• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    拓?fù)渲笖?shù)與荔枝揮發(fā)性成分保留指數(shù)的定量相關(guān)性研究

    2010-10-19 05:27:02堵錫華
    食品科學(xué) 2010年18期
    關(guān)鍵詞:電性荔枝揮發(fā)性

    堵錫華

    (徐州工程學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院,江蘇 徐州 221008)

    拓?fù)渲笖?shù)與荔枝揮發(fā)性成分保留指數(shù)的定量相關(guān)性研究

    堵錫華

    (徐州工程學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院,江蘇 徐州 221008)

    為探明揮發(fā)性成分對(duì)荔枝汁品質(zhì)的影響,探討荔枝的營(yíng)養(yǎng)保健功能,以分子形狀指數(shù)和電拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)有效表征40個(gè)妃子笑荔枝揮發(fā)性化合物的分子結(jié)構(gòu),建立能估算和預(yù)測(cè)荔枝揮發(fā)性成分保留指數(shù)的定量結(jié)構(gòu)-保留相關(guān)性模型,經(jīng)多元線性回歸分析篩選變量,建立的模型相關(guān)系數(shù)r達(dá)到0.978,平均相對(duì)誤差4.37%,估算值與實(shí)驗(yàn)值基本吻合。結(jié)果表明,分子形狀指數(shù)和電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)與保留指數(shù)之間有良好的線性關(guān)系。為檢驗(yàn)?zāi)P偷姆€(wěn)定性和預(yù)測(cè)能力,用Jackknifed法檢驗(yàn)的相關(guān)系數(shù)均在0.977以上。

    荔枝;揮發(fā)性成分;拓?fù)渲笖?shù);保留指數(shù);定量結(jié)構(gòu)-保留相關(guān)性

    Abstract:In order to explore the effect of aromatic components on the quality of litchi juice and investigate nutritional and healthy function of litchi, molecular shape index and electrotopological state index were used to characterize the structures of 40 aromatic components in Feizixiao litchi and a quantitative structure-retention relationship model had been established to estimate and predict the gas chromatography retention index (RI) of volatile components in litchi through topological index. The correlation coefficient in multiple linear regressions was 0.978 with a relative average error of 4.37%. The estimated values using this model were in good agreement with the experimental values. Molecular shape index and electrotopological state index had an excellent linear relationship with retention index. In order to test the stability and prediction capability of this model, good results were observed in Jackknifed cross validation (R>0.977).

    Key words:litchi;aromatic components;topological index;retention index;quantitative structure-retention relationship

    荔枝又稱丹荔、香果,原產(chǎn)于我國(guó),因色、香、味皆美而馳名中外,它肉質(zhì)脆嫩、清甜可口,營(yíng)養(yǎng)較為豐富,有安神益壽、壯心健肺、促進(jìn)血液循環(huán)、增強(qiáng)機(jī)體免疫能力、提高抗病性的功效,能使皮膚光滑,對(duì)大腦組織有補(bǔ)養(yǎng)作用,明顯改善失眠、健忘、神疲等癥,但由于它屬于濕熱之品,故只能適量食用。由于荔枝的風(fēng)味品質(zhì)高低主要決定于荔枝中揮發(fā)性成分的種類和含量[1],因此不同地區(qū)、不同環(huán)境荔枝的揮發(fā)性成分、含量就有差異,這會(huì)導(dǎo)致荔枝的風(fēng)味品質(zhì)有所不同。隨著人們對(duì)水果的品質(zhì)要求越來(lái)越高,因此提高果品品質(zhì)的研究成為研究人員的重要內(nèi)容,目前對(duì)荔枝揮發(fā)性成分的研究還只局限于成分的檢測(cè)方面[2-6],利用定量結(jié)構(gòu)-保留相關(guān)性(QSRR)對(duì)荔枝揮發(fā)性化合物的性質(zhì)進(jìn)行研究則未見(jiàn)報(bào)道。

    近年來(lái),定量結(jié)構(gòu)-保留相關(guān)性研究在眾多的研究領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用[7-10],但將其應(yīng)用于荔枝揮發(fā)性成分的性質(zhì)研究沒(méi)有相關(guān)報(bào)道,故在前面工作[11-12]的基礎(chǔ)上,利用文獻(xiàn)程序軟件[13-14]計(jì)算得到的兩種拓?fù)渲笖?shù)與荔枝汁揮發(fā)性成分的保留指數(shù)(RI)進(jìn)行相關(guān)性分析,取得了較為理想的結(jié)果,這對(duì)提高荔枝品質(zhì)的應(yīng)用性研究具有指導(dǎo)性實(shí)際意義。

