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    外電場作用下水化聚全氟磺酸鉀膜中水分子的電滲遷移

    2010-11-06 07:01:45朱素華嚴六明紀曉波邵長樂陸文聰
    物理化學學報 2010年10期
    關(guān)鍵詞:電滲麥克斯韋磺酸

    朱素華 嚴六明 紀曉波 邵長樂 陸文聰

    (1上海大學材料科學與工程學院,上海 200444; 2上海大學理學院化學系,上海 200444;3常熟理工學院物理與電子工程學院,江蘇常熟 215500)

    外電場作用下水化聚全氟磺酸鉀膜中水分子的電滲遷移

    朱素華1,2,3嚴六明2,*紀曉波2邵長樂2陸文聰2

    (1上海大學材料科學與工程學院,上海 200444;2上海大學理學院化學系,上海 200444;3常熟理工學院物理與電子工程學院,江蘇常熟 215500)

    用分子動力學模擬方法研究外電場(簡稱電場)作用下水化聚全氟磺酸鉀膜中水分子的電滲遷移運動,并分析探討膜的結(jié)構(gòu)與水分子的電滲遷移特性的關(guān)系.結(jié)果表明,無外加電場時水分子和K+的速度都服從麥克斯韋分布;施加適當電場時,水分子和K+在垂直電場方向上的速度分量仍服從麥克斯韋分布,但平行電場方向上的速度分量則服從峰值漂移的麥克斯韋分布.并且,峰值漂移速度可作為水分子和K+的平均遷移速度的近似值,從而計算得到水分子的電滲系數(shù).結(jié)果還顯示,K+第一配位層內(nèi)平均含有約4.04個水分子,它們的平均遷移速度只有K+的57%.這部分水分子貢獻的電滲遷移系數(shù)為總電滲遷移系數(shù)(2.97)的77%.

    分子動力學模擬; 質(zhì)子交換膜; 外電場; 電滲遷移; 速度分布函數(shù)

    由于極佳的質(zhì)子電導率、優(yōu)越的化學和電化學穩(wěn)定性、良好的機械性能,聚全氟磺酸(PFSA)是目前質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)中最常用的膜材料.但PFSA作為PEMFC質(zhì)子交換膜也有嚴重缺點[1]:一方面,水化PFSA膜在溫度高于80℃時蒸發(fā)失水,嚴重影響膜的水化和質(zhì)子的自由遷移;另一方面, PEMFC低溫工作時,陰極區(qū)積聚了大量的反應(yīng)水和從陽極電滲遷移過來的水,淹沒電極催化劑,妨礙反應(yīng)原料氣體向電極催化劑表面擴散,影響電極反應(yīng)的順利進行.因此,研究水化PFSA膜中水分子的遷移,具有重要的實際意義.

    PFSA質(zhì)子交換膜由憎水的氟碳主鏈和親水的醚氧磺酸側(cè)鏈組成.充分水化的PFSA膜中,憎水的氟碳主鏈聚集在一起,形成憎水區(qū)域;親水的磺酸基團和水分子聚集在一起形成親水區(qū)域.親水區(qū)域之間由直徑約1.0 nm的通道相連,形成一個連續(xù)的親水相[2].在親水相,陽離子可以自由移動,質(zhì)子更可以通過Grotthuss機制遷移[3],因此,PFSA膜的質(zhì)子電導率特別高.同時,陽離子遷移時,也會攜帶一定量的中性水分子一起遷移,引起電滲遷移(electroosmotic drag).

