放射性廢物處置研究進(jìn)展

易樹平, 馬海毅, 鄭春苗

1)廣東省電力設(shè)計(jì)研究院, 廣東廣州 510663;

2)北京大學(xué)水資源研究中心, 北京 100871

放射性廢物處置研究進(jìn)展

易樹平1,2), 馬海毅1), 鄭春苗2)

1)廣東省電力設(shè)計(jì)研究院, 廣東廣州 510663;

2)北京大學(xué)水資源研究中心, 北京 100871

放射性廢物的處置是制約核能可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵因素, 目前已成為國際社會(huì)關(guān)注的熱點(diǎn)問題之一。針對(duì)處置場地核素運(yùn)移污染的風(fēng)險(xiǎn)問題, 對(duì)放射性廢物的處置及其選址、核素運(yùn)移試驗(yàn)和核素運(yùn)移模型進(jìn)行了回顧和論述。指出采用多重屏障系統(tǒng)進(jìn)行放射性廢物的處置, 其安全性是可以得到保障的; 處置場的選址應(yīng)遵循就近原則, 并應(yīng)從環(huán)境水文地質(zhì)的角度來構(gòu)建場地的選址及評(píng)價(jià)體系; 核素運(yùn)移試驗(yàn)應(yīng)注重室內(nèi)試驗(yàn)和原位試驗(yàn)相結(jié)合, 以保證所得結(jié)果和參數(shù)的可靠性; 核素運(yùn)移模型研究經(jīng)歷了由對(duì)流-彌散模型→Kd模型→多組分反應(yīng)性模型的發(fā)展階段, 并取得了重要進(jìn)展, 但在處理非均質(zhì)介質(zhì)和非均質(zhì)反應(yīng)、礦物溶解-沉淀與水動(dòng)力行為的相互影響以及穩(wěn)定性和實(shí)際應(yīng)用能力等方面還亟待提高。我國放射性廢物的處置與研究較為滯后, 需在處置場選址規(guī)范體系、核素運(yùn)移試驗(yàn)以及模擬技術(shù)等方面取得突破和提高。

放射性廢物處置; 水文地質(zhì); 環(huán)境影響評(píng)價(jià); 核素運(yùn)移試驗(yàn); 核素運(yùn)移模型

20世紀(jì)40年代以來, 核科學(xué)的飛速發(fā)展和應(yīng)用 產(chǎn)生了大量的放射性廢物。由于放射性核廢物對(duì)人體甚至整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)具有極大的危害性, 其影響可達(dá)幾百年到數(shù)萬年甚至更長的時(shí)間, 因此世界各國對(duì)放射性廢物處置的研究都非常重視(Bradbury et al., 1985; Kittel, 1989)。

放射性廢物處置的任務(wù)是在廢物可能對(duì)人類造成不可接受的危險(xiǎn)的時(shí)間內(nèi), 將廢物中的放射性核素限制在處置場范圍內(nèi), 防止核素以不可接受的濃度或數(shù)量向環(huán)境釋放而影響人類的健康與安全(Han et al., 1997; Kickmaier et al., 1997)。然而, 盡管半個(gè)多世紀(jì)以來放射性廢物的處置和研究取得了較大的進(jìn)展, 但在場地選址、參數(shù)獲取及污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等方面仍存在不足, 增加了放射性廢物安全處置的不確定性。

目前, 世界各國正積極推行低碳經(jīng)濟(jì), 清潔能源的呼聲越來越高, 中國正“積極發(fā)展核電”。因此,全面和正確地認(rèn)識(shí)放射性廢物的處置就尤為重要。但是, 我國的放射性廢物處置還處于起步階段, 因此有必要對(duì)國際上放射性廢物的處置概況進(jìn)行回顧,總結(jié)處置經(jīng)驗(yàn), 探討處置過程中涉及的核心課題及其研究現(xiàn)狀就具有重要理論和實(shí)際意義。

1 放射性廢物的處置

1.1 歷史回顧

人類歷史上第一次放射性廢物的處置發(fā)生于1944年美國田納西州, 采用的處置方法為簡單的壕溝掩埋(Han et al., 1997)。在核廢處置的早期階段,其它核能大國如英國、前蘇聯(lián)和法國等也有類似核廢處置的報(bào)道。因此早期放射性廢物的處置并未引起重視。