    1 材料與方法

    1.1 軟件

    Chemoffice 2005、SPSS 13.0、MATLAB 7.0.1、Origin 7.5。

    1.2 方法

    荔枝汁揮發(fā)性成分的結(jié)構(gòu)用Chemoffice 2005中的Chem3D Ultra 9.0構(gòu)建,在MATLAB中根據(jù)文獻(xiàn)自編的程序計(jì)算得到分子形狀屬性(Kappa)指數(shù)和電性拓?fù)錉顟B(tài)(E-State)指數(shù),用SPSS 13.0軟件根據(jù)計(jì)算得到的兩種拓?fù)渲笖?shù)與保留指數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)回歸分析,篩選變量。圖形使用Origin 7.5制作,數(shù)據(jù)計(jì)算均在計(jì)算機(jī)上完成。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 拓?fù)渲笖?shù)的計(jì)算

    分子形狀屬性(Kappa)指數(shù)和電性拓?fù)錉顟B(tài)(E-State)指數(shù)是Hall等[15]提出的兩種不同的分子結(jié)構(gòu)描述符,它們是根據(jù)分子中每一個(gè)非氫原子在分子中的拓?fù)洵h(huán)境或成鍵電子信息進(jìn)行計(jì)算得到的指數(shù)值,能表征結(jié)構(gòu)復(fù)雜的有機(jī)物。為研究“妃子笑”荔枝揮發(fā)性化合物的分子結(jié)構(gòu)與其性質(zhì)的關(guān)系,應(yīng)用畫(huà)圖軟件ChemDraw Ultra 9.0構(gòu)建文獻(xiàn)[1]分析檢測(cè)到的40種揮發(fā)性化合物分子(取有保留指數(shù)值)的分子結(jié)構(gòu),按照文獻(xiàn)自編程序軟件[13-14]計(jì)算多種指數(shù)-分子連接性指數(shù)、分子形狀屬性指數(shù)、電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)和分子電負(fù)性距離向量(MEDV)指數(shù)系列,共146個(gè)變量,經(jīng)過(guò)SPSS 13.0軟件線性回歸分析,使用Backwar反復(fù)分析優(yōu)化篩選,最終發(fā)現(xiàn)選用分子形狀屬性指數(shù)的4K以及電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)中的I1、I6和I7,與荔枝汁揮發(fā)性化合物保留指數(shù)的相關(guān)性最為理想,其他描述符作為變量與保留指數(shù)相關(guān)性差,為此,采用4K、I1、I6、I7以及化合物分子的碳原子數(shù)和氧原子數(shù)之和N作為變量,進(jìn)行相關(guān)性分析,建立了五元相關(guān)性模型,相關(guān)系數(shù)能達(dá)到0.98的顯著性相關(guān),將這些值列入表1中。

    表1 “妃子笑”荔枝揮發(fā)性組分的拓?fù)渲笖?shù)Table 1 Topological index of volatile components in Feizixiao litchi

    2.2 指數(shù)與荔枝汁揮發(fā)性組分保留指數(shù)的相關(guān)性

    荔枝汁中富含豐富的蔗糖、葡萄糖、蛋白質(zhì)、脂肪、維生素、有機(jī)酸、果膠、氨基酸以及多種人體必需的微量元素[16],具有補(bǔ)腦健身、補(bǔ)充能量、增加營(yíng)養(yǎng)的作用。氣相色譜保留指數(shù)是氣相色譜定性指標(biāo)的一種重要參數(shù),在氣相色譜定性分析中,影響保留指數(shù)的因素很多,其中主要是組分和固定相之間的分子間作用力。對(duì)非極性固定相,主要是色散力;對(duì)極性固定相,另還存在取向力和誘導(dǎo)力[17]。目前將QSRR方法應(yīng)用于環(huán)境化合物保留指數(shù)的研究較為常見(jiàn),而將其用在荔枝汁揮發(fā)性成分保留性質(zhì)方面未見(jiàn)有報(bào)道,因此利用荔枝揮發(fā)性成分分子的結(jié)構(gòu)特征來(lái)估算或預(yù)測(cè)其氣相色譜保留指數(shù),對(duì)荔枝汁揮發(fā)性成分的性質(zhì)研究有實(shí)際意義。通過(guò)考察文獻(xiàn)[1]中列出的有保留指數(shù)值的40種荔枝汁揮發(fā)性化合物,與計(jì)算得到的分子形狀屬性指數(shù)、電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)以及非氫原子數(shù)之和N進(jìn)行回歸分析,得到回歸方程如下:

