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    氣相色譜法測定氯雷他定原料的殘留溶劑

    2011-03-30 08:22:58李萍
    環(huán)境科學(xué)導(dǎo)刊 2011年6期
    關(guān)鍵詞:二甲基亞砜甲苯內(nèi)標(biāo)

    李萍

    (昆明積大制藥有限公司,云南昆明650106)

    氣相色譜法測定氯雷他定原料的殘留溶劑

    李萍

    (昆明積大制藥有限公司,云南昆明650106)

    用毛細(xì)管柱氣相色譜法建立氯雷他定殘留溶劑(甲苯、乙腈)的測定方法。結(jié)果表明:本測定法方法簡單、結(jié)果準(zhǔn)確、重現(xiàn)性好,可用于氯雷他定原料中甲苯、乙腈2種殘留溶劑的同時測定。

    氣相色譜法;氯雷他定;殘留溶劑;測定

    氯雷他定為昆明積大制藥有限公司研制的新型、強(qiáng)效抗過敏藥,于2004年批準(zhǔn)上市。批準(zhǔn)的適應(yīng)癥為用于緩解過敏性鼻炎有關(guān)的癥狀,亦適用于緩解慢性蕁麻疹、瘙癢性皮膚病及其他過敏性皮膚病的癥狀及體征。屬長效三環(huán)類抗組胺藥,競爭性地抑制組胺H1受體,抑制組胺所引起的過敏癥狀,無明顯的抗膽堿和中樞抑制作用。氯雷他定在合成工藝中使用了甲苯、乙腈作為溶劑,這些溶劑會對人體的健康和環(huán)境造成危害。在生產(chǎn)中完全除去這些溶劑是非常困難的,但必須確保產(chǎn)品中的殘留量是人體可以接受的,ICH對各類溶劑殘留量有著嚴(yán)格的規(guī)定。目前溶劑殘留量測定的進(jìn)樣方式有頂空進(jìn)樣法和溶劑直接進(jìn)樣法,本研究建立了毛細(xì)管柱氣相色譜法,以直接進(jìn)樣的方式測定2種溶劑(甲苯、乙腈)的殘留,方法簡便、重現(xiàn)性好。

    1 儀器與試劑藥品

    儀器:日本島津GC-2010氣相色譜儀;FID檢測器;載氣為高純氮?dú)?Shimadzu GC solution色譜工作站;SE30-(60m×0.53mm×5μm)毛細(xì)管柱,固定相為100%二甲基聚硅氧烷。

    試劑藥品:氯雷他定原料(批號:090801、090802、090803),由昆明積大制藥有限公司生產(chǎn);二甲基亞砜DMSO(AR);甲苯(AR);苯(AR);乙腈(HPLC)。

    2 溶液的配制

    ①空白溶液:二甲基亞砜DMSO。

    ②內(nèi)標(biāo)溶液:精密稱取苯30.5mg,置100ml容量瓶中,用DMSO稀釋至刻度,制得305μg/ml的內(nèi)標(biāo)液。

    ③對照儲備液:精密稱取甲苯452.4mg,乙腈202.8mg,置100ml容量瓶中,用DMSO稀釋至刻度;取稀釋液10.0ml置250ml容量瓶中,用DMSO稀釋定容至刻度,得到濃度為甲苯180.96μg/ml、乙腈81.12μg/ml的對照儲備液。

    ④對照液:精密量取2.5ml對照儲備液③于10ml容量瓶中,精密加內(nèi)標(biāo)溶液②1.0ml,用DMSO定容至刻度,得到甲苯45.24μg/ml、乙腈20.28μg/ml的對照液。

    3 實(shí)驗方法及結(jié)果

    3.1 色譜條件和色譜圖

    采用SE30-(60m×0.53mm×5μm)毛細(xì)管柱,固定相為100%二甲基聚硅氧烷;以氮?dú)鉃檩d氣,F(xiàn)ID檢測器250℃,采用程序升溫,柱溫為60℃,保持5.0min,以15℃/min的速度升溫至200℃,保持3min,進(jìn)樣口溫度250℃,70KPa(恒壓模式),分流直接進(jìn)樣,分流比1∶5,進(jìn)樣體積:1.0μl。內(nèi)標(biāo)法計算殘留溶劑的含量。對照溶液和空白溶液色譜圖見圖1。