20世紀(jì)50年代后(NAS-NRC, 1957), 放射性廢物的處置開始受到廣泛重視。世界各國對(duì)放射性廢物的處置方式展開了廣泛的研究, 通過比較地表處置、海底處置、地質(zhì)處置、太空處置及其它一些處置方式, 考慮到放射性泄露的風(fēng)險(xiǎn)性、技術(shù)可行性、回收利用性及工程造價(jià)等因素, 國際上普遍認(rèn)為采用多重屏障系統(tǒng)的地質(zhì)處置是較為理想的處置方式。其中, 由于高放廢物危害大且衰變周期長, 故采用深部地質(zhì)處置的形式; 而低中放廢物由于衰變至人類可接受的時(shí)間較短, 則采用近地表或地質(zhì)處置的方式。有的國家如芬蘭則要求所有放射性廢物都采用深部地質(zhì)處置。

低中放廢物的近地表處置是指在地表或近地表設(shè)施內(nèi)對(duì)核廢物進(jìn)行終端處置, 處置設(shè)施最大深度一般是30 m或者更淺。由于低中放廢物數(shù)量大, 處置周期短, 處置技術(shù)難度相對(duì)較小, 因此半個(gè)世紀(jì)以來發(fā)展速度較快。目前, 國際上已成功建成并運(yùn)行上百個(gè)低中放廢物處置場(Han et al., 1997; 劉平輝等, 2000)。這些處置場根據(jù)處置設(shè)施的不同, 可劃分為多種處置方式(Kittel, 1989), 并采用壓縮包裝層(水泥)、導(dǎo)水層(砂礫)、阻水層(粘土)以及生物層(植被)等作為多重屏障系統(tǒng)。

與低中放廢物處置不同的是, 盡管關(guān)于高放廢物處置的研究較為深入, 但是真正能用于接納高放廢物的處置場則未見報(bào)道。20世紀(jì)60年代后, 歐美和一些亞洲國家建設(shè)了多座深部地下試驗(yàn)場來研究高放廢物深部地質(zhì)處置的一些關(guān)鍵問題(Kickmaier et al., 1997; Yllera et al., 2004; Wersin et al., 2004),這些地下試驗(yàn)場按功能可分為兩種, 即一般性試驗(yàn)場和特定場址試驗(yàn)場, 前者與高放廢物處置庫場址沒有直接聯(lián)系, 僅開展試驗(yàn)研究; 而后者則是在預(yù)選場址上建設(shè)的地下設(shè)施, 具有方法學(xué)研究和場址評(píng)價(jià)雙重作用。

我國目前已建成甘肅玉門和廣東北龍兩個(gè)近地表低中放廢物處置場(浦永寧等, 2005), 并計(jì)劃在西北、西南、華南、華東、東北五個(gè)地區(qū)各建一個(gè)低中放廢物處置基地; 另一方面, 關(guān)于高放廢物的深部地質(zhì)處置, 我國也正在甘肅北山開展相關(guān)研究(Wang, 2009)。

1.2 經(jīng)驗(yàn)認(rèn)識(shí)

從國際上半個(gè)多世紀(jì)以來放射性廢物的處置和研究可以獲得如下四個(gè)基本認(rèn)識(shí): 1)處置過于簡單或不當(dāng)會(huì)造成嚴(yán)重后果, 早期采用的簡陋的地表淺埋處置方式已經(jīng)被淘汰, 如美國 West Vally, Sheffield和Maxey Flats處置場由于放射性泄露而關(guān)閉; 2)處置場應(yīng)盡量選在靠近產(chǎn)生廢物的地區(qū), 因?yàn)閺U物運(yùn)輸是個(gè)值得重視的事故風(fēng)險(xiǎn)問題。由于運(yùn)送貨物的卡車發(fā)生事故, 美國 Beatty和 Hanford處置場都因此曾遭到關(guān)閉; 3)采用多重屏障系統(tǒng)進(jìn)行低中放廢物的處置, 通過正確的選址、設(shè)計(jì)、建造和管理, 其安全性是可以得到保證的。如法國Manche處置場, 自1969年開始運(yùn)行到1994年關(guān)閉退役以來,至今尚未發(fā)現(xiàn)對(duì)環(huán)境和公眾構(gòu)成危險(xiǎn); 4)公眾的接受和認(rèn)可是放射性廢物處置場選址評(píng)價(jià)過程中需要特別重視的一個(gè)問題, 如我國華東低中放廢物處置場就是由于這一原因而一直沒能夠確定下來。

