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    高效近紅外光譜分析技術(shù)在藥物分析中的應(yīng)用

    2009-02-19 10:04:30周慶成張香芹車(chē)
    關(guān)鍵詞:波長(zhǎng)光譜中藥

    周慶成 張香芹 車(chē) 鑫

    摘要:高效近紅外光譜分析技術(shù)對(duì)快速分析或?qū)崟r(shí)檢測(cè)是非常理想的技術(shù)手段,是大型石油化工,農(nóng)業(yè),制藥,食品加工等工業(yè)生產(chǎn)所必須依靠的重要分析技術(shù)之一。本文重點(diǎn)闡述了高效近紅外光譜技術(shù)在藥物分析中的應(yīng)用, 并且簡(jiǎn)單介紹了該技術(shù)的特點(diǎn)和各種分析方法的原理。

    關(guān)鍵詞:高效近紅外光譜;藥物分析

    1引言

    高效近紅外光譜分析技術(shù)(NIRS)是在近十幾年內(nèi)發(fā)展最快的分析新“綠色鋼鐵俠”,對(duì)快速分析或?qū)崟r(shí)檢測(cè)是非常理想的技術(shù)手段,是大型石油化工,農(nóng)業(yè),制藥,食品加工等工業(yè)生產(chǎn)所必須依靠的重要分析技術(shù)之一。該技術(shù)具有被分析樣品用量少、無(wú)破壞、無(wú)污染、高效、快速、成本低和綠色環(huán)保等特點(diǎn)[1],在幾秒或幾毫秒時(shí)間內(nèi)可同時(shí)測(cè)量被分析物的十幾種質(zhì)量參數(shù),顯著降低了分析設(shè)備的投資與維護(hù)費(fèi)用, 測(cè)量信號(hào)的數(shù)字化和分析過(guò)程的綠色化又使其具有典型的時(shí)代特征,成為了傳統(tǒng)藥物分析方法的補(bǔ)充和新發(fā)展的方向?!吨袊?guó)藥典》(2005年版)已經(jīng)將近紅外光譜分析方法收錄,主要用于復(fù)雜樣品的直接快速分析[2]。

    2高效近紅外光譜分析技術(shù)在藥物分析中的應(yīng)用

    2.1高效近紅外光譜分析技術(shù)在藥物制劑分析中的應(yīng)用非常廣泛,主要應(yīng)用在對(duì)藥物制劑的鑒別和分類(lèi)、制劑中活性組分的含量測(cè)定、水分的測(cè)定和原粉制劑均勻度控制等方面

    應(yīng)用高效近紅外光譜分析技術(shù)對(duì)藥物制劑進(jìn)行鑒別和分類(lèi),首先應(yīng)該建立起參考譜庫(kù),然后進(jìn)行數(shù)據(jù)的預(yù)處理和數(shù)據(jù)評(píng)估,最后對(duì)數(shù)據(jù)庫(kù)的專(zhuān)屬性和耐用性進(jìn)行驗(yàn)證。用高效近紅外光譜分析技術(shù)可以快速對(duì)已有譜圖的未知藥物進(jìn)行鑒別和分類(lèi)。張中湖等建立了快速、有效鑒別不同廠家生產(chǎn)的甲硝唑片的方法:直接采集樣品的近紅外漫反射光譜,并進(jìn)行褶合變換-可視化指紋圖譜-相似系數(shù)分析,根據(jù)相似系數(shù)即可鑒別不同廠家的樣品。

    藥物中的活性組分是藥物的核心部分,也是決定其藥效的主要成分。其質(zhì)量和含量直接影響藥物的療效。高效近紅外光譜分析技術(shù)可以迅速在線監(jiān)測(cè)藥物加工過(guò)程中活性組分的含量,有利于在生產(chǎn)過(guò)程中適時(shí)調(diào)節(jié)其含量,最終得到合格的藥劑產(chǎn)品。范積平等建立大黃主要活性成分蒽醌類(lèi)化合物含量測(cè)定的近紅外光譜法。以高效液相色譜法測(cè)定3種不同產(chǎn)地大黃的大黃素、大黃酚、大黃酸、蘆薈大黃素的含量,并用41個(gè)樣品建立近紅外光譜校正方程并經(jīng)優(yōu)化、驗(yàn)證,預(yù)測(cè)大黃樣品中各主要活性成分的含量,較好的測(cè)定了藥物中的活性組分。

