南方海相優(yōu)質頁巖的成烴生物研究

秦建中,陶國亮,騰格爾,邊立曾,謝小敏,付小東

(中國石油化工股份有限公司石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質研究所,江蘇無錫,214151)

南方海相優(yōu)質頁巖的成烴生物研究

秦建中,陶國亮,騰格爾,邊立曾,謝小敏,付小東

(中國石油化工股份有限公司石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質研究所,江蘇無錫,214151)

在以往海相優(yōu)質烴源巖研究的基礎上,利用掃描電鏡結合能譜元素分析方法對優(yōu)質頁巖進行成分、成烴生物、形成環(huán)境和生烴潛力等綜合研究,認為海相優(yōu)質頁巖成烴生物主要有3種類型:1)浮游藻類,包括硅質魚鱗藻、疑源類(硅質光面球藻、原始硅藻及有機小刺藻等)、藍藻類(鈣質色球藻等)及鈣質塔斯馬尼亞藻等;2)底棲生物,包括硅質(或鋇質或鐵質等)藻席、硅質藻孢子囊、硅質藻絲體殘片、硅質海綿及原始線葉植物(含粘土)等;3)菌類,包括鈣質真菌菌絲(含有機質)、硅質細菌(含有機質)、硫細菌(可不含有機質)、鐵細菌(含有機質)及納米鈣質細菌等。通過對不同層位成烴生物組合特征結合能譜元素數據,初步分析了優(yōu)質頁巖形成時的水體環(huán)境?，F代藻類熱壓模擬實驗和含單一成烴生物的實際油頁巖樣品熱解實驗研究表明,浮游藻類相當于Ⅰ型干酪根生烴潛力,底棲藻類相當于Ⅱ型干酪根生烴潛力。

浮游藻類;底棲生物;菌類;成烴生物;生烴潛力;海相優(yōu)質頁巖;中國南方

烴源巖中成烴生物的組成特征(生物相)是劃分烴源巖有機相,進而準確評價烴源巖品質的重要研究內容[1-6]。我國南方海相烴源巖層普遍具有高—過成熟的特點,常規(guī)地球化學參數難以準確評價烴源巖品質。本文利用掃描電子顯微鏡(SEM)結合能譜元素分析方法觀測了南方海相各層系優(yōu)質頁巖中的成烴生物組合,并測定其元素含量,初步分析了成烴生物與沉積環(huán)境的關系,利用熱壓模擬實驗和熱解實驗分析了成烴生物中浮游藻類和底棲藻類的生烴潛力,為評價烴源巖生烴潛力提供重要的依據。

1 樣品與實驗

1.1 樣品概況

中國南方海相區(qū)震旦紀以來經歷了興凱—加里東,海西—印支、燕山—喜山3大旋回,發(fā)育了下寒武統牛蹄塘組下部(-C1n)、上奧陶統五峰組—下志留統龍馬溪組(O3w—S1l)和上二疊統龍?zhí)督M及大隆組(P2l—P2d)3套區(qū)域性優(yōu)質頁巖層,以及泥盆系、震旦系等層位的局部發(fā)育的烴源巖[7-10]。筆者在過去幾年南方海相烴源巖研究的基礎上,選擇了11塊代表性泥頁巖樣品(表1)進行了掃描電子顯微鏡(SEM)結合能譜元素分析,觀測成烴生物組成并測定其元素組成。所選樣品基本包含了上述主要烴源巖層位,且平面上也基本覆蓋了南方海相主要烴源巖發(fā)育區(qū)(圖1)。

為了研究不同成烴生物的生烴行為和潛力,選擇現代藻類中典型的浮游藻和底棲藻進行熱壓模擬實驗。同時,選擇吉林省樺甸2種顏色的油頁巖共22塊樣品進行熱解實驗。掃描電鏡觀測表明該地區(qū)黃色油頁巖基本以單一的浮游藻類為主,黑色油頁巖基本以單一的底棲藻類為主,而黃黑色過渡的油頁巖特征介于黃色和黑色油頁巖之間。通過熱解分析可以了解含單一成烴生物的實際地質樣品的生烴潛力。

