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    光催化反應(yīng)器數(shù)學(xué)模型研究芻議

    2009-02-19 10:04
    中國新技術(shù)新產(chǎn)品 2009年3期
    關(guān)鍵詞:數(shù)學(xué)模型

    王 超

    摘要:本文圍繞光催化反應(yīng)器數(shù)學(xué)建模三個(gè)關(guān)鍵因素:輻射能傳遞模型、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型、傳質(zhì)問題展開討論,并通過對建模理論及特點(diǎn)的分析,闡述了其存在的問題和未來的研究重點(diǎn)。

    關(guān)鍵詞:光催化反應(yīng)器;數(shù)學(xué)模型;反應(yīng)動(dòng)力學(xué);傳質(zhì)抑制

    光催化反應(yīng)器數(shù)學(xué)模型研究,是基于輻射能傳遞、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和傳質(zhì)三大方程的建立。建模過程需考慮反應(yīng)器的操作模式、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、傳質(zhì)過程、催化劑的負(fù)載、熱力學(xué)、流型等因素外,還在于建立輻射能衡算式?,F(xiàn)因多相光催化體系的復(fù)雜性,目前缺乏有效指導(dǎo)多相反應(yīng)器設(shè)計(jì)、優(yōu)化與工業(yè)化放大的數(shù)學(xué)模型,使光催化氧化技術(shù)規(guī)?;瘧?yīng)用進(jìn)展較為緩慢。本文結(jié)合近年來光催化反應(yīng)器數(shù)學(xué)建模研究現(xiàn)狀,圍繞輻射能傳遞模型、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型及傳質(zhì)問題展開論述。

    1 輻射能傳遞模型

    對均相體系,描述輻射能傳遞現(xiàn)象已有較成熟理論,結(jié)合適當(dāng)?shù)墓庠茨P图纯山⒚枋龇磻?yīng)器內(nèi)輻射能分布的模型。Cassano等曾對均相光催化反應(yīng)器的模擬和設(shè)計(jì)進(jìn)行了一系列研究。他們依靠動(dòng)力學(xué)和物理學(xué)規(guī)律,提出了一組光催化反應(yīng)器的設(shè)計(jì)方程,較為成功地應(yīng)用于液相光催化鹵化物反應(yīng)器開發(fā)。這是迄今為止有關(guān)光催化反應(yīng)器設(shè)計(jì)最系統(tǒng)的研究報(bào)道。對多相體系,近年來提出了雙通量、分布函數(shù)、唯象、流化床等模型。由于氣泡、催化劑顆粒等的存在使輻射能傳遞過程更為復(fù)雜,不僅要考慮光源模型,更重要的要考慮多相的存在對輻射能傳遞的影響。

    1.1 雙通量模型:該模型是Akehata等針對氣-液體系提出的。對氣泡均勻分布的氣-液體系,假設(shè)進(jìn)入反應(yīng)器的是平行光束。對于單一氣泡而言,光線照射在氣泡上有部分會(huì)反射回來,其余部分經(jīng)折射后進(jìn)入氣泡內(nèi)部,在氣泡內(nèi)可能會(huì)發(fā)生一定的光吸收,剩余部分經(jīng)反射、折射再離開氣泡。陳國鈞等采用等當(dāng)量的概念,將有機(jī)污染物對光的吸收作用歸化到等作用催化劑量Wca上,同時(shí)考慮透過光催化劑顆粒的光子總數(shù),解決了在液-固相混漿光催化體系里引入雙通量模型中參數(shù)確定的問題。

    1.2 分布函數(shù)模型:該模型是Yokota等人針對液-固體系提出來的。外來的平行光進(jìn)入反應(yīng)器后會(huì)與反應(yīng)介質(zhì)中分散相相互作用。很顯然分散相的光學(xué)性質(zhì)直接影響光子在反應(yīng)介質(zhì)中的傳遞行為。光線在反應(yīng)介質(zhì)中經(jīng)歷的總光程長度及光子與分散相的接觸次數(shù)取決于分散相的種類和濃度。

