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    拓?fù)渲笖?shù)與荔枝揮發(fā)性成分保留指數(shù)的定量相關(guān)性研究

    2010-10-19 05:27:02堵錫華
    食品科學(xué) 2010年18期
    關(guān)鍵詞:電性荔枝揮發(fā)性

    堵錫華

    (徐州工程學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院,江蘇 徐州 221008)

    拓?fù)渲笖?shù)與荔枝揮發(fā)性成分保留指數(shù)的定量相關(guān)性研究

    堵錫華

    (徐州工程學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院,江蘇 徐州 221008)

    為探明揮發(fā)性成分對(duì)荔枝汁品質(zhì)的影響,探討荔枝的營(yíng)養(yǎng)保健功能,以分子形狀指數(shù)和電拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)有效表征40個(gè)妃子笑荔枝揮發(fā)性化合物的分子結(jié)構(gòu),建立能估算和預(yù)測(cè)荔枝揮發(fā)性成分保留指數(shù)的定量結(jié)構(gòu)-保留相關(guān)性模型,經(jīng)多元線性回歸分析篩選變量,建立的模型相關(guān)系數(shù)r達(dá)到0.978,平均相對(duì)誤差4.37%,估算值與實(shí)驗(yàn)值基本吻合。結(jié)果表明,分子形狀指數(shù)和電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)與保留指數(shù)之間有良好的線性關(guān)系。為檢驗(yàn)?zāi)P偷姆€(wěn)定性和預(yù)測(cè)能力,用Jackknifed法檢驗(yàn)的相關(guān)系數(shù)均在0.977以上。

    荔枝;揮發(fā)性成分;拓?fù)渲笖?shù);保留指數(shù);定量結(jié)構(gòu)-保留相關(guān)性

    Abstract:In order to explore the effect of aromatic components on the quality of litchi juice and investigate nutritional and healthy function of litchi, molecular shape index and electrotopological state index were used to characterize the structures of 40 aromatic components in Feizixiao litchi and a quantitative structure-retention relationship model had been established to estimate and predict the gas chromatography retention index (RI) of volatile components in litchi through topological index. The correlation coefficient in multiple linear regressions was 0.978 with a relative average error of 4.37%. The estimated values using this model were in good agreement with the experimental values. Molecular shape index and electrotopological state index had an excellent linear relationship with retention index. In order to test the stability and prediction capability of this model, good results were observed in Jackknifed cross validation (R>0.977).

    Key words:litchi;aromatic components;topological index;retention index;quantitative structure-retention relationship

    荔枝又稱丹荔、香果,原產(chǎn)于我國(guó),因色、香、味皆美而馳名中外,它肉質(zhì)脆嫩、清甜可口,營(yíng)養(yǎng)較為豐富,有安神益壽、壯心健肺、促進(jìn)血液循環(huán)、增強(qiáng)機(jī)體免疫能力、提高抗病性的功效,能使皮膚光滑,對(duì)大腦組織有補(bǔ)養(yǎng)作用,明顯改善失眠、健忘、神疲等癥,但由于它屬于濕熱之品,故只能適量食用。由于荔枝的風(fēng)味品質(zhì)高低主要決定于荔枝中揮發(fā)性成分的種類和含量[1],因此不同地區(qū)、不同環(huán)境荔枝的揮發(fā)性成分、含量就有差異,這會(huì)導(dǎo)致荔枝的風(fēng)味品質(zhì)有所不同。隨著人們對(duì)水果的品質(zhì)要求越來(lái)越高,因此提高果品品質(zhì)的研究成為研究人員的重要內(nèi)容,目前對(duì)荔枝揮發(fā)性成分的研究還只局限于成分的檢測(cè)方面[2-6],利用定量結(jié)構(gòu)-保留相關(guān)性(QSRR)對(duì)荔枝揮發(fā)性化合物的性質(zhì)進(jìn)行研究則未見(jiàn)報(bào)道。

    近年來(lái),定量結(jié)構(gòu)-保留相關(guān)性研究在眾多的研究領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用[7-10],但將其應(yīng)用于荔枝揮發(fā)性成分的性質(zhì)研究沒(méi)有相關(guān)報(bào)道,故在前面工作[11-12]的基礎(chǔ)上,利用文獻(xiàn)程序軟件[13-14]計(jì)算得到的兩種拓?fù)渲笖?shù)與荔枝汁揮發(fā)性成分的保留指數(shù)(RI)進(jìn)行相關(guān)性分析,取得了較為理想的結(jié)果,這對(duì)提高荔枝品質(zhì)的應(yīng)用性研究具有指導(dǎo)性實(shí)際意義。