表1 南方海相優(yōu)質頁巖典型樣品概況Table 1 An overview of typical samples for excellent marine source rocks,South China

圖1 南方海相優(yōu)質頁巖典型樣品采樣位置及剖面Fig.1 The sampling locations and stratigraphic columns for typical samples of excellent marine source rocks,South China

1.2 測試方法

使用掃描電子顯微鏡(SEM)觀測南方海相優(yōu)質頁巖中成烴生物。掃描電鏡是用聚焦得很細的電子束照射被檢測的試樣表面,產生二次電子或背散射電子進行形貌觀察。

能譜儀(EDS)是接收X射線并檢測X射線能量強度的儀器,它是用聚焦得很細的電子束照射被檢測的試樣表面,用X射線能譜儀測量電子與試樣相互作用所產生的特征X射線的強度、波長與能量,從而對微區(qū)所含元素進行定性或定量分析。

SEM結合EDS具有成分分析功能,它們組合后,不但可以進行微觀結構分析和準確的成分分析,而且一般都具有很強的圖像分析和圖像處理功能。

熱壓模擬實驗在中國石化無錫石油地質研究所實驗中心進行,具體方法和流程參照文獻[11,12]進行。熱解實驗使用巖石熱解儀進行。

2 掃描電鏡與能譜分析結果

烴源巖中成烴生物并不等同于地層中的古生物群,它只是生物群中為生烴作貢獻的那部分生物[13-14],主要包括細菌、浮游藻類、底棲宏觀藻類、動物有機質、高等植物等,對于海相烴源巖而言,高等植物一般不能作為主要的成烴生物類型[3]。本次研究表明,南方海相優(yōu)質頁巖往往具有“多重母質”組合的特點。

2.1 浮游成烴生物

掃描電鏡下發(fā)現的浮游生物主要包括魚鱗藻、硅藻、光面球藻、小刺球藻、藍藻、色球藻、塔斯馬尼亞藻等,鏡下照片、成烴生物鑒定結果見圖2。

圖2 南方海相優(yōu)質頁巖中典型浮游成烴生物a-n為掃描電鏡微觀結構照片;o-p為顯微熒光照片。a.通江,-C1n,TJ-07-64,硅質魚鱗藻片;b.通江,-C1n,TJ-07-64,硅質魚鱗藻片;c.通江,S1l,TJ-07-115,硅質魚鱗藻片;d.華鎣山,O3w,LF-10,硅質魚鱗藻片,經酸液處理;e.貴州遵義,-C1n,SL-12,硅質光面球藻(具瘤面的疑源類);f-g.通江,-C1n,TJ-07-64,硅(氮)質光面球藻(疑源類的一種);h.云南祿勸,D2,LQ-1,鈣質藍藻門(藍細菌)-色球藻科;i.貴州遵義,C-1n,SL-9,原始硅質硅藻(?);j.河壩1井,P2d,HB1-7-4,硅質藻類皮殼,硅質藻類核部;k.河壩1井,P2d,HB1-7-4,可能為硅鈣質藍藻光合片層;l.云南祿勸,D2,LQ-1,黃鐵礦質蟲管,磷鈣質蟲管竹節(jié)石,硅質含粘土生物腱鞘;m-n.貴州遵義,-C1n,SL-12,小刺藻;o-p.廣元上寺,P2d,GY-07-14,全巖反射顯微熒光照片,塔斯馬尼亞藻。Fig.2 Photographs of typical hydrocarbon-forming pelagic algae in excellent marine source rocks,South China