    電滲遷移只是水分子在質(zhì)子交換膜中同時存在的多種遷移過程的一種,并且,分別測量這些遷移非常困難.同時,由于PFSA膜的結(jié)構(gòu)復雜,要從分子水平上研究其中的陽離子對中性水分子的電滲拖動更是困難.現(xiàn)有的理論模型,如基于Nernst-Planck方程的統(tǒng)計力學模型[4]、基于Navier-Stokes方程的連續(xù)模型[5]等,只能從統(tǒng)計角度或宏觀角度解釋電滲遷移的某些方面的特征;而要在分子水平上建立完整的電滲遷移理論模型仍然是個挑戰(zhàn).另一方面,分子動力學模擬(MD)作為一種研究復雜分子體系各種結(jié)構(gòu)特征和動力學性質(zhì)的重要方法[6-8],也已被應(yīng)用于研究電滲現(xiàn)象[9-10],計算各種條件下的電滲系數(shù)[11-13].如Freund[9]通過對MD模擬得到在施加151 V·μm-1的電場時系統(tǒng)中水分子和Cl-的位置、速度分別進行加和,得到水分子和Cl-的粒子數(shù)分布和密度分布,以及平均流速度分布.但是,在燃料電池等實際體系中,水分子的平均遷移速度通常不到1 m· s-1,而其平均熱運動速率卻可達642 m·s-1(25℃);因此,MD模擬方法通過對速度進行加和計算平均遷移速度往往難以收斂,有時即使收斂其可靠性也不高.正因如此,為了加快收斂速度,往往需要在MD模擬中施加100 V·μm-1或更高的電場,遠遠偏離實際情況[9-10].為了克服這些困難,Yan等[11]提出先從MD模擬結(jié)果統(tǒng)計得到外場作用下水分子和水合氫離子的速度分布函數(shù),再計算平均遷移速度和電滲遷移系數(shù)(即每個陽離子遷移時所攜帶的平均水分子數(shù))的方法.利用這種方法,即使外電場強度低至2 V·μm-1,也能得到很好的收斂效果.

    目前,與實際應(yīng)用關(guān)系最密切的是質(zhì)子對水分子等中性分子的電滲拖動現(xiàn)象.K+的半徑與水合氫離子的相當,而它們與水分子之間的相互作用特征卻截然不同,如K+與水分子之間主要是靜電相互作用,而水合氫離子與水分子之間雖也存在靜電相互作用,但主要是氫鍵相互作用.因此,研究水合氫離子被K+取代后水化聚全氟磺酸鉀膜(K-PFSA)的電滲現(xiàn)象,可以了解電滲現(xiàn)象與離子和水分子之間相互作用的關(guān)系,具有重要的理論意義.本文中,我們將應(yīng)用MD方法研究水化K-PFSA膜的微觀結(jié)構(gòu)、磺酸基和K+周圍水分子的分布;同時,也將采用Yan等提出的通過統(tǒng)計速度分布函數(shù)計算平均遷移速度的方法,得到水化K-PFSA膜中水分子的電滲系數(shù),并探討其電滲機理.

    1 研究方法

    模擬系統(tǒng)包含12個全氟磺酸寡聚體,48個K+, 384個水分子(圖1).每個全氟磺酸寡聚體由1條64個碳原子組成的氟碳主鏈和4條醚氧磺酸側(cè)鏈組成.側(cè)鏈上的所有磺酸已經(jīng)電離,生成磺酸基.初始模擬原胞按下列方法生成:首先在邊長為10.0 nm的正方體盒子中逐一放入12個PFSA寡聚體離子,然后在盒子的空隙中依次隨機插入384個水分子和48個K+.如此生成的體系結(jié)構(gòu)松散,密度只有0.1 g·cm-3左右.在MD模擬過程中先以高壓1.01×108Pa壓縮,然后再在常壓1.01×105Pa下模擬直至達到平衡密度.

    模擬體系的總勢能由成鍵相互作用和非鍵相互作用組成:

    其中,前三項表示成鍵相互作用,分別是鍵的伸縮(stretching)能、鍵角彎曲(bending)能和二面角扭曲(torsion)能,kb、kθ和Vm為對應(yīng)的力常數(shù),b0、θ0是平衡鍵長和鍵角,m和δ是二面角旋轉(zhuǎn)多重度和平衡相因子.后三項表示非鍵相互作用,分別是Lennard-Jones勢、靜電勢和與外電場作用的靜電能,其中εij為i、j原子間Lennard-Jones勢能阱的深度,σij是i、j原子間Lennard-Jones勢能為零時的距離,rij是i、j原子間距離,qi為i原子的電荷,ψ(ri)為ri處的外電場強度.本文中,PFSA分子采用OPLS全原子模型[14],并補充缺少的參數(shù)[15];水分子采用剛性TIP3P力場模型[16];K+采用最近被擬合并優(yōu)化的參數(shù)[17]; Lennard-Jones勢的交叉項參數(shù)由Lorentz-Berthelot混合規(guī)則得到.為了便于描述,文中用O2、O1和OW分別表示磺酸根—SO-3氧原子、醚氧原子、水分子的氧原子,以示區(qū)別(圖1).

