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    復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊的釋放動(dòng)力學(xué)及應(yīng)用

    2010-03-23 05:36:13董志儉夏書芹賈承勝張曉鳴許時(shí)嬰
    食品科學(xué) 2010年23期
    關(guān)鍵詞:薄荷油芯壁球狀

    董志儉,汪 羽,夏書芹,賈承勝,張曉鳴,*,許時(shí)嬰

    (1. 渤海大學(xué)生物與食品科學(xué)學(xué)院,遼寧 錦州 121000;2. 江南大學(xué)食品學(xué)院,江蘇 無(wú)錫 214112 )

    復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊的釋放動(dòng)力學(xué)及應(yīng)用

    董志儉1,汪 羽2,夏書芹2,賈承勝2,張曉鳴2,*,許時(shí)嬰2

    (1. 渤海大學(xué)生物與食品科學(xué)學(xué)院,遼寧 錦州 121000;2. 江南大學(xué)食品學(xué)院,江蘇 無(wú)錫 214112 )

    制備球狀多核結(jié)構(gòu)的復(fù)合凝聚薄荷油微膠囊,并且研究其釋放動(dòng)力學(xué)以及在曲奇中的應(yīng)用效果。結(jié)果表明:復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在熱水中的釋放符合一級(jí)釋放動(dòng)力學(xué),釋放動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)隨著芯壁質(zhì)量比的增大而增加;而在烘箱中的釋放符合零級(jí)釋放動(dòng)力學(xué),釋放動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)隨溫度的升高而增加。感官評(píng)定的結(jié)果表明二次包埋能夠增強(qiáng)復(fù)合凝聚薄荷油微膠囊的包埋效果,二次包埋復(fù)合凝聚微膠囊在曲奇中的應(yīng)用效果與環(huán)糊精相當(dāng)。

    微膠囊;復(fù)合凝聚;薄荷油;釋放動(dòng)力學(xué)

    復(fù)合凝聚微膠囊是一種具有優(yōu)良控制釋放特性的特殊微膠囊,這種微膠囊經(jīng)固化后,囊壁形成穩(wěn)定的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),能夠在高溫、高濕的加工環(huán)境中保持穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),很好地保護(hù)內(nèi)部芯材。復(fù)合凝聚微膠囊芯材的釋放一般是在內(nèi)外濃度差或壓力差的作用下,通過(guò)擴(kuò)散的方式進(jìn)行。釋放速率是由芯材組分在壁材中的溶解度和通過(guò)壁材的擴(kuò)散共同決定。常用的釋放動(dòng)力學(xué)模型有零級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)方程、一級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)方程、Higuchi 方程[1-2]和Weibull方程[3]。

    復(fù)合凝聚微膠囊由于長(zhǎng)期以來(lái)使用甲醛等有毒化學(xué)物質(zhì)作為固化劑[4-5],其安全性存在問題,因而在食品中的應(yīng)用還僅限于實(shí)驗(yàn)研究,如Graf等[6]采用復(fù)合凝聚法,以甲醛作為固化劑,生產(chǎn)耐高溫的蔥油微膠囊,并將這種蔥油微膠囊用于烘焙食品。本實(shí)驗(yàn)前期通過(guò)復(fù)合凝聚法制備了具有很強(qiáng)耐熱性的球狀多核薄荷油微膠囊[7-8],由于采用轉(zhuǎn)谷氨酰胺酶替代常用的甲醛作為固化劑[9],這種微膠囊是安全的、可食用的,有望在口香糖、飲料、湯料等食品中獲得廣泛應(yīng)用,尤其是在焙烤食品、煙草等需要熱加工的產(chǎn)品中將會(huì)取得更好的效果。

