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    紡織品中鄰甲苯胺異構(gòu)體的色譜鑒別

    2010-08-24 07:39:08施點望
    關(guān)鍵詞:偶氮染料異構(gòu)體苯胺

    朱 峰,施點望

    (福建省纖維檢驗所,福建 福州 350026)

    一、前言

    采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用方法檢測染料產(chǎn)品中24種有害芳香胺含量,按照現(xiàn)行國家標(biāo)準(zhǔn)[1]中提供的氣相色譜條件,會有多種異構(gòu)體保留時間相同或非常接近,而且這些異構(gòu)體的質(zhì)譜圖又非常相似,從而造成無法使用特征離子對其進(jìn)行定性和定量,往往會形成假陽性結(jié)果的產(chǎn)生。當(dāng)前針對有害芳香胺的氣相色譜/質(zhì)譜檢測方法,大都采用非極性或極性較弱的色譜柱[1-4],如HP-5MS、DB-5MS、DB-35MS,這些色譜柱普遍存在的缺點是對常見的異構(gòu)體不能很好的分離。有文獻(xiàn)[5]報道采用中等極性色譜柱DB-17MS(固定相等同于50%苯甲基聚硅氧烷),對芳香胺異構(gòu)體有一定的分離能力,但沒能實現(xiàn)禁用芳香胺的基線分離,造成定量上的偏差。高效液相色譜法(HPLC)可同時測定多種芳香胺,在分離異構(gòu)體上是強(qiáng)有力的確證方法,準(zhǔn)確定性和定量,分析方法易于推廣。本方法采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用對異構(gòu)體進(jìn)行初期定性篩選、以高效液相色譜進(jìn)行確證并外標(biāo)定量,對常檢出的鄰甲苯胺及其異構(gòu)體檢測進(jìn)行了研究。本方法通過進(jìn)一步摸索優(yōu)化高效液相色譜條件,使鄰甲苯胺及其異構(gòu)體達(dá)到基線分離,有效避免了檢測過程中的假陽性檢出。

    二、實驗材料與方法

    (一)儀器和設(shè)備

    氣相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用儀:美國Agilent公司7890A/5975C,帶自動進(jìn)樣器,四極桿質(zhì)譜檢測器;

    液相色譜儀:Agilent 1200,帶自動進(jìn)樣器和柱溫箱;

    真空旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器;反應(yīng)器;恒溫水浴;提取柱。

    (二)氣相色譜條件

    氣相色譜柱:HP-5MS 5% Phenyl Methyl Silox,325℃:30mx 250μm×0.25μm;

    進(jìn)樣口溫度:250℃;

    質(zhì)譜接口溫度:280℃;

    質(zhì)量掃描范圍:35amu~350amu;

    進(jìn)樣方式:不分流進(jìn)樣;

    進(jìn)樣量:1μL;

    載氣:氮氣(≥99.999%),流量:1.0 mL/min;

    離化方式:EI;

    離化電壓:70eV。

    (三)液相色譜操作條件

    液相色譜柱:ODS-C18;

    流動相:甲醇:水(V%:V%)=30:70;

    流量:1.0 mL/min;

    進(jìn)樣量:10μL;

    柱溫:28℃;

    檢測波長:240nm

    (四)試劑

    檸檬酸鹽緩沖溶液:0.06 mol/L水溶液,pH=6.0;

    連二亞硫酸鈉溶液:200g/L水溶液;

    乙醚:經(jīng)硫酸亞鐵處理,去除過氧化物;

    甲醇:色譜純;

    鄰甲苯胺:分析純;

    間甲苯胺:分析純;

    對甲苯胺:分析純

    (五)方法驗證

    參照歐盟標(biāo)準(zhǔn)BS EN 14362-1: 2003[6],將1.0mL芳香胺標(biāo)準(zhǔn)溶液和1.0mL甲醇加入至含15mL預(yù)熱的檸檬酸鹽緩沖液的反應(yīng)器中,然后進(jìn)行芳香胺的分離和濃縮。BS EN 14362-1:2003規(guī)定鄰甲苯胺的回收率需達(dá)到50%[6]。

