古麇地出土青銅器合金技術(shù)與金相組織分析

羅武干

(中國(guó)科學(xué)院研究生院 科技史與科技考古系,北京 100049;中德人類演化與科技考古聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,北京 100044)

秦 潁 黃鳳春

(中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 科技史與科技考古系,合肥 230026) (湖北省文物考古研究所,武漢 430077)

王昌燧

(中國(guó)科學(xué)院研究生院 科技史與科技考古系,北京 100049;中德人類演化與科技考古聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,北京 100044)

古麇地出土青銅器合金技術(shù)與金相組織分析

羅武干

(中國(guó)科學(xué)院研究生院 科技史與科技考古系,北京 100049;中德人類演化與科技考古聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,北京 100044)

秦 潁 黃鳳春

(中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 科技史與科技考古系,合肥 230026) (湖北省文物考古研究所,武漢 430077)

王昌燧

(中國(guó)科學(xué)院研究生院 科技史與科技考古系,北京 100049;中德人類演化與科技考古聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,北京 100044)

利用金相顯微鏡、XRF等方法分析了鄖縣五峰鄉(xiāng)喬家院墓群出土部分青銅器樣品。此批青銅器合金配比中,容器的含錫量比兵器低;而工具、兵器的含鉛量要低于容器。對(duì)強(qiáng)度、硬度要求較高的樣品 (如劍等),合金配制中幾乎不加鉛,而加入較高的錫;對(duì)需要進(jìn)行鍛打成形的樣品則嚴(yán)格采用低鉛用量,適度控制錫含量。同時(shí),對(duì)含錫量中等的青銅削刀 (Sn 12.83%),古代工匠將熱處理、冷加工等加工工藝與合金配比結(jié)合起來(lái),制成了性能更為優(yōu)良的工具。另外,XRF分析指出,12件鑄造成型的青銅容器均具有非常高的鉛含量。分析表明,古麇地出土青銅器的合金技術(shù)較高,此時(shí)對(duì)合金規(guī)律有了深刻的認(rèn)識(shí)。

古麇地 青銅器 合金工藝 喬家院墓群

0 引 言

2006年 3—12月,在南水北調(diào)中線工程中,湖北省文物考古研究所等單位對(duì)鄖縣五峰鄉(xiāng)喬家院墓群進(jìn)行了考古勘探和發(fā)掘工作。該遺址發(fā)現(xiàn)伊始,因其所處地理位置與歷史文獻(xiàn)記載的古麇國(guó)都城“钖穴”相吻合,立刻得到考古學(xué)界、歷史學(xué)界和社會(huì)大眾的廣泛關(guān)注。當(dāng)年 12月,喬家院春秋墓群被國(guó)家文物局評(píng)為“全國(guó)重大考古新發(fā)現(xiàn)”[1]。

喬家院墓地位于漢江上游南岸的臺(tái)地上,北部呈凸字形瀕臨漢江南岸,漢江徑流自西而東環(huán)繞墓地的西、北和東部,形成三面環(huán)水的地形。墓地中心的地理坐標(biāo)為北緯32°51′30″、東經(jīng) 110°23′20″。海拔高度為 165—220米。考古工作者根據(jù)勘探所顯示的信息,先選擇試掘了 4座春秋中型墓葬,這些墓葬長(zhǎng)約 5.35—6.5米、寬約 4.7—5.35米、深約 3—4.1米,皆為土坑豎穴墓。從棺槨朽痕判定,全都為槨分 3室 (頭箱、邊箱和棺室)的一棺一槨墓葬。

本次發(fā)掘的墓葬都有隨葬品,且多為青銅器。青銅器可分為禮器、兵器、工具和服飾器等 4類。每座墓葬青銅禮器的組合一般為鼎 2、缶 2、簠 2、盥缶 1、盞 1、盤 1、匜 1、勺 1、匕 1。除青銅器外,還見有陶器、玉器、骨器和石器等。墓葬共編 99個(gè)器物號(hào),共出 132件,其中青銅器 71件。整個(gè)青銅器中,成組禮器 36件。其他器類 35件。經(jīng)初步觀察,少數(shù)青銅器上有銘文,其對(duì)研究青銅器的國(guó)屬及物主有重要價(jià)值[2]。