    本文MD模擬使用DL_POLY 2.18程序[18],周期性邊界條件,Ewald算法計算靜電勢,截斷半徑取0.95 nm,Verlet蛙跳法積分運動方程[19],時間步長1 fs,常溫常壓(NPT)系綜(Nosé-Hoover算法[20-21],馳豫時間都為0.1 ps).模擬時,先在1 K和1.01×108Pa下模擬100萬步,使松散的初始構(gòu)型逐漸收縮至密度為1.83 g·cm-3左右;然后,溫度升至300 K,壓力降至1.01×105Pa,再模擬1000萬步使系統(tǒng)達到平衡,密度為1.80 g·cm-3左右;最后,在x方向上分別施加0,1,2,4,5 V·μm-1的電場,分別模擬100萬步.在最后的100萬步模擬中,每10步記錄一個構(gòu)型,以統(tǒng)計分析體系的結(jié)構(gòu)特征和遷移性質(zhì).

    2 結(jié)果與討論

    為了用MD方法統(tǒng)計電場作用下中性水分子和K+的遷移速度,模擬時必須施加適當?shù)碾妶?電場太小,遷移速度過小統(tǒng)計結(jié)果無法收斂;電場太大,對體系的擾動過大而影響模擬結(jié)果.為此,體系被分別施加0、1、2、4、5 V·μm-1的電場進行模擬.結(jié)果發(fā)現(xiàn),未施加外電場時,體系形成明顯的親水相和憎水相,與文獻報道[22]一致.憎水相主要由PFSA的氟碳主鏈組成,形成具有較大空穴和連通管道的微觀結(jié)構(gòu)[23].憎水相的空穴和連通管道中充滿親水的磺酸基團、水分子和K+,形成親水相.由于親水相的連通性,水分子和K+可以長距離遷移.模擬發(fā)現(xiàn),施加2 V·μm-1或以下的電場時,系統(tǒng)的微觀結(jié)構(gòu)沒有明顯變化(比較圖2(A)和2(B));但施加4 V·μm-1或以上的電場時,PFSA的氟碳主鏈被沿電場方向拉伸(即圖2(C)中的箭頭方向),系統(tǒng)中親水性分子或離子與憎水性基團相互混雜,引起憎水相和親水相相互分離的結(jié)構(gòu)被破壞(圖2(C)).為了獲得最大的分子、離子遷移速度,而又不明顯影響系統(tǒng)的微觀結(jié)構(gòu),在后面的MD模擬中施加的電場強度不大于2 V·μm-1.

    模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn),施加的電場強度不大于2 V· μm-1時,體系的徑向分布函數(shù)(RDF)與電場的大小沒有顯著相關(guān).圖3是K+和H2O與其它原子間的RDF.結(jié)果顯示只有在K+與H2O之間,以及K+和H2O與磺酸基的O2和S原子之間的RDF出現(xiàn)明顯的結(jié)構(gòu),有關(guān)特征參數(shù)總結(jié)于表1.從中可以發(fā)現(xiàn), K+與OW和O2之間有較強相互結(jié)合,K+-OW和K+-O2的RDF的第一峰分別出現(xiàn)在0.2675和0.2725 nm處,對應(yīng)K+和OW(或O2)的Lennard-Jones碰撞參數(shù)之和.OW-OW的RDF的第一峰出現(xiàn)在0.2775 nm,谷的位置在0.4525 nm,較相應(yīng)純水的峰的位置(0.278 nm)和谷的位置(0.353 nm)[16]略大,說明親水相中水的結(jié)構(gòu)較純水松散.O2-OW間的RDF第一峰和谷的位置分別在0.2875和0.4175 nm,排斥力較水分子間更強.結(jié)果也顯示,H2O和K+遠離構(gòu)成PFSA骨架的C和F,除F-OW在0.3175 nm處出現(xiàn)一個很低的峰以外,其它沒有峰值出現(xiàn),也說明體系中存在憎水相和親水相的分離.