    本實(shí)驗(yàn)研究復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在高溫烘箱中以及熱水中的釋放動(dòng)力學(xué),并且將這種微膠囊應(yīng)用于焙烤食品。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    明膠 國(guó)藥集團(tuán)上?;瘜W(xué)試劑有限公司;阿拉伯膠上海潤(rùn)創(chuàng)食品有限公司;薄荷素油 南通薄荷油廠;轉(zhuǎn)谷氨酰胺酶 泰州一鳴生物技術(shù)有限公司;全統(tǒng)酥油強(qiáng)冠企業(yè)股份有限公司;高級(jí)面包粉 中糧面業(yè)(秦皇島)鵬泰有限公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    RW20.N懸臂式攪拌器 廣州儀科實(shí)驗(yàn)室技術(shù)有限公司;PHS-2C型精密酸度計(jì) 上海精密科學(xué)儀器有限公司;FJ-200高速分散器 上海標(biāo)本模型廠;TS100/ TS100-F倒置顯微鏡 日本Nikon公司;GZX-GF101-3-S電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱 上海躍進(jìn)醫(yī)療機(jī)械廠;GZ-150高速離心噴霧干燥機(jī) 無(wú)錫陽(yáng)光干燥設(shè)備廠;和面機(jī) 上海早苗有限公司;SM-603T型電烤箱 新麥機(jī)械無(wú)錫有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊的制備

    分別制備質(zhì)量分?jǐn)?shù)1%的明膠、阿拉伯膠溶液各1000mL,混合后加入80、40、20g或10g薄荷油,在10000r/min下乳化3min。乳狀液被轉(zhuǎn)移到三口燒瓶中,在40℃的水浴及400r/min的攪拌速度下,滴加10%的乙酸溶液,將乳狀液的pH值調(diào)整到4.0。10min后,將微膠囊懸浮液的溫度冷卻到15℃。接著將懸浮液的pH值調(diào)整到6.0,同時(shí)加入轉(zhuǎn)谷氨酰胺酶(15U/g明膠)固化微膠囊。在固化6h后,微膠囊懸浮液在脫除少量水后,進(jìn)行噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度195℃,出風(fēng)溫度95℃),得到復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊;或者向固化好的微膠囊懸浮液中加入60g的麥芽糊精,再進(jìn)行噴霧干燥得到二次包埋的復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊。

    1.3.2 環(huán)糊精微膠囊的制備

    將1000mL食用乙醇與水配成1:2的乙醇水溶液并加熱至55℃,將30gβ-環(huán)糊精溶于其中,在攪拌狀態(tài)下緩慢加入薄荷油的乙醇溶液 (4.0g薄荷油溶于40mL乙醇),停止加熱,繼續(xù)攪拌4min,停止攪拌,4℃過(guò)夜,離心,將沉淀在65℃的真空烘箱中干燥10h,即得所需產(chǎn)品。

    1.3.3 復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊形態(tài)的觀察

    取一滴固化后的復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊懸浮液,將其放于載玻片上,用倒置顯微鏡觀察并拍照。

    1.3.4 復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在熱水中的釋放曲線

    取5個(gè)燒杯,每個(gè)裝有300mL、2%復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊懸浮液(含油V1),再放置于80℃下的水浴中,在200r/min下攪拌,每隔20min取出一個(gè)過(guò)濾,并用一定量的蒸餾水洗滌,收集過(guò)濾后的微膠囊,測(cè)量其含油量為V2,并計(jì)算釋放率η1,式中V1、V2均采用水蒸汽蒸餾法測(cè)得。

    式中:η1為微膠囊在熱水中的釋放率/%;V1為最初懸浮液中微膠囊的含油量/mL;V2為加熱一段時(shí)間后懸浮液中微膠囊的含油量/mL。

    1.3.5 干燥復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在高溫下烘箱中的釋放曲線

    取5份噴干后的復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊(每份含油V3)放置于表面皿中,至于一定溫度的烘箱中,每隔10min取出一份,測(cè)量殘余微膠囊的含油量為V4,并計(jì)算微膠囊的釋放率η2,式中V3、V4均采用水蒸汽蒸餾法測(cè)得。