截至目前,利用科技手段對(duì)古麇地出土青銅器的研究還未見報(bào)道,同時(shí),關(guān)于鄂西北地區(qū)出土古代青銅器的科學(xué)分析研究目前所見不多。鑒于此,本文利用 XRF、金相顯微鏡等對(duì)若干青銅殘片樣品進(jìn)行了分析,以期探討春秋晚期古麇地青銅器的合金配比、加工工藝等問題。

所有樣品均取自青銅器殘破處或器物殘片,除一件削刀樣品采自M3外,其他樣品均來(lái)自M4—M6,器型涉及容器、兵器、生活用具及生產(chǎn)工具。所取樣品共計(jì) 18件,分屬鼎、簠、盤、壺、缶、匜、盞、匕、削刀、劍等不同器類,具體情況見表 1。

1 分析結(jié)果

1.1 成分分析結(jié)果

上述樣品經(jīng)過嚴(yán)格的除銹等預(yù)處理后,利用 X射線熒光光譜儀 (XRF)進(jìn)行成分分析。

XRF分析在中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)理化測(cè)試中心 X熒光分析室進(jìn)行,測(cè)試儀器為日本島津公司生產(chǎn)的 XRF—1800型 X熒光光譜儀。該儀器配有 4kW端窗銠 (Rh)靶 X光管 (最大管電流為 140mA),管口鈹窗厚度為 75μm,高精度的θ—2θ獨(dú)立驅(qū)動(dòng)系統(tǒng),由 10塊可雙向旋轉(zhuǎn)晶體組成的交換系統(tǒng),3種狹縫可交換,靈敏自動(dòng)控制系統(tǒng),PC—XRF軟件包等,為獲取高可靠性的成分?jǐn)?shù)據(jù)提供了保證。測(cè)試結(jié)果見表 1。

由表 1可以看出,這批樣品的合金成分表現(xiàn)為：所有容器及生活用具均為 Cu-Sn-Pb三元合金,而編號(hào)為 Q-75、Q-96的兩個(gè)工具及兵器樣品為 Cu-Sn二元合金。所有樣品均檢測(cè)出一定量的鐵,多數(shù)樣品含有一定的硫。鐵、硫等可能源自礦石。一些樣品還含有氯,應(yīng)與青銅器的銹蝕產(chǎn)物相關(guān)。

表1 古麇地出土銅器 XRF分析結(jié)果(w%)

1.2 金相分析結(jié)果

在金屬文物的制作技術(shù)、加工工藝等內(nèi)容的分析中,金相技術(shù)具有其他分析方法不可取代的地位。樣品經(jīng) XRF分析后,用鉗子等工具夾下一塊,用作金相分析。拋光好的樣品經(jīng)三氯化鐵鹽酸酒精溶液侵蝕后,采用南京江南光學(xué)儀器廠制造的 XJL-03型立式金相顯微鏡觀察其金相組織,結(jié)果見表 2?？梢钥闯?18件樣品中,14件為鑄造而成,3件為熱鍛成形,1件由冷變形加工而成。

表2 古麇地出土青銅器金相鑒定結(jié)果

續(xù)表2

2 結(jié)果討論

2.1 合金配比

2.1.1 錫含量與機(jī)械性能

合金配比是決定金屬材料性能的最基本因素。青銅器含錫量的增加,可降低其熔點(diǎn),提升其強(qiáng)硬度,但塑性也隨之降低,脆性增加[3]。我國(guó)古代工匠經(jīng)過長(zhǎng)期摸索對(duì)青銅合金配比的認(rèn)識(shí)達(dá)到了較高水平,《考工記》中就有世界上最早的合金配制記載,它所揭示的從“容器—工具—兵器—銅鏡”,含錫量越來(lái)越高的規(guī)律確實(shí)比較科學(xué)。

XRF分析表明,古麇地青銅器的含錫量最低為 6.49%,最高為 19.95%。仔細(xì)觀察發(fā)現(xiàn),除兵器 (Q-96)、工具 (Q-75)之外,其余青銅容器樣品的含錫量主要在 10%—20%之間,大部分集中在 15%左右。此類器物的含錫量平均值為 14.25%,很接近“鐘鼎之齊”的合金配比,符合青銅容器的使用要求。