    表1 徑向分布函數(shù)特征參數(shù)Table 1 Characteristic parameters of the radial distribution functions

    我們把親水相劃分為三個區(qū)域:即磺酸基的第一配位層(I區(qū)),K+的第一配位層(II區(qū)),以及磺酸基和K+的第一配位層外(III區(qū),也稱為水的體相區(qū)).磺酸基和K+的第一配位半徑取相應(yīng)S-OW和K+-OW的RDF谷的位置,分別為0.5275和0.3525 nm.表2為I、II、III三個區(qū)域中水分子的平均數(shù)目及其在電場方向的平均遷移速度.沒有施加電場時,所有的平均遷移速度在模擬的統(tǒng)計誤差范圍內(nèi)近似為0.當施加1 V·μm-1的電場時,遷移速度很小,無法得到有效的統(tǒng)計結(jié)果.當施加2 V·μm-1的電場時, H2O和K+有明顯的遷移,可以得到較可靠的遷移速度.在I區(qū)中,磺酸基略沿電場相反方向運動,速度-0.53 m·s-1,H2O沿電場方向遷移,速度為1.28 m·s-1.在II區(qū)中,K+和H2O的遷移速度分別為8.63和4.91 m·s-1,水分子的遷移速度約為K+的57%.在III區(qū)中,H2O的遷移速度為1.80 m·s-1,只比I區(qū)的略大.

    表2 不同外電場(E)作用時水分子數(shù)(nW)和水分子、—SO-3、K+平均遷移速度(vW、vS、vK)Table 2 Number of water molecules(nW)and average transport velocities(vW,vS,vK)for water molecules,—SO-3,and K+,respectively,under various electric fields(E)

    簡單氣體服從麥克斯韋速度分布,甚至連密度高達一般固體30倍的Lennard-Jones凝聚相Ar也服從麥克斯韋速度分布[24].復雜的水化PFSA體系,其中的小分子H2O、CH3OH或帶電離子Na+、H3O+等也符合麥克斯韋速度分布[11-12,25].因此,我們用麥克斯韋方程擬合H2O和K+的速度分布函數(shù):

    其中,m和v分別為分子(離子)的質(zhì)量和平動速度,k是玻爾茲曼常數(shù),T是溫度參數(shù).施加電場時,在平行于電場方向的速度分布發(fā)生了峰值漂移,所以平行于電場方向的速度分量用峰值漂移的麥克斯韋方程擬合:

    其中,v//是平行于電場方向的速度分量,v0是電場引起的峰值漂移速度即平均遷移速度,T//是相應(yīng)的溫度參數(shù).在垂直于電場方向的速度分布沒有發(fā)生峰值漂移,所以垂直于電場方向的速度分量仍用麥克斯韋方程擬合:

    其中,v⊥是垂直于電場方向的速度分量,T⊥是相應(yīng)的溫度參數(shù).

    從圖4可以看出,模擬得到的H2O和K+的速度符合麥克斯韋速率分布(式(2)),而平行于電場方向的速度分量符合峰值漂移的麥克斯韋分布(式(3)),垂直于電場方向的速度分量符合麥克斯韋速度分布(式(4)).并且,在沒有電場或電場強度為1 V·μm-1時,擬合得到的各溫度參數(shù)在誤差范圍內(nèi)相互一致(表3).值得注意的是,當施加的電場強度加大到2 V·μm-1時,各溫度系數(shù)明顯高于沒有電場或電場強度為1 V·μm-1的情形,這與電場的加熱作用有關(guān),與有關(guān)的實驗觀察一致[26].同時我們也可發(fā)現(xiàn),無論那種情況,擬合得到的溫度參數(shù)都比模擬時設(shè)定的平衡溫度300 K略高,這與一般NPT系綜MD模擬過程不完全遵守能量均分定理,即MD模擬時系統(tǒng)的能量不在各種不同的運動模式間平均分布有關(guān).