核素在地質(zhì)介質(zhì)中的運(yùn)移規(guī)律是放射性廢物處置研究和環(huán)境評(píng)價(jià)的核心問題。因此, 從地質(zhì)、水文地質(zhì)及環(huán)境評(píng)價(jià)的角度看, 放射性廢物處置研究包括如下三個(gè)方面的核心課題: 1)處置場的水文地質(zhì)選址。放射性廢物的處置對(duì)場址的水文地質(zhì)條件要求較高。一般而言, 處置場址多選在人跡罕至、研究程度較低的地方, 地質(zhì)、水文地質(zhì)資料缺乏。因此, 選址過程作為獲取水文地質(zhì)資料的途徑, 在整個(gè)場址的論證、選擇、設(shè)計(jì)及后期的環(huán)境影響評(píng)價(jià)中均具有無可替代的作用; 2)核素運(yùn)移試驗(yàn)。地下水科學(xué)的進(jìn)步在很大程度上是由參數(shù)獲取的新技術(shù)和新手段帶動(dòng)起來的, 核素運(yùn)移試驗(yàn)作為研究核素運(yùn)移最直接、最有效的手段, 關(guān)系著獲取基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的可靠程度, 同時(shí)也是場地性能評(píng)價(jià)的參數(shù)來源和重要依據(jù); 3)核素運(yùn)移模型。由于處置場地性能評(píng)價(jià)需要考慮至少數(shù)百年以上的時(shí)間尺度, 因此必須通過建立模型來量化和預(yù)測。同時(shí), 核素運(yùn)移模型也是后期環(huán)境評(píng)價(jià)的重要依據(jù)。

2 研究現(xiàn)狀

2.1 水文地質(zhì)選址

國際上放射性廢物處置場的選址和建設(shè)起步較早, 并有相當(dāng)完備的法律體系和相應(yīng)的工作流程。然而, 就水文地質(zhì)選址的技術(shù)要求而言, 則僅有些原則性的規(guī)定。如美國聯(lián)邦法規(guī)10CFR61規(guī)定處置場必須在構(gòu)造相對(duì)穩(wěn)定的地區(qū), 距離地下水位要有一定距離等; 加拿大、日本、法國也只有一些與美國相似的原則性規(guī)定, 均沒有專門針對(duì)放射性廢物處置選址的操作性強(qiáng)的技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)。同樣, 我國現(xiàn)有的技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)(如 GB 9132-88)和核安全導(dǎo)則(如 HJ/T 23-1998)等也只有一些原則性的規(guī)定, 而對(duì)處置場選址具體的勘察、水文地質(zhì)及巖土特性參數(shù)的獲取則關(guān)注較少, 缺乏操作性, 不能有效地指導(dǎo)低中放廢物處置場地的選址。

放射性廢物處置選址的不足集中表現(xiàn)在選址工作與環(huán)評(píng)應(yīng)用脫節(jié)方面。選址側(cè)重于場址勘察、試驗(yàn)及參數(shù)獲取; 而環(huán)評(píng)則致力于數(shù)據(jù)應(yīng)用及安全性評(píng)價(jià)。由于專業(yè)差異, 往往導(dǎo)致上述兩個(gè)方面交流較少甚至脫節(jié), 從而出現(xiàn)如下兩種不利局面: 1)選址所得數(shù)據(jù)不是環(huán)評(píng)所需要的; 2)環(huán)評(píng)所需的某些數(shù)據(jù)在野外和室內(nèi)試驗(yàn)中沒有獲取到。鑒于此, 放射性廢物處置場地的選址工作必須與環(huán)境評(píng)價(jià)結(jié)合起來, 在不同階段互相指導(dǎo), 以達(dá)到參數(shù)的有效獲取和環(huán)境影響的正確評(píng)價(jià)。

2.2 核素運(yùn)移試驗(yàn)

國際上核素運(yùn)移試驗(yàn)始于20世紀(jì)50年代末60年代初, 而我國在這方面的研究則起步于 80年代初。核素運(yùn)移試驗(yàn)的目的是為核廢處置場址的可行性論證、建造、運(yùn)行、封閉及長期安全性評(píng)價(jià)提供基礎(chǔ)參數(shù)。半個(gè)世紀(jì)以來, 核素運(yùn)移試驗(yàn)研究取得了顯著成果, 積累了大量的試驗(yàn)數(shù)據(jù)和技術(shù)資料(Kickmaier et al., 1997)。根據(jù)試驗(yàn)方式和規(guī)模的不同,核素運(yùn)移試驗(yàn)可分為室內(nèi)試驗(yàn)和原位試驗(yàn)兩類。兩類試驗(yàn)互有優(yōu)、缺點(diǎn), 目前都為研究者所廣泛使用,有些大型項(xiàng)目甚至兩種試驗(yàn)方法都采用, 相互印證以獲取更為可靠的試驗(yàn)結(jié)果, 或以此來研究試驗(yàn)的尺度效應(yīng)(Hadermann et al., 1996)。

2.2.1 室內(nèi)試驗(yàn)