    1.3 等溫模型與非等溫非絕熱模型:孫彥平等從光的量子性吸收出發(fā),采用中心有限差分法分別對處于光反應(yīng)控制區(qū)、過渡區(qū)和傳質(zhì)控制區(qū)的等溫光催化反應(yīng)器內(nèi)的濃度分布與光強(qiáng)分布進(jìn)行了模擬,研究了各種因素對圓柱形中心線形光源反應(yīng)器內(nèi)濃度分布和光強(qiáng)分布的影響;又在等溫光催化反應(yīng)器模型的基礎(chǔ)上,考慮光量子性吸收的熱效應(yīng)和反應(yīng)器內(nèi)溫度分布對光催化反應(yīng)器的影響,建立了非等溫非絕熱的光催化反應(yīng)器數(shù)學(xué)模型,從實(shí)際情況出發(fā),經(jīng)合理簡化得到了3種典型反應(yīng)器連續(xù)式(穩(wěn)態(tài))和間歇式(非穩(wěn)態(tài))操作數(shù)學(xué)模型的具體表達(dá)式,但該模型準(zhǔn)確性有待進(jìn)一步試驗(yàn)驗(yàn)證。

    1.4 流化床模型:郝小剛等考察了外部平行光源照射下液-固及氣-液-固二維流化床中流體流動(dòng)狀況對床層光強(qiáng)分布和波動(dòng)規(guī)律的影響,采用朗伯-比爾定律建立了兩相及三相流化床中輻射能分布數(shù)學(xué)模型,分析了液含率、氣含率及氣、固相吸光系數(shù)對床層光強(qiáng)分布的影響,認(rèn)為所得模型可推廣應(yīng)用于其它光源和不同結(jié)構(gòu)流化床光反應(yīng)器的數(shù)學(xué)描述。

    2 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型

    由于光催化反應(yīng)體系復(fù)雜性,而且各參數(shù)間互為影響,如果保持其他各參數(shù)恒定而改變其中某一個(gè)參數(shù)來考證其對動(dòng)力學(xué)的影響,其得出的結(jié)論是不一樣的。

    2.1 L-H模型(Langmuir-Hinshelwood動(dòng)力學(xué)模型)及修正:戴智銘等采用具有多層機(jī)構(gòu)的蜂窩狀整體式光催化凈化塊為催化材料,設(shè)計(jì)了室內(nèi)空氣凈化光催化反應(yīng)器,進(jìn)行了三氯乙烯(TCE)的光催化降解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究,采用Langmuir吸附等溫線來表示水與TCE混合物的平衡吸附,TCE在TiO2表面的光催化反應(yīng)采用簡單的L-H速率方程表征,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與模型預(yù)測值吻合較好。張建臣等基于L-H方程和一些假設(shè),推導(dǎo)了循環(huán)反應(yīng)系統(tǒng)氣體污染物降解的瞬態(tài)模型。結(jié)果表明,該動(dòng)力學(xué)模型所得數(shù)據(jù)與丁醛的模擬評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本相符。但是,瞬態(tài)模型數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相比還有一定誤差。

    Vorontsov等把光催化反應(yīng)歸結(jié)為兩種不同的活性吸附位,即表面羥基和Ti3+離子,這兩種吸附位各自均服從L-H模式,得到由相互獨(dú)立兩部分組成的動(dòng)力學(xué)方程。他們用此方程對丙酮的降解行為進(jìn)行表述,得到了單一活性位模型但無法得到滿意的結(jié)果。潘綱等將亞穩(wěn)平衡態(tài)吸附(MEA)理論的概念和方法引入光催化降解動(dòng)力學(xué),用Langmuir方程式經(jīng)驗(yàn)性地描述了H-酸在TiO2表面的吸附行為,將同一套模擬的吸附結(jié)果分別代入L-H和MEA-L -H方程式,研究比較了兩種方程式在描述H-酸光催化降解動(dòng)力學(xué)上的差別,表明用MEA理論改進(jìn)的方程式可同時(shí)描述吸附量和吸附鍵強(qiáng)弱對光催化降解速率的貢獻(xiàn)。

