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    魔芋葡甘聚糖改性的研究概況

    2011-02-10 20:19:21徐清華崔英慧
    中國藥業(yè) 2011年24期
    關(guān)鍵詞:甘聚糖羧甲基魔芋

    徐清華,崔英慧,劉 鑫

    (1.河北省廊坊市人民醫(yī)院藥劑科,河北 廊坊 065000; 2.河北省隆化縣醫(yī)院藥劑科,河北 承德 068150;

    3.神威藥業(yè)有限公司,河北 石家莊 051430)

    魔芋(又稱作蒟蒻、蛇六谷、麻芋、鬼芋、花連桿等)是天南星科魔芋屬單子葉植物綱多年生草本植物,以球狀塊莖入藥,主要活性成分是魔芋葡甘聚糖(konjac glucomannan,KGM)。魔芋葡甘聚糖是由D-葡萄糖和D-甘露糖按1∶1.5~1.7的摩爾比,以β-1,4和β-1,3糖苷鍵連接起來的高分子多糖,相對分子質(zhì)量約在200 000~2 000 000之間,在其分子鏈上平均每17個(gè)糖殘基C-6位上連有1個(gè)乙酰基[1-2]。由于流動(dòng)性不好、溶膠穩(wěn)定性差等缺陷[3],常需要對其進(jìn)行改性[2,4],達(dá)到滿足設(shè)計(jì)需要的目的,現(xiàn)就魔芋葡甘聚糖的改性研究概況進(jìn)行綜述。

    1 酯化改性

    將魔芋葡甘聚糖與酸或酸酐等在一定條件下反應(yīng),得到相應(yīng)的酯化產(chǎn)物,酸和酸酐主要是磷酸鹽、丙烯酸、馬來酸酐、乙酸酐等[5]。嚴(yán)睿文等[6]應(yīng)用丙烯酸(AA)對魔芋葡甘聚糖進(jìn)行改性,以取代度為指標(biāo)、硫酸為催化劑,丙烯酸與魔芋葡甘聚糖的質(zhì)量比為3.82∶1,在45℃反應(yīng)4h,其取代度(DS)最高為0.767。改性后魔芋葡甘聚糖抑菌效果有明顯改善,當(dāng)取代度高于0.7時(shí),其成膜性能較好,可作為環(huán)??山到饽げ牧鲜褂谩Dв笃细示厶歉男赃^程中,其相對分子質(zhì)量也是一個(gè)重要的因素,它影響改性后產(chǎn)物的黏度、溶解性乃至應(yīng)用范圍等,在乙酰化改性時(shí)要兼顧取代度和相對分子質(zhì)量。曾輝等[7]以魔芋葡甘聚糖為原料在中性無水條件下,建立既對相對分子質(zhì)量無顯著降低作用,又可制得較寬乙?;确秶哪в笃细示厶谴姿狨サ墓に?。工藝條件為乙酸酐(m)∶魔芋葡甘聚糖(m)=15∶1,反應(yīng)溫度60~80℃,反應(yīng)時(shí)間0.5~1.5h,無水乙酸鈉用量0.4~0.8 g。他們根據(jù)上述因素建立了魔芋葡甘聚糖乙酰化度回歸方程,得到產(chǎn)物乙?;确秶鸀?.3~1.1,具有較高的相對分子質(zhì)量。

    2 接枝共聚反應(yīng)

    魔芋葡甘聚糖分子鏈上含有羥基,可與丙烯酰胺、丙烯酸、季銨鹽、丙烯酸丁酯等進(jìn)行接枝共聚反應(yīng),形成不同接枝共聚魔芋葡甘聚糖,可以制得各種具有獨(dú)特性能的產(chǎn)品,如制備吸水樹脂、抗菌材料、增稠劑等[8]。

    田大聽等[9]以高錳酸鉀為引發(fā)劑,進(jìn)行了魔芋葡甘聚糖與丙烯酸的接枝共聚反應(yīng),反應(yīng)機(jī)理初步認(rèn)為是魔芋葡甘聚糖的羥基首先被氧化為醛基,而后者重排為烯醇結(jié)構(gòu),然后進(jìn)一步與4價(jià)或3價(jià)錳離子反應(yīng),在魔芋葡甘聚糖大分子上產(chǎn)生自由基,誘發(fā)丙烯酸單體進(jìn)行接枝共聚反應(yīng)[9]。