    藥物中的水分包括結(jié)晶水和吸附水,利用高效近紅外光譜分析技術(shù)可以快速測(cè)定藥物中的含水量。屈凌波等在頭孢片劑固體樣品物理化學(xué)性質(zhì)測(cè)定方面應(yīng)用近紅外光譜分析,結(jié)果顯示可以得到滿意的各種水分含量的測(cè)定結(jié)果。

    在原粉制劑的生產(chǎn)過(guò)程中,藥物活性組分混合的均勻性對(duì)藥物的質(zhì)量十分重要。均勻程度會(huì)直接影響產(chǎn)品的質(zhì)量,從而影響藥效和安全性,所以有必要通過(guò)對(duì)粉末均勻度的測(cè)定和控制來(lái)保證藥品的安全有效。馬群等以安宮牛黃丸為對(duì)象研究原粉制劑均勻度的控制方法,該方法能夠用來(lái)控制安宮牛黃丸原料的均勻度,并為利用 NIRS技術(shù)對(duì)藥材原粉的均勻度測(cè)量和對(duì)中成藥原粉產(chǎn)品的質(zhì)量控制提供基礎(chǔ)依據(jù)。

    2.2高效近紅外光譜分析技術(shù)在中藥材(中成藥)的質(zhì)量控制方面也有著及其重要的應(yīng)用,主要有中藥材的真?zhèn)魏彤a(chǎn)地鑒別、中藥有效成分的測(cè)定等方面

    中藥品種繁多,應(yīng)用歷史悠久,其安全性和有效性毋庸置疑。傳統(tǒng)的經(jīng)驗(yàn)鑒別主要根據(jù)藥材的外觀性狀直接利用感官達(dá)到鑒別的目的,使中藥的穩(wěn)定性制約了中藥的進(jìn)一步發(fā)展。丁念亞等人利用近紅外光譜和化學(xué)計(jì)量學(xué)方法對(duì)幾種常見(jiàn)的中藥材(白芷、葛根、白術(shù)、白芍、當(dāng)歸、魔芋)進(jìn)行了分類(lèi),另外還對(duì)模似的偽劣藥材樣品進(jìn)行了真?zhèn)舞b別。趙龍蓮等人利用傅里葉變換近紅外光譜儀采集了中藥大黃的近紅外漫反射光譜,提取光譜的主成分和小波包熵等特征信息,利用 Fisher 分類(lèi)器對(duì)中藥大黃的真?zhèn)芜M(jìn)行了鑒別。通過(guò)比較得出了采用小波包熵特征信息建模和預(yù)測(cè)誤判率比采用主成分低。其建模集交叉驗(yàn)證的誤判率為6.152 %,預(yù)測(cè)集的誤判率是2.104 %。劉沭華等以白芷和丹參為例用近紅外漫反射光譜數(shù)據(jù)、應(yīng)用多類(lèi)支持向量機(jī)方法對(duì)中藥材產(chǎn)地及生長(zhǎng)條件進(jìn)行自動(dòng)鑒別,并進(jìn)一步用遞歸支持向量機(jī)等方法選擇對(duì)分類(lèi)最有效的特征譜段。結(jié)果在僅用5個(gè)和8個(gè)特征譜段的情況下在獨(dú)立的測(cè)試集上達(dá)到了92%的識(shí)別正確率。這一研究既為建立快速準(zhǔn)確的中藥材產(chǎn)地自動(dòng)鑒別系統(tǒng)提供了技術(shù)原型,也為進(jìn)一步探索不同產(chǎn)地的中藥材在化學(xué)成分上的細(xì)微差異及研究它們與藥效的關(guān)系奠定了基礎(chǔ)。