金藻門硅質魚鱗藻,主要見于下寒武統牛蹄塘組、下志留統龍馬溪組—上奧陶統五峰組樣品(圖2a,b,c,d)。掃描電鏡下觀察到魚鱗藻的鱗片大小不一,具有大網眼的鱗片直徑為20μm左右,具有小網眼的鱗片直徑為3～9μm左右(所謂大網眼是指直徑為3～5μm的網眼,小網眼指直徑為0.4～0.5μm的網眼)。在一個魚鱗藻的鱗片上,可以只發(fā)育一種類型的網眼,也可以在一個鱗片的不同部位發(fā)育大小不一的網眼。魚鱗藻鱗片的保存常見的是單一鱗片的保存,也可以看到若干個鱗片相互疊合保存在一起,魚鱗藻的鱗片往往以斑塊狀成層性的分布。

疑源類(硅質光面球藻、原始硅藻及有機小刺藻)成烴生物主要發(fā)育在下寒武統牛蹄塘組頁巖中(圖2e,f,g,i,j,m,n)。

藍藻門鈣質或硅鈣色球藻等主要發(fā)育在中泥盆統和上二疊統(圖2h,k,l)。

鈣質塔斯馬尼亞藻主要發(fā)育在上二疊統(圖2o,p)。

2.2 底棲生物

掃描電鏡下發(fā)現的底棲生物主要包括底棲藻席、藻孢子囊、藻絲體殘片、海綿、原始線葉植物等,鏡下照片、成烴生物鑒定結果見圖3。

底棲藻類中的硅質(或鋇質或鐵質等)藻席主要見于貴州遵義下寒武統牛蹄塘組頁巖中(圖3a,b,c,d)。

硅質(或多元素或黃鐵礦化)藻孢子囊以貴州遵義下寒武統牛蹄塘組和河壩1井上二疊統為主(圖3a,b,g,h,o)。

宏觀硅質(或鈣質或鐵磷鈣質或粘土或多元素)藻絲體殘片以下寒武統牛蹄塘組和上二疊統為主(圖3f,h,i,j,k,l,m,n)。

硅質海綿主要發(fā)育在下寒武統牛蹄塘組和下志留統龍馬溪組(圖3a,b,e)。

原始線葉植物主要發(fā)育在下寒武統牛蹄塘組(圖3p)。

圖3 南方海相優(yōu)質頁巖典型底棲成烴生物a.貴州遵義,C-1n,SL-9,硅質藻席和孢子囊,硅質海綿;b.貴州遵義,C-1n,SL-9,硅質藻席及硅質孢子囊,硅質海綿;c.貴州遵義,C-1n,SL-9,富鋇藻席,示網眼和絲;d.貴州遵義,C-1n,SL-9,富鐵藻席;e.通江,S1l,TJ-07-115,硅質海綿;f.貴州遵義,C-1n,SL-12,宏觀藻類莖桿,鐵磷鈣質生物體髓,鐵磷鈣質生物體腔壁,生物腔內硅鐵磷質充填物;g.貴州遵義,-C1n,SL-8,藻孢子和硅質巖;h.貴州遵義,C-1n,SL-9,硅質等藻孢子囊,宏觀底棲硅質藻;i.河壩1井,P2d,HB1-7-4,藻絲體殘片(宏觀底棲藻);j.重慶南川,P2l,QJ-6,底棲紅藻,見紋孔;k.貴州遵義,C-1n,SL-8,底棲藻硅質根狀物;l.貴州遵義,C-1n,SL-9,具中肋底棲藻硅質殘片;m.通江,S1l,TJ-07-115,藻絲體細胞壁,藻絲體中間充填硅質粘土有機質;n.河壩1井,P2d,HB1-7-4,藻絲體細胞壁,藻絲體中間硅化;o.河壩1井,P2d,HB1-7-4,黃鐵礦化孢子囊;p.貴州遵義,C-1n,SL-8,原始線葉植物。Fig.3 Photographs of typical hydrocarbon-forming benthic organisms in excellent marine source rocks,South China