    王運(yùn)等[10]用反相懸浮法合成魔芋-丙烯酸高吸水性樹脂,以魔芋葡甘聚糖為原料,環(huán)己烷為連續(xù)相,Span-60為分散劑,硝酸鈰銨為引發(fā)劑,以吸水性能為指標(biāo),確定了接枝共聚物最優(yōu)工藝,1 g樹脂最大吸水量達(dá)到140 g。反相懸浮法制備樹脂,因其產(chǎn)物易形成粉狀或顆粒狀,后處理簡單,因而被廣泛采用。王運(yùn)等[11]又以魔芋葡甘聚糖和丙烯酰胺單體為主要原料,用水溶液聚合法接枝共聚制備高吸水性樹脂,制得的樹脂每克最大吸水量達(dá)到230 g。

    李萬芬等[12]研究了魔芋膠-丙烯酸接枝共聚物的吸濕特性,得到產(chǎn)物魔芋葡甘聚糖-丙烯酸接枝共聚物(KSAP),同時(shí)運(yùn)用紅外光譜和掃描電鏡對其進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析,結(jié)果表明接枝共聚物富含-OH和-COO-親水基團(tuán),為多網(wǎng)格物理結(jié)構(gòu)。

    魔芋葡甘聚糖與季銨鹽的接枝反應(yīng),先合成甲基丙烯酰乙氧基-芐基-二甲基氯化銨,再與魔芋葡甘聚糖反應(yīng)合成魔芋葡甘聚糖季銨鹽衍生物。懸菌定量試驗(yàn)表明,接枝率為38.5%的衍生物殺菌效果較好,對大腸桿菌、金黃色葡萄球菌以及白色念珠菌有較強(qiáng)的殺菌作用[13]。用過硫酸鉀/硫脲引發(fā)魔芋粉與丙烯酰胺的接枝共聚反應(yīng),制備了一種性能優(yōu)良的涂料印花增稠劑[14]。

    3 醚化

    近年來這方面的研究報(bào)道較多,主要是對魔芋葡甘聚糖的羧甲基化改性條件進(jìn)行研究,以氫氧化鈉和一氯乙酸為醚化劑,以乙醇溶液為反應(yīng)介質(zhì),得到不同取代度(每個(gè)單糖殘基上的羥基被取代的平均數(shù)量)的羧甲基魔芋膠[15]。主要的反應(yīng)路線為:

    R-OH+NaOH→R-ONa

    R-ONa+Cl-CH2-COOH→R-OCH2COONa

    同時(shí),魔芋葡甘聚糖在堿性條件下去乙?;l(fā)生皂化反應(yīng):

    R-OCOCH3+NaOH→R-OH+CH3COONa

    李斌等[16]研究了影響取代度及反應(yīng)率的各種因素,并考察了反應(yīng)條件對取代度、黏度、濁度、顏色、氣味等理化指標(biāo)的影響,還進(jìn)一步考察了羧甲基化后成膜性試驗(yàn),成膜后拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率、膜耐沸水能力測試、膜的溶解狀況,結(jié)果均較原料有大幅提高,可以制備冷水不溶、熱水可溶的耐水可食薄膜。

    羧甲基化優(yōu)化工藝方法分別有正交試驗(yàn)、響應(yīng)面分析法和二水平設(shè)計(jì)等。吳海燕等[17]采用響應(yīng)面分析法和二水平設(shè)計(jì)結(jié)合方法,二水平設(shè)計(jì)用較少的試驗(yàn)對多個(gè)因素進(jìn)行考察,找出了影響羧甲基化過程的3個(gè)主要因素,通過響應(yīng)面試驗(yàn)對3個(gè)主要因素進(jìn)一步優(yōu)化,得到取代度為0.772的羧甲基葡甘露聚糖。