    1 材料與方法

    1.1 軟件

    Chemoffice 2005、SPSS 13.0、MATLAB 7.0.1、Origin 7.5。

    1.2 方法

    荔枝汁揮發(fā)性成分的結(jié)構(gòu)用Chemoffice 2005中的Chem3D Ultra 9.0構(gòu)建,在MATLAB中根據(jù)文獻(xiàn)自編的程序計(jì)算得到分子形狀屬性(Kappa)指數(shù)和電性拓?fù)錉顟B(tài)(E-State)指數(shù),用SPSS 13.0軟件根據(jù)計(jì)算得到的兩種拓?fù)渲笖?shù)與保留指數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)回歸分析,篩選變量。圖形使用Origin 7.5制作,數(shù)據(jù)計(jì)算均在計(jì)算機(jī)上完成。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 拓?fù)渲笖?shù)的計(jì)算

    分子形狀屬性(Kappa)指數(shù)和電性拓?fù)錉顟B(tài)(E-State)指數(shù)是Hall等[15]提出的兩種不同的分子結(jié)構(gòu)描述符,它們是根據(jù)分子中每一個(gè)非氫原子在分子中的拓?fù)洵h(huán)境或成鍵電子信息進(jìn)行計(jì)算得到的指數(shù)值,能表征結(jié)構(gòu)復(fù)雜的有機(jī)物。為研究“妃子笑”荔枝揮發(fā)性化合物的分子結(jié)構(gòu)與其性質(zhì)的關(guān)系,應(yīng)用畫(huà)圖軟件ChemDraw Ultra 9.0構(gòu)建文獻(xiàn)[1]分析檢測(cè)到的40種揮發(fā)性化合物分子(取有保留指數(shù)值)的分子結(jié)構(gòu),按照文獻(xiàn)自編程序軟件[13-14]計(jì)算多種指數(shù)-分子連接性指數(shù)、分子形狀屬性指數(shù)、電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)和分子電負(fù)性距離向量(MEDV)指數(shù)系列,共146個(gè)變量,經(jīng)過(guò)SPSS 13.0軟件線性回歸分析,使用Backwar反復(fù)分析優(yōu)化篩選,最終發(fā)現(xiàn)選用分子形狀屬性指數(shù)的4K以及電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)中的I1、I6和I7,與荔枝汁揮發(fā)性化合物保留指數(shù)的相關(guān)性最為理想,其他描述符作為變量與保留指數(shù)相關(guān)性差,為此,采用4K、I1、I6、I7以及化合物分子的碳原子數(shù)和氧原子數(shù)之和N作為變量,進(jìn)行相關(guān)性分析,建立了五元相關(guān)性模型,相關(guān)系數(shù)能達(dá)到0.98的顯著性相關(guān),將這些值列入表1中。

    表1 “妃子笑”荔枝揮發(fā)性組分的拓?fù)渲笖?shù)Table 1 Topological index of volatile components in Feizixiao litchi

    2.2 指數(shù)與荔枝汁揮發(fā)性組分保留指數(shù)的相關(guān)性

    荔枝汁中富含豐富的蔗糖、葡萄糖、蛋白質(zhì)、脂肪、維生素、有機(jī)酸、果膠、氨基酸以及多種人體必需的微量元素[16],具有補(bǔ)腦健身、補(bǔ)充能量、增加營(yíng)養(yǎng)的作用。氣相色譜保留指數(shù)是氣相色譜定性指標(biāo)的一種重要參數(shù),在氣相色譜定性分析中,影響保留指數(shù)的因素很多,其中主要是組分和固定相之間的分子間作用力。對(duì)非極性固定相,主要是色散力;對(duì)極性固定相,另還存在取向力和誘導(dǎo)力[17]。目前將QSRR方法應(yīng)用于環(huán)境化合物保留指數(shù)的研究較為常見(jiàn),而將其用在荔枝汁揮發(fā)性成分保留性質(zhì)方面未見(jiàn)有報(bào)道,因此利用荔枝揮發(fā)性成分分子的結(jié)構(gòu)特征來(lái)估算或預(yù)測(cè)其氣相色譜保留指數(shù),對(duì)荔枝汁揮發(fā)性成分的性質(zhì)研究有實(shí)際意義。通過(guò)考察文獻(xiàn)[1]中列出的有保留指數(shù)值的40種荔枝汁揮發(fā)性化合物,與計(jì)算得到的分子形狀屬性指數(shù)、電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)以及非氫原子數(shù)之和N進(jìn)行回歸分析,得到回歸方程如下:

    式中:n為樣本數(shù);r為相關(guān)系數(shù);r2Adj為調(diào)整判定系數(shù);S為標(biāo)準(zhǔn)誤差;F為Fischer檢驗(yàn)值。

    圖1 實(shí)驗(yàn)值與估算值的關(guān)系圖Fig.1 Relationship between estimated values and experimental values