    中藥材(中成藥)的質(zhì)量控制是中藥現(xiàn)代化進(jìn)程中亟待解決的關(guān)鍵問(wèn)題之一。但由于中藥(特別是中成藥)的成分十分復(fù)雜,對(duì)其有效成份的測(cè)定非常困難,但可以選用高效近紅外光譜分析技術(shù),結(jié)合計(jì)算機(jī)可視化方法,借助化學(xué)計(jì)量學(xué)的定性分析手段,建立一套分析速度快、準(zhǔn)確度高、操作簡(jiǎn)便的中藥指紋圖譜鑒別方法[3]。目前,美國(guó)FDA、英國(guó)草藥典、印度草藥典、德國(guó)藥用植物學(xué)會(huì)、加拿大藥用植物學(xué)會(huì)均接受指紋圖譜的質(zhì)控方法。

    谷筱玉等人利用從近紅外光譜方法測(cè)量中藥有效成分的基礎(chǔ)研究入手,以冰片含量的檢測(cè)為例,嘗試采用不同的波長(zhǎng)選擇算法對(duì)校正模型的波長(zhǎng)進(jìn)行優(yōu)化選擇,提高了中藥有效成分的測(cè)量精度。瞿海斌等人以黃連浸膏粉為對(duì)象 ,以 HPLC作為參比方法,建立了對(duì)其中主要生物堿含量進(jìn)行快速無(wú)損測(cè)定的NIR光譜分析法。該方法的分析結(jié)果準(zhǔn)確可靠,重現(xiàn)性、穩(wěn)定性和加樣回收率均良好,可望發(fā)展為一種植物提取物有效組分含量的快速測(cè)定方法。

    3高效近紅外光譜分析技術(shù)在藥物分析中的應(yīng)用包括定性和定量分析

    3.1定性方法[4]主要有相關(guān)系數(shù)法、主成分分析法(Principal Component AnalysisPCA)、馬氏距離法(Mahalanobis Distance MD)等

    相關(guān)系數(shù)法是最廣泛使用的相似性判別方法,它是己知的平均光譜與樣品光譜特征值之間的夾角余弦。理論上,若兩個(gè)譜圖完全相同,則相關(guān)系數(shù)為1;但由于測(cè)量誤差和噪音的影響,相關(guān)系數(shù)總是接近于1。使用相關(guān)系數(shù)進(jìn)行判別分析的優(yōu)點(diǎn)是,它的校正集譜庫(kù)大小與濃度變化無(wú)關(guān)。

    主成分分析法是通過(guò)主成分得分構(gòu)筑的主成分空間進(jìn)行樣品定性判斷。在多維空間中,某一類(lèi)物質(zhì)的主成分得分會(huì)聚成一族。該方法的優(yōu)點(diǎn)是不需選擇波長(zhǎng),同時(shí)減少了因噪音而產(chǎn)生的影響。任玉林等人研究了近紅外漫反射一階導(dǎo)數(shù)光譜法作安體舒通粉末藥品質(zhì)量控制的可能性,用多變量統(tǒng)計(jì)分類(lèi)技術(shù)逐步聚類(lèi)分析、主成分分析和逐步判別分析,從安體舒通粉末藥品的近紅外漫反射一階導(dǎo)數(shù)光譜成功地鑒別了真、劣和假藥, 結(jié)果令人滿意。

    馬氏距離法的核心是通過(guò)多波長(zhǎng)下的光譜距離定量描述出測(cè)量樣本離校正集樣本的位置,因而在光譜匹配異常點(diǎn)檢測(cè)和模型外推方面都很有用。

    3.2定量分析方法主要有主成分回歸法(PCR)、偏最小二乘法(PLS)、人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法(Artificial Neural NetworksANN)、逐步回歸分析(SLR)法等

