ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物半導體量子結(jié)構(gòu)材料和器件的研究與發(fā)展

郝建偉,查鋼強,介萬奇

(1北京航空航天大學,北京100191;2西北工業(yè)大學材料學院,西安710072)

量子結(jié)構(gòu)材料與器件是近年來光電信息功能材料與器件研制的一個前沿,它的迅速發(fā)展是由信息技術(shù)等應用需求和材料制備技術(shù)發(fā)展所決定的。當體系的尺度可以與電子波長相比擬時,就會產(chǎn)生量子效應,由此引發(fā)了量子結(jié)構(gòu)材料與器件的發(fā)展[1-5]。此外,隨著在納米精度上的材料與器件的制備作技術(shù)的發(fā)展,尤其是分子束外延技術(shù)(MBE)和金屬有機化學氣相沉積(MOCⅤD)技術(shù)被廣泛地用于人工半導體微結(jié)構(gòu)制作,實際可控特征尺寸已精確到了生長方向上的單個原子層,這些先進的材料制作技術(shù)極大地推動了量子結(jié)構(gòu)材料與器件的發(fā)展。本工作擬以ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物半導體為例,分析半導體量子結(jié)構(gòu)材料與器件的相關原理、研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢。

1 量子結(jié)構(gòu)材料與器件的基礎

當材料某一維度的尺寸小到可與電子的德布洛意波長或激子玻爾半徑相當時,電子和空穴在該方向上的運動受到限制,與體材相比,電子失去該方向上的自由度,這樣的體系稱為低維體系,由于這些低維體系呈現(xiàn)出量子化的特征,被稱為量子結(jié)構(gòu)。圖1示意畫出了體材料和低維材料的結(jié)構(gòu)及其態(tài)密度分布圖。低維體系包括2維、1維和0維體系,分別在一個方向、兩個方向和三個方向上對電子進行限制,由此衍生出超晶格和量子阱、量子線、量子點等低維結(jié)構(gòu)。在低維體系中,電子的局域性和相干性增強,宏觀固體的準連續(xù)能帶消失了,出現(xiàn)分立的能帶或能級,這使得低維體系的光、熱、電、磁等物理性質(zhì)與體材料不同。許多新奇的物理性質(zhì)在這些體系中被不斷的揭示出來,因此近年來低維體系的研究越來越受到重視。

圖1 具有不同維度材料的結(jié)構(gòu)及其態(tài)密度分布圖Fig.1 The stru cture and the electron density of states for different dim ensionalmaterials

量子尺寸效應(Quantum Size Effect)是指微結(jié)構(gòu)材料的三維尺度中至少有一個與電子的德布羅意波長或激子波爾半徑相當時,與體材相比,電子失去該方向上的自由度,電子態(tài)呈現(xiàn)量子化分布,表現(xiàn)出費米能級附近的電子能級由準連續(xù)變?yōu)殡x散能級或者能隙變寬的現(xiàn)象。下面以量子阱結(jié)構(gòu)中CdTe激子特性為例,簡單說明量子尺寸效應。圖2給出了不同阱寬的CdTe量子阱結(jié)構(gòu)中激子束縛能和激子波爾半徑的理論計算結(jié)果?？煽闯鲭S著無限深勢阱寬度的減小,量子尺寸效應逐漸明顯,激子束縛能增大,激子波爾半徑減小。當阱寬小于5nm時,激子束縛能將大于室溫電離能(26m eⅤ)。除了激子效應存在明顯的量子尺寸效應外,半導體的禁帶寬度也隨著材料的尺寸減小而增大。由于量子效應的引入,量子結(jié)構(gòu)的磁、光、聲、熱、電及超導特性都會受到量子尺寸效應的不同影響[6]。

圖2 不同阱寬的Cd Te量子阱結(jié)構(gòu)中激子束縛能(a)和激子波爾半徑(b)的理論計算結(jié)果Fig.2 Resu lts of exciton binding energy in an in finitely deep quantum w ell(a)and ex citon Bohr radius energy in an infinitely deep quan tum w ell(b)

