• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    萬壽菊葉精油的提取及化學(xué)成分分析

    2010-03-23 08:43:39宋帥娣陳姝娟
    食品科學(xué) 2010年18期
    關(guān)鍵詞:萬壽菊水蒸氣精油

    李 健,宋帥娣,劉 寧,陳姝娟

    (哈爾濱商業(yè)大學(xué)食品工程學(xué)院,黑龍江 哈爾濱 150076)

    萬壽菊葉精油的提取及化學(xué)成分分析

    李 健,宋帥娣,劉 寧,陳姝娟

    (哈爾濱商業(yè)大學(xué)食品工程學(xué)院,黑龍江 哈爾濱 150076)

    采用水蒸氣蒸餾法提取黑龍江產(chǎn)萬壽菊葉精油,通過單因素和正交試驗(yàn),研究萬壽菊葉精油提取的最佳工藝條件。結(jié)果表明:最佳工藝條件為料液比1:6、蒸餾時(shí)間5h、加熱溫度110℃,此條件下精油的產(chǎn)率為0.0944%。采用氣相色譜-質(zhì)譜法對(duì)精油的化學(xué)成分進(jìn)行分析,共分離出31個(gè)峰,鑒定出其中的29個(gè)化合物,占總峰面積的93.55%。主要成分有異松油烯(37.02%)、2-異丙基-5-甲基-3-環(huán)己烯-1-酮(14.08%)、檸檬烯(13.08%)、β-羅勒烯(8.78%)、石竹烯(4.18%)。

    萬壽菊;精油;水蒸氣蒸餾;化學(xué)成分;氣相色譜-質(zhì)譜

    萬壽菊學(xué)名Tagetes erecta L.,為菊科萬壽菊屬一年生草本植物,原產(chǎn)于熱帶美洲[1],現(xiàn)已經(jīng)傳播到世界各地。其抗性強(qiáng)、適應(yīng)性廣、花期長(zhǎng)、花型豐富、花色純正且品種眾多,在我國(guó)廣泛栽培[2]?,F(xiàn)在我國(guó)從北部到江南各省市自治區(qū)均有引種栽培。黑龍江省已成為全國(guó)最大的加工花卉種植大省,萬壽菊種植面積占世界總種植面積的35.10%。萬壽菊精油,用以調(diào)制擬香型優(yōu)雅的香水、花露水和生產(chǎn)芳香醫(yī)療型化妝品。國(guó)外還用它配制食用香精、煙用香精和保健飲料[3]。

    目前對(duì)于萬壽菊的研究多集中于葉黃素方面,對(duì)于精油的化學(xué)成分也有一定的研究[4-8],萬壽菊精油具有抗氧化[9-10]、驅(qū)蚊[11-13]、抑菌[14-15]等生物活性。而有關(guān)黑龍江產(chǎn)萬壽菊精油的提取及成分分析還尚未見報(bào)道,本研究擬采用正交試驗(yàn)方法優(yōu)化水蒸氣提取萬壽菊葉精油條件,應(yīng)用氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)分析其化學(xué)成分,為萬壽菊資源的綜合利用提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    萬壽菊 黑龍江省嘉寶生物技術(shù)開發(fā)有限公司。

    揮發(fā)油測(cè)定器 自制;GC6890N-MS5973N型氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀 Agilent公司;FA2004N電子天平上海精密科學(xué)儀器有限公司;XT4200C電子天平 Precisa公司;HR2006攪拌機(jī) 飛利浦電子香港有限公司;W501升降恒溫油浴鍋 上海申勝生物有限公司。

    1.2 方法

    1.2.1 精油制備工藝流程

    萬壽菊葉→打漿→水蒸氣蒸餾→油水混合物→冷凍除水→萬壽菊葉精油

    1.2.2 提取條件對(duì)精油產(chǎn)率的影響

    先進(jìn)行單因素試驗(yàn),分別討論料液比、破碎度、加鹽量、加熱溫度、蒸餾時(shí)間對(duì)萬壽菊葉精油提取率

    的影響。

    在單因素的基礎(chǔ)上進(jìn)行正交試驗(yàn)。根據(jù)前面單因素的試驗(yàn)結(jié)果,進(jìn)一步優(yōu)化參數(shù)。進(jìn)行三因素三水平的正交試驗(yàn),因素水平表見表1。

    表1 L9(34)正交試驗(yàn)因素水平表Table 1 Factors and levels in the L9(34) orthogonal array design

