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    1,3,5,7- 四硝基-1,3,5,7- 四氮雜環(huán)辛烷與高分子粘合劑的相互作用

    2010-07-05 03:37:16周素芹周蘇閩
    關(guān)鍵詞:結(jié)合能粘合劑硝基

    周素芹,趙 青,周蘇閩

    (1.淮陰工學(xué)院生命科學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院,江蘇 淮安 223003;2.淮安市科學(xué)技術(shù)局,江蘇 淮安 223001)

    0 引言

    近年來,為了提高戰(zhàn)術(shù)武器的性能,各國都在研制含奧克托今(HMX)的推進(jìn)劑。以HMX部分或全部代替高氯酸銨,不僅使推進(jìn)劑燃?xì)饣鹧鏈囟群拖鄬?duì)平均分子量降低,而且減少了煙霧和強(qiáng)腐蝕性氣體的排出,可獲得性能更好的無煙推進(jìn)劑。自1987年HMX合成問世以來,因其能量密度高,熱安定性較好,潛在應(yīng)用價(jià)值較大,故一直是國內(nèi)外含(高)能材料(Energetic Materials)研究領(lǐng)域關(guān)注的焦點(diǎn),有關(guān)其合成制備、晶體結(jié)構(gòu)、化學(xué)和爆轟性能等已有許多報(bào)道和總結(jié)。1,3,5,7-四硝基 -1,3,5,7-四氮雜環(huán)辛烷(HMX) 是一種典型的硝胺類炸藥,它具有密度大、能量高和安定性較好等優(yōu)點(diǎn),廣泛用于武器戰(zhàn)斗部、火箭推進(jìn)劑等。因此,深入研究HMX的性質(zhì),對(duì)于指導(dǎo)該推進(jìn)劑的加工以及研究庫存武器的可靠性和安全性都具有重要的理論和實(shí)踐意義。HMX與高分子粘合劑:環(huán)氧乙烷/四氫呋喃共聚醚(PET),聚乙二醇(PEG),端羥基聚丁二烯(HTPB),縮水甘油疊氮基聚醚(GAP),3-疊氮甲基-3-甲基環(huán)氧丁烷聚合物(AMMO)和3,3-雙(疊氮甲基)環(huán)氧丁烷聚合物(BAMO)在推進(jìn)劑中得到廣泛應(yīng)用。本文用分子力學(xué)(MM)和半經(jīng)驗(yàn)分子軌道(MO)方法,選用綜合性能優(yōu)的高能氧化劑四硝基四氮雜環(huán)辛烷(HMX)為基,令其與系列高分子粘合劑進(jìn)行分子間相互作用,通過幾何構(gòu)型全優(yōu)化計(jì)算,求得系列超分子在穩(wěn)定構(gòu)型下的結(jié)合能。從理論上計(jì)算高能氧化劑與高分子粘合劑的分子間相互作用以揭示其相容性的本質(zhì),具有重要的理論和應(yīng)用意義。

    圖1 PET,PEG,HTPB,GAP,AMMO和BAMO的結(jié)構(gòu)簡式 (計(jì)算時(shí)PET的m=1)

    1 計(jì)算方法

    1.1 構(gòu)型優(yōu)化計(jì)算

    PET,PEG,HTPB,GAP,AMMO和BAMO的結(jié)構(gòu)簡式如圖1所示。在MM-UFF水平下,先對(duì)HMX,PET,PEG,HTPB,GAP,AMMO 和 BAMO(n=1,2,3,4)單個(gè)分子進(jìn)行幾何構(gòu)型全優(yōu)化計(jì)算,然后用 Chem3D軟件組合獲得 HMX+PET,HMX+PEG,HMX+HTPB,HMX+GAP,HMX+AMMO和HMX+BAMO各種可能的穩(wěn)定構(gòu)型。將MM-UFF優(yōu)化得到的幾何構(gòu)型用MO-PM3方法再次優(yōu)化,得出系列超分子在穩(wěn)定構(gòu)型下的結(jié)合能。為簡潔計(jì),圖2僅示出n=4時(shí)MO-PM3優(yōu)化所得的部分超分子幾何構(gòu)型。計(jì)算時(shí)聚合度n取值為1~4。PM3和UFF兩種方法下的全優(yōu)化超分子幾何構(gòu)型,分別用于各自的結(jié)合能計(jì)算。