    式中:n為樣本數(shù);r為相關(guān)系數(shù);r2Adj為調(diào)整判定系數(shù);S為標(biāo)準(zhǔn)誤差;F為Fischer檢驗(yàn)值。

    圖1 實(shí)驗(yàn)值與估算值的關(guān)系圖Fig.1 Relationship between estimated values and experimental values

    從式(1)可以看出,拓?fù)渲笖?shù)結(jié)合非氫原子數(shù)N與荔枝汁揮發(fā)性組分保留指數(shù)的相關(guān)性良好,相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.978,屬于顯著性相關(guān)。根據(jù)式(1)對(duì)40個(gè)分子的保留指數(shù)值進(jìn)行估算,估算值與實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)平均誤差為4.37%(關(guān)系見(jiàn)圖1),結(jié)果較為理想,能滿足方程的預(yù)測(cè)要求。

    2.3 模型穩(wěn)健性檢驗(yàn)

    表2 Jackknifed相關(guān)系數(shù)的檢驗(yàn)Table 2 Test of Jackknifed correlation coefficients

    圖2 Jackknifed相關(guān)系數(shù)控制圖Fig.2 Control chart of Jackknifed correlation coefficients

    為檢驗(yàn)所建模型的穩(wěn)健性和預(yù)測(cè)能力,這里采用Jackknifed法對(duì)式(1)進(jìn)行穩(wěn)健性檢驗(yàn)。每次從40個(gè)荔枝汁揮發(fā)性化合物分子中剔除一個(gè),用余下的分子進(jìn)行建模,這樣可得40個(gè)模型,有40個(gè)相關(guān)系數(shù)檢驗(yàn)值(表2),可以看出它們?cè)?.977~0.981之間,大部分檢驗(yàn)相關(guān)系數(shù)在0.978左右,只有剔除38號(hào)分子,模型的相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.981,可能是該分子相鄰兩個(gè)羧基上鏈接的長(zhǎng)鏈相互作用影響較大,使該分子的保留指數(shù)偏小有關(guān),所以該分子存在導(dǎo)致模型的相關(guān)系數(shù)減低。通過(guò)對(duì)檢驗(yàn)相關(guān)系數(shù)作控制圖(圖2),只有剔除38號(hào)分子后的相關(guān)系數(shù)在控制區(qū)外,其他全在控制區(qū)內(nèi),平均值與模型(1)的相關(guān)系數(shù)完全一致,證明所建模型總體穩(wěn)健性良好。

    3 討 論

    荔枝中揮發(fā)性分子的主要成分為醇類、醛類、酯類、烯烴類和萜類[1],這些成分的保留指數(shù)隨著分子的逐漸變大而逐漸增大,但分子越大,原子之間的相互影響越大,就會(huì)使得保留指數(shù)呈現(xiàn)出一定的異常,這里40個(gè)揮發(fā)性分子中的幾個(gè)鄰苯二甲酸酯分子,由于相鄰的二個(gè)羧基的相互影響較大,就顯示出保留指數(shù)偏小。所以在分子中,非氫原子的數(shù)量和位置、分子的雙鍵、不同的基團(tuán)對(duì)保留指數(shù)均有一定的影響。可以看出,荔枝揮發(fā)性分子的保留指數(shù)隨著碳原子數(shù)的逐漸增加而逐漸增大,分子形狀屬性指數(shù)也有此規(guī)律性變化;但3-甲基-2-丁烯酸、牦牛兒酸、苯甲醇、苯乙醇等分子的保留指數(shù)均比相同碳原子數(shù)的分子要大,說(shuō)明分子中酸基和苯環(huán)對(duì)保留指數(shù)的影響也較大,而這種影響能通過(guò)不同的電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)給予反映,所以分子形狀屬性指數(shù)、電性拓?fù)錉顟B(tài)指數(shù)既能反映各原子在分子中的拓?fù)洵h(huán)境,又能反映原子與所有其他原子的電性相互作用[9],因此將拓?fù)淇臻g特性與電子結(jié)構(gòu)特性兩者結(jié)合得到的指數(shù),能充分反映出荔枝揮發(fā)性成分保留指數(shù)的變化規(guī)律,建立的模型相關(guān)性良好,估算值和實(shí)驗(yàn)值也較為吻合。由于目前對(duì)荔枝揮發(fā)性成分的保留性質(zhì)研究相對(duì)較少,因此利用本法來(lái)完善荔枝揮發(fā)性成分的保留性質(zhì)數(shù)據(jù)庫(kù)提供了有效的工具,它對(duì)提高荔枝品質(zhì)研究具有現(xiàn)實(shí)的指導(dǎo)意義。

    [1] 徐玉娟, 肖更生, 廖森泰, 等. SPME/GC-MS分析荔枝汁中的揮發(fā)性化合物[J]. 食品科學(xué), 2008, 29(7):366-369.