    1.2.3 精油產(chǎn)率的計(jì)算

    1.2.4 色譜條件

    色譜柱:J&W DB-5石英毛細(xì)柱(30m×0.25mm,0.25μm);升溫程序:180℃保持1min,以20℃/min升至240℃,保持4min;載氣(He)流速1.0mL/min,壓力2.4kPa,進(jìn)樣量0.5μL;分流比10:1。

    1.2.5 質(zhì)譜條件

    電子轟擊(EI)離子源;電子能量70eV;傳輸線溫度275℃;離子源溫度200℃;母離子m/z 285;激活電壓1.5V;質(zhì)量掃描范圍m/z 35~500。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同提取條件對(duì)萬壽菊葉精油產(chǎn)率的影響

    2.1.1 料液比

    稱取500g萬壽菊葉,打漿,加熱溫度120℃,蒸餾時(shí)間5h,料液比分別為1:2、1:3、1:4、1:5、1:6、1:7的情況下,研究不同液料比對(duì)萬壽菊葉精油提取率的影響,結(jié)果如圖1所示。

    圖1 料液比對(duì)萬壽菊葉精油產(chǎn)率的影響Fig.1 Effect of material/liquid ratio on oil yield

    從圖1可以看出,萬壽菊葉精油的產(chǎn)率隨著料液比的減小是不斷增加的,其中1:6時(shí)的提取率最大,1:2時(shí)的提取率最小。實(shí)驗(yàn)表明,并不是料液比越小越好,相反過小的料液比還會(huì)增加成本。

    2.1.2 破碎度

    稱取500g萬壽菊葉,料液比1:6,加熱溫度120℃,蒸餾時(shí)間5h,破碎程度分別為切碎、打漿(打漿1、打漿2)的情況下,研究不同破碎程度對(duì)萬壽菊葉精油提取率的影響,結(jié)果如圖2所示。

    圖2 破碎程度對(duì)萬壽菊葉精油產(chǎn)率的影響Fig.2 Effect of breaking way of raw material on oil yield

    從圖2可以看出,萬壽菊葉精油的產(chǎn)率隨著破碎程度的增加是不斷增加的,其中采用二檔打漿時(shí)的產(chǎn)率最大,切碎時(shí)的產(chǎn)率最小。

    2.1.3 加鹽(NaCl)量

    稱取500g萬壽菊葉,料液比1:6,打漿,加熱溫度120℃,蒸餾時(shí)間5h,加鹽量分別為0、2%、4%、6%、10%的情況下,研究不同加鹽量對(duì)萬壽菊葉精油產(chǎn)率的影響,結(jié)果如圖3所示。

    圖3 加鹽量對(duì)萬壽菊葉精油產(chǎn)率的影響Fig.3 Effect of salt amount on oil yield

    由圖3可以看出,萬壽菊葉精油的產(chǎn)率隨著加鹽量的增加沒有太大的變化。因此在此后的實(shí)驗(yàn)中采用不加鹽的方式進(jìn)行水蒸氣蒸餾提取萬壽菊葉精油。

    2.1.4 加熱溫度

    稱取500g萬壽菊葉,料液比1:6,加熱溫度120℃,蒸餾時(shí)間5h,加熱溫度分別為100、110、120、130、140℃時(shí),研究不同加熱溫度對(duì)萬壽菊精油產(chǎn)率的影響,結(jié)果如圖4所示。

    圖4 加熱溫度對(duì)萬壽菊葉精油產(chǎn)率的影響Fig.4 Effect of heating temperature on oil yield

    從圖4可以看出,萬壽菊葉精油的產(chǎn)率隨著加熱溫度的增加先增加后下降,其中110℃時(shí)產(chǎn)率最大,140℃時(shí)的產(chǎn)率最小。130℃是產(chǎn)率明顯下降,140℃時(shí)產(chǎn)率顯著下降,說明加熱溫度過高會(huì)造成蒸汽冷凝的不完全,從而導(dǎo)致產(chǎn)率的下降。

    2.1.5 蒸餾時(shí)間

    稱取500g萬壽菊葉,料液比1:6,打漿,加入2% NaCl,加熱溫度110℃,蒸餾時(shí)間5h,蒸餾時(shí)間分別為1、2、3、4、5、6h的情況下,研究不同蒸餾時(shí)間對(duì)萬壽菊葉精油產(chǎn)率的影響,結(jié)果如圖5所示。

    圖5 蒸餾時(shí)間對(duì)萬壽菊葉精油產(chǎn)率的影響Fig.5 Effect of distillation duration on oil yield