在核素運(yùn)移試驗(yàn)中, 室內(nèi)試驗(yàn)是指在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)以處置場址的主體材料作介質(zhì), 模擬核素在介質(zhì)中的吸附、滯留和擴(kuò)散等作用機(jī)制, 來研究核素在介質(zhì)中的運(yùn)移規(guī)律。室內(nèi)試驗(yàn)由于相對(duì)簡單、經(jīng)濟(jì)、易于操作, 可在較短的時(shí)間內(nèi)掌握核素運(yùn)移的一些特性常數(shù)而被大量應(yīng)用。如García-Gutiérrez等(2006)采用室內(nèi)試驗(yàn)對(duì)中性、陰離子和陽離子核素在FEBEX膨潤土中的擴(kuò)散系數(shù)和有效孔隙度等進(jìn)行了研究; Van Loon等(2009)采用室內(nèi)試驗(yàn)分別對(duì)完整和破碎的Opalinus粘土對(duì)Cs的吸附特性進(jìn)行了對(duì)比研究, 結(jié)果表明Cs在完整和破碎Opalinus粘土上的吸附作用本質(zhì)上是相同的。我國也有一些學(xué)者開展了關(guān)于核素運(yùn)移的室內(nèi)研究, 如葉明呂等(1994)用土柱試驗(yàn)法研究了90Sr在粉碎沸石柱中的吸附與運(yùn)移行為, 結(jié)果表明沸石對(duì)90Sr的吸附能力很強(qiáng);蘇銳、李春江等(2000)對(duì)核素在花崗巖基質(zhì)中的運(yùn)移進(jìn)行了研究, 獲得了134Cs在花崗巖中的擴(kuò)散系數(shù)、阻滯系數(shù)和孔隙度等; 李書紳等(2004)對(duì)237Np、238Pu、和241Am在黃土包氣帶中的運(yùn)移進(jìn)行了模擬試驗(yàn), 得到了三種核素在黃土中的垂向擴(kuò)散系數(shù)和延遲系數(shù); 王青海等(2004)用批示法對(duì)鍶在砂巖和花崗巖中的分配系數(shù)及吸附機(jī)制進(jìn)行了對(duì)比研究。另外, 我國在找礦領(lǐng)域也做了放射性核素在沉積物等礦床內(nèi)的采樣測試分析研究(高柏等, 2006; 劉廣山等, 2008)。

室內(nèi)試驗(yàn)的另一個(gè)優(yōu)點(diǎn)是對(duì)同一試驗(yàn)可采用多種方法進(jìn)行互相印證。如在測定某種核素的擴(kuò)散參數(shù)時(shí), 可利用的方法有透入擴(kuò)散試驗(yàn)、穿過擴(kuò)散試驗(yàn)以及其它一些試驗(yàn)方法(García-Gutiérrez et al., 2006)。然而, 由于室內(nèi)試驗(yàn)所采用的樣品通常較小,而且在準(zhǔn)備過程中會(huì)受到不同程度的擾動(dòng), 因此所得的結(jié)果就會(huì)產(chǎn)生差異, 同時(shí)尺度效應(yīng)也是學(xué)術(shù)界普遍關(guān)注的一個(gè)問題, 因此室內(nèi)試驗(yàn)測試結(jié)果的適宜性受到限制和質(zhì)疑(Bradbury et al., 1985; Kickmaier et al., 1997)。

2.2.2 原位試驗(yàn)

為克服室內(nèi)試驗(yàn)的缺點(diǎn)和探討可能存在的尺度效應(yīng), 核素運(yùn)移試驗(yàn)逐漸被移到室外, 有針對(duì)性地進(jìn)行野外現(xiàn)場示蹤試驗(yàn)?？紤]到核素的危害性和更真實(shí)地模擬核素運(yùn)移環(huán)境, 原位試驗(yàn)一般在地下研究實(shí)驗(yàn)室(URL)進(jìn)行。第一個(gè) URL建立于美國 20世紀(jì)60年代初, 歐洲第一個(gè)URL則建成于1966年,隨后如比利時(shí)的HADES、英國的RCF、瑞典的Asp?、瑞士的GTS及Mont Terri以及芬蘭、法國、德國、西班牙等國也在進(jìn)行或計(jì)劃進(jìn)行相應(yīng)的研究。根據(jù)功能的不同, 目前國際上的URLs可分為兩種, 即一般性實(shí)驗(yàn)室和特定場址實(shí)驗(yàn)室, 前者與處置場沒有直接聯(lián)系, 僅開展方法學(xué)研究; 后者則是在預(yù)選處置場上建設(shè)的地下設(shè)施, 具有方法學(xué)研究和場址評(píng)價(jià)雙重作用, 如美國的Yucca試驗(yàn)場(Karasaki et al., 2009)。