2 ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物半導體量子結(jié)構(gòu)材料與器件

Ⅰ-ⅤⅠ族化合物半導體主要是指由 ⅠⅠ-B族元素Zn,Cd,H g和ⅤⅠ族元素O,S,Se,Te組成的二元和三元化合物半導體。常見的ⅠⅠ-ⅤⅠ半導體包括 ZnO,ZnSe,ZnS,ZnTe,CdSe,CdTe,CdS,HgSe,H gTe,HgS,ZnCdSe,ZnSSe,HgCdTe,CdZnTe,它們通常具有立方閃鋅礦結(jié)構(gòu)和六方纖鋅礦結(jié)構(gòu)。帶隙范圍可從微小的負值到達約3.9eⅤ(ZnS);由于這些材料大多都能實現(xiàn)直接帶隙,且通過能帶工程幾乎能實現(xiàn)任何指定的能隙值,能隙覆蓋了從遠紅外到紫外的光譜范圍,這就注定了該類材料會表現(xiàn)出豐富的光學和電子學性質(zhì),在未來以光電子、光子為基礎的信息時代并定會得到更廣泛的研究和應用。也有將ⅠⅠ-A族元素:Mg,Ca,Sr,Ba與ⅤⅠ族元素組成化合物稱為ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物,諸如 M gS,M gSe,M gTe,CaS,CaSe,SrS,SrSe,SrTe,BaS,BaSe,BaTe等。

Ⅰ-ⅤⅠ族化合物半導體是一類重要的半導體,由于其具有較寬的帶隙和較大的激子束縛能,被公眾推為短波長光發(fā)射及激光器件的理想候選材料。尤其是三元化合物半導體,如CdZnTe,CdZnS和CdZnSe等,隨著組分的調(diào)整,其發(fā)光可以覆蓋整個可見光光譜范圍,甚至達到紫外和紅外區(qū)。較大的(與室溫對應的26meⅤ可比擬)激子束縛能可以使材料的激子特性一直延續(xù)室溫以上,為常溫工作的器件奠定基礎,寬帶Ⅰ-ⅤⅠ半導體被認為是短波長激光器的最重要候選材料之一。

表1給出典型ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物半導體與其他常見半導體材料的激子束縛能與禁帶寬度的數(shù)值,由表1可以看出ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物半導體通常具有更大的禁帶寬度和更高的激子束縛能。由于ⅠⅠ-ⅤⅠ族半導體材料一般都具有較大的激子束縛能,尤其是量子阱結(jié)構(gòu)的二維量子尺寸效應可使激子束縛能增加2～4倍,導致激子特性可一直持續(xù)到室溫。而且由于ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物半導體的量子阱結(jié)構(gòu)激子光學非線性比通常相應的半導體材料大幾個數(shù)量級,且激子非線性響應時間在ps-fs量級,為快速開關器件的設計提供了基礎,所以在光學非線性方面的研究也受到了人們的廣泛重視。

表1 常見半導體的禁帶寬度與激子束縛能及電子遷移率Table 1 Band gap,exciton binding energy and electron mobility for common sem iconductors

2.1 ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物半導體量子阱

量子阱結(jié)構(gòu)的器件中主要包括量子阱紅外探測器和量子阱激光器。紅外探測器是一種把紅外輻射變成為電子信號的轉(zhuǎn)換器。分為熱探測器和光子探測器兩種。前者是根據(jù)入射輻射的熱效應引起器件與溫度有關參數(shù)的變化來進行探測的。而在光子探測器中,吸收的紅外輻射會引發(fā)載流子的帶間或帶內(nèi)躍遷。與HgCdTe窄禁帶半導體探測器不同的是在量子阱探測器里,寬禁帶的半導體材料由于量子限制效應在導帶和價帶中形成了許多子能級。對紅外輻射響應的就是這些子能級間載流子的躍遷。比起HgCdTe探測器,量子阱探測器的優(yōu)點是材料的均勻性好、器件制作工藝成熟、抗輻照、成本低。對于大規(guī)模焦平面列陣探測器而言,這些優(yōu)點表現(xiàn)得更為明顯。量子阱探測器的設計和應用是能帶工程的具體體現(xiàn)。通過對量子阱阱寬、壘高等的設計可以獲得所需的探測波長。目前在國際上以ⅠⅠⅠ-Ⅴ族化合物半導體為基礎的量子阱探測器已到了商用的水平,而基于Ⅰ-ⅤⅠ族化合物半導體的量子阱探測器仍處在研究的初期階段。