Q-96號(hào)銅劍樣品為高錫二元合金 (含 Pb 0.62%,非人工有意加入成分),由文獻(xiàn)[4]可算出,此劍的抗拉強(qiáng)度為 20噸 /平方英寸,布氏硬度為 190,延伸率為 2%。以上數(shù)值說明此劍硬度與強(qiáng)度都很高,比較鋒利,具有很強(qiáng)的殺傷力。

34件春秋晚期至戰(zhàn)國(guó)時(shí)期青銅劍合金成分的測(cè)試表明,大部分銅劍的含錫量在11%—23%之間[5]。江陵雨花臺(tái)、當(dāng)陽(yáng)趙家湖等地出土楚國(guó)銅劍的分析數(shù)據(jù)表明,存在較多低鉛 (無(wú)鉛)高錫劍[6-7]。峽江地區(qū)出土戰(zhàn)國(guó)時(shí)期巴蜀式劍中含錫量則相對(duì)較低,多為 11%左右[8]。各地所出銅劍中,以楚地所出者成分最佳,錫含量平均為 18.90%,且波動(dòng)較小,平均含鉛量較低 (2.45%)[9]。XRF分析數(shù)據(jù)指出,古麇地所出銅劍樣品合金配比與楚國(guó)銅劍一致,非常接近江陵、當(dāng)陽(yáng)等地出土銅劍合金配比,表明它們使用了相同的合金工藝。

Q-75號(hào)削刀樣品為中等含錫量的二元合金 (含 Pb 0.13%,非人工有意加入成分),D.Hanson等人指出[4],鑄態(tài)下,此種配比合金的抗拉強(qiáng)度為 22噸 /平方英寸,布氏硬度為 130,延伸率為 10%。以上數(shù)值,特別是布氏硬度,似乎不符合削刀的性能及使用需要,與“六齊”中要求的削殺矢配比更是相去甚遠(yuǎn)。然而,金相分析表明,此樣品為冷變形加工而成 (附錄圖 8)。有關(guān)錫青銅加工性能的研究表明[10],含錫量 10%的青銅在形變量不超過 15%時(shí),硬度值將提升一倍以上,且硬度值隨含錫量及形變量的增加而增加。因此,含錫 12.83%的青銅合金樣品,若其形變量在 10%—20%之間,其布氏硬度值將高于 260。由此可知,此件削刀既具有一定的塑性 (較低的含錫量),又有較高的硬度值 (經(jīng)過冷加工處理),較為剛強(qiáng)、鋒利,符合器物的性能及使用需要,與“六齊”的配比原則也相符。反應(yīng)出制作削刀的工匠對(duì)含錫量與器物性能的關(guān)系,及冷變形加工對(duì)合金強(qiáng)度、硬度的影響等問題都有了明確的認(rèn)識(shí)。

2.1.2 鉛含量與機(jī)械性能

古麇地青銅樣品的含鉛量較為分散,多集中于 10%以下及 15%以上兩個(gè)區(qū)間,僅一個(gè)樣品落在 10%—15%范圍內(nèi)。鉛對(duì)青銅合金的性能影響較大,可降低錫青銅的摩擦系數(shù),改善耐磨性能,提高可切削性能,但使合金的力學(xué)性能下降[11]。根據(jù) T.Chase繪制的銅錫鉛三元合金抗拉強(qiáng)度、硬度和延伸率曲線[12],不難發(fā)現(xiàn),隨著鉛含量的增加,青銅合金的強(qiáng)度和延伸率都將大為降低。表 3是古麇地出土容器及生活用具的機(jī)械性能參數(shù)值(據(jù)文獻(xiàn) Ternary Representation ofAncient Chinese Bronzes Composition算出)[12]。三件樣品 (Q-53、Q-55、Q-62)由熱鍛而成,實(shí)際參數(shù)值應(yīng)異于表中數(shù)值。表 3指出：當(dāng)含鉛相近、含錫不同時(shí),錫含量高,硬度高,但延伸率低,抗拉強(qiáng)度相近;當(dāng)含錫相近、含鉛不同時(shí),鉛含量高,硬度、抗拉強(qiáng)度、延伸率都要降低。