在原位試驗(yàn)研究方面, 我國與國外的研究差距較大, 僅開展了少量野外試驗(yàn)工作。如金月如等(1994)開展了野外試驗(yàn)場包氣帶土壤中示蹤核素活度分布的直接測定研究; 中國輻射防護(hù)研究院于1997年建成了一座用于淺部含水層核素運(yùn)移規(guī)律的野外地下研究設(shè)施(URF), 該設(shè)施屬于一般性實(shí)驗(yàn)室, 僅作為方法學(xué)試驗(yàn)研究之用(李書紳等, 2002)。隨后郭擇德等(2000), 王志明等(2003)相繼在該URF內(nèi)開展了一系列核素在黃土中的現(xiàn)場示蹤試驗(yàn), 結(jié)果表明黃土沉積層對(duì)3H、60Co、85,90Sr、134Cs、237Np、238Pu及241Am等核素具有強(qiáng)烈的吸附滯留作用。

原位試驗(yàn)通常測試兩種核素運(yùn)移濃度數(shù)據(jù): 一種是投源鉆孔中示蹤劑濃度隨時(shí)間序列的稀釋數(shù)據(jù);另一種則是在試驗(yàn)結(jié)束后, 通過切割鉆孔附近巖土樣并進(jìn)行核素濃度測試所獲得的巖芯數(shù)據(jù)。兩種數(shù)據(jù)可分別或同時(shí)運(yùn)用, 相互印證以求取較為準(zhǔn)確的核素運(yùn)移參數(shù)?？梢? 原位試驗(yàn)很好地克服了室內(nèi)試驗(yàn)的不足, 所測得數(shù)據(jù)更具有代表性, 因此受到各國核素運(yùn)移研究的重視。然而, 原位試驗(yàn)也存在耗資大, 歷時(shí)長、操作復(fù)雜等問題, 同時(shí)也具有一些無法克服的不理想因素, 如過濾器、鉆孔與圍巖間的空隙及干擾破碎帶等, 均會(huì)影響核素運(yùn)移結(jié)果,為數(shù)據(jù)解釋帶來較大的不確定性, 因此要求研究者必須具有良好的判斷能力和豐富的研究手段(Samper et al., 2010)。

核素運(yùn)移試驗(yàn)示蹤劑的應(yīng)用經(jīng)歷了一個(gè)由簡單到復(fù)雜的過程。由早期的非吸附性示蹤劑(中性及陰離子如 HTO、HDO、82Br-、123I-、3He等)逐步到各種弱吸附性示蹤劑(如22,24Na+、85Sr2+、133Ba2+、86Rb等)以及需要較長試驗(yàn)時(shí)間的強(qiáng)吸附示蹤劑(如134,137Cs+等)演化。近兩年, 化學(xué)成分復(fù)雜的示蹤劑也被逐漸利用起來, 如234,235,238U+,60Co+,237Np,152Eu,99Tc,113Sn,75Se等(Frick et al., 1992; Smith et al., 2001)。

需要說明的是, 一種試驗(yàn)方法的優(yōu)缺點(diǎn)是在試驗(yàn)過程中逐步發(fā)現(xiàn)的, 因此, 各國學(xué)者均在針對(duì)目前試驗(yàn)方法的不足, 進(jìn)一步完善試驗(yàn)技術(shù), 目前已成為核素試驗(yàn)研究的重要內(nèi)容。如 García-Gutiérrez等(2006)提出了一種大尺度固源擴(kuò)散試驗(yàn)方法, 同時(shí)考慮核素運(yùn)移的原位性和克服目前原位試驗(yàn)中存在的過濾器、空隙和破碎帶等引起的不確定性, 以獲取更準(zhǔn)確的Cox粘土的擴(kuò)散和阻滯參數(shù)。另外, 天然類比研究(Mckinley, 1987)以及直接針對(duì)核事故的核素運(yùn)移調(diào)查研究也是重要的研究方法(Rudenko et al., 2003)。

2.3 核素運(yùn)移模型

核廢處置場地安全性評(píng)價(jià)所涉及的時(shí)間尺度少則數(shù)百年, 多則上萬甚至百萬年, 遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出直接測試的試驗(yàn)范圍, 因此需要基于核素在地下介質(zhì)中的運(yùn)移機(jī)理和過程, 建立相應(yīng)的模型來定量預(yù)測核素在處置場內(nèi)的運(yùn)移。核素運(yùn)移模型研究的基本意義包括三個(gè)方面: 1)增強(qiáng)對(duì)核素運(yùn)移的理解; 2)印證研究方法的適宜性及評(píng)價(jià)試驗(yàn)數(shù)據(jù)的有效性; 3)提高模擬技術(shù)以進(jìn)行核素地質(zhì)處置的安全性評(píng)價(jià)(Hadermann et al., 1996)。

