比觀測，擬合得到公式(1)[8]。根據(jù)公式(1)計算可得到吸收系數(shù)。

圖5 廣州市與珠三角灰霾天氣與空氣質(zhì)量形勢圖

圖6 2009年11月23-29日氣溶膠與氣態(tài)污染物變化特征

Abs532=8.28×MBC+2.23,R2=0.92

(1)

由圖6c可見黑碳濃度變化與顆粒物質(zhì)量濃度的變化非常一致，在午后濃度較低，是由于混合層高度升高，有利于污染物的擴散，而峰值與上下班高峰時間吻合較好，說明BC主要的來源可能來自于機動車的排放。BC/PM10平均為0.116，隨時間變化不大。

大氣氣溶膠成分中的硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽等對可見光具有很強的散射作用而吸收作用較弱。由圖6c、d可見，散射系數(shù)加吸收系數(shù)基本都超過國家氣象行業(yè)標準《霾的觀測和預(yù)報等級》中關(guān)于霾的大氣成分指標的限值480 Mm-1。

硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽的形成與光化學(xué)過程有密切關(guān)系。從圖6f可見，光化學(xué)煙霧的標識物O3有明顯的日變化，可以看到25、26日O3濃度較高，光化學(xué)煙霧污染比較嚴重，日最大值分別達到264，210 μg/m3。光化學(xué)過程與前體物、氣溶膠濃度和光輻射通量都有密切的關(guān)系。從圖6g中可見，23日NOx和NO的濃度都較低，而且云量較多，所以抑制了光化學(xué)煙霧的發(fā)生，O3濃度較低。24-25日云量較少，NOx和NO的濃度都較高，而且在24日濃度高于25日的濃度，但是O3卻在25日達到最高值，由于24日NO濃度高于NO2,NO的還原性強，消耗了大量的O3。26-27日云量較多，O3隨著前體物NOx和NO的濃度逐漸下降而下降。28日前體物NOx尤其是NO的濃度上升，但云量較多，抑制了光化學(xué)過程，O3濃度繼續(xù)降低。29日雖然NOx(NO)的濃度下降，但云量減少，光輻射通量增加，O3濃度沒有下降反而略有上升?？梢姽饣瘜W(xué)過程是非常復(fù)雜的。

4 討 論

圖7 各離子成分占總離子濃度的比例情況及時間序列圖

形成這次嚴重灰霾天氣過程除去近地層水平流場形成氣流停滯區(qū)外，垂直方向的擴散能力也十分重要。從圖8可看出，23日白天的地面熱力作用顯著，混合層高度達到1.3 km以上，有利于污染物的擴散；而24-27日混合層的高度均在1 km以下，并呈逐漸下降趨勢，不利于污染物的擴散，使得污染物在近地面層積聚，形成嚴重的灰霾天氣。

灰霾過程和大氣邊界層有很密切的關(guān)系，從圖8微波輻射計反演的邊界層頂可看到，邊界層高度有明顯的日變化，在午后由于地面的加熱作用，邊界層發(fā)展最為旺盛達到最高值，夜間和早上邊界層較低。從圖9中也可看出演變過程，在23日之前，邊界層高度最高可以發(fā)展到1 km以上，在24日之后，邊界層高度逐日明顯降低，幾乎均在1 km以下，形成了區(qū)域性的大范圍灰霾天氣(圖10)，直到29日冷空氣南下，邊界層頂明顯抬高，整個灰霾過程結(jié)束。從激光雷達回波信號來看，整個過程污染物主要在2 km以下，灰霾天氣嚴重的時候，污染物主要累積在1.5 km以下。氣溶膠的消光系數(shù)是大氣中各種氣溶膠成分對可見光衰減的綜合描述。消光系數(shù)越大，能見度越低，即灰霾越嚴重。從圖9可以看到，消光系數(shù)的時空演變和邊界層高度的時空演變有很好的一致性，在23日之前，邊界層高度較高，消光系數(shù)較小，23日之后邊界層較低，不利于污染物擴散，消光系數(shù)變大，能見度減低，灰霾天氣形成。在整個過程中，消光系數(shù)在夜間和早上較大，午后較小。29日以后，邊界層頂高度抬升，消光系數(shù)變小，能見度好轉(zhuǎn)，灰霾過程結(jié)束。從消光系數(shù)的變化來看，很好地印證了天氣條件對灰霾天氣的形成和維持起到了非常關(guān)鍵的作用。

圖8 2009年11月23-29日微波輻射計虛位溫廓線時間序列圖與邊界層高度變化圖

圖9 4 km以下經(jīng)過訂正歸一化的激光雷達回波信號和消光系數(shù)的時空演變

圖10 2009年11月26日11時氣溶膠光學(xué)厚度的EOS/MODIS衛(wèi)星圖片

5 結(jié) 論

1)這次嚴重的灰霾天氣過程，是近10年來最嚴重的灰霾天氣過程之一，具有持續(xù)時間長、范圍廣、強度大的特點。這次嚴重灰霾過程持續(xù)7 d，僅次于2004年1月3-10日持續(xù)8 d的過程；范圍廣，籠罩整個珠三角，多個臺站出現(xiàn)小于1 km的低能見度事件；強度大，珠三角大氣成分監(jiān)測網(wǎng)與珠三角粵港空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)數(shù)據(jù)，都出現(xiàn)多項建站以來最強值，許多指標都超過缺省預(yù)設(shè)的坐標上限，超標均以倍數(shù)計。

2)灰霾天氣過程時API、PM10、PM2.5、PM1質(zhì)量濃度、黑碳、NO、NO2、NOx濃度約為平時的3～4倍；灰霾天氣過程時SO2濃度約為平時的6倍；O3濃度和PM1/PM10、PM1/PM2.5、PM2.5/PM10等比值變化不大。

3)PM2.5、PM1濃度、吸收系數(shù)+散射系數(shù)都超過國家氣象行業(yè)標準《霾的觀測和預(yù)報等級》中關(guān)于灰霾的大氣成分指標規(guī)定的限值。

4)黑碳濃度變化與顆粒物的變化特征非常一致， BC/PM10平均為0.116。

6)矢量和的分析說明灰霾過程與氣流停滯區(qū)的關(guān)系密切，而清除過程則與強水平輸送有關(guān)。

7)邊界層高度決定垂直擴散條件，影響污染物濃度的重要因素；灰霾天氣嚴重的時候，氣溶膠主要累積在1 km以下。

致謝：感謝美國國家大氣海洋局大氣資源實驗室提供的HYSPLIT后向軌跡模型(http://www.arl.noaa.gov/ready.php)數(shù)據(jù)分析。

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