表3 古麇地出土部分銅器的機(jī)械性能

表3指出,此批容器樣品的硬度 (HB 60—145)及延伸率 (2%—11%)變化幅度都比較大,容器的機(jī)械性能并不算好。這是因?yàn)榇舜畏治龅亩Α⒑叺热萜骶鶠槎Y器,主要用途是作為祭祀器或隨葬品,對(duì)器物的機(jī)械性能沒有太苛刻的要求。然而,鑄造這些紋飾細(xì)膩、薄壁和造型復(fù)雜的青銅容器時(shí),對(duì)合金的流動(dòng)性等鑄造性能卻有著較高的要求。加入鉛,是由于鉛的熔點(diǎn)較低,在合金中一般呈游離態(tài)存在,在青銅器物的澆鑄過程中,高含量鉛會(huì)強(qiáng)烈割裂銅的組織結(jié)構(gòu),從而提高了銅液的流動(dòng)性和充型性能,降低了澆不足等缺陷的幾率,對(duì)于鑄造紋飾細(xì)膩復(fù)雜的禮器應(yīng)大有裨益[5]。

鉛錫青銅器較難鍛打成形,鍛造這種合金,含鉛量不宜過高,超過一定數(shù)值,其制品易被擊碎[13]。金相分析指出,3件容器 (Q-53、Q-55、Q-62)樣品為熱鍛而成,1件削刀樣品為冷鍛而成。此 4件樣品的含鉛量均比較低,都在 5%以下,平均含鉛量為 3.11%。表明工匠們完全清楚含鉛量與青銅合金加工性能的關(guān)系。

2.1.3 容器中高含鉛量所反映的信息

自商以降,三元合金 (Cu-Sn-Pb)就是青銅器的主要類型。對(duì)殷商時(shí)期 48件青銅鼎的分析數(shù)據(jù)表明,大多數(shù)器物的含鉛量小于 7%;對(duì) 33件春秋晚期至戰(zhàn)國(guó)時(shí)期青銅鼎的分析數(shù)據(jù)表明,器物的含鉛量十分彌散而無(wú)章可循。[5]而楚地出土青銅容器中含鉛量則呈現(xiàn)出較強(qiáng)的規(guī)律性。如盤龍城遺址出土 26件商代青銅容器的含鉛量最高達(dá) 26.5%,平均為 19%,含鉛高的銅器數(shù)量明顯多于二里崗等其他商代遺址[14]。當(dāng)陽(yáng)趙家湖楚墓出土春秋戰(zhàn)國(guó)時(shí)期青銅容器的含鉛量最高達(dá) 28.17%,平均為 22.95%[7];山西太原趙卿春秋墓出土青銅容器的含鉛量多在 15%以下,平均為 12.68%[15];峽江地區(qū)戰(zhàn)國(guó)時(shí)期青銅容器的含鉛量則多在 10%以下,含鉛量在 5%—8%區(qū)間數(shù)量占大多數(shù)[8]。由此看來(lái),湖北地區(qū)從商代至春秋戰(zhàn)國(guó)一直延續(xù)并發(fā)展著高鉛合金工藝。可以說,高鉛合金配比是楚國(guó)青銅器的一大特色。

古麇地出土青銅器的合金配比中,一個(gè)較為顯著的特點(diǎn)是,容器都具有很高的鉛含量,12件鑄造成型的青銅容器中,9件器物的含鉛量大于 18%,平均含鉛量為 18.43%。古麇地青銅器與盤龍城商代遺址及當(dāng)陽(yáng)楚墓出土青銅器中的含鉛量一致,表明它繼承了楚國(guó)高鉛合金配比工藝。