    三、結(jié)果與討論

    (一)氣相色譜質(zhì)譜分離

    首先在二(二)氣相色譜條件下,通過細(xì)化柱升溫程序(見表 1),對標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行氣相色譜分離。

    首先對鄰甲苯胺、間甲苯胺、對甲苯胺的單標(biāo)進(jìn)行測定,其總離子流圖、樣品質(zhì)譜和標(biāo)準(zhǔn)質(zhì)譜圖分別見圖1、圖2和圖3。對譜圖分析,發(fā)現(xiàn):1、三者的特征離子種類及豐度比相似度極高;2、鄰、間、對甲苯胺的保留時間分別為:6.837分鐘、6.916分鐘、6.836分鐘,鄰甲苯胺能與間甲苯胺很好的分離,但是鄰甲苯胺和對甲苯胺的保留時間卻重合。后進(jìn)行鄰(間、對)甲苯胺的混標(biāo)液進(jìn)樣分析,實驗結(jié)果(見圖4)進(jìn)一步確定了從保留時間上無法區(qū)分鄰甲苯胺和對甲苯胺,從特征離子上難以區(qū)分鄰(間、對)甲苯胺。

    為了將鄰、對甲苯胺分離,嘗試升溫程序細(xì)化,鄰、對甲苯胺混標(biāo)進(jìn)樣分析,發(fā)現(xiàn)改變柱升溫程序后依然不能實現(xiàn)鄰甲苯胺、對甲苯胺的分離(見圖5),故兩種升溫程序皆只可用來初步定性。因此,在測定含有禁用鄰甲苯胺的紡織樣品時,現(xiàn)有的氣質(zhì)條件無法避免鄰甲苯胺假陽性檢出,且GB/T 17592-2006標(biāo)準(zhǔn)中要求在必要時選用另一種方法對異構(gòu)體進(jìn)行確認(rèn),因此需要更有力的定性、定量手段來確保報出結(jié)果的準(zhǔn)確性。

    (二)高效液相色譜分離

    1、色譜柱的選擇

    分別試驗了ODS-C18柱、硅膠柱、氰基柱等多種色譜柱進(jìn)行分離試驗,結(jié)果表明ODS-C18柱效果最好,樣品各組份分離完全,在恒梯度時在15分鐘內(nèi)即可實現(xiàn)很好的分離(見圖6-C)。

    2、流動相

    以甲醇和水為流動相,試驗了甲醇濃度對鄰、間、對甲苯胺的保留時間(見圖6)和容量因子(K’)的影響(見圖7)。當(dāng)甲醇占流動相比例為30%時,即可在較短的25分鐘內(nèi)實現(xiàn)鄰、間、對甲苯胺的完全基線分離,當(dāng)甲醇占比例為40%時,即可在15分鐘內(nèi)實現(xiàn)鄰、間、對甲苯胺的準(zhǔn)基線分離。

    采用乙腈-水、乙腈-緩沖鹽、甲醇-緩沖鹽作為流動相,分離效果也非常好,但是考慮到乙腈價格昂貴、毒性大,緩沖鹽在使用過程中對儀器維護(hù)要求更高、維護(hù)時間延長而變相增加樣品測試時間,故采用甲醇-水為流動相。

    (三)線性范圍

    配制2μg/mL,5μg/mL,10μg/mL,20μ/mL,40μg/mL,60μg/mL,100μg/mL七個濃度的鄰甲苯胺標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,按優(yōu)化的高效液相色譜條件進(jìn)行外標(biāo)法定量標(biāo)準(zhǔn)工作曲線的制定,在40nm波長下,用積分法測定定量離子的響應(yīng)值(峰面積),以峰面積為縱坐標(biāo),待測物的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)進(jìn)行線性回歸,建立鄰甲苯胺標(biāo)樣質(zhì)量濃度和峰面積之間的校正曲線,可在確定的線性范圍內(nèi)進(jìn)行準(zhǔn)確定量。得到曲線方程為:Area=28.8*Amt-5.90,相關(guān)系數(shù)為0.99998,線性關(guān)系良好。