    式中:η2為微膠囊在烘箱中的釋放率/%;V3為放入烘箱前的每份干燥微膠囊的含油量/mL;V4為在高溫烘箱中放置一段時(shí)間后微膠囊的含油量/mL。

    1.3.6 曲奇的制備

    曲奇餅干的基本配方為面粉500g、糖225g、黃油350g、雞蛋125g、水100g,制作工藝為:黃油與糖稱質(zhì)量后加入和面機(jī),于三級(jí)速度下攪打15min,再添加占總用料量0.015%的薄荷油,或含等量薄荷油的微膠囊繼續(xù)攪打5~10min,而后在二級(jí)速度下攪打并加入雞蛋和水保持5min,再在一級(jí)速度慢慢加入面粉并攪拌均勻,用擠花袋制備曲奇餅干胚,并將其置于烤盤中,進(jìn)入烤箱于上火160℃、下火160℃烘烤約20min,室溫下冷卻后保藏。

    1.3.7 曲奇的感官評(píng)定方法

    挑選10名熟悉薄荷風(fēng)味的感官評(píng)價(jià)員對(duì)添加了微膠囊化薄荷油的曲奇餅干進(jìn)行感官評(píng)定,分別以薄荷風(fēng)味強(qiáng)度及可接受程度作為考核指標(biāo),采用評(píng)分檢驗(yàn)法進(jìn)行記分[10]。薄荷風(fēng)味強(qiáng)度計(jì)分為:薄荷風(fēng)味很弱計(jì)1分,較弱計(jì)2分,稍弱計(jì)3分,一般計(jì)4分,稍強(qiáng)計(jì)5分,較強(qiáng)計(jì)6分,很強(qiáng)計(jì)7分;可接受程度計(jì)分為:非常厭惡計(jì)1分,一般厭惡計(jì)2分,稍微厭惡計(jì)3分,既不喜歡也不厭惡計(jì)4分,稍微喜歡計(jì)5分,一般喜歡計(jì)6分,非常喜歡計(jì)7分。

    1.3.8 數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分析

    數(shù)據(jù)測(cè)3次取平均值,通過(guò)Origin軟件計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)偏差,并模擬釋放動(dòng)力學(xué)方程。

    2 結(jié)果與分析

    圖1 芯壁質(zhì)量比對(duì)復(fù)合凝聚微膠囊形態(tài)的影響Fig.1 Effect of the core/wall ratio on the shape of microcapsules by coacervation

    2.1 復(fù)合凝聚薄荷油微膠囊的形態(tài)復(fù)合凝聚微膠囊根據(jù)其內(nèi)部結(jié)構(gòu)可以分為單核微膠囊和多核微膠囊。單核微膠囊是由單個(gè)油滴被復(fù)合凝聚物包埋形成;而多核微膠囊是由大量的單核微膠囊相互聚集,形成具有多芯結(jié)構(gòu)的微膠囊。多核微膠囊的形態(tài)受工藝參數(shù)的影響比較顯著,由圖1可知,芯壁質(zhì)量比為4:1的復(fù)合凝聚多核微膠囊的形態(tài)很不規(guī)則,這種微膠囊在噴霧干燥時(shí)很容易黏壁,并且流動(dòng)性很差;而芯壁質(zhì)量比為1:2、1:1和2:1的復(fù)合凝聚多核微膠囊具有球狀的結(jié)構(gòu),微膠囊具有良好的流動(dòng)性和控制釋放特性,適合在食品工業(yè)中應(yīng)用。

    2.2 復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在熱水中的釋放動(dòng)力學(xué)

    圖2 不同芯壁質(zhì)量比的復(fù)合凝聚微膠囊在80℃水中的釋放曲線Fig.2 Release curve of coacervation microcapsules with different core/ wall weight ratio in 80 ℃ water

    圖2是不同芯壁質(zhì)量比的復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在80℃水相環(huán)境中的釋放曲線。芯壁質(zhì)量比為1:2的微膠囊前期的釋放速率較快,在40min時(shí)釋放率為16%,隨后釋放速率明顯下降,60min時(shí)釋放率僅增加了4%。增加芯壁質(zhì)量比,微膠囊的釋放速率隨之增加,這是由于隨著芯壁質(zhì)量比的增加,微膠囊的載量顯著增加,微膠囊壁對(duì)芯材的保護(hù)性下降[7]。