    從圖5可以看出,萬壽菊葉精油的產(chǎn)率隨著蒸餾時(shí)間的增加先增加后下降,其中蒸餾4h時(shí)產(chǎn)率最大,1h時(shí)的產(chǎn)率最小。這表明蒸餾時(shí)間并不是越長(zhǎng)越好,提取達(dá)到極限,再延長(zhǎng)時(shí)間也無益處,反而會(huì)造成精油的損失,增加成本。

    2.2 正交試驗(yàn)結(jié)果

    從正交試驗(yàn)的結(jié)果可以看出,料液比、加熱溫度、蒸餾時(shí)間3個(gè)因素對(duì)萬壽菊葉精油的產(chǎn)率均有影響。3個(gè)因素對(duì)精油的產(chǎn)率的影響程度的大小為加熱溫度>蒸餾時(shí)間>料液比。根據(jù)正交試驗(yàn),得到最佳的提取工藝條件為A3B2C2,即最佳工藝條件為加熱溫度110℃、蒸餾時(shí)間5h、料液比1:6,在此條件下,萬壽菊葉精油產(chǎn)率為0.0944%。

    表2 水蒸氣蒸餾法提取萬壽菊葉精油工藝參數(shù)優(yōu)化的正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果Table 2 L9(34) orthogonal array design layout and experimental results

    2.3GC-MS分析條件

    氣相色譜:初始溫度60℃,以2℃/min速率升溫至240℃,進(jìn)樣口溫度250℃,載氣(氦氣)柱流量1mL/ min。

    質(zhì)譜:電離方式EI,電離電壓70V,離子源溫度260℃,掃描質(zhì)量范圍20~600u。

    成分解析:對(duì)照質(zhì)譜數(shù)據(jù)庫各組分相對(duì)含量依據(jù)離子流峰面積比確定。

    2.4GC-MS分析

    萬壽菊葉精油經(jīng)GC-MS分析所得到的氣相色譜圖共存在31個(gè)吸收峰(圖6),用面積歸一化法計(jì)算出相對(duì)含量,相應(yīng)質(zhì)譜數(shù)據(jù)經(jīng)計(jì)算機(jī)檢索并結(jié)合文獻(xiàn)查閱,共鑒定出29種化合物,占峰面積的93.55%,結(jié)果見表3。

    圖6 萬壽菊葉精油總離子流圖Fig.6 Total ion current chromatogram of essential oil from African marigold leaves

    萬壽菊葉精油的組成成分非常復(fù)雜,精油組分主要以萜類形式存在,占整個(gè)精油含量的92.74%,如異松油烯(37.02%)、檸檬烯(13.08%)、β-羅勒烯(8.78%)等12種單萜類化合物;石竹烯(4.18%)、莎草烯(0.15%)、β-甜沒藥烯(0.38%)等4種倍半萜類化合物。含氧化合物組

    分有醇類、酮類、酯類、醛類等,如6,6-二甲基-雙環(huán)[3.1.1]庚-2-烯-2-甲醇(1.95%)、4-松油醇(0.68%)、α-松油醇(0.86%)、植醇(0.79%)等4種醇類物質(zhì);2-異丙基-5-甲基-3-環(huán)己烯-1-酮(14.08%)1種酮類。

    本實(shí)驗(yàn)測(cè)定出萬壽菊葉精油中異松油烯的相對(duì)含量高達(dá)37.02%,異松油烯是廣泛用于調(diào)制香料及作香化基礎(chǔ)的原料,這可為萬壽菊精油在化妝品行業(yè)中的廣泛應(yīng)用提供參考。

    表3 萬壽菊葉精油的化學(xué)組成與相對(duì)含量Table 3 Chemical components and their relative contents in essential oil from African marigold leaves

    3 結(jié) 論

    本實(shí)驗(yàn)采用水蒸氣蒸餾法優(yōu)選提取萬壽菊葉精油的最佳工藝條件,在最佳工藝條件下,即加熱溫度110℃、蒸餾時(shí)間5h、料液比1:6,萬壽菊葉精油的產(chǎn)率為0.0944%。采用水蒸氣蒸餾法提取的萬壽菊葉精油主要化學(xué)成分以萜烯類形式存在,主要成分有異松油烯(37.02%)、2-異丙基-5-甲基-3-環(huán)己烯-1-酮(14.08%)、檸檬烯(13.08%)、β-羅勒烯(8.78%)、石竹烯(4.18%)。

    [1]中國(guó)農(nóng)業(yè)百科全書總編輯委員會(huì)畜牧業(yè)卷編輯委員會(huì), 中國(guó)農(nóng)業(yè)百科全書編輯部. 中國(guó)農(nóng)業(yè)百科全書: 觀賞園藝卷[M]. 北京: 農(nóng)業(yè)出版社, 1996: 247-248.