    [2] 邢其毅, 金聲, 林祖銘, 等. 荔枝香氣化學(xué)成分的研究[J]. 北京大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版, 1995, 31(2):159-165.

    [3] CHYAU C C, KO P T, CHANG C H, et al. Free and glycosidically bound aroma compounds in lychee (Litchi chinensisSonn.)[J]. Food Chemistry, 2003, 80(3):387-392.

    [4] HAJARE S N, SAXENA S, KUMAR S, et al. Quality profile of litchi(Litchi chinensis) cultivars from India and effect of radiation processing[J]. Radiation Physics and Chemistry, 2010, 79(9):994-1004.

    [5] JANJAI S, MAHAYOTHEE B, LAMLERT N, et al. Diffusivity, shrinkage and simulated drying of litchi fruit (Litchi ChinensisSonn.)[J].Journal of Food Engineering, 2010, 96(2):214-221.

    [6] 王貞強(qiáng), 馬波, 遲建, 等. 荔枝酒香氣成分的GC/MS分析[J]. 中國(guó)農(nóng)學(xué)通報(bào), 2006, 22(8):135-138.

    [7] 林治華, 胥江河, 劉樹(shù)深, 等. 多環(huán)芳烴氣相色譜保留指數(shù)預(yù)測(cè)與估算[J]. 分析化學(xué), 2001, 29(8):885-889.

    [8] 余訓(xùn)民, 楊道武. 應(yīng)用新定義的拓?fù)渲笖?shù)預(yù)測(cè)烷氧氯硅烷、單硫醚的氣相色譜保留指數(shù)[J]. 分析化學(xué), 2005, 33(1):101-105.

    [9] 王宇, 劉樹(shù)深, 趙勁松, 等. 電拓?fù)錉顟B(tài)預(yù)測(cè)有機(jī)磷酸酯類化合物的氣相色譜保留指數(shù)[J]. 化學(xué)學(xué)報(bào), 2006, 64(10):1043-1050.

    [10] 蘇越, 王呈仲, 郭寅龍. 基于準(zhǔn)確質(zhì)量測(cè)定和保留指數(shù)的GC-MS分析薄荷揮發(fā)性成分[J]. 化學(xué)學(xué)報(bào), 2009, 67(6):546-554.

    [11] 堵錫華. 多氯聯(lián)苯熱力學(xué)性質(zhì)的構(gòu)效關(guān)系[J]. 化工學(xué)報(bào), 2007, 58(10):2432-2436.

    [12] 堵錫華, 陳艷. 修正的氫譜指數(shù)與白檸檬香氣成分理化性質(zhì)的定量關(guān)系[J]. 食品科學(xué), 2009, 30(22):301-304.

    [13] 胡黔楠, 梁逸曾, 王亞麗, 等. 直觀隊(duì)列命名法的基本原理及其在矩陣與拓?fù)渲笖?shù)計(jì)算中的應(yīng)用[J]. 計(jì)算機(jī)與應(yīng)用化學(xué), 2003, 20(4):386-390.

    [14] 張婷, 梁逸曾, 趙晨曦, 等. 基于分子結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)氣相色譜程序升溫保留指數(shù)[J]. 分析化學(xué), 2006, 34(11):1607-1610.

    [15] HALL L H, MOHNEY B, KIER L B. The electrotopological state:structure information at the atomic level for molecular graphs[J]. Journal of Chemical Information and Modeling, 1991, 31(1):76-82.

    [16] 岳強(qiáng), 曾新安, 于淑娟, 等. 新鮮荔枝汁營(yíng)養(yǎng)成分分析[J]. 食品工業(yè)科技, 2006, 27(4):173-174.

    [17] 盧佩章, 戴朝政, 張祥民. 色譜基礎(chǔ)理論[M]. 北京:化學(xué)工業(yè)出版社,1998:206-207.