核素在地下介質(zhì)中的運(yùn)移包括水動(dòng)力運(yùn)移過程和地球化學(xué)反應(yīng)過程兩個(gè)方面。水動(dòng)力運(yùn)移過程主要包括對(duì)流、機(jī)械彌散及分子擴(kuò)散等作用, 可用對(duì)流-彌散模型(Bear, 1961)來描述; 而地球化學(xué)反應(yīng)過程則包括水相絡(luò)合、表面絡(luò)合、氧化-還原作用、酸堿反應(yīng)、離子交換、吸附作用、沉淀-溶解作用等(Gillham et al., 1982), 可采用地球化學(xué)模型來刻畫。20世紀(jì)80年代以前, 研究者們通常把水動(dòng)力運(yùn)移過程和地球化學(xué)反應(yīng)過程作為獨(dú)立的系統(tǒng)進(jìn)行模擬。

然而, 地球化學(xué)過程和水動(dòng)力過程在實(shí)際情況下是相互影響的。由于水動(dòng)力過程在數(shù)學(xué)原理上能簡化為代數(shù)系統(tǒng), 20世紀(jì)80年代后Kd模型通常被用來模擬核素的地球化學(xué)吸附行為。這種方法將復(fù)雜的化學(xué)系統(tǒng)簡化為由溶質(zhì)在固、液相中的分布系數(shù)(Kd)來控制。盡管這種方法不屬于確定性動(dòng)力模型,無法揭示發(fā)生在系統(tǒng)內(nèi)部的化學(xué)反應(yīng)機(jī)制, 但其作為與化學(xué)反應(yīng)有關(guān)的運(yùn)移模型, 在缺乏詳盡基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的時(shí)候卻非常有效, 因此目前Kd模型仍被廣泛研究和應(yīng)用(Van Der Lee et al., 2001)。但是, Kd模型畢竟是一種對(duì)化學(xué)過程的概化。在真實(shí)地下水系統(tǒng)中,一方面由于溶質(zhì)與圍巖礦物的動(dòng)態(tài)反應(yīng), 水化學(xué)組分總是隨時(shí)間和空間的不同而改變, 因此也就受水動(dòng)力系統(tǒng)的影響; 另一方面, 介質(zhì)的孔隙度與滲透性也受礦物沉淀和溶解的影響。因此, Kd不是恒定的而且在有的情況下變化比較大。已有研究表明在溶液成分濃度受礦物溶解-沉淀影響強(qiáng)烈(Reardon, 1981; Liu et al., 1989)和水化學(xué)作用強(qiáng)烈的地區(qū)(Yeh et al., 1991), 運(yùn)用Kd法是不合適的。因此, 就需要一種耦合技術(shù)來模擬同時(shí)產(chǎn)生的地球化學(xué)和水動(dòng)力運(yùn)移過程, 溶質(zhì)反應(yīng)性運(yùn)移模型就是基于這個(gè)目的而發(fā)展起來的(Grindrod et al., 1996; Darban et al., 2008)。

直到90年代初, 反應(yīng)性運(yùn)移模型的研究進(jìn)展仍然很小, 通常只是對(duì)其進(jìn)行介紹并呼吁學(xué)術(shù)界進(jìn)行研究。然而20年來, 溶質(zhì)反應(yīng)性運(yùn)移模型的研究取得了巨大的進(jìn)步, 這可從近年來逐步增加的文獻(xiàn)發(fā)表量上顯示出來, 在此不對(duì)文獻(xiàn)做詳細(xì)評(píng)論, 可參閱如下論文及相關(guān)文獻(xiàn)(Wersin et al., 2004; García-Gutiérrez et al., 2006; Van Der Lee et al., 2001; Xu et al., 1999; Zheng et al., 1999; Prommer et al., 2003; Palut et al., 2003; Samper et al., 2006; Appelo et al., 2007; Ma et al., 2010)。