    1.2 分子間相互作用能計(jì)算

    以Gaussian 98軟件包中MM-UFF力場(chǎng)方法和MO-PM3半經(jīng)驗(yàn)方法,計(jì)算高能氧化劑HMX與高分子粘合劑之間的相互作用。對(duì)各子體系和超分子體系作幾何構(gòu)型全優(yōu)化計(jì)算。

    MM相互作用能為超分子體系的總能量減去兩子體系的能量之和。

    式中:ΔESCF和ΔECOR分別為自洽場(chǎng)相互作用能和相關(guān)相互作用能。對(duì)于PM3計(jì)算,以穩(wěn)定構(gòu)型下各體系的生成熱代替總能量進(jìn)行分子間相互作用能(ΔE)計(jì)算。分子間相互作用能中ΔESCF為ΔEPM3。ΔECOR以色散能校正值(ΔED)代替。ΔED由原子-原子勢(shì)經(jīng)驗(yàn)方法加以近似估算:

    Rij為A分子中i原子與B分子中j原子的間距;Cij系數(shù)為Cii和Cjj的幾何平均。C、H、N和O原子的Cii分別為2.2542 ×10-3、1.038 ×10-4、1.5105 ×10-3、8.821 ×10-4kJ·mol-1·nm6。本文只涉及含CHNO原子的有機(jī)分子,色散能系數(shù)正是從這些分子優(yōu)化而來,因此,適用本體系。全部計(jì)算采用Gaussian 98程序。計(jì)算收斂閾值采用程序內(nèi)定值。

    圖2 當(dāng)n=4時(shí),HMX與PET,PEG,GAP,HTPB,BAMO和AMMO在MO-PM3方法下的全優(yōu)化幾何構(gòu)型

    2 結(jié)果和討論

    2.1 HMX與六種粘合劑形成的超分子體系在MO-PM3作用下的優(yōu)化幾何構(gòu)型

    PET上的O原子與HMX的亞甲基上H原子存在最小間距為0.261nm和0.266nm的O···H相互作用;HMX的碳上H原子與PEG的羥基上O原子最小間距為0.256nm的O···H相互作用;HTPB的羥基氧原子與HMX的碳上氫原子存在最小間距0.277nm的O···H相互作用;HMX的碳上H原子與GAP的疊氮基上N原子存在最小間距為0.282nm的N···H相互作用,HMX的硝基氧原子與GAP的碳上氫原子最小間距為0.299nm;BAMO的N3上N與HMX碳上H原子存在最小間距0.286nm的N···H相互作用,HMX的硝基氧原子與BAMO碳上H原子最小間距為0.265nm;AMMO的N3上N原子與HMX亞甲基上H原子最小間距為0.301nm。

    2.2 HMX與六種粘合劑形成的超分子體系在MM-UFF作用下的優(yōu)化幾何構(gòu)型

    當(dāng)n=4時(shí),PET上氧原子與HMX碳上氫原子存在最小間距為0.267nm的O···H相互作用,HMX的硝基氧原子與PET碳上氫原子最小間距為0.264nm;HMX的硝基氧原子與PEG的亞甲基上H原子分別存在最小間距為0.298nm和0.301nm的O···H相互作用;HMX的硝基O原子與HTPB的亞甲基上H原子存在最小間距為0.265nm的O···H相互作用;GAP的N3上N原子與HMX的亞甲基上H原子存在最小間距分別為0.289nm和0.286nm,0.282nm 和0.286nm,0.305nm和0.312nm的N···H相互作用;BAMO的碳上H原子與HMX的硝基上兩個(gè)O原子存在最小間距分別為0.300nm和0.303nm的O···H相互作用;AMMO的N3上N原子與HMX的亞甲基上H原子存在最小間距為0.284nm的N···H相互作用,HMX的硝基O原子與AMMO的碳上H原子存在0.297nm的O···H相互作用。