2.3 菌類

掃描電鏡下發(fā)現的菌類主要包括硅質細菌、硫(或鐵硫)細菌、鐵細菌、納米細菌、真菌等,鏡下照片、成烴生物鑒定結果見圖4。

硅質細菌(含有機質)主要見于貴州遵義下寒武統牛蹄塘組和河壩1井上二疊統(圖4a,b,c,d,e)。

粘土質硫(或鐵硫)細菌(圖4e,f,g,h,i,j),部分可不含有機質,主要見于重慶南川和河壩1井上二疊統頁巖。

鐵細菌,含有機質,主要見于通江志留系頁巖中(圖4l)。

納米鈣質細菌,出現于云南祿勸D2頁巖(圖4k)。

鈣質真菌菌絲,含有機質,主要在廣元上寺P2d頁巖中見到(圖4m,n,o,p),真菌一般生活在富有機質的基底上,其本身是腐生生物,是消耗有機質的。

圖4 南方海相優(yōu)質頁巖典型菌類成烴生物a -b.貴州遵義,C-1n,SL-8,硅質細菌(細菌對藻席的改造);c-d.河壩1井,P2d,HB1-7-4,硅質巖晶面上的微生物(硅質細菌);e.河壩1井,P2d,HB1-7-4,硅質鐵硫細菌,不含有機質硅質鐵硫細菌;f.重慶南川,P2l,QJ-6,粘土質硫細菌,不含有機質粘土質硫細菌;g.重慶南川,P2l,QJ-6,桿狀硫細菌;h.重慶南川,P2l,QJ-6,不含有機質粘土質硫細菌,不含有機質黃鐵礦化硫細菌;i.重慶南川,P2l,QJ-6,硫細菌;j.重慶南川,P2l,QJ-6,粘土質硫細菌;k.云南祿勸,D2,LQ-1,納米鈣質細菌;l.通江,S1l,TJ-07-115,鐵細菌(彎曲狀,中空);m-n.廣元上寺,P2d,GY-07-11,鈣硅粘土質真菌菌絲;o.廣元上寺,P2d,GY-07-11,鈣質真菌菌絲;p.廣元上寺,P2d,GY-07-11,鈣質真菌菌絲,硅質黃鐵礦印痕或硅質魚鱗藻(?)。Fig.4 Photographs of typical hydrocarbon-forming fungi in excellent marine source rocks,South China

2.4 “多重母質”分布特征

將在掃描電鏡中鑒定出的成烴生物按層位和樣號統計,不同層位、不同烴源巖樣品的成烴生物組合如表2所示?？梢娔戏胶Ｏ鄡?yōu)質頁巖層往往具有“多重母質”分布的特點,即各層位烴源巖往往都同時具有浮游生物、底棲生物和菌類中一類以上的多重母質分布。

3 討論

3.1 成烴生物組合特征與沉積環(huán)境的初步分析

3.1.1 川東北上二疊統

從表2中成烴生物組合特征可以看出,大隆組具有浮游藻類、底棲生物和菌類“三重母質”組合,而龍?zhí)督M以底棲藻和菌類為主,這反應了這2套地層沉積時水體環(huán)境的差異。大隆組浮游藻類和底棲藻都發(fā)育,說明沉積時水體較深,一般在60～200 m之間、多分層,水體上部發(fā)育的浮游藻類死亡后以“海雪(Marine Snow)”[15-17]方式沉積到水體下部或底部的強還原(Eh<-0.2)或H2S環(huán)境中保存下來,菌類的存在表明水體底部環(huán)境比較穩(wěn)定,利于有機質保存。

表2 掃描電鏡中鑒定出的部分成烴生物統計Table 2 Statistics of hydrocarbon-forming organisms identified through SEM

重慶南川龍?zhí)督M僅發(fā)育底棲藻類和菌類,未發(fā)現浮游藻類,說明其水體較淺,硫細菌的存在表明底層為強還原環(huán)境,利于有機質保存[18-19]。

成烴生物組合反映的沉積環(huán)境特征與樣品能譜元素分析結果一致:首先能譜元素分析結果中,上二疊統樣品C含量都很高,表明有機質得到了很好保存;其次,上二疊統樣品菌類成烴生物S含量也較高,與樣品中含大量硫細菌一致,表明水體底部為強還原環(huán)境;最后,大隆組樣品Al元素含量很低,有些樣品甚至未檢出,表明其粘土含量很低,離物源(或沼澤)區(qū)較遠,水體較深,而龍?zhí)督M樣品Al元素含量較高,表明其粘土含量較高,近物源,水體較淺。