    汪超等[18]對魔芋葡甘聚糖羧甲基化方法進(jìn)行了改進(jìn),探討脫乙?;谀в笃细示厶囚燃谆男灾械淖饔?。他們認(rèn)為在魔芋葡甘聚糖羧甲基改性中氫氧化鈉起到了催化和皂化反應(yīng)的雙重作用,發(fā)現(xiàn)顛倒氫氧化鈉加入的先后順序,即可改變脫乙?;倪M(jìn)程,從而影響羧甲基化反應(yīng),最終導(dǎo)致反應(yīng)效率和產(chǎn)物性質(zhì)產(chǎn)生了較大的差異。他們改進(jìn)并優(yōu)化了魔芋葡甘聚糖羧甲基化的反應(yīng)條件,在70℃和pH=12反應(yīng)3h可獲得較多的產(chǎn)物,而55℃和pH=9反應(yīng)2h可獲得較高的產(chǎn)物黏度。

    此外,以3-氯-2-羥丙基三甲基氯化銨為陽離子醚化劑,天然魔芋精粉為原料,異丙醇為分散劑制得系列季銨鹽陽離子魔芋葡甘聚糖。這是一種水溶性好、電荷量大的陽離子魔芋葡甘聚糖,其實(shí)用性的關(guān)鍵是它能對負(fù)電荷產(chǎn)生吸引作用[19]。

    4 酶解

    魔芋葡甘聚糖含有的β-糖苷鍵,可以被β-甘露聚糖酶水解成小分子量的產(chǎn)物。劉暢[20]探討了β-甘露聚糖酶水解魔芋葡甘聚糖的過程。在酶活力200 U/L,底物質(zhì)量濃度小于10 g/L條件下,測得米氏常數(shù) Km為8.27 g/L,最大反應(yīng)速率 Vmax=0.022 1 g/(L·min);在酶活力225 U/L,底物質(zhì)量濃度為10 g/L,水解溫度40℃條件下,反應(yīng)初期黏度迅速下降,而還原糖變化較小,約1h后反應(yīng)停止。魔芋葡甘聚糖的部分水解產(chǎn)物的分子量分布呈近似正態(tài)分布,水解2min與水解5min的魔芋葡甘聚糖的平均相對分子質(zhì)量分別為1 500 000與700 000左右。

    5 多糖復(fù)配體系

    將魔芋葡甘聚糖與其他多糖復(fù)配改性,能改善其在流變學(xué)、膠凝性等方面的性能,拓寬魔芋葡甘聚糖應(yīng)用范圍。倪學(xué)文等[21]用魔芋葡甘聚糖與海藻酸鈉組成復(fù)配體系,結(jié)果表明二者的配比、溫度、pH、攪拌速度等因素對復(fù)配體系黏度有較大影響,該復(fù)配體系具有協(xié)同增效性。將魔芋葡甘聚糖與瓜爾豆膠進(jìn)行共混后制備凝膠,從傅里葉變換紅外光譜圖上分析,氫鍵的存在對多糖共混體系起到了非常重要的協(xié)同增效作用[22]。

    6 其他

    也有研究分別采用三氯氧磷改性、卡拉膠復(fù)配、醚化等方法對魔芋葡甘聚糖進(jìn)行改性,結(jié)果顯示,不同的改性方法可有效調(diào)控魔芋膠的流變性,使之適應(yīng)更廣泛的技術(shù)要求,拓展應(yīng)用范圍[23]。

    7 展望

    目前對魔芋葡甘聚糖的研究很多,主要是用于工業(yè)生產(chǎn)中紡織、石油等方面。隨著研究的深入,以及新改性技術(shù)的出現(xiàn),改進(jìn)現(xiàn)有的合成方法等,會有越來越多的新功能及用途被發(fā)現(xiàn),為工業(yè)發(fā)展提供了一種經(jīng)濟(jì)的新型材料。

    [1]魏香奕,姚 開,何 強(qiáng),等.魔芋葡甘露聚糖羧甲基化改性條件的優(yōu)化[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2005,31(7):52-54.

    [2]汪 超,汪 蘭,李 斌.魔芋葡甘聚糖羧甲基化改性方法研究[J].食品研究與開發(fā),2006,27(7):4-6.