    利用H2O和K+在電場方向上的速度分量的分布函數(shù),可以得到它們的平均遷移速度,并計算電滲系數(shù)[11],有關(guān)計算公式羅列如下:

    表3 在x方向施加不同外電場時由公式(2-4)擬合得到的溫度參數(shù)Table 3 Fitted temperature parameters for K+and H2O based on Eqs.(2-4)with various electric fields applied in the x-direction

    其中,V是模擬原胞的體積,nW和nK分別是原胞中H2O和K+的數(shù)目,vW,0和vK,0分別是電場引起的H2O和K+的平均遷移速度,JW和JK分別為H2O和K+的流量密度,Kdrag是電滲系數(shù).由式(3)和式(5-7)得到的不同電場下H2O和K+的平均遷移速度以及水的電滲系數(shù)列于表4.從中可以看出,電場強度為1 V· μm-1時,H2O的平均遷移速度與其統(tǒng)計誤差相當((0.11±0.06)m·s-1),結(jié)果不可靠.當電場強度增大到2 V·μm-1時,H2O和 K+的平均遷移速度分別為(2.98±0.06)和(8.04±0.10)m·s-1,可得到可靠統(tǒng)計結(jié)果.由這些數(shù)據(jù)計算得到的水的電滲系數(shù)為2.97.

    比較表2中直接平均法得到的K+的遷移速度,以及表4中峰值漂移法得到的K+的遷移速度,兩者結(jié)果相互一致.根據(jù)I、II和III區(qū)中的H2O的數(shù)目(表2),如果II區(qū)(即K+的第一配位層)中的H2O全都隨K+一起運動,則H2O的電滲系數(shù)(即每個K+平均可攜帶的水分子數(shù))可以達到4.04-4.21(表2).但由于K+與H2O的相互作用較弱,如在外電場強度為2 V·μm-1時,K+的遷移速度為8.63 m·s-1,而K+第一配位層中的H2O(II區(qū))的遷移速度只有4.91 m·s-1,其遷移速度約為K+的57%,跟不上K+(表2),根據(jù)K+第一配位層內(nèi)平均有4.04個H2O(表2),可以得到K+第一配位層內(nèi)的H2O貢獻的電滲系數(shù)約為2.30,占總電滲系數(shù)的77%.另外,I區(qū)和III區(qū)中的水分子也略被拖動,發(fā)生電滲遷移,這兩個區(qū)域H2O貢獻的電滲系數(shù)約為0.67,占總電滲系數(shù)的23%.綜合這些因素總電滲系數(shù)為2.97.而H3O+與H2O間的相互作用主要是較強的氫鍵相互作用,當外電場為2 V·μm-1時,每個H3O+可平均帶動6.84個H2O分子一起遷移[11].

    表4 根據(jù)峰值偏移麥克斯韋速度分布函數(shù)得到的不同外電場下的H2O和K+平均遷移速度(vW,0,vK,0)和水分子的電滲系數(shù)(Kdrag)Table 4 Average transport velocities of H2O and K+(vW,0,vK,0)evaluated from the peak shifted Maxwellian velocity distribution functions and electroosmotic drag coefficients(Kdrag)of water molecules under various electric fields

    從動量傳遞過程分析:K+首先被電場加速,獲得動量;然后,K+與周圍(II區(qū))水分子發(fā)生碰撞又把動量傳遞給水分子,使II區(qū)中的水分子較I區(qū)或III區(qū)中的水分子具有更高的遷移速度;這些具有較高遷移速度的水分子又與其它水分子(I區(qū)或III區(qū))碰撞再把動量傳遞給這些水分子,引起更多的水分子的遷移.與H3O+或Na+不同的是,K+與水分子的相互作用力比較弱,K+第一配位層中水分子的遷移速度較K+本身的小許多,如在外電場強度為2 V·μm-1時水分子的遷移速度約為K+的57%,因此,K-PFSA膜中水分子的電滲系數(shù)比K+第一配位數(shù)小許多,也比PFSA膜和Na-PFSA膜中水分子的電滲系數(shù)小很多.比如,K+與H3O+的尺寸相當,但由于H3O+和周圍水分子之間形成穩(wěn)定的氫鍵網(wǎng)絡(luò),所以一個H3O+在電場中遷移時可以拖動6.25-6.84個水分子運動(不考慮質(zhì)子的hopping運動)[11].再比如,K+和Na+與周圍水分子的相互作用類型相同,但K+比Na+尺寸大,所以Na+對水分子的吸引力較K+強,因此,水分子在Na-PFSA膜中的電滲系數(shù)可達6.1-8.7[13].由此可知,電滲系數(shù)與陽離子的性質(zhì)之間的關(guān)系十分密切,即使相同的體系,陽離子的性質(zhì)稍有變化,水分子的電滲系數(shù)可以有很大的變化.