3.1.2 遵義松林剖面下寒武統

本次研究選取了遵義松林剖面下寒武統3塊樣品,從SL-8到SL-9再到SL-12樣品層位逐漸變新。從由老到新3塊樣品的成烴生物組合情況來看,SL-8含底棲藻和菌類,表明其沉積時水體淺,而SL-9和SL-12含浮游藻和底棲藻,表明其沉積時水體變深。另外,SL-8號樣含原始線葉植物,可能屬于外源搬運形成,這表明其離物源近,水體較淺;SL-9號樣含底棲硅質藻席與海綿殘屑,表明其水體雖深于SL-8,但仍不算太深;而SL-12號樣見浮游光面球藻,有機物微含S元素,表明沉積水體趨于分層,下部為強還原有利于浮游生物的保存,可能沉積水體相對更深一些,即從SL-8到SL-12層位逐漸變新的同時,沉積水體也相對逐漸變深。

3.2 浮游藻類和底棲藻類生烴潛力分析

3.2.1 海相浮游藻與底棲藻熱壓模擬實驗

秦建中等(2007)進行了浮游藻和底棲藻的熱壓模擬實驗(圖5),表明海相浮游藻類總生油量遠大于底棲藻,最高生油量約相當于底棲藻的2～3倍;浮游藻生油高峰較提前,約為模擬溫度275℃,相當于Ro為0.70%左右,相對底棲藻模擬溫度要提前75℃左右,Ro要低0.40%左右[20]。

浮游藻的熱壓模擬實驗結果表明,浮游藻具有極強的生成重質油能力,大部分成烴物質可能無需生成干酪根,在較低溫度下(相當于Ro為0.66%左右)就可以直接熱降解生成大量重質油,有機碳轉化率可達90%以上。隨著熱演化的進一步加劇,重質油一部分熱裂解生成大量烴氣(有機碳最高轉化率約在35%～43%之間)和小分子的無機氣體(CO2,H2,N2,H2S等),另外一部分稠環(huán)芳烴雜原子基團進一步縮聚成更復雜、更穩(wěn)定的含雜原子化合物即“固體瀝青”(有機碳最高轉化率約在38%～47%之間)。而海相底棲藻也可以生成原油、烴氣和固體瀝青,只是其數量要比浮游藻低,油相對要“輕”,生油高峰也相對靠后,這與它們的有機質類型、結構有關,前者多為長鏈烴基團,后者多為中短鏈烴基團,斷裂所需活化能要求更高一些。

圖5 海相浮游藻和底棲藻油產率隨模擬溫度的變化Fig.5 Changes of oil yields of the marinepelagic algae and benthic algae in response to different temperatures in thermal compression simulation

3.2.2 含浮游藻和底棲藻的優(yōu)質頁巖生烴潛力的對比

吉林省樺甸油頁巖有2種顏色,即黃色和黑色,掃描電鏡觀測表明該地區(qū)黑色油頁巖基本以單一的底棲藻類為主(圖6a),而黃色油頁巖基本以單一的浮游藻類為主(圖6b)。采用實際的地質樣品進行熱解分析可以了解實際烴源巖樣品中不同成烴生物的生烴潛力。

從黃色、黑色和黃黑過渡3種共22塊油頁巖樣品熱解數據來看,黃色油頁巖具有很高的氫指數和很低的氧指數,黑色油頁巖與之相反,具有較低的氫指數和較高的氧指數,黃黑過渡色油頁巖特征介于兩者之間(圖6c,d)。

將22塊油頁巖氫指數和氧指數數據投到氫指數、氧指數判識有機質類型圖版上(圖6e),可以發(fā)現黃色油頁巖中有機質為Ⅰ型,黑色油頁巖中有機質為Ⅱ型。

通過對富含單一成烴生物的實際地質樣品的分析可以確定,成烴生物為浮游藻類的有機質生烴潛力更大,有機質類型為Ⅰ型,而成烴生物為底棲藻類的有機質生烴潛力相對較小,有機質為Ⅱ型。