    表1 不同芯壁質(zhì)量比的復(fù)合凝聚微膠囊在80℃水中的釋放動(dòng)力學(xué)方程擬合結(jié)果比較Table 1 Ffitting equations of release modeling for coacervation microcapsules with different core/wall weight ratio in 80 ℃ water

    由表1可知,不同芯壁質(zhì)量比的復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在熱水環(huán)境中的釋放符合一級(jí)釋放動(dòng)力學(xué),均具有較高的擬合度。隨著芯壁質(zhì)量比的增加,復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊的一級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)由0.021 增加到0.035,表明壁材的保護(hù)性下降。3種微膠囊的無(wú)限時(shí)間釋放百分率是相同的,均為31%,說(shuō)明了進(jìn)一步延長(zhǎng)加熱時(shí)間,微膠囊的釋放將更為緩慢,微膠囊對(duì)余下的芯材具有更好的保護(hù)作用。這可能是由于隨著芯材的不斷釋放,懸浮液中薄荷油在微膠囊內(nèi)外的濃度差下降,釋放的驅(qū)動(dòng)力減小所致。

    2.3 復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在高溫烘箱中的釋放動(dòng)力學(xué)

    圖3 復(fù)合凝聚微膠囊在不同溫度下的釋放曲線Fig.3 Release curve of dried coacervation microcapsules in oven of different temperatures

    圖3是芯壁質(zhì)量比為1:2的復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在不同溫度烘箱中的熱釋放曲線。在不同溫度下微膠囊均以恒定速率釋放內(nèi)部芯材,且隨著溫度的增加,釋放速率有所加快。在160℃下加熱40min時(shí),微膠囊的釋放率為9.7%,升溫到180℃和200℃時(shí),微膠囊的釋放率分別增加至13.1% 和15.7%。

    由表2可知,與在水相環(huán)境中的釋放規(guī)律不同,在高溫烘箱中復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊的釋放符合

    零級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)。微膠囊以恒定速率,很緩慢地釋放內(nèi)部芯材,釋放動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)隨著溫度增加而明顯提高,由0.21增加至0.46。在烘箱中復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在內(nèi)外壓力差的作用下,以恒定的速率釋放內(nèi)部芯材,符合零級(jí)釋放動(dòng)力學(xué);而在水相環(huán)境中,微膠囊在內(nèi)外濃度差的作用下釋放芯材,在開始階段由于水相中的薄荷油含量較低,芯材的釋放速度較快,隨著水相中芯材濃度的增加,釋放的驅(qū)動(dòng)力減小,微膠囊的釋放速率降低,因此遵循一級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)。

    表2 復(fù)合凝聚微膠囊在不同溫度下的釋放動(dòng)力學(xué)方程的擬合結(jié)果比較Table 2 Fitting equations of release modeling for dried coacervation microcapsules in oven of different temperatures

    2.4 薄荷油與薄荷油微膠囊在曲奇餅干的應(yīng)用效果比較了薄荷油中的一些親水性較強(qiáng)成分的損失,而且還在復(fù)合凝聚微膠囊的表面形成了一層玻璃態(tài)的囊壁結(jié)構(gòu),增強(qiáng)了對(duì)薄荷油的保護(hù)性效果。二次包埋后微膠囊在薄荷油風(fēng)味強(qiáng)度方面變化不大;但是在可接受性方面,含有二次包埋微膠囊的曲奇明顯高于含有復(fù)合凝聚微膠囊的曲奇,而與環(huán)糊精的使用效果相當(dāng)。

    表3 添加薄荷油或薄荷油微膠囊的曲奇餅干的感官評(píng)定結(jié)果Table 3 Sensory evaluation of biscuits with addition of peppermint oil and its microcapsules