    [2]李福榮. 萬壽菊雄性不育的遺傳與應(yīng)用研究[D]. 北京: 北京林業(yè)大學(xué), 2005.

    [3]SOULE J A. Tagetes minuta: A potential new herbs from South America [J]. New Crops, 1993: 649-652.

    [4]張永明, 黃亞非, 陶玲, 等. 不同產(chǎn)地野菊花揮發(fā)油化學(xué)成分比較研究[J]. 中國(guó)中藥雜志, 2002, 27(4): 265-267.

    [5]吳云驥, 周海梅, 趙萍, 等. 萬壽菊化學(xué)成分的研究(I): 萬壽菊揮發(fā)油的GC-MS分析[J]. 信陽師范學(xué)院學(xué)報(bào), 2004, 17(4): 417-419.

    [6]LAWRENCE B M. Progress in essential oils[J]. Perfumer and Flavorist, 1985, 10: 73-82.

    [7]CHAMORROA E R, BALLERINIB G, SEQUEIRAA A F, et al. Chemical composition of essential oil from Tagetes minuta L. leaves and flowers[J]. Journal of the Argentine Chemical Society, 2008, 96(1/2): 80-86.

    [8]GIL A, GHERSA C M, LEICACH S. Essential oil yield and composition of Tagetes minuta accessions from Argentina[J]. Biochemical Systematics and Ecology, 2000, 28: 261-274.

    [9]PAREJO I, BASTIDA J, VILADOMAT F, et al. Acylated quercetagetin glycosides with antioxidant activity from Tagetes maxima[J]. Phytochemistry, 2005, 66: 2356-2362.

    [10]GLADINE C, MORAND C, ROCK E, et al, The antioxidative effect of plant extracts rich in polyphenols differs between liver and musclemtissues in rats fed n-3 PUFA rich diets[J]. Animal Feed Science and Technology, 2007, 139: 257-272.

    [11]DHARMAGADDA V S S, NAIK S N, MITTAL P K, et al, Larvicidal activity of Tagetes patula essential oil against three mosquito species[J]. Bioresource Technology, 2005, 96: 1235-1240.

    [12]GILLIJ Y G, GLEISER R M, ZYGADLO J A. Mosquito repellent activity of essential oils of aromatic plants growing in Argentina[J]. Bioresource Technology, 2008, 99: 2507-2515.

    [13]MARES D, TOSI B, POLI F, et al. Antifungal activity of Tagetes patula extracts on some phytopathogenic fungi: ultrastructural evidence on Pythium ultimum[J]. Microbiological Research, 2004, 159: 295-304.

    [14]TERESCHUK M L, BAIGOR M D, ABDALA L R. Antibacterial activity of Tagetes terniflora[J]. Fitoterapia, 2003, 74: 404-406.

    [15]TERESCHUK M L, RIERA M V Q, CASTRO G R, et al. Antimicrobial activity of flavonoids from leaves of Tagetes minuta[J]. Journal of Ethnopharmacology, 1997, 56: 227-232.

    Extraction and Chemical Composition Analysis of Essential Oil from African Marigold (Tagetes erecta L.) Leaves

    LI Jian,SONG Shuai-di,LIU Ning,CHEN Shu-juan
    (College of Food Engineering, Harbin University of Commerce, Harbin 150076, China)

    The steam distillation extraction of essential oil from African marigold leaves was optimized for achieving maximum oil yield using single factor and orthogonal array design methods, and chemical composition analysis of the extracted oil was carried out using gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS). The optimal conditions for oil extraction were found as follows: material-liquid ratio 1:6; distillation duration 5 h; and heating temperature 110 ℃, and the resultant oil yield was up to 0.0944%. The GC-MS analysis showed that 31 peaks were separated, and 29 of them were identified, accounting for 93.55% of the total peak area, and the main components were cyclohexene (37.02%), 2-isopropyl-5-methyl-3-cyclohexen-1-one (14.08%), limonene (13.08%), 3,7-dimethyl-1,3,6-octatriene (8.785%) and caryophyllene (4.18%).