2.2 合金配比與顯微組織

2.2.1 錫含量與顯微組織

青銅器鑄造時(shí),由于含錫量及鑄造條件等差異,其組織也有比較大的差別。通常情況下,含錫量高的樣品,其鑄造組織中,(α+δ)共析體的數(shù)量多,含錫量低的樣品,其鑄造組織中,(α+δ)共析體的數(shù)量少。如 Q-65號(hào)樣品含錫量為 6.49%,是 18個(gè)樣品中含錫量最低的,其金相組織中 (α+δ)共析體呈島嶼狀,比較小,且數(shù)量是所有樣品中最少的 (附錄圖 15)。而其他一些樣品,如 Q-57號(hào)樣品的含錫量為 19.95%,其金相組織中,(α+δ)共析體呈島嶼狀分布,數(shù)量較多,較大,多數(shù)地方島嶼狀 (α+δ)共析體已經(jīng)連成網(wǎng)狀 (附錄圖 4)。含錫量介于以上之間的樣品,如 Q7-1號(hào)樣品 (Sn 14.75%),其金相組織中,(α+δ)共析體的數(shù)量、大小均介于二者之間 (附錄圖 7)。

有些樣品的含錫量與 (α+δ)共析體數(shù)量并不呈現(xiàn)出一致性。如 Q-75號(hào)樣品,其含錫量為 12.83%,但其中的 (α+δ)共析體非常小,且數(shù)量也少。對(duì)青銅材料進(jìn)行常溫錘鍛的試驗(yàn)表明,常溫鍛打只能將 (α+δ)錘打成鏈狀,同時(shí)使共析體呈現(xiàn)定向性排列,使共析體變得細(xì)小,并不能減少共析體的數(shù)量。而對(duì)青銅合金進(jìn)行退火處理,可以使脆性較大的δ相分解,從而降低 (α+δ)共析體數(shù)量。因此,這件樣品很可能是加熱到一定溫度后再錘鍛而成。

3件熱鍛成形的樣品均未觀察到 (α+δ)共析體,此 3件樣品的含錫量均小于 15%。由 Cu-Sn二元相圖可知,α固溶體中最多可溶解 15.8%的錫。含錫量低于 15.8%的鑄造青銅合金,經(jīng)過長(zhǎng)時(shí)間高溫?zé)徨懠庸?可以消除共析體組織,得到α單相固溶體組織。對(duì)含錫量約為 14%的青銅材料高溫 (650℃)熱鍛試驗(yàn)表明,經(jīng)過兩次熱鍛后,還能偶見(α+δ)共析體。因此,這 3件樣品很可能是經(jīng)過多次高溫?zé)徨懚伞?/p>

2.2.2 鉛含量與顯微組織

Cu-Sn-Pb三元合金相圖[12]表明,銅錫合金中,鉛既不溶于銅,以形成固溶體,也不形成新的化合物,而是以獨(dú)立相形式存在。通常情況下,含鉛量高的樣品,其金相組織中,大顆粒的鉛相應(yīng)較多。如 Q-47、Q-65、Q-67等含鉛量高的樣品,侵蝕前都有較多大的球狀鉛顆粒,鉛偏析明顯。關(guān)于此批銅器中,鉛顆粒大小逐漸分布示意圖可以參看附錄 B。

Q-57號(hào)銅壺樣品 (Sn 19.95%,Pb 11.01%)與 Q-96號(hào)銅劍樣品 (Sn 19.77%,Pb 0.62%)的含錫量相近,但金相組織相差較大。表現(xiàn)為,Q-57號(hào)樣品 (α+δ)共析體呈島嶼狀分布,數(shù)量較多,較大,部分已連成網(wǎng)狀;而 Q-96號(hào)樣品中含有大量幾乎覆蓋整個(gè)觀察面的網(wǎng)狀 (α+δ)共析體。這是由于 Q-57號(hào)樣品中添加了一定量的鉛,割裂了銅合金的組織結(jié)構(gòu),阻礙了 (α+δ)共析體進(jìn)一步發(fā)展壯大而連成網(wǎng)狀,提高了合金的固溶化程度。

3 結(jié) 語(yǔ)