    Quantitative Correlation between Topological Index and Retention Index of Aromatic Components in Feizixiao Litchi

    DU Xi-hua
    (School of Chemistry and Chemical Engineering, Xuzhou Institute of Technology, Xuzhou 221008, China)

    TS255.4

    A

    1002-6630(2010)18-0232-04

    2010-06-01

    江蘇省青藍(lán)工程科研基金項(xiàng)目(QL20072);江蘇省高校自然科學(xué)研究項(xiàng)目(09KJD150012);徐州市科技計(jì)劃研究項(xiàng)目(XM08C015)

    堵錫華(1963—),男,教授,學(xué)士,主要從事藥物和食品構(gòu)效關(guān)系研究。E-mail:dxh@xzit.edu.cn

    猜你喜歡
    電性荔枝揮發(fā)性
    日啖荔枝三百顆,會(huì)上火嗎
    鈰基催化劑在揮發(fā)性有機(jī)物催化燃燒治理中的研究進(jìn)展
    分子催化(2022年1期)2022-11-02 07:11:20
    揮發(fā)性有機(jī)物污染環(huán)保治理新思路的探討
    ЛИЧИ: ЭКЗОТИЧЕСКИЙ ТРОПИЧЕСКИЙ ФРУКТ
    千里采荔枝的鶴
    民間引爆網(wǎng)絡(luò)事件的輿情特點(diǎn)——以“北電性侵事件”為例
    新聞傳播(2018年21期)2019-01-31 02:42:00
    用于燃燒正電性金屬的合金的方法
    色譜相關(guān)系數(shù)和隨鉆電性參數(shù)實(shí)時(shí)評(píng)價(jià)地層流體方法
    錄井工程(2017年3期)2018-01-22 08:40:08
    荔枝熟了
    吹掃捕集-氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用測(cè)定水中18種揮發(fā)性有機(jī)物
    国产视频内射| 国产亚洲精品久久久com| 午夜爱爱视频在线播放| videos熟女内射| 91狼人影院| 身体一侧抽搐| 麻豆国产97在线/欧美| 能在线免费看毛片的网站| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 免费高清在线观看视频在线观看| 乱人视频在线观看| 99热6这里只有精品| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 欧美最新免费一区二区三区| 亚洲av成人精品一二三区| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产精品一二三区在线看| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 欧美xxⅹ黑人| 2018国产大陆天天弄谢| 国产精品嫩草影院av在线观看| 极品少妇高潮喷水抽搐| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 日本爱情动作片www.在线观看| 青春草国产在线视频| 国产在线男女| 日韩人妻高清精品专区| 少妇的逼好多水| 2021少妇久久久久久久久久久| 久久精品国产亚洲av天美| 最后的刺客免费高清国语| 亚洲人与动物交配视频| 中文资源天堂在线| 亚洲国产精品sss在线观看| 乱人视频在线观看| 91精品国产九色| 久久久久久久久久成人| 国产不卡一卡二| 国产高清有码在线观看视频| 欧美成人午夜免费资源| 欧美最新免费一区二区三区| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 99久久精品一区二区三区| 我的老师免费观看完整版| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 丝袜美腿在线中文| 亚洲精品日本国产第一区| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 亚洲精品国产av成人精品| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 久久99蜜桃精品久久| 精品熟女少妇av免费看| 国产精品一区二区在线观看99 | 色网站视频免费| 免费无遮挡裸体视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 免费看光身美女| freevideosex欧美| 校园人妻丝袜中文字幕| 国产久久久一区二区三区| 成人亚洲精品一区在线观看 | 三级经典国产精品| 97超视频在线观看视频| av女优亚洲男人天堂| 啦啦啦韩国在线观看视频| 永久免费av网站大全| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国内精品宾馆在线| 波多野结衣巨乳人妻| 亚洲av国产av综合av卡| 国产精品爽爽va在线观看网站| 少妇熟女欧美另类| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲美女视频黄频| 国内精品宾馆在线| 人人妻人人看人人澡| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 欧美性感艳星| 九九爱精品视频在线观看| 亚洲成色77777| 日韩制服骚丝袜av| 精品欧美国产一区二区三| 一级毛片aaaaaa免费看小| 欧美xxⅹ黑人| 99久久精品热视频| 免费看美女性在线毛片视频| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| or卡值多少钱| 观看美女的网站| 观看美女的网站| 国产精品久久久久久av不卡| 丰满少妇做爰视频| 亚洲精品国产av成人精品| 午夜精品在线福利| 青春草国产在线视频| 国产一区有黄有色的免费视频 | 