    3.2 系統(tǒng)適應(yīng)性試驗及結(jié)果

    上述對照液色譜中甲苯、乙腈、苯峰與相鄰峰的分離度>2,理論塔板數(shù)均>10000,拖尾因子符合中國藥典的要求。

    3.3 專屬性

    (1)溶液配制

    ⑤供試液:精密稱取樣品0.5102g,置10ml容量瓶中,精密加內(nèi)標(biāo)溶液②1.0ml,用DMSO溶解,并稀釋至刻度。

    ⑥空白+乙腈+苯+甲苯:精密加內(nèi)標(biāo)溶液②1.0ml及對照儲備液③2.5ml置10ml容量瓶中,用DMSO溶解,并定容至刻度。

    ⑦空白+乙腈:用10μl微量進(jìn)樣器量取2.5μl(約2mg)乙腈于100ml容量瓶中用DMSO定容至刻度,乙腈濃度約20μg/ml。

    ⑧空白+乙腈+苯:用10μl微量進(jìn)樣器量取3.0μl(約2.5mg)苯于空白+乙腈⑦中,苯濃度約25μg/ml。

    (2)根據(jù)測定方法,分別進(jìn)樣空白溶液①、空白+乙腈⑦、空白+乙腈+苯⑧、對照溶液④、供試液⑤、空白加+乙腈+苯+甲苯⑥,并記錄相應(yīng)色譜圖。根據(jù)各圖譜中組分保留時間定性,主要組分色譜峰的保留時間及其相對于DMSO的相對保留時間見表1。結(jié)論:符合專屬性試驗要求,本方法具備較強(qiáng)的專屬性,能正確鑒定和檢出甲苯、乙腈。

    表1 各組分色譜峰保留時間及分離度

    3.4 線性和范圍

    (1)對照液系列配制。精密量取0.25、0.5、1.0、1.5、2.5、3.0、4.0ml對照儲備液③分別于7個10ml容量瓶中,分別精密加內(nèi)標(biāo)溶液②1.0ml,用DMSO定容至刻度。

    (2)按測定方法,依次進(jìn)樣對照液系列1μl,記錄相應(yīng)色譜圖。將各濃度下溶劑組分面積比Ar/Ai的平均值對濃度進(jìn)行線性回歸,計算方法的線性方程和相關(guān)系數(shù),并確定方法的線性范圍。結(jié)果見表2。

    表2 甲苯乙腈工作曲線回歸方程

    (3)線性回歸曲線圖

    由圖2、圖3可以看出:乙腈在2.028~32.448μg/ml濃度范圍內(nèi),面積比Ar/Ai與其濃度成良好的直線性關(guān)系;甲苯溶劑在4.524~72.384μg/ml濃度范圍內(nèi),面積比Ar/Ai與其濃度成良好的直線性關(guān)系。

    3.5 精密度

    3.5.1 重復(fù)性

    精密量取2.5ml對照儲備液③于10ml容量瓶中,精密加內(nèi)標(biāo)溶液②1.0ml,用DMSO定容至刻度。按方法測試,連續(xù)進(jìn)樣8次,記錄相應(yīng)色譜圖,統(tǒng)計面積比Ar/Ai的精密度RSD。統(tǒng)計測試結(jié)果為:乙腈RSD為0.5%,甲苯RSD為0.4%。說明乙腈、甲苯測試結(jié)果均符合重復(fù)性試驗精密度要求。

    3.5.2 中間精密度

    在不同時間由不同人員進(jìn)行中間精密度的測試,測試方法同3.5.1,記錄相應(yīng)色譜圖,統(tǒng)計面積比Ar/Ai的精密度RSD值。統(tǒng)計重復(fù)性測試結(jié)果和中間精密度測試結(jié)果共16次的精密度RSD值,統(tǒng)計測試結(jié)果為:乙腈RSD為0.7%,甲苯RSD為0.4%。說明乙腈、甲苯測試結(jié)果均符合中間精密度試驗精密度要求。對兩組測試結(jié)果進(jìn)行F檢驗統(tǒng)計分析,結(jié)果為:乙腈F統(tǒng)計值2.02,甲苯F統(tǒng)計值1.20,均小于F(7,7,0.05)值3.79。說明不同的分析人員在不同的日期按本方法測試,測試結(jié)果穩(wěn)定,無顯著性差異,符合中間精密度試驗要求。

    3.6 定量限LOQ和檢測限LOD

    用DMSO稀釋對照儲備液③至一定濃度,按本方法進(jìn)行測試,并記錄相應(yīng)色譜圖。根據(jù)乙腈、甲苯峰的信噪比來確定其檢測限和定量限。檢測限的信噪比不低于3/1,定量限信噪比不低于10/1。乙腈檢測限為0.234μg/ml,定量限為0.782μg/ml;甲苯檢測限為0.167μg/ml,定量限為0.556μg/ml。