    African marigold (Tagetes erecta L.);essential oil;steam distillation;chemical composition;GC-MS

    TQ651.2

    A

    1002-6630(2010)18-0359-04

    2010-05-26

    黑龍江省嘉定生物技術(shù)開始有限公司合作橫向課題(130103)

    李健(1956—),男,教授,學(xué)士,研究方向?yàn)槭称坊瘜W(xué)。E-mail:lijian4852147@163.com

    猜你喜歡
    萬壽菊水蒸氣精油
    平泉市萬壽菊帶農(nóng)增收致富
    藏在空氣里的水蒸氣
    板栗花精油提取研究
    河北果樹(2021年4期)2021-12-02 01:14:46
    花開幸福來
    酸橙精油GC-MS分析及其生物活性
    中成藥(2019年12期)2020-01-04 02:03:08
    為自己調(diào)香,造一座精油芳香花園
    水蒸氣變戲法
    不同基質(zhì)對(duì)萬壽菊出苗率和扦插成活率的影響
    迷宮篇
    復(fù)配精油對(duì)采后葡萄灰霉菌抑制作用的研究
    偷拍熟女少妇极品色| 真实男女啪啪啪动态图| 国产探花极品一区二区| 在线a可以看的网站| 成人三级黄色视频| 亚洲熟妇熟女久久| 欧美成狂野欧美在线观看| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 亚洲综合色惰| 亚洲av熟女| 能在线免费观看的黄片| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 91av网一区二区| 一个人免费在线观看的高清视频| 国产人妻一区二区三区在| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国内揄拍国产精品人妻在线| 一区二区三区四区激情视频 | 男女那种视频在线观看| 欧美+日韩+精品| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 九色成人免费人妻av| 桃红色精品国产亚洲av| 在线播放国产精品三级| 亚洲av二区三区四区| 搡老岳熟女国产| 听说在线观看完整版免费高清| 国产淫片久久久久久久久 | 亚洲美女黄片视频| 淫秽高清视频在线观看| 国产麻豆成人av免费视频| 国内精品久久久久精免费| 欧美区成人在线视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 免费搜索国产男女视频| 中文字幕免费在线视频6| 日韩国内少妇激情av| 亚洲精品在线观看二区| 淫秽高清视频在线观看| 在线看三级毛片| 内地一区二区视频在线| 少妇高潮的动态图| 丁香欧美五月| 日日干狠狠操夜夜爽| 成人鲁丝片一二三区免费| netflix在线观看网站| 在线观看av片永久免费下载| АⅤ资源中文在线天堂| 久久久国产成人免费| 国产成人a区在线观看| 日本黄色视频三级网站网址| 欧美黄色片欧美黄色片| 免费观看的影片在线观看| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 亚洲成人精品中文字幕电影| 欧美丝袜亚洲另类 | 99精品久久久久人妻精品| 亚洲第一电影网av| 成年免费大片在线观看| 真实男女啪啪啪动态图| 亚洲av二区三区四区| av福利片在线观看| 日本免费一区二区三区高清不卡| 成人毛片a级毛片在线播放| av天堂在线播放| 久久这里只有精品中国| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 男女下面进入的视频免费午夜| 美女黄网站色视频| 国产伦人伦偷精品视频| 在线观看午夜福利视频| 美女 人体艺术 gogo| 99久久成人亚洲精品观看| 亚洲成av人片在线播放无| 九九在线视频观看精品| 在线观看一区二区三区| 90打野战视频偷拍视频| av在线老鸭窝| 色视频www国产| 99热精品在线国产| 白带黄色成豆腐渣| 成人三级黄色视频| 嫩草影院新地址| 桃色一区二区三区在线观看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 日韩国内少妇激情av| 成人特级黄色片久久久久久久| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 亚洲经典国产精华液单 | 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 中国美女看黄片| 日韩 亚洲 欧美在线| 欧美中文日本在线观看视频| 国产在视频线在精品| 国产熟女xx| 亚洲最大成人中文| 日韩精品中文字幕看吧| 婷婷精品国产亚洲av在线| 哪里可以看免费的av片| 国产一区二区激情短视频| 免费av不卡在线播放| 免费在线观看影片大全网站| 日本与韩国留学比较| 日韩欧美一区二区三区在线观看| or卡值多少钱| 午夜精品在线福利| 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲最大成人中文| 一区二区三区高清视频在线| 午夜久久久久精精品| 欧美另类亚洲清纯唯美| 欧美国产日韩亚洲一区| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产精品人妻久久久久久| 午夜两性在线视频| 欧美午夜高清在线| 午夜老司机福利剧场| av黄色大香蕉| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 日韩人妻高清精品专区| 久久人人爽人人爽人人片va | 乱人视频在线观看| 男人的好看免费观看在线视频| 级片在线观看| 久久国产精品影院| 99久久精品热视频| 99国产精品一区二区蜜桃av| 很黄的视频免费| 无人区码免费观看不卡| 成人美女网站在线观看视频| 免费无遮挡裸体视频| 在线观看一区二区三区| 免费看美女性在线毛片视频| 美女高潮的动态| 午夜视频国产福利| 欧美一区二区精品小视频在线| 久久中文看片网| 久久性视频一级片| 成人亚洲精品av一区二区| 亚洲中文日韩欧美视频| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 欧美又色又爽又黄视频| 国产精品三级大全| 午夜免费激情av| 亚洲成av人片免费观看| 色视频www国产| 成人鲁丝片一二三区免费| 亚洲美女搞黄在线观看 | 欧美+亚洲+日韩+国产| 亚洲综合色惰| 欧美精品国产亚洲| 欧美在线一区亚洲| 美女 人体艺术 gogo| www.