欧美精品一区二区大全| 国产精品无大码| 爱豆传媒免费全集在线观看| 久99久视频精品免费| 国产又色又爽无遮挡免| 看非洲黑人一级黄片| 六月丁香七月| 日韩电影二区| 日本午夜av视频| 免费av不卡在线播放| 亚洲国产av新网站| av女优亚洲男人天堂| 欧美变态另类bdsm刘玥| 日韩伦理黄色片| 在线观看免费高清a一片| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 国产熟女欧美一区二区| 国产亚洲最大av| 成人鲁丝片一二三区免费| 国产精品一区二区三区四区免费观看| xxx大片免费视频| 一本一本综合久久| 免费av观看视频| 久久99精品国语久久久| 性插视频无遮挡在线免费观看| 丝瓜视频免费看黄片| 国产av码专区亚洲av| 欧美精品国产亚洲| 久久人人爽人人片av| 啦啦啦韩国在线观看视频| 国产av码专区亚洲av| 亚洲av国产av综合av卡| 免费观看av网站的网址| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产成人精品久久久久久| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 午夜日本视频在线| 日本午夜av视频| 高清av免费在线| 日韩av在线大香蕉| 日本欧美国产在线视频| 久久久久久久大尺度免费视频| 看十八女毛片水多多多| 亚洲欧洲日产国产| 丝瓜视频免费看黄片| 日本黄大片高清| 乱人视频在线观看| 免费黄网站久久成人精品| 久久久久久久久久人人人人人人| 久久久国产一区二区| 三级国产精品片| 亚洲最大成人中文| 一级片'在线观看视频| 麻豆乱淫一区二区| 夫妻性生交免费视频一级片| or卡值多少钱| 国产乱人偷精品视频| 成人毛片a级毛片在线播放| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 97精品久久久久久久久久精品| 亚洲,欧美,日韩| 日韩制服骚丝袜av| 国产乱来视频区| 国产精品.久久久| 99热网站在线观看| 日韩欧美精品免费久久| 三级国产精品片| 成人美女网站在线观看视频| 老女人水多毛片| 伦精品一区二区三区| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲真实伦在线观看| 国产精品久久久久久精品电影| 亚洲av福利一区| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 久久鲁丝午夜福利片| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲av男天堂| 国产淫片久久久久久久久| 亚洲国产精品国产精品| 国产精品综合久久久久久久免费| 国产精品女同一区二区软件| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 日韩欧美精品免费久久| 久久久久久久久久成人| 天堂√8在线中文| 女人被狂操c到高潮| 亚洲成人av在线免费| 精品一区在线观看国产| 高清在线视频一区二区三区| 亚洲乱码一区二区免费版| 久久午夜福利片| 在线观看人妻少妇| 国产av码专区亚洲av| 国产精品.久久久| 乱码一卡2卡4卡精品| 天天一区二区日本电影三级| 午夜日本视频在线| 色综合站精品国产| 亚洲熟女精品中文字幕| 天堂√8在线中文| 嫩草影院入口| 26uuu在线亚洲综合色| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产精品av视频在线免费观看| 日韩大片免费观看网站| 亚洲精品影视一区二区三区av| 在线免费观看不下载黄p国产| 久久精品国产亚洲av天美| 内射极品少妇av片p| 我的老师免费观看完整版| 美女主播在线视频| 色综合站精品国产| 人妻少妇偷人精品九色| 欧美97在线视频| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 久久久久久久久大av| 性插视频无遮挡在线免费观看| 日本三级黄在线观看| 中文字幕av成人在线电影| 国产成人a∨麻豆精品| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 日韩欧美三级三区| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产黄色免费在线视频| 国产淫片久久久久久久久| 欧美激情久久久久久爽电影| 我要看日韩黄色一级片| 青春草视频在线免费观看| 婷婷色综合大香蕉| 乱系列少妇在线播放| 网址你懂的国产日韩在线| 色综合站精品国产| 黄色欧美视频在线观看| 一级毛片 在线播放| 亚洲一区高清亚洲精品| 高清毛片免费看| 日韩一本色道免费dvd| 久久午夜福利片| 国产伦理片在线播放av一区| 久久久久久国产a免费观看| 国产在线一区二区三区精| 两个人的视频大全免费| 精品久久久精品久久久| 少妇高潮的动态图| 超碰av人人做人人爽久久| 99热这里只有是精品50| 婷婷六月久久综合丁香| 欧美 日韩 精品 国产| 一区二区三区高清视频在线| 毛片女人毛片| 99视频精品全部免费 在线| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 麻豆成人午夜福利视频| 美女被艹到高潮喷水动态| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 欧美激情在线99| 精品久久久久久久久久久久久| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国产男人的电影天堂91| 国产人妻一区二区三区在| 搞女人的毛片| 淫秽高清视频在线观看| 秋霞伦理黄片| 亚洲精品色激情综合| 午夜福利成人在线免费观看| 深夜a级毛片| 在线免费十八禁| 国产男女超爽视频在线观看| 91久久精品国产一区二区成人| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 九色成人免费人妻av| 国产久久久一区二区三区| av播播在线观看一区| 亚洲精品日本国产第一区| h日本视频在线播放| 欧美性感艳星| kizo精华| or卡值多少钱| 免费人成在线观看视频色| av国产免费在线观看| 在线 av 中文字幕| 国产精品.