    比較HMX與高分子粘合劑PET,PEG,HTPB,GAP,AMMO,BAMO之間的相互作用,從MO-PM3和MM-UFF兩種方法下獲得的優(yōu)化幾何構(gòu)型,可以看出:MO-PM3方法所得兩分子間相互作用的最小間距比MM-UFF方法下的略小;但是,MM-UFF方法下的優(yōu)化幾何構(gòu)型對(duì)稱性比MO-PM3方法下的要好。

    表1和表2分別顯示的是在MO-PM3和MM-UFF 水平下,HMX 及 PET,PEG,HTPB,GAP,AMMO和BAMO的聚合物分子的總能量(n=1,2,3,4)。表3和表4分別顯示的是在MO-PM3和MM-UFF 水平下,HMX+PET,HMX+PEG,HMX+HTPB,HMX+GAP,HMX+AMMO 和 HMX+BAMO 混合體系的相互作用能(n=1,2,3,4)。當(dāng)n較大時(shí),相互作用能的主要貢獻(xiàn)源于色散能。

    2.3 HMX和六種粘合劑在MO-PM3水平下的聚合物之間的相互作用能

    從表3中結(jié)合能變化趨勢(shì)來看,當(dāng)n由1增加到4時(shí),GAP,BAMO與HMX間的結(jié)合能呈現(xiàn)出依次遞增的趨勢(shì);AMMO和PET分別與HMX的結(jié)合能,n=2時(shí)大于n=3時(shí)的結(jié)合能;PEG、HTPB分別與HMX的結(jié)合能,n=3時(shí)大于n=4時(shí)的結(jié)合能。出現(xiàn)n增加結(jié)合能反而減小的主要原因是當(dāng)n增大時(shí),高分子鏈發(fā)生卷曲,導(dǎo)致結(jié)合能的不規(guī)則變化。PET與HMX的結(jié)合能明顯大于GAP與HMX的結(jié)合能;另外PEG與HMX的結(jié)合能也大于HTPB與HMX的結(jié)合能。高能氧化劑HMX與高分子粘合劑 PET,PEG,GAP,HTPB、BAMO,AMMO之間的相互作用,經(jīng)色散能校正后,HMX與聚合度n=1時(shí)的BAMO粘合劑分子的相互作用最 小,僅為-29.94 kJ/mol;而HMX與PEG(n=3)的相互作用最大,達(dá)到-98.54 kJ/mol。

    表1 分子總能量的PM3計(jì)算結(jié)果

    表2 分子總能量的UFF計(jì)算結(jié)果

    表3 混合體系總能量,相互作用能的PM3計(jì)算結(jié)果

    表4 混合體系總能量,相互作用能的UFF計(jì)算結(jié)果

    比較表3和表4中結(jié)果,相對(duì)于PM3而言,UFF方法所求得的能量全部源于經(jīng)驗(yàn)力場(chǎng)參數(shù),而PM3方法的部分參數(shù)由大量分子的熱力學(xué)實(shí)驗(yàn)參數(shù)擬合得到。這是導(dǎo)致UFF方法計(jì)算所得HMX/高聚物的結(jié)合能與PM3方法的結(jié)果不一致性的主要原因。

    3 結(jié)論

    (1)在 PM3方法得出的結(jié)合能中,GAP、BAMO與HMX的結(jié)合能(絕對(duì)值)隨高分子聚合度的增加而增加。

    (2)PET與HMX的結(jié)合能明顯大于GAP與HMX的結(jié)合能;另外PEG與HMX的結(jié)合能也大于HTPB與HMX的結(jié)合能。

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