    3 結(jié) 論

    用MD方法模擬水化K-PFSA膜中H2O和K+在電場作用下的遷移,統(tǒng)計得到相應(yīng)的速度分布函數(shù);在此基礎(chǔ)上,擬合得到H2O和K+平均遷移速度,并計算H2O的電滲系數(shù).結(jié)果表明,模擬時施加4 V·μm-1或以上的電場時,K-PFSA膜的微觀結(jié)構(gòu)遭到破壞,結(jié)果沒有代表性;施加1 V·μm-1的電場時,H2O和K+平均遷移速度太小,無法正確統(tǒng)計.施加2 V·μm-1的電場比較合適,既能較好地統(tǒng)計各種平均遷移速度,又沒有破壞水化K-PFSA膜的微觀結(jié)構(gòu),與文獻報道一致.

    模擬結(jié)果還表明,不同區(qū)域中H2O的平均遷移速度并不相同:其中,K+第一配位層內(nèi)H2O遷移最快,體相中的H2O次之,磺酸根周圍的H2O最慢.由于K+對H2O的相互作用較弱,即使K+第一配位層內(nèi)的H2O也跟不上K+一起遷移運動,其速度只有K+的 57%左右.根據(jù)K+第一配位層內(nèi)有 4.04個H2O,可以得到K+第一配位層內(nèi)的H2O貢獻的電滲系數(shù)約為2.30,約占總電滲系數(shù)的77%.而其它區(qū)域的H2O貢獻的電滲系數(shù)約為0.67,約占總電滲系數(shù)的23%.通過與水化Na-PFSA中水的電滲系數(shù)比較可以發(fā)現(xiàn),雖然K+和Na+的性質(zhì)相似,但Na+對H2O的相互作用較K+的強,相應(yīng)的電滲系數(shù)也較KPFSA體系大.由此進一步驗證:陽離子對H2O的相互作用的強弱,決定了其對H2O電滲拖動作用的大小.

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    26 Fang,C.;Wu,B.;Zhou,X.Electrophoresis,2004,25(2):375

    Electroosmotic Drag of Water in Hydrated Potassium Perfluorosulfonated Polymer Membrane in External Electric Fields

    ZHU Su-Hua1,2,3YAN Liu-Ming2,*JI Xiao-Bo2SHAO Chang-Le2LU Wen-Cong2
    (1College of Material Science and Engineering,Shanghai University,Shanghai200444,P.R.China;2Department of Chemistry,College of Science,Shanghai University,Shanghai 200444,P.R.China;3College of Physics and Electronic Engineering,Changshu Institute of Technology,Changshu 215500,Jiangsu Province,P.R.China)

    The electroosmotic drag and the corresponding mechanism of water molecules in hydrated potassium perfluorosulfonate electrolyte polymer membrane were studied using molecular dynamics simulations,and the relationship between the membrane structure and electroosmotic drag characteristics was analyzed.It is concluded that velocities of both H2O and K+obey the Maxwell velocity distribution function without external electric field applied.If an appropriate electric field is applied,the velocities of H2O and K+still obey the Maxwell velocity distribution in the direction perpendicular to the electric field,and obey the peak shifted Maxwell velocity distribution in the direction parallel to the electric field.The peak shifting velocities coincide with the average transport velocities of H2O and K+induced by the applied electric field,and could be applied to evaluate the electroosmotic drag coefficient of water.The results also show that the average number of water molecules in the first coordination shell of K+is 4.04,and the average transport velocity of these water molecules is about 57%of that of K+.The electroosmotic drag coefficient contributed by these water molecules is about 77%of total the electroosmotic drag coefficient(2.97).

    Molecular dynamics simulation;Proton exchange membrane;External electric field; Electroosmotic drag; Velocity distribution function

    O646

    Received:April 29,2010;Revised:June 14,2010;Published on Web:July 23,2010.

    *Corresponding author.Email:liuming.yan@shu.edu.cn;Tel:+86-21-66132405.

    The project was supported by the National Natural Science Foundation of China(20873081),and the Nano project of Shanghai Municipal Science& Technology Commission,China(0952nm01300).

    國家自然科學基金(20873081)和上海市科委納米專項(0952nm01300)資助項目

    ?Editorial office of Acta Physico-Chimica Sinica

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