    (四)回收率和精密度試驗

    按照歐盟標(biāo)準(zhǔn)BS EN 14362-1:2003[6]驗證方法,分別添加20 mg/kg,60mg/kg,100mg/kg考察方法的回收率。每個樣品重復(fù)測定6次,考察方法的精密度,結(jié)果見表2,符合歐盟標(biāo)準(zhǔn)BS EN 14362-: 2003的分析系統(tǒng)驗證要求。

    (五)檢測低限

    根據(jù)三(四),待測物濃度為2μg/mL時,信噪比添加水平為41,故儀器檢測限可滿足國家標(biāo)準(zhǔn)以及歐盟標(biāo)準(zhǔn)的要求;回收率實驗添加水平為0mg/kg時,鄰甲苯胺回收率大于50%,而且方法數(shù)據(jù)是可靠的,表明方法的定量限可以達(dá)到0mg/kg,滿足國家強(qiáng)制性標(biāo)準(zhǔn)GB 18401-2003[7]中可分解芳香胺染料(即禁用偶氮染料)“檢出限為20mg/kg”以及歐盟標(biāo)準(zhǔn)BS EN 14362-1:2003附錄D[6]中評判指導(dǎo)中芳香胺檢出界限值為30mg/kg的要求。

    四、本方法的優(yōu)越性及可行性

    禁用偶氮染料的檢測主要采用GC-MS,而由于GC-MS對異構(gòu)體分離能力的欠缺,在檢測含異構(gòu)體的芳香胺時,可能造成假陽性結(jié)果;隨著國家強(qiáng)制性標(biāo)準(zhǔn)GB 18401-2003執(zhí)行,禁用偶氮染料的檢出率逐年下降,故可以采用GC-MS進(jìn)行初步定性篩選和進(jìn)行無異構(gòu)體芳香胺的定性定量,如果定性檢測發(fā)現(xiàn)帶異構(gòu)體芳香胺時,則進(jìn)行HPLC確證和定量。本文針對鄰甲苯胺,摸索了HPLC檢測條件的優(yōu)化,采用ODS-C18柱,以甲醇-水為流動相,可在短時間內(nèi)實現(xiàn)異構(gòu)體的基線分離,而且在2μg/mL~100μg/mL間線性關(guān)系良好;通過回收率以及精密度實驗,滿足各項禁用偶氮染料測試標(biāo)準(zhǔn)要求,避免了鄰甲苯胺的假陽性檢出。

    五、結(jié)論

    結(jié)合GC-MS,該試驗建立了快速確證紡織品中禁用鄰甲苯胺異構(gòu)體的HPLC測定方法。該方法簡便、快速、準(zhǔn)確,方法的定量限可達(dá)到20mg/kg,可用于紡織品中禁用鄰甲苯胺異構(gòu)體的確證檢驗。

    [1]GB/T 17592-2006,《紡織品 禁用偶氮染料的測定》[S].

    [2]楊繼生,徐逸云,蔣華. 對紡織品禁用偶氮染料檢測方法的探討 [J]印染. 2005, 06: 37-39.

    [3]康寧. 禁用偶氮染料檢測中的若干問題[J]. 中國纖維. 2005. 8: 24-25.

    [4]胡小鐘,余建新等. 禁用偶氮染料檢測中假陽性結(jié)果的鑒別方法 [J]. 分析化學(xué)研究報告. 2000, 4(28): 411-416.

    [5]季浩. 染料產(chǎn)品中幾種常見有害芳香胺異構(gòu)體的鑒別[J]. 染料與染色. 2007, 44(6): 54-56.

    [6]BS EN 14362-1:2003, Textiles–Methods for the determination of certain aromatic amines derived from azo colorants–Part 1: Detection of the use of certain azo colorants accessible without extraction [S].

    [7]GB 18401-2003,《國家紡織產(chǎn)品基本安全技術(shù)規(guī)范》[S].

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