    3.7 回收率試驗

    采用加樣回收率,精密稱取藥品約0.5g,置10ml容量瓶中,加入3個不同濃度的對照液,按樣品測定的方法進(jìn)行回收率測定,結(jié)果見表3。

    表3 回收率計算結(jié)果

    由表3可看出:①乙腈、甲苯回收率都在90.0%~110.0%以內(nèi);②乙腈、甲苯9次回收率測定結(jié)果精密度RSD值都不大于5.0%。得出結(jié)論:乙腈、甲苯回收率都符合回收率試驗要求。

    3.8 耐用性

    將對照溶液在色譜條件發(fā)生小的改變后進(jìn)行測定,乙腈、甲苯對內(nèi)標(biāo)物苯的峰面積比值A(chǔ)r/Ai的11次測試結(jié)果RSD值分別為1.09%、0.39%,測定結(jié)果穩(wěn)定。證明本測定方法在測定條件發(fā)生小的變化時仍然準(zhǔn)確可靠,具備良好的耐用性。溶液穩(wěn)定性試驗證明溶液放置8h對檢測結(jié)果幾乎無影響。

    3.9 樣品的測定

    將配好的樣品溶液和對照溶液分別按3.1色譜條件進(jìn)樣1μl,記錄色譜圖,按內(nèi)標(biāo)法計算含量,乙腈和甲苯均未檢出。

    4 討論和結(jié)論

    4.1 溶劑的選擇

    根據(jù)本藥品的殘留溶劑性質(zhì),分別選擇了水、丙酮、異丙醇、二甲基亞砜作為溶劑溶解樣品,試驗證明藥品在水中溶解性不好,在丙酮、異丙醇和二甲基亞砜中能很好地溶解。但是丙酮和異丙醇作溶劑對乙腈的測定有很大的干擾,而二甲基亞砜對甲苯和乙腈的測定均無干擾。故選用二甲基亞砜作溶劑。

    4.2 進(jìn)樣方法的選擇

    殘留溶劑的測定方法一般采用頂空進(jìn)樣法和溶劑直接進(jìn)樣法。由于本藥品在二甲基亞砜中溶解性良好,所以采用溶劑直接進(jìn)樣法。

    4.3 溶液濃度的選擇

    參照中國藥典2005年版第二部附錄ⅧP殘留溶劑測定法及ICH中對各溶劑限度的規(guī)定,分別將對照溶液及線性考察的濃度進(jìn)行了調(diào)整,以滿足檢測要求。

    4.4 色譜柱的選擇

    對不同極性的毛細(xì)管柱如:DB-5、DB-1、HP-INNOWax等進(jìn)行了多次試驗,證明SE-30(60m×0.53mm×5μm)毛細(xì)管柱對各溶劑峰均能達(dá)到基線分離,所以選擇SE-30(60m×0.53mm×5μm)毛細(xì)管柱。

    4.5 對柱溫等色譜條件的選擇

    經(jīng)多次試驗,證明乙腈、苯和甲苯在柱溫為60℃能達(dá)到基線分離,但二甲基亞砜沸點(diǎn)高,保留時間長。故選擇采用程序升溫,即:60℃保持5.0min,以15℃/min的速度升溫至200℃,保持3min。可以使二甲基亞砜盡快被載氣帶出,縮短檢測時間,提高工作效率。

    4.6 試驗結(jié)論

    根據(jù)中國藥典2005年版第二部附錄ⅧP殘留溶劑測定法及ICH的規(guī)定,甲苯和乙腈均屬于二類有機(jī)溶劑,應(yīng)在工藝中限制使用。結(jié)果3批樣品均未檢出甲苯和乙腈,說明本品的生產(chǎn)工藝能較好地除去上述2種有害溶劑,合成工藝較為合理。

    Determination of Residual Solvents in Loratadine by Gas Chromatography Method

    LI Ping
    (Kunming Jida Pharmaceutical Ltd.,Kunming Yunnan 650106 China)

    The determination method of residual solvents in Loratadine by capillary gas chromatography was studied.The experimental results showed that the method can determine the toluene and acetonitrile in the residual solvents at the same time with accurate results and good reproducibility.

    gas chromatography;Loratadine;residual solvent;determine

    X83

    A

    1673-9655(2011)06-0084-03

    2011-05-25

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