Ⅰ-ⅤⅠ族化合物半導體材料的帶隙覆蓋紫外到遠紅外區(qū)域,且其材料中的激子結(jié)合能也比ⅠⅠⅠ-Ⅴ族化合物半導體材料的大。如在ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物中結(jié)合能較小的 CdTe中的激子結(jié)合能為10meⅤ(ZnSe為21meⅤ ,CdSe為 15meⅤ),而在 GaAs中為 4.2m eⅤ 。激子半徑也比ⅠⅠⅠ-Ⅴ族化合物的小,CdTe激子半徑為6nm,ZnSe激子半徑為 4nm,而GaA s激子半徑為16nm。再加上量子阱和超晶格準二維結(jié)構(gòu)使激子結(jié)合能增加2～4倍,以至ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物量子阱和超晶格結(jié)構(gòu)中的激子結(jié)合能大于縱光學(LO)聲子能量,使此類材料的器件可能有效地在室溫工作[7,8]。CdTe是ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物半導體中的典型材料,在CdTe中摻入一定量的Zn,制備Cd1-x Zn x Te成薄膜,其禁帶寬度大于CdTe且可通過控制Zn成分的含量x值來加以調(diào)控。因此,可以通過控制CdTe勢阱寬度、Cd1-xZn x Te勢壘寬度以及Zn含量 x值來設計量子阱的能帶結(jié)構(gòu)。關于CdTe/Cd1-x Zn x Te量子阱和超晶格結(jié)構(gòu)國外已有一些初步的研究報道[9-11],大部分研究仍然以原理性研究為主。目前關于量子阱紅外探測器的研究熱點主要包括:QWⅠP暗電流、QWⅠP注入層結(jié)構(gòu),壘的厚度,生長方向,以及雙色、四色的光耦合問題以及長波長探測如太赫茲探測器等。

半導體量子阱激光器有閾值電流小、線寬窄、功率高等優(yōu)點,在光通訊等方面有著廣泛的應用。埋入式異質(zhì)結(jié)半導體激光器的核心激活層埋在覆蓋層內(nèi)。由于張力會形成缺陷、位錯,增加非輻射復合的幾率,所以本研究希望這兩種材料是晶格匹配的。并且希望覆蓋層的材料有較大的禁帶寬度和較低的折射率,使載流子和光都限制在活動層內(nèi)。量子阱級聯(lián)激光器是一種多層量子阱結(jié)構(gòu),每一層結(jié)構(gòu)包括一個注入?yún)^(qū)和一個激發(fā)區(qū),激發(fā)區(qū)由多個耦合量子阱組成。激光器的光子產(chǎn)生依賴于電子能級在耦合量子阱中的臺階式分布,與通常激光器內(nèi)電子空穴耦合產(chǎn)生光子的發(fā)光機理不同,在量子阱級聯(lián)激光器中,電子在具有不同能級的量子阱間遷移過程中釋放能量,產(chǎn)生光子。由于這樣一種全新的激光機理,輸出激光的線寬很窄。根據(jù)所要求的波長,進行量子設計后用MBE技術(shù)在幾小時內(nèi)就可以做出幾萬個激光器的樣品。

如在 ⅠⅠ-ⅤⅠ族ZnCdSe/CdSe量子阱系統(tǒng)中,激子束縛能可高達 40meⅤ,超過了光學聲子能量(31meⅤ)。因此,在室溫下,激子態(tài)仍很穩(wěn)定,激子譜線仍很銳,量子阱的吸收表現(xiàn)出激子吸收的特征。圖3給出了阱寬為2.5nm的ZnCdSe/CdSe量子阱在10K和300K的激子發(fā)光光譜,在室溫下其發(fā)光峰仍具有激子發(fā)光的特征,圖中左右兩個箭頭分別示出在兩個溫度下ZnCdSe體材料的禁帶寬度位置[12,13]。

2.2 ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物半導體量子點

圖3 阱寬為2.5nm的ZnCdSe/CdSe量子阱激子發(fā)光光譜Fig.3 Photolum inescence spectra from ZnCdSe/CdSe quan tum w ell fo rw ellw idth is 2.5nm