    從式(1)可以看出,拓?fù)渲笖?shù)結(jié)合非氫原子數(shù)N與荔枝汁揮發(fā)性組分保留指數(shù)的相關(guān)性良好,相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.978,屬于顯著性相關(guān)。根據(jù)式(1)對(duì)40個(gè)分子的保留指數(shù)值進(jìn)行估算,估算值與實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)平均誤差為4.37%(關(guān)系見(jiàn)圖1),結(jié)果較為理想,能滿足方程的預(yù)測(cè)要求。

    2.3 模型穩(wěn)健性檢驗(yàn)

    表2 Jackknifed相關(guān)系數(shù)的檢驗(yàn)Table 2 Test of Jackknifed correlation coefficients

    圖2 Jackknifed相關(guān)系數(shù)控制圖Fig.2 Control chart of Jackknifed correlation coefficients

    為檢驗(yàn)所建模型的穩(wěn)健性和預(yù)測(cè)能力,這里采用Jackknifed法對(duì)式(1)進(jìn)行穩(wěn)健性檢驗(yàn)。每次從40個(gè)荔枝汁揮發(fā)性化合物分子中剔除一個(gè),用余下的分子進(jìn)行建模,這樣可得40個(gè)模型,有40個(gè)相關(guān)系數(shù)檢驗(yàn)值(表2),可以看出它們?cè)?.977~0.981之間,大部分檢驗(yàn)相關(guān)系數(shù)在0.978左右,只有剔除38號(hào)分子,模型的相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.981,可能是該分子相鄰兩個(gè)羧基上鏈接的長(zhǎng)鏈相互作用影響較大,使該分子的保留指數(shù)偏小有關(guān),所以該分子存在導(dǎo)致模型的相關(guān)系數(shù)減低。通過(guò)對(duì)檢驗(yàn)相關(guān)系數(shù)作控制圖(圖2),只有剔除38號(hào)分子后的相關(guān)系數(shù)在控制區(qū)外,其他全在控制區(qū)內(nèi),平均值與模型(1)的相關(guān)系數(shù)完全一致,證明所建模型總體穩(wěn)健性良好。

    3 討 論

    荔枝中揮發(fā)性分子的主要成分為醇類、醛類、酯類、烯烴類和萜類[1],這些成分的保留指數(shù)隨著分子的逐漸變大而逐漸增大,但分子越大,原子之間的相互影響越大,就會(huì)使得保留指數(shù)呈現(xiàn)出一定的異常,這里40個(gè)揮發(fā)性分子中的幾個(gè)鄰苯二甲酸酯分子,由于相鄰的二個(gè)羧基的相互影響較大,就顯示出保留指數(shù)偏小。所以在分子中,非氫原子的數(shù)量和位置、分子的雙鍵、不同的基團(tuán)對(duì)保留指數(shù)均有一定的影響。可以看出,荔枝揮發(fā)性分子的保留指數(shù)隨著碳原子數(shù)的逐漸增加而逐漸增大,分子形狀屬性指數(shù)也有此規(guī)律性變化;但3-甲基-2-丁烯酸、牦牛兒酸、苯甲醇、苯乙醇等分子的保留指數(shù)均比相同碳原子數(shù)的分子要大,說(shuō)明分子中酸基和苯環(huán)對(duì)保留指數(shù)的影響也較大,而這種影響能通過(guò)不同的電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)給予反映,所以分子形狀屬性指數(shù)、電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)既能反映各原子在分子中的拓?fù)洵h(huán)境,又能反映原子與所有其他原子的電性相互作用[9],因此將拓?fù)淇臻g特性與電子結(jié)構(gòu)特性兩者結(jié)合得到的指數(shù),能充分反映出荔枝揮發(fā)性成分保留指數(shù)的變化規(guī)律,建立的模型相關(guān)性良好,估算值和實(shí)驗(yàn)值也較為吻合。由于目前對(duì)荔枝揮發(fā)性成分的保留性質(zhì)研究相對(duì)較少,因此利用本法來(lái)完善荔枝揮發(fā)性成分的保留性質(zhì)數(shù)據(jù)庫(kù)提供了有效的工具,它對(duì)提高荔枝品質(zhì)研究具有現(xiàn)實(shí)的指導(dǎo)意義。

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    Quantitative Correlation between Topological Index and Retention Index of Aromatic Components in Feizixiao Litchi

    DU Xi-hua
    (School of Chemistry and Chemical Engineering, Xuzhou Institute of Technology, Xuzhou 221008, China)

    TS255.4

    A

    1002-6630(2010)18-0232-04

    2010-06-01

    江蘇省青藍(lán)工程科研基金項(xiàng)目(QL20072);江蘇省高校自然科學(xué)研究項(xiàng)目(09KJD150012);徐州市科技計(jì)劃研究項(xiàng)目(XM08C015)

    堵錫華(1963—),男,教授,學(xué)士,主要從事藥物和食品構(gòu)效關(guān)系研究。E-mail:dxh@xzit.edu.cn

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