久久久| 午夜激情久久久久久久| 午夜爱爱视频在线播放| 国产伦理片在线播放av一区| 亚洲熟女精品中文字幕| 色播亚洲综合网| 又爽又黄a免费视频| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 在现免费观看毛片| 在线天堂最新版资源| 午夜福利视频精品| 欧美不卡视频在线免费观看| 欧美激情在线99| 中国美白少妇内射xxxbb| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 老女人水多毛片| 成人国产麻豆网| 男人狂女人下面高潮的视频| 国产真实伦视频高清在线观看| 精品人妻熟女av久视频| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 一级毛片我不卡| 伦理电影大哥的女人| 观看美女的网站| 久久久久久久久中文| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产大屁股一区二区在线视频| 又大又黄又爽视频免费| 99热这里只有精品一区| 久久精品国产自在天天线| 成人鲁丝片一二三区免费| 天堂中文最新版在线下载 | 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 秋霞伦理黄片| 久久久久久久午夜电影| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 国产精品一区二区三区四区久久| 久久久久久久亚洲中文字幕| 97超视频在线观看视频| 亚洲av成人精品一区久久| 久久久久久伊人网av| 欧美高清性xxxxhd video| 亚洲精品日韩av片在线观看| 极品教师在线视频| 五月伊人婷婷丁香| 久久久久久久国产电影| 亚洲美女视频黄频| 伊人久久国产一区二区| 99热网站在线观看| 丝袜喷水一区| 亚洲av福利一区| 亚洲天堂国产精品一区在线| 免费av毛片视频| 亚洲不卡免费看| 看非洲黑人一级黄片| 男人狂女人下面高潮的视频| 哪个播放器可以免费观看大片| 天堂俺去俺来也www色官网 | 久99久视频精品免费| 国产精品一区二区性色av| 大香蕉97超碰在线| 亚洲国产高清在线一区二区三| 最后的刺客免费高清国语| av福利片在线观看| 亚洲va在线va天堂va国产| 亚洲成人av在线免费| 卡戴珊不雅视频在线播放| 一个人看视频在线观看www免费| 综合色av麻豆| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 中国国产av一级| 国产精品人妻久久久久久| 91久久精品国产一区二区三区| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产亚洲91精品色在线| 成人一区二区视频在线观看| 久久久久久国产a免费观看| 国产探花在线观看一区二区| 国产精品日韩av在线免费观看| 日韩视频在线欧美| 精品久久国产蜜桃| 久久久久久久亚洲中文字幕| 777米奇影视久久| 黄色欧美视频在线观看| 男女边吃奶边做爰视频| 赤兔流量卡办理| 成人特级av手机在线观看| 波多野结衣巨乳人妻| 成人特级av手机在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 色哟哟·www| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产精品精品国产色婷婷| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 69人妻影院| 91狼人影院| 777米奇影视久久| 丝瓜视频免费看黄片| 日本与韩国留学比较| 三级国产精品片| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 麻豆av噜噜一区二区三区| 日日啪夜夜撸| 极品教师在线视频| 精品一区二区免费观看| 真实男女啪啪啪动态图| 一边亲一边摸免费视频| 中文字幕av在线有码专区| 久久久精品欧美日韩精品| 亚洲无线观看免费| 国产高清有码在线观看视频| 欧美最新免费一区二区三区| 婷婷色综合www| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产淫片久久久久久久久| 午夜福利高清视频| 久久久久性生活片| 亚洲国产精品sss在线观看| 欧美日韩亚洲高清精品| 99热网站在线观看| 免费观看精品视频网站| 乱人视频在线观看| 少妇高潮的动态图| 禁无遮挡网站| 在线观看av片永久免费下载| 亚洲一区高清亚洲精品| 成人国产麻豆网| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产亚洲91精品色在线| 亚洲精品一二三| 观看美女的网站| 精品酒店卫生间| 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲欧美精品自产自拍| 97精品久久久久久久久久精品| 2021天堂中文幕一二区在线观| 婷婷色av中文字幕| 久久这里只有精品中国| 精品久久久噜噜| 男女边吃奶边做爰视频| 久久久久久久久久成人| 嫩草影院入口| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 国产成人91sexporn| 在线观看人妻少妇| 国产精品日韩av在线免费观看| 亚洲无线观看免费| 毛片一级片免费看久久久久| 亚洲国产高清在线一区二区三| av女优亚洲男人天堂| 午夜福利网站1000一区二区三区| 久久精品夜色国产| 日韩中字成人| 国产大屁股一区二区在线视频| 欧美精品国产亚洲| 国产伦理片在线播放av一区| 一个人观看的视频www高清免费观看| 插逼视频在线观看| 国产人妻一区二区三区在| 亚洲真实伦在线观看| 成人亚洲精品av一区二区| 一级毛片 在线播放| 免费人成在线观看视频色| 亚洲最大成人av| 免费看光身美女| 国模一区二区三区四区视频| 国产精品久久久久久久电影| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产精品无大码| 