結(jié)合核素運(yùn)移試驗(yàn)和核廢處置場地實(shí)際案例,國際上研究開發(fā)了為數(shù)眾多的數(shù)值模擬工具。目前,反應(yīng)性運(yùn)移模型已經(jīng)能夠正確用于模擬動(dòng)力試驗(yàn)及野外觀測, 并可以同時(shí)考慮多種地球化學(xué)過程及多種化學(xué)組分。常用的核素運(yùn)移計(jì)算程序包括HYTEC (Van Der Lee, 1997)、3DHYDROGEOCHEM(Cheng et al., 1998)、TOUGHREACT(Xu et al., 1999)、MT3D系列程序(Zheng et al., 1999)、PHT3D(Prommer et al., 2003)及其余一系列程序, 具體可參考 Yim et al.(2000)、Van Der Lee et al.(2001)、Zheng et al.(2002)等文獻(xiàn), 里面統(tǒng)計(jì)了當(dāng)前常用的數(shù)十種計(jì)算程序及其應(yīng)用條件和功能特征等。

我國學(xué)者在核素運(yùn)移模型方面也開展了部分工作。如王榕樹等(1994)研究了表觀擴(kuò)散系數(shù)與地下水流速等因素對(duì)核素?cái)U(kuò)散的影響; 陳家軍等(1994)、王金生等(1996)研究了水動(dòng)力彌散方程與核素在孔隙介質(zhì)中非平衡吸附模式的耦合模型, 結(jié)果表明二維非平衡吸附數(shù)值模式能較好地描述核素運(yùn)移實(shí)際;李春江等(1998)、蘇銳等(2000)、李金軒(2001)對(duì)花崗巖體單裂隙中的核素運(yùn)移模型進(jìn)行了研究, 分析了水流變化對(duì)核素運(yùn)移的影響及控制核素運(yùn)移的主要參數(shù); 另外, 其他學(xué)者如錢天偉等(2002)、王青海等(2004)也開展了部分核素在黃土及基巖裂隙中的模擬研究工作。然而, 應(yīng)該認(rèn)識(shí)到我國關(guān)于核素運(yùn)移模型的研究與國際上存在較大差距, 具體表現(xiàn)在三個(gè)方面: 1)對(duì)核素運(yùn)移計(jì)算程序的開發(fā)差距明顯; 2)實(shí)際應(yīng)用實(shí)例的數(shù)量和質(zhì)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于歐美發(fā)達(dá)國家; 3)高水平研究工作較少, 高水平和高質(zhì)量的文章與發(fā)達(dá)國家差距較大。上述差距的存在一方面是由于我國在核素運(yùn)移模型方面的研究起步較晚, 一開始就沒有跟上國際發(fā)展步伐; 另一方面則主要在于重視程度不夠, 投入力度不大等因素。

綜合國內(nèi)外研究狀況, 模型研究極大地強(qiáng)化了對(duì)核素在地質(zhì)介質(zhì)中的運(yùn)移和阻滯過程的理解和掌握。然而, 對(duì)概念模型的理解不足以及數(shù)據(jù)的缺乏,限制了模型的應(yīng)用(Van Der Lee et al., 2001; Berner, 1998; Zheng, 2009)。核素運(yùn)移模型研究存在如下不足: 1)由于基本數(shù)據(jù)的欠缺, Kd法作為與化學(xué)反應(yīng)有關(guān)的模型之一, 仍在實(shí)際模擬中廣為運(yùn)用, 但其穩(wěn)定性和有效性仍然需要進(jìn)一步的研究和論證; 2)耦合水動(dòng)力運(yùn)移和地球化學(xué)反應(yīng)的多組分反應(yīng)性運(yùn)移模型取得了巨大發(fā)展, 然而由于缺乏對(duì)熱力學(xué)動(dòng)態(tài)或平衡常數(shù)的認(rèn)識(shí), 常常對(duì)模型的應(yīng)用形成約束。特別是我國, 關(guān)于核素運(yùn)移的反應(yīng)性模擬實(shí)例還未見報(bào)道; 3)模型反向參數(shù)估算取得了巨大進(jìn)展,目前可對(duì)溶液組分、核素運(yùn)移固、液相參數(shù)等進(jìn)行反推預(yù)算, 解決了由于技術(shù)局限而無法測試組分濃度的困難, 也為某些條件下無法采用解析法來解釋試驗(yàn)數(shù)據(jù)時(shí)提供了備選方法。但是, 由于模型參數(shù)反向估算計(jì)算量大, 同時(shí)存在計(jì)算不收斂等問題,計(jì)算效率和精度等還需要進(jìn)一步提高, 計(jì)算方法也有待于進(jìn)一步改進(jìn); 4)含水介質(zhì)的地球化學(xué)組成在不同尺度上均存在非均質(zhì)性, 這就要求模型應(yīng)當(dāng)具有處理非均質(zhì)屬性的能力, 因此模型研究應(yīng)在刻畫介質(zhì)和反應(yīng)的非均質(zhì)性方面作出進(jìn)一步的突破; 5)礦物沉淀和溶解對(duì)水動(dòng)力行為的影響仍然很難予以量化, 而這一作用又對(duì)核素在含水介質(zhì)中的運(yùn)移具有重要影響, 因此模型研究還有待在這個(gè)方面予以加強(qiáng)。