圖6 樺甸黃色和黑色油頁巖掃描電鏡照片、氫指數/氧指數分布及有機質類型判斷Fig.6 SEM photos,distributions of HI and OI,and types of organic matters of yellow and dark oil shale from Huadian area

5 結語

1)本文在海相優(yōu)質烴源巖研究的基礎上,利用掃描電子顯微鏡方法系統觀測了南方海相優(yōu)質頁巖中成烴生物組成,認為海相優(yōu)質頁巖成烴生物主要有3種類型,包括浮游藻類、底棲藻類和菌類,且同一烴源巖層位、甚至同一樣品中往往含有“多重母質”分布。

2)成烴生物特定的組合反應沉積時的環(huán)境特征,與能譜元素分析結論一致。川東北大隆組沉積時水體較深,而重慶南川龍?zhí)督M沉積時水體較淺;遵義松林剖面8-12號樣隨著地層逐漸變新,沉積時水體也逐漸變深。

3)藻類熱壓模擬實驗和含單一成烴生物油頁巖熱解實驗研究表明,浮游藻類相當于Ⅰ型干酪根生烴潛力,底棲藻相當于Ⅱ型干酪根生烴潛力。

4)南方海相優(yōu)質頁巖具有多重母質分布,說明成烴生物所指示的干酪根類型為混合型,因此需結合多方面的數據才能準確判斷其生烴潛力和品質。

5)目前對菌類生烴行為及生烴潛力的研究甚少,下一步需開展菌類的研究。

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(編輯葉德燎)

HYDROCARBON-FORMINGORGANISMS IN EXCELLENT MARINE SOURCE ROCKS IN SOUTH CHINA

Qin Jianzhong,Tao Guoliang,Tenger,Bian Lizeng,Xie Xiaomin,Fu Xiaodong
(Wuxi Research Institute ofPetroleum Geology;S INOPEC,Wuxi,J iangsu214151,China)

Based on previous studies,excellent marine source rocks in South China were collected and studied by Scanning Electron Microscope and Energy Dispersive Spectrometer.Compositions,hydrocarbon-forming organisms,sedimentary environments and hydrocarbon potential of the excellent marine source rocks were discussed.There are three types of hydrocarbon-forming organisms in the excellent marine source rocks:1)Pelagic algae,including siliceous Mallomonas,Acritarchs(siliceous Leiosphaeridia,Diatom,Micrhystridium and so on),Cyanophyta(calcareous Chroococcus and so on),and calcareous Tasmanaceae.2)Benthic organisms,including siliceous or baritic or ferruginous algal mats,siliceous sporangium,siliceous filaments relic,siliceous sponge,and original Nematothallus(containing clay).3)Fungi,including calcareous fungi hypha(containing organic matter),calcareous bacteria(containing organic matter),sulfur bacteria(not always containing organic matter),iron bacteria(containing organic matter),calcareous nanobacteria,and so on.Palaeoenvironment was analyzed according the elements and hydrocarbon-forming organisms compositions.Modern algae hydrous pyrolysis in closed system and pyrogenation of oil shales which contain single hydrocarbon-forming organism were carried out.Hydrocarbon potential of pelagic algae was equivalent to typeⅠkerogen,and the benthic algae was equivalent to typeⅡkerogen.

pelagic algae;benthic organisms;fungi;hydrocarbon-forming organisms;hydrocarbon potential;excellent marine source rocks;South China

TE122.1

A

1001-6112(2010)03-0262-08

2009-12-24;

2010-05-05。

秦建中(1957—),男,教授級高級工程師,主要從事石油地質勘探與油氣地球化學研究。E-mail:qjz@mail.wuxisuo.com。

國家重點基礎研究發(fā)展計劃(973計劃)“中國海相碳酸鹽巖層系生烴條件與生烴史分析”(2005CB422102)資助。