熟女人妻精品国产| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 韩国av一区二区三区四区| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| av女优亚洲男人天堂| 亚洲欧美激情综合另类| 色综合欧美亚洲国产小说| 内地一区二区视频在线| 一本综合久久免费| 欧美日韩黄片免| 久久精品影院6| 国产欧美日韩一区二区精品| 午夜精品一区二区三区免费看| 99久久成人亚洲精品观看| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 欧美bdsm另类| 99国产综合亚洲精品| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 五月玫瑰六月丁香| 日本a在线网址| 久久久国产成人精品二区| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 91字幕亚洲| 国产高清视频在线观看网站| 久久久久国内视频| 国产精品一区二区免费欧美| 99久久九九国产精品国产免费| 免费看a级黄色片| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 美女 人体艺术 gogo| 一个人看视频在线观看www免费| 色噜噜av男人的天堂激情| 极品教师在线免费播放| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 一个人看视频在线观看www免费| 精品人妻1区二区| 有码 亚洲区| 中亚洲国语对白在线视频| 成人鲁丝片一二三区免费| 又爽又黄a免费视频| 一级黄色大片毛片| 婷婷精品国产亚洲av在线| 91av网一区二区| 69人妻影院| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 99热这里只有是精品在线观看 | 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产伦精品一区二区三区视频9| 岛国在线免费视频观看| 午夜精品久久久久久毛片777| 免费av毛片视频| 草草在线视频免费看| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 国产亚洲精品久久久com| 日韩有码中文字幕| 亚洲av免费高清在线观看| 观看免费一级毛片| 国产精品国产高清国产av| 欧美三级亚洲精品| 久久中文看片网| 嫁个100分男人电影在线观看| 欧美一区二区亚洲| 国内精品美女久久久久久| 国产av在哪里看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 最后的刺客免费高清国语| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 国产精品不卡视频一区二区 | 麻豆成人午夜福利视频| 国产大屁股一区二区在线视频| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 男人舔奶头视频| 色吧在线观看| 给我免费播放毛片高清在线观看| 午夜激情福利司机影院| 9191精品国产免费久久| 日韩欧美 国产精品| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 麻豆成人午夜福利视频| av天堂中文字幕网| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 男女那种视频在线观看| 最新中文字幕久久久久| 国产中年淑女户外野战色| 女同久久另类99精品国产91| 免费大片18禁| 美女被艹到高潮喷水动态| avwww免费| 很黄的视频免费| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 国产不卡一卡二| 国产成人aa在线观看| 在线a可以看的网站| 欧美性感艳星| 欧美一级a爱片免费观看看| www日本黄色视频网| 一级作爱视频免费观看| 午夜两性在线视频| 亚洲黑人精品在线| 在线国产一区二区在线| 男女床上黄色一级片免费看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 成人国产一区最新在线观看| 久久九九热精品免费| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产一区二区激情短视频| 又爽又黄a免费视频| 精品人妻视频免费看| 久99久视频精品免费| 国产老妇女一区| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 宅男免费午夜| 亚洲男人的天堂狠狠| 欧美+亚洲+日韩+国产| 美女cb高潮喷水在线观看| 国产毛片a区久久久久| 舔av片在线| 亚洲三级黄色毛片| 国产91精品成人一区二区三区| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 亚洲精品一区av在线观看| 一本一本综合久久| 在线观看免费视频日本深夜| 成人午夜高清在线视频| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 久久久久久国产a免费观看| 在线播放国产精品三级| 国产精品久久久久久久电影| а√天堂www在线а√下载| 国产av麻豆久久久久久久| 久久久久久久久大av| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产精品一区二区性色av| 欧美黑人巨大hd| 特级一级黄色大片| 露出奶头的视频| 