    由表3可知,添加環(huán)糊精微膠囊的曲奇薄荷風(fēng)味強(qiáng)度明顯高于直接添加薄荷油的曲奇的風(fēng)味強(qiáng)度;而添加芯壁質(zhì)量比為1:2的復(fù)合凝聚微膠囊的曲奇的薄荷風(fēng)味強(qiáng)度與添加環(huán)糊精的較為接近,這是由于復(fù)合凝聚微膠囊在曲奇加工過(guò)程中能夠保持完整的結(jié)構(gòu),緩慢地釋放內(nèi)部芯材。在風(fēng)味接受程度方面,3種曲奇都是可接受的。而含有環(huán)糊精微膠囊的曲奇的風(fēng)味接受程度明顯高于含有復(fù)合凝聚微膠囊的曲奇,這是由于復(fù)合凝聚微膠囊的生產(chǎn)是在水相中進(jìn)行的,對(duì)于一些親水性較強(qiáng)的薄荷油成分具有較差的包埋效果,導(dǎo)致了這些成分的損失,使得風(fēng)味接受性下降。

    為了提高復(fù)合凝聚微膠囊的風(fēng)味可接受性,采用麥芽糊精為壁材,對(duì)復(fù)合凝聚微膠囊進(jìn)行了二次包埋[11]。二次包埋時(shí),由于加入了大量的麥芽糊精,不但減少

    3 結(jié) 論

    3.1 芯壁質(zhì)量比對(duì)微膠囊的形態(tài)具有較大的影響,芯壁質(zhì)量比為1:2、1:1和2:1時(shí),復(fù)合凝聚薄荷油微膠囊呈球狀、多核結(jié)構(gòu)。

    3.2 不同芯壁質(zhì)量比的復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在熱水中的釋放符合一級(jí)釋放動(dòng)力學(xué),方程具有較高的擬合度,釋放動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)隨芯壁質(zhì)量比的增加而增加;復(fù)合凝聚球狀多核薄荷油微膠囊在高溫烘箱中的釋放均符合零級(jí)釋放動(dòng)力學(xué),釋放動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)隨溫度的增加而顯著提高。

    3.3 含有環(huán)糊精微膠囊、復(fù)合凝聚球狀多核微膠囊、二次包埋復(fù)合凝聚球狀多核微膠囊的3種曲奇在風(fēng)味強(qiáng)度方面較為接近,均明顯高于直接加入薄荷油的曲奇;含有二次包埋復(fù)合凝聚球狀多核微膠囊的曲奇的可接受性明顯高于含有復(fù)合凝聚球狀多核微膠囊的曲奇,而與含有環(huán)糊精微膠囊的曲奇效果相當(dāng)。

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    Release Kinetics and Application of Spherical Multinuclear Peppermint Oil Microcapsules Prepared by Complex Coacervation

    DONG Zhi-jian1,WANG Yu2,XIA Shu-qin2,JIA Cheng-sheng2,ZHANG Xiao-ming2,*,XU Shi-ying2
    (1. College of Biotechnology and Food Science, Bohai University, Jinzhou 121000, China;2. School of Food Science and Technology, Jiangnan University, Wuxi 214112, China)

    Spherical multinuclear peppermint oil microcapsules were prepared by complex coacervation and their release kinetics and application in biscuits were investigated. The results showed that the release of the microcapsules by coacervation followed the first order release kinetics in hot water and its releasing constant increased with the ratio of core/wall, while their release followed zero order release kinetics in oven and its releasing constant increased with the temperature. The sensory evaluation indicated that double encapsulating could strengthen the encapsulating effectiveness of microcapsules by coacervation. The effectiveness of coacervation microcapsules by double encapsulation in the biscuit was the same as cyclodextrin.

    microcapsule;oacervation;peppermint oil;release kinetics

    R944.5

    A

    1002-6630(2010)23-0006-04

    2010-01-25

    “十一五”國(guó)家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目(2006BAD27B04)

    董志儉(1977—),男,講師,博士,研究方向?yàn)楣δ苄允称放淞吓c添加劑。E-mail:dongzhijian97@yahoo.com.cn

    *通信作者:張曉鳴(1965—),男,教授,博士,研究方向?yàn)槭称坊瘜W(xué)。E-mail:xmzhang@jiangnan.edu.cn

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