(1)此批青銅器合金配比中,容器的含錫量比兵器低;至于含鉛量,工具、兵器要低于容器,符合各種器物對(duì)機(jī)械性能的要求。此時(shí)工匠已認(rèn)識(shí)到錫、鉛對(duì)合金機(jī)械性能、鑄造性能及加工性能的影響,并加以應(yīng)用。對(duì)強(qiáng)度、硬度要求較高的樣品 (如劍等),合金配制中幾乎不加鉛,而加入較高的錫;對(duì)需要進(jìn)行鍛打成形的樣品則嚴(yán)格采用低鉛用量,適度控制錫含量;對(duì)器型復(fù)雜、紋飾繁縟的青銅容器,則加入一定量的鉛,以提高青銅熔液填充性能。對(duì)含錫量中等的青銅削刀 (Sn 12.83%),古代工匠將熱處理、冷加工等加工工藝與合金配比結(jié)合起來(lái),制成了性能更為優(yōu)良的工具。分析表明,古麇地出土青銅器的合金配比科學(xué),此時(shí)對(duì)合金規(guī)律有了深刻的認(rèn)識(shí)。

(2)古麇地高鉛青銅容器及高錫低鉛銅劍,都沿襲了楚國(guó)的傳統(tǒng)合金工藝。因此,這批銅器很可能是由楚國(guó)工匠制作而成。

附錄 1 器物的金相圖譜

附錄 2 部分器物鉛顆粒大小逐級(jí)分布示意圖

1 黃鳳春,黃旭初.湖北鄖縣喬家院墓群考古取得重大收獲[N].中國(guó)文物報(bào),2007-01-10：2.

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3 路迪民,王大業(yè).中國(guó)古代冶金與金屬文物[M].西安：陜西科學(xué)技術(shù)出版社,1998.16.

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13 ChaseW T.中國(guó)青銅技術(shù)研究回顧與展望[J].黃龍譯.文物保護(hù)與考古科學(xué),1994,(1)：16—19.

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15 孫淑云.太原晉國(guó)趙卿墓青銅器的分析鑒定 [A].中國(guó)冶金史論文集 [C].北京：北京科技大學(xué),2002.178—185.

Abstract In this paper some bronzes,which were excavated from Qiaojiayuan tombs,are analyzed.From metallographic and XRF analyses,it is found that the conten of Pb is higher in bronze vessels,while another component Sn is lower.Some artifacts,such as sword,which needs high intensity and rigidity,contain few Pb,and some forged artifacts contain little Pb.The ancient blacksmith forged and did heat treatment on the bronze blade in order to improve its intensity and rigidity.The results indicate that,the alloy technology of these bronzeswas at a higher level.And the blacksmith was profoundly cognizant of the law of alloy.

Key words ancient Jun district,bronzes,alloy technology,Qiaojiayuan tombs

Study on theM icrostructure and Alloy Technology of Bronzes Excavated from the Ancient Jun D istrict

LUO Wugan,
(Department of Scientific History and Archaeometry,Graduate University of the Chinese Academy of Sciences,100049Beijing,China;The Joint Laboratory of Human Evolution and Archaeometry,Beijing100044,China)

Q IN Ying,

(Laboratory of Archaeometry,University of Science and Technology of China,Hefei230026,China)

HUANG Fengchun,

(Institution of Cultural Relics and Archaeology of Hubei Province,Wuhan430077,China)

WANG Changsui

(Department of Scientific History and Archaeometry,Graduate University of the Chinese Academy of Sciences,100049Beijing,China;The Joint Laboratory of Human Evolution and Archaeometry,Beijing100044,China)

N092∶TF-092

A

1000-0224(2010)03-0329-10

2010-04-07;

2010-06-08

羅武干,1981年生,江西高安人,中國(guó)科學(xué)院研究生院科技史與科技考古系講師,博士后,研究方向?yàn)榭萍伎脊排c文物保護(hù);秦潁,1968年生,安徽合肥人,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)科技史與科技考古系副教授,研究方向?yàn)榭萍伎脊?黃鳳春,1957年生,湖北武漢人,湖北省文物考古研究所研究員,研究方向?yàn)樘镆翱脊?、楚文化?王昌燧,1947年生,江蘇常州人,中國(guó)科學(xué)院研究生院科技史與科技考古系主任,教授,研究方向?yàn)榭萍伎脊拧?/p>

中國(guó)科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新工程項(xiàng)目 (項(xiàng)目編號(hào)：KJCX3.SY W.N12);博士后基金 (項(xiàng)目編號(hào)：20090460567)