看免费av毛片| 日本精品一区二区三区蜜桃| 99久久成人亚洲精品观看| www日本黄色视频网| 国产人妻一区二区三区在| 在线天堂最新版资源| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 中文资源天堂在线| 综合色av麻豆| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 欧美一区二区国产精品久久精品| 看免费av毛片| 欧美精品国产亚洲| 淫妇啪啪啪对白视频| 他把我摸到了高潮在线观看| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 免费看a级黄色片| 可以在线观看的亚洲视频| 精品国产亚洲在线| 禁无遮挡网站| 久久精品91蜜桃| 国模一区二区三区四区视频| av福利片在线观看| 久久6这里有精品| 国产精品不卡视频一区二区 | 亚洲最大成人中文| 亚洲av第一区精品v没综合| 人人妻人人看人人澡| 九色成人免费人妻av| 国产在线精品亚洲第一网站| 黄片小视频在线播放| 亚洲美女搞黄在线观看 | 成人国产一区最新在线观看| 日韩 亚洲 欧美在线| 三级国产精品欧美在线观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 在线观看66精品国产| 岛国在线免费视频观看| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| av在线天堂中文字幕| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产成年人精品一区二区| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 黄色女人牲交| 直男gayav资源| 国内揄拍国产精品人妻在线| 日韩欧美在线二视频| 国产一区二区在线观看日韩| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 亚洲国产精品999在线| 夜夜夜夜夜久久久久| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 欧美日韩福利视频一区二区| 91字幕亚洲| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 91字幕亚洲| 日韩 亚洲 欧美在线| 国产精品综合久久久久久久免费| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 日韩欧美 国产精品| 欧美色视频一区免费| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 中国美女看黄片| 亚洲专区国产一区二区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 欧美不卡视频在线免费观看| 丰满乱子伦码专区| 日本在线视频免费播放| 亚洲 国产 在线| 中国美女看黄片| 亚洲在线自拍视频| 精品福利观看| 日韩大尺度精品在线看网址| 在线观看免费视频日本深夜| 免费看a级黄色片| 露出奶头的视频| 99久久成人亚洲精品观看| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 男人的好看免费观看在线视频| 日韩国内少妇激情av| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 亚洲av不卡在线观看| 永久网站在线| 久久久久久久精品吃奶| 看黄色毛片网站| ponron亚洲| 欧美激情在线99| 日韩欧美在线乱码| 五月玫瑰六月丁香| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 97热精品久久久久久| 亚洲成av人片在线播放无| 男女床上黄色一级片免费看| 99久国产av精品| 一区二区三区高清视频在线| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 91狼人影院| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 特大巨黑吊av在线直播| 精品人妻偷拍中文字幕| 高清毛片免费观看视频网站| 内射极品少妇av片p| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 少妇熟女aⅴ在线视频| 一区二区三区四区激情视频 | 性色avwww在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 久久九九热精品免费| 两个人的视频大全免费| 欧美xxxx性猛交bbbb| 久久精品人妻少妇| 99久久精品国产亚洲精品| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产精品久久久久久久久免 | 国产亚洲欧美98| 亚洲国产精品999在线| 欧美极品一区二区三区四区| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 国产精品永久免费网站| 国产精品一区二区三区四区久久| 波多野结衣巨乳人妻| or卡值多少钱| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 日本 欧美在线| 一区二区三区激情视频| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 亚洲精品亚洲一区二区| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 亚洲美女搞黄在线观看 | 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲人成网站在线播| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 九色国产91popny在线| 欧美精品国产亚洲| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 一区二区三区激情视频| 