    2.2 其他動(dòng)力學(xué)模型:戴智銘等對濕空氣中光催化氧化基元反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行分析,加入電子和空穴在表面發(fā)生直接復(fù)合的過程,將光催化氧化反應(yīng)簡單分解為光子傳遞、表面作用、擴(kuò)散控制3個(gè)速率步驟,建立了由反應(yīng)機(jī)理得到的動(dòng)力學(xué)模型,并采用TCE為模擬污染物,對上述模型進(jìn)行了驗(yàn)證。尤宏等對羅丹明B在三相內(nèi)循環(huán)流化床反應(yīng)器中的光催化降解行為進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)羅丹明B的光催化降解并不服從一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),其表觀動(dòng)力學(xué)為雙曲型模式,降解率的倒數(shù)和時(shí)間的倒數(shù)成線性光系,他們在局部體積能量吸收速率的基礎(chǔ)上建立起包括光強(qiáng)和催化劑用量影響的動(dòng)力學(xué)方程,對上述結(jié)論進(jìn)行了驗(yàn)證,認(rèn)為所得動(dòng)力學(xué)方程可指導(dǎo)此類反應(yīng)器設(shè)計(jì)。

    3 傳質(zhì)效率研究

    光催化反應(yīng)器中,反應(yīng)速率除了受局部體積能量吸收速率(LVREA)影響,同時(shí),還跟質(zhì)量傳遞密切相關(guān)。Mehrotra等指出了在高催化劑負(fù)荷下,存在內(nèi)部擴(kuò)散和光透射的抑制效應(yīng),為光催化反應(yīng)中的傳質(zhì)抑制給出了定性的說明。Bickley等對以上問題進(jìn)行了更為深入的研究,報(bào)道了不同催化劑用量對反應(yīng)速率的影響,指出最佳催化劑投加量是反應(yīng)器變成不透光之前的某個(gè)時(shí)候,他們對這些現(xiàn)象并未給出定量的說明或缺乏有利的證據(jù)。Milagrous等分析了濃度梯度對傳質(zhì)的抑制效應(yīng),催化劑內(nèi)部和外部傳質(zhì)抑制問題,以及由于催化劑投加量對光學(xué)厚度的影響所帶來的催化效率問題,提出了光入射效率因素的假設(shè),對傳質(zhì)抑制對反應(yīng)速率的影響進(jìn)行了定量的說明。

    4問題和展望

    對于均相體系,描述輻射能傳遞現(xiàn)象已有較為成熟理論,只要結(jié)合適當(dāng)?shù)墓庠茨P图纯山⒚枋龇磻?yīng)器內(nèi)輻射能分布的模型。而對于多相體系,由于反應(yīng)過程復(fù)雜,影響因素多,研究時(shí)間短,尚缺乏簡便有效的模型指導(dǎo),可結(jié)合反應(yīng)器流型考慮對反應(yīng)器效率的影響,同時(shí),應(yīng)量化有機(jī)污染物對光吸收作用。

    L-H方程是基于理想吸附的動(dòng)力學(xué)模式,多限于單一模型化合物的降解過程動(dòng)力學(xué),與多種混合物或?qū)嶋H廢水的降解動(dòng)力學(xué)是很難一致的?,F(xiàn)可通過對L-H方程進(jìn)行修正,或者直接對基元反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行分析,來描述多相體系動(dòng)力學(xué)過程,其更深層次的影響機(jī)理尚待研究。

    由于流體流動(dòng)狀況對床層光強(qiáng)分布和波動(dòng)規(guī)律的影響,帶來的局部濃度差異,應(yīng)深入研究其內(nèi)部、外部傳質(zhì)抑制效應(yīng)對反應(yīng)效率的影響,充分考慮反應(yīng)器設(shè)計(jì)參數(shù)與輻射能分布、消除傳質(zhì)抑制的關(guān)系。

    參考文獻(xiàn)

    [1]陳國鈞, 楊祝紅, 鄭仲, 等. 液固二相光催化反應(yīng)器模型的研究[J]. 高?;瘜W(xué)工程學(xué)報(bào), 2005, 19(2): 202-207.

    [2]孫彥平, 趙躍強(qiáng). 等溫光催化反應(yīng)器數(shù)學(xué)模型研究[J]. 太原理工大學(xué)學(xué)報(bào), 2000, 31(6): 603-608.

    [3]郝曉剛, 李洪輝等, 于秋碩, 等. 二維流化床光反應(yīng)器中的光強(qiáng)分布及波動(dòng)規(guī)律[J]. 過程工程學(xué)報(bào), 2005, 5(5): 473-478.

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