半導體量子點在三個維度上的尺寸都與電子平均自由程相近,具有獨特的分立能級體系,因此又被稱為人造原子。與體材料相比,由于量子尺寸效應,量子點材料呈現(xiàn)出許多獨特的優(yōu)勢,例如發(fā)光峰位受尺寸調(diào)控,發(fā)光效率明顯增強,具備多激子效應等,以CdSe量子點為例:只需控制CdSe的粒徑大小,就可以得到發(fā)光波長幾乎覆蓋整個可見光波段的熒光。在包覆更寬禁帶的同族量子點如ZnS或CdS后,熒光效率可以提高到,且抗熒光衰退能力得到極大的增強。由于Ⅱ-Ⅵ族化合物半導體量子點通常具有較高的激子束縛能和較小的激子半徑等優(yōu)點,被廣泛研究。目前研究的Ⅰ-ⅤⅠ族量 子點有:MgS,M gSe,MgTe,CaS,CaSe,SrS,SrSe,SrTe,BaS,BaSe,BaTe,ZnS,ZnSe,ZnTe,CdS,CdSe,CdTe,HgS,HgSe,HgTe。量子點的制備方法:包括物理方法和化學方法兩大類。物理方法包括蒸氣冷凝法、氣相沉積、濺射沉積、低溫等離子法和機械粉碎等,這些可制得粒徑易控的納米粒子,但所需設備昂貴;化學方法主要有溶膠凝膠法、微乳法、LB膜法、泡囊法、化學沉淀法、酵解法、回流法、水熱法等。

目前量子點的應用前景主要體現(xiàn)在生物標記,發(fā)光器件,太陽能電池和光電探測器等領域。在生物標記領域,1998年,A livisatos[14]和Nie[15]研究小組同時分別在Science上發(fā)表了半導體量子點可以作為生物探針,與生物大分子相偶聯(lián)應用于活細胞體系的論文,證明了半導體量子點可以是水溶性的,并且可以通過表面的活性基團與生物分子相偶聯(lián)的問題,標志著半導體量子點應用于生物學研究的重大突破。A livisatos等人[14]合成了CdSe/CdS核殼結(jié)構(gòu)的半導體量子點,將其借助于靜電引力、氫鍵作用以及特異性的配體-受體相互作用與生物分子相偶聯(lián),并且將其作為熒光探針標記小鼠的成纖維細胞,分別發(fā)射紅色熒光和綠色熒光,證明半導體量子點與細胞具有高親和力。半導體量子點越來越多地作為生物熒光探針用于細胞接受體和體內(nèi)成像[14-19]。在這些應用中,與傳統(tǒng)的有機染料相比較,量子點的高光學穩(wěn)定性允許長時間的生物過程的跟蹤。

在發(fā)光器件如LED和激光器領域,1994年,Colvin等[20]就意識到量子點作為一種優(yōu)良的可見光發(fā)光納米材料可以應用在固態(tài)照明和激光器上。量子點特別是未經(jīng)包覆的量子點由于極大的表面體積比,不可避免地會產(chǎn)生表面缺陷態(tài)發(fā)光,因而熒光由較窄的本征發(fā)光峰與極寬的缺陷態(tài)發(fā)光峰組合而成。在紫外燈的照射下,CdSe和CdS量子點發(fā)白光[21]。2005年,Battaglia等發(fā)現(xiàn)CdSe/ZnS/CdSe核多殼結(jié)構(gòu)量子點在ZnS勢壘層足夠厚時,能夠?qū)崿F(xiàn)CdSe內(nèi)核與外層CdSe量子殼之間的退耦合,從而得到紅外和青綠色雙波段熒光。隨后,Sapra等實現(xiàn)了 CdSe/ZnS/CdSe/ZnS核多殼結(jié)構(gòu)量子點在612nm與500nm處的發(fā)光,從而實現(xiàn)了單源互補二色白光[21,22]。2006年,Li等首次利用紅(618nm)、綠(540nm)、藍(490nm)三色CdSe/ZnS核殼量子點構(gòu)成白光 LED[23]。2007年,Anikeeva等利用CdSe/ZnS量子點發(fā)紅光(620nm)、ZnSe/CdSe/ZnS量子點發(fā)綠光(540nm)、ZnCdS量子點發(fā)藍光(440)nm,復合而成單層發(fā)光白光LED[24]。