    [3]劉惠君,胡慰望,謝筆鈞,等.魔芋精粉與丙烯酸丁酯共聚反應(yīng)及其產(chǎn)物對柑橘涂膜保鮮的研究[J].食品科學(xué),1998,19(11):50-53.

    [4]余若海,謝筆均,胡慰望.魔芋葡甘聚糖-丙稀腈接枝共聚反應(yīng)的研究[J].天然產(chǎn)物研究與開發(fā),1990(2):46-48.

    [5]李 娜,羅學(xué)剛.魔芋葡甘聚糖理化性質(zhì)及化學(xué)改性現(xiàn)狀[J].食品工業(yè)科技,2005,26(10):188-191.

    [6]嚴(yán)睿文,徐洪耀,光善儀.丙烯酸對魔芋葡甘聚糖化學(xué)改性的研究[J].化學(xué)世界,2006(4):225-227.

    [7]曾 輝,錢 和.高取代度水溶性高分子魔芋葡甘聚糖醋酸酯制備工藝的研究[J].食品研究與開發(fā),2006(5):49-52.

    [8]張克舉,王樂明,李小紅,等.魔芋粉接枝共聚反應(yīng)的研究進(jìn)展[J].膠體與聚合物,2006,24(4):39-40.

    [9]田大聽,胡衛(wèi)兵.魔芋粉-丙烯酸接枝共聚反應(yīng)的研究[J].湖北民族學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2003(2):41-44.

    [10]王 運(yùn),鄒洪娜,周德海,等.魔芋接枝丙烯酸高吸水性樹脂的制備及性能研究[J].天然產(chǎn)物研究與開發(fā),2006(18):282-285.

    [11]王 運(yùn),周德海,楊林國,等.魔芋接枝丙烯酰胺高吸水性樹脂的研究[J].應(yīng)用化工,2005(12):763-765.

    [12]李萬芬,汪 超,李紅斌,等.魔芋葡甘聚糖-丙烯酸接枝共聚物的吸濕特性研究[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2006(11):228-231.

    [13]徐 霞,楊秦歡,陸愛霞,等.魔芋葡甘聚糖接枝共聚物的合成及其抗菌活性[J].林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2006(1):75-78.

    [14]田大聽,胡衛(wèi)兵.用過硫酸鉀/硫脲引發(fā)魔芋粉-丙烯酰胺接枝共聚制備增稠劑[J].精細(xì)與專用化學(xué)品,2003(17):16-18.

    [15]Kobayashi S,Tsujihata S,Hibi N,et al.Preparation and rheological characterization of carboxymethyl konjac glucomannan[J].Foodhydrocolloids,2002(16):289-294.

    [16]李 斌,謝筆鈞,任熙儒.魔芋葡甘聚糖的羧甲基化改性及其應(yīng)用研究[J].西部糧油科技,2002(3):29-31.

    [17]吳海燕,錢 和,閆序東.魔芋葡甘露聚糖羧甲基化過程的優(yōu)化[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2006,32(8):75-78.

    [18]汪 超,李 斌,謝筆鈞.脫乙酰基對魔芋葡甘聚糖羧甲基改性的影響及產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征[J].中國農(nóng)業(yè)科學(xué),2005(10):2 090-2 095.

    [19]牛春梅,吳文輝,王 著,等.陽離子魔芋葡甘聚糖的制備與表征[J].精細(xì)化工,2006(2):188-191.

    [20]劉 暢.酶法改性魔芋葡甘聚糖強(qiáng)化海藻酸-殼聚糖微囊緩釋性能研究[D].天津:天津大學(xué),2003.

    [21]倪學(xué)文,毛亞茹.魔芋葡甘聚糖-海藻酸鈉復(fù)配體系協(xié)效性研究[J].江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué),2007(3):213-215.

    [22]吳紹艷,張升暉,吳貴超.魔芋葡甘聚糖與瓜爾豆膠協(xié)同相互作用及其凝膠化研究[J].廣州食品工業(yè)科技,2004(4):5-7.

    [23]楊曉鴻.魔芋膠的交聯(lián)化學(xué)改性研究[J].應(yīng)用化工,2004(1):9-11.

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