午夜激情欧美在线| 精华霜和精华液先用哪个| 欧美另类亚洲清纯唯美| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| av在线老鸭窝| 久久久久久久久大av| 天堂网av新在线| a级毛片免费高清观看在线播放| av欧美777| 国产 一区 欧美 日韩| 国产高清视频在线观看网站| 午夜精品一区二区三区免费看| 欧美一区二区国产精品久久精品| 十八禁国产超污无遮挡网站| 高清日韩中文字幕在线| 久久久久精品国产欧美久久久| 黄色日韩在线| 精品国产亚洲在线| 成年女人永久免费观看视频| 亚洲美女搞黄在线观看 | 欧美成人a在线观看| 久久久精品大字幕| 免费电影在线观看免费观看| 99久国产av精品| 中文字幕av成人在线电影| av视频在线观看入口| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 欧美午夜高清在线| 国产精品久久电影中文字幕| 成人三级黄色视频| 99热这里只有是精品在线观看 | 成人性生交大片免费视频hd| 全区人妻精品视频| 免费人成视频x8x8入口观看| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 99精品在免费线老司机午夜| 国产高清视频在线观看网站| 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲精品一区av在线观看| 热99re8久久精品国产| 亚洲成人久久性| 一本久久中文字幕| 女同久久另类99精品国产91| 日本 欧美在线| 国语自产精品视频在线第100页| 一区二区三区四区激情视频 | 国产不卡一卡二| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 国产乱人伦免费视频| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产av在哪里看| 日韩欧美在线二视频| АⅤ资源中文在线天堂| 一个人看视频在线观看www免费| 日韩欧美精品免费久久 | 99久国产av精品| 美女黄网站色视频| 欧美日本视频| 日本 欧美在线| 国产爱豆传媒在线观看| 成年女人毛片免费观看观看9| 色吧在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 中国美女看黄片| 好男人电影高清在线观看| 久久草成人影院| 久久久久久久久久黄片| 国产午夜精品论理片| 成人无遮挡网站| 成人国产一区最新在线观看| 色av中文字幕| 天堂√8在线中文| 国产精品亚洲美女久久久| 日韩欧美精品免费久久 | 国产成人啪精品午夜网站| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 欧美乱色亚洲激情| 青草久久国产| 国产av在哪里看| 99久久成人亚洲精品观看| 丰满乱子伦码专区| 国产精品1区2区在线观看.| 日韩有码中文字幕| 3wmmmm亚洲av在线观看| 高潮久久久久久久久久久不卡| 欧美日韩乱码在线| 成年女人看的毛片在线观看| 久久久国产成人精品二区| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲欧美精品综合久久99| 亚洲成人精品中文字幕电影| 欧美zozozo另类| 亚洲人成网站在线播| 国产真实伦视频高清在线观看 | 在线观看午夜福利视频| 在线天堂最新版资源| 毛片女人毛片| 亚洲国产高清在线一区二区三| 男人的好看免费观看在线视频| 成年女人看的毛片在线观看| 1024手机看黄色片| 天天一区二区日本电影三级| 久久久久久大精品| 日韩欧美在线乱码| 美女xxoo啪啪120秒动态图 | 免费看美女性在线毛片视频| 内射极品少妇av片p| 国产精品三级大全| 久久久久免费精品人妻一区二区| 亚洲欧美清纯卡通| 欧美日本亚洲视频在线播放| 一本精品99久久精品77| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 免费看日本二区| 十八禁网站免费在线| 久久久久免费精品人妻一区二区| 最后的刺客免费高清国语| 悠悠久久av| 久久久久久九九精品二区国产| 欧美激情久久久久久爽电影| 欧美成人a在线观看| 欧美又色又爽又黄视频| 国产精品日韩av在线免费观看| 51国产日韩欧美| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 免费人成视频x8x8入口观看| 丁香六月欧美| 久久久成人免费电影| 美女 人体艺术 gogo| 动漫黄色视频在线观看| 亚洲七黄色美女视频| 高潮久久久久久久久久久不卡| 少妇被粗大猛烈的视频| 久久草成人影院| 悠悠久久av| 欧美成人一区二区免费高清观看| 又紧又爽又黄一区二区| 久久久久久大精品| 亚洲avbb在线观看| 波多野结衣高清无吗| 欧美成人一区二区免费高清观看| 欧美乱色亚洲激情| or卡值多少钱| 欧美一级a爱片免费观看看| 亚洲美女视频黄频| 人妻久久中文字幕网| 精品人妻1区二区| 99在线视频只有这里精品首页| 精品不卡国产一区二区三区| 免费人成视频x8x8入口观看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 乱人视频在线观看| 国产精品不卡视频一区二区 | 老女人水多毛片| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲不卡免费看| 色综合亚洲欧美另类图片| www.熟女人妻精品国产| 他把我摸到了高潮在线观看| 亚洲avbb在线观看| 他把我摸到了高潮在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 久久精品影院6| 免费人成在线观看视频色| 一个人免费在线观看的高清视频| 中文字幕高清在线视频| 国产精品爽爽va在线观看网站| 午夜日韩欧美国产| 深爱激情五月婷婷| 国产午夜精品论理片| 亚洲av第一区精品v没综合| 亚洲欧美日韩东京热| 丝袜美腿在线中文| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 99久久无色码亚洲精品果冻| 亚洲专区国产一区二区|