量子點在太陽能電池研究領域也有重要應用,在20世紀 90年代后期,美國國家再生能源實驗室A rthur Nozik認為,某些半導體材料的量子點,在被藍光和紫外線等高能光子轟擊時,能釋放出兩個以上的電子,即所謂的超電子效應。2004年,美國新墨西哥州洛斯阿拉莫斯國家實驗室的Ⅴictor K limov通過實驗,首次證明了諾基克的理論是正確的,2006年他發(fā)現(xiàn)PbSe的量子點被高能紫外線轟擊時能使1個光子產(chǎn)生7個電子。類似結(jié)果也出現(xiàn)在PbS和PbTe量子點上,這個發(fā)現(xiàn)對于太陽能電池的研究無疑是非常重要的,理論上預計基于量子點技術(shù)的光伏裝置的最高效率可以達到42%,遠優(yōu)于硅基電池的31%。然而目前,超電子效應還僅僅體現(xiàn)在孤立的量子點上,如何將光生電子傳輸至外部電路是個有待解決的關鍵問題。近年來基于CdSe量子點表面改性的納米薄膜太陽能電池成為太陽能電池領域研究的一個熱點[25]。

在光電探測器應用方面,量子阱紅外探測器有一個缺點,就是紅外光不能正入射,即不能從量子阱平面的垂直方向入射,這給探測器制作帶來一定困難。而量子點紅外探測器則不受這一限制,因為在量子點中電子在所有方向都受到限制,因此解除了量子阱結(jié)構(gòu)器件中的選擇定則的限制。因此ⅠⅠ-ⅤⅠ族量子點在紅外探測以及太赫茲探測器也存在著廣泛的應用前景。

3 結(jié)束語

量子結(jié)構(gòu)材料是一種人工設計、制造的新型半導體材料,代表著目前半導體科學技術(shù)發(fā)展的主流方向,在未來的納電子學、光電子學、光子學和新一代ⅤLSⅠ以及光電集成、光集成等方面有極其重要的應用背景,可能引發(fā)新的技術(shù)革命。世界各發(fā)達國家都給予高度重視,目前,低維量子結(jié)構(gòu)已成為整個半導體科學技術(shù)及相關學科范圍中最活躍、投入最多、成果最豐、進展最快的領域之一。量子結(jié)構(gòu)的材料與器件包蘊著極其豐富的研究內(nèi)容,利用量子結(jié)構(gòu)的材料與器件可能制出三維光子晶體天線、光子晶體二極管,無損耗光波導、光開關、無闌值激光器、光放大器等的新一代納米光子器件,基于納米單光子發(fā)射和探測器的量子通訊,通過控制量子結(jié)構(gòu)中的電子自旋可以自旋量子器件,利用超導量子點庫柏對的宏觀相干性和庫侖阻塞效應可以實現(xiàn)量子比特;利用自旋在磁場中的相干拉莫進動(或者更廣義地利用量子相干拍頻)可以制成超高速以上的脈沖激光光源等?？傊?量子結(jié)構(gòu)的材料與器件領域正醞釀著一場新的技術(shù)革命。

而ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物半導體由于禁帶寬度覆蓋范圍廣,通過調(diào)節(jié)不同元素的含量,禁帶寬度連續(xù)可調(diào)。而且其材料中的激子結(jié)合能也比ⅠⅠ-Ⅴ族化合物半導體材料的大,使得ⅠⅠ-ⅤⅠ族化合物量子阱中的激子結(jié)合能大于縱光學(LO)聲子能量,使此類材料的器件可能有效地在室溫工作。盡管在制備技術(shù)以及研究深度上,ⅠⅠ-Ⅴ Ⅰ族化合物半導體材料還遠不及 ⅠⅠ-Ⅴ 族化合物半導體,但是由于其優(yōu)異的光電性能,必將在量子結(jié)構(gòu)的材料與器件這一領域中扮演重要的角色。

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