3 結(jié)論及討論

放射性廢物的處置從地質(zhì)、水文地質(zhì)及環(huán)境評(píng)價(jià)的角度看, 主要包括水文地質(zhì)選址、核素運(yùn)移試驗(yàn)和核素運(yùn)移模型三個(gè)方面的核心課題。場址的選擇應(yīng)本著就近原則并采用多重屏障系統(tǒng)進(jìn)行廢物處置, 同時(shí)應(yīng)基于環(huán)境水文地質(zhì)的角度來構(gòu)建場選址評(píng)價(jià)體系。核素運(yùn)移試驗(yàn)主要包括室內(nèi)試驗(yàn)和原位試驗(yàn)兩種, 試驗(yàn)示蹤劑的運(yùn)用呈現(xiàn)出多元化、復(fù)雜化的特征, 并催生出試驗(yàn)方法學(xué)這一研究熱點(diǎn)。核素運(yùn)移模型研究經(jīng)歷了由對(duì)流-彌散模型→Kd模型→多組分反應(yīng)性模型的發(fā)展過程, 并取得了巨大進(jìn)展。但是由于對(duì)核素運(yùn)移機(jī)理、概念認(rèn)識(shí)不足以及熱、動(dòng)力學(xué)關(guān)鍵參數(shù)的缺乏限制了核素運(yùn)移模型的應(yīng)用。模擬模型還應(yīng)在處理非均質(zhì)介質(zhì)和非均質(zhì)反應(yīng)、描述礦物溶解-沉淀與水動(dòng)力行為的相互影響以及穩(wěn)定性和實(shí)際應(yīng)用能力等方面做出突破和提高。

我國放射性廢物處置及研究還處于初步階段,處置場址勘測體系和標(biāo)準(zhǔn)仍待建立, 核素運(yùn)移試驗(yàn)技術(shù)需要完善, 核素運(yùn)移數(shù)據(jù)儲(chǔ)備急待加強(qiáng); 在核素運(yùn)移模型方面, 我國在計(jì)算程序的開發(fā)及模擬實(shí)例上與國際上的差距則更為明顯, 滿足不了目前因大力發(fā)展核電而導(dǎo)致的核廢處置需求。因此, 不論從理論研究意義還是從放射性廢物處置的實(shí)際需要來看, 我國均需要在上述幾個(gè)方面加強(qiáng)研究。

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Advances in Research on Disposal of Radioactive Waste

YI Shu-ping1,2), MA Hai-yi1), ZHENG Chun-miao2)
1) Guangdong Electric Power Design Institute, Guangzhou, Guangdong 510600;
2) PKU Center for Water Research, Peking University, Beijing 100871

Disposal of radioactive wastes (DRW) will eventually hinder the sustainable development of nuclear energy.Safety DRW has become an issue that receives worldwide attentions.Aimed at tackling the exposure risk of radioactive waste transport in the groundwater system of disposal sites, this paper presents a review on DRW along with site selection, radionuclide transport experiments and numerical models.Safety of DRW can be achieved by disposal of radioactive wastes with a multi-barrier system.A disposal site should be located at an area near the place where the wastes are produced.The site investigation and assessment system should focus on aspects of environmental hydrogeology.Both lab and in-situ test should be considered for obtaining correct results and parameters for the transport of radionuclides in a groundwater system.Numerical models for radionuclides transport have made great progress through advection-dispersion and linear sorption (Kd) to multi-component reactive transport models.However, the numerical methods need improvement in dealing with heterogeneous media and chemical reactions, interactions between mineral dissolution/precipitation and hydrodynamic process, model validity as well as the capability of application to real cases.DRW in China has been relatively poorly studied and work needs to be improved in such aspects as site selection standard series, experimental techniques and modeling approaches.

disposal of radioactive waste; hydrogeology; assessment of environment affects; radionuclide transport experiments; radionuclide transport models

X753; X820.3; P641

A

10.3975/cagsb.2011.05.09

本文由國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(編號(hào): 40911130505)資助。

2011-07-03; 改回日期: 2011-08-06。責(zé)任編輯: 閆立娟。

易樹平, 男, 1979年生。博士。主要從事地下水循環(huán)和溶質(zhì)運(yùn)移研究。E-mail: ysp3145@163.com。