丝瓜视频免费看黄片| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 日本免费a在线| 国产黄片美女视频| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 国内精品美女久久久久久| 亚洲精品第二区| 日本午夜av视频| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 少妇的逼好多水| 色5月婷婷丁香| 91精品伊人久久大香线蕉| 欧美三级亚洲精品| 99热全是精品| 日本wwww免费看| 精品一区二区三卡| 超碰av人人做人人爽久久| 国产黄片美女视频| 国产人妻一区二区三区在| 欧美日韩在线观看h| 国产在线一区二区三区精| 久久久国产一区二区| 亚洲无线观看免费| 能在线免费看毛片的网站| 国产爱豆传媒在线观看| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲国产欧美在线一区| 91狼人影院| 午夜福利在线观看吧| 91久久精品电影网| 国产v大片淫在线免费观看| 一级毛片 在线播放| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 色播亚洲综合网| 麻豆久久精品国产亚洲av| 日本黄色片子视频| 色吧在线观看| 亚洲欧美成人精品一区二区| 嫩草影院入口| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产一区亚洲一区在线观看| av在线亚洲专区| 亚洲国产最新在线播放| 亚洲av国产av综合av卡| 国产久久久一区二区三区| 九色成人免费人妻av| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲欧美清纯卡通| 国产黄频视频在线观看| 天堂影院成人在线观看| 国产视频首页在线观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 精品人妻熟女av久视频| 男女下面进入的视频免费午夜| 成人综合一区亚洲| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | 国产又色又爽无遮挡免| 六月丁香七月| 亚洲精品自拍成人| 久久久久久久久久久丰满| 久久久精品94久久精品| 黄色日韩在线| 秋霞在线观看毛片| 久久久久久伊人网av| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 日韩一本色道免费dvd| 欧美高清性xxxxhd video| 色哟哟·www| 少妇高潮的动态图| 国产美女午夜福利| 亚洲国产av新网站| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 日韩欧美精品免费久久| av在线观看视频网站免费| 午夜久久久久精精品| 乱人视频在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 久久精品久久久久久久性| 国产 亚洲一区二区三区 | 午夜视频国产福利| 亚洲精品影视一区二区三区av| 男女边摸边吃奶| 亚洲av在线观看美女高潮| 国产视频首页在线观看| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产精品国产三级国产专区5o| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产伦理片在线播放av一区| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲自拍偷在线| 伊人久久国产一区二区| 一级二级三级毛片免费看| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 国产精品久久视频播放| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲天堂国产精品一区在线| 免费大片18禁| 成人毛片60女人毛片免费| 午夜精品国产一区二区电影 | 在线观看免费高清a一片| 日韩一本色道免费dvd| 精品亚洲乱码少妇综合久久| or卡值多少钱| av.在线天堂| 极品教师在线视频| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 国产成人免费观看mmmm| 亚洲,欧美,日韩| 在线 av 中文字幕| 精品国产三级普通话版| 国产午夜精品一二区理论片| 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲乱码一区二区免费版| 免费少妇av软件| 丝袜美腿在线中文| 亚洲av国产av综合av卡| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 综合色丁香网| 国产高潮美女av| 别揉我奶头 嗯啊视频| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 日韩一本色道免费dvd| 高清在线视频一区二区三区| a级毛片免费高清观看在线播放| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 亚洲伊人久久精品综合| 亚洲三级黄色毛片| 国精品久久久久久国模美| 国产乱人视频| 亚洲精品一区蜜桃| 亚洲av一区综合| av网站免费在线观看视频 | 亚洲激情五月婷婷啪啪| 免费黄网站久久成人精品| 淫秽高清视频在线观看| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产亚洲最大av| 天堂中文最新版在线下载 | 一级毛片aaaaaa免费看小| 好男人视频免费观看在线| 日韩欧美精品v在线| 秋霞伦理黄片| 午夜免费激情av| 国产不卡一卡二| 在线播放无遮挡| 午夜精品在线福利| 国产精品av视频在线免费观看| 免费观看精品视频网站| 久久综合国产亚洲精品| 成人亚洲欧美一区二区av| 精品人妻熟女av久视频| 深夜a级毛片| 在线观看人妻少妇| 色综合站精品国产| 国内精品一区二区在线观看| 18禁在线无遮挡免费观看视频|