    主成分回歸法(PCR)的原理與PCA相同,PCR在解釋光譜數(shù)據(jù)時(shí)起著重要作用,從主成分權(quán)重圖中能夠確定主成分與哪個(gè)組份有關(guān),但確切而全面地解釋每個(gè)主成分代表什么迄今仍是最難解決的問(wèn)題。

    偏最小二乘法(PLS)是一種全光譜分析方法,充分利用多個(gè)波長(zhǎng)下的有用信息,無(wú)需刻意的選擇波長(zhǎng),并能濾去原始數(shù)據(jù)噪音,提高信噪比,解決交互影響的非線性問(wèn)題,很合適在NIR中使用。唐海霞等通過(guò)近紅外漫反射光譜法,采用偏最小二乘法,并選擇一階導(dǎo)數(shù)光譜及對(duì)其他因子進(jìn)行了優(yōu)化,建立了數(shù)學(xué)模型,對(duì)實(shí)際樣品的四個(gè)主成分含量進(jìn)行了測(cè)定,同時(shí)以高效液相分析法作參照比較。結(jié)果48個(gè)樣品經(jīng)內(nèi)部交叉驗(yàn)證,相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到了 0.9949、0.9997、0.9991、0.9985。趙文萃等研究了應(yīng)用偏最小二乘法同近紅外漫反射光譜法結(jié)合,對(duì)西米替丁片劑藥品進(jìn)行無(wú)損非破壞定量分析,建立了最佳的數(shù)學(xué)校正模型。討論了波長(zhǎng)間隔和主成分?jǐn)?shù)對(duì) PLS定量預(yù)測(cè)能力的影響,預(yù)測(cè)了未知樣品。

    近年來(lái)興起的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法研究,根據(jù)樣品各組分的光譜數(shù)據(jù)建立人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型,預(yù)測(cè)未知樣品并討論影響網(wǎng)絡(luò)的各參數(shù)。ANN法的最大優(yōu)點(diǎn)是其抗干擾、抗噪音及強(qiáng)大的非線性轉(zhuǎn)換能力,對(duì)于某些特殊情況ANN會(huì)得到更小的校正誤差和預(yù)測(cè)誤差,并且它的預(yù)示結(jié)果要稍優(yōu)于PLS(t檢驗(yàn)無(wú)顯著差異)。楊南林等用近紅外光譜測(cè)定發(fā)酵冬蟲(chóng)夏草中甘露醇的含量,分別采用 PCR、PLSR 與BP2ANN 方法建立校正模型,BP2ANN法所得預(yù)測(cè)誤差為0.608%,相對(duì)預(yù)測(cè)誤差為 5.362%,相關(guān)系數(shù)為 0.9177,均優(yōu)于PCR和 PLSR法。此外,研究結(jié)果顯示適當(dāng)采用線性神經(jīng)元,可進(jìn)一步提高BP2ANN校正模型的預(yù)測(cè)性能和穩(wěn)定性。

    逐步回歸分析(SLR)法是從對(duì)因變量有影響的許多變量中,選擇一些變量作為自變量建立“最優(yōu)”回歸方程,對(duì)因變量進(jìn)行預(yù)報(bào)和控制。其基本思想是經(jīng)過(guò)反復(fù)搜索,選擇出包含待測(cè)成分信息量最大的波長(zhǎng)點(diǎn)以及能表征主要背景的波長(zhǎng)點(diǎn),用這些波長(zhǎng)點(diǎn)的吸光度與樣品組分含量的線形函數(shù)組成的線形方程來(lái)預(yù)測(cè)未知樣品。

    4綜述

    NIRS技術(shù)已在制藥過(guò)程控制分析和藥物制劑分析中得到了成功的應(yīng)用,給制藥企業(yè)帶來(lái)了光明。它可以測(cè)定藥品的許多參數(shù)(如評(píng)定不溶解物、包衣厚度、失活時(shí)間等),為在線和實(shí)時(shí)的分析提供了更為嚴(yán)格的質(zhì)量控制分析方法??梢越档痛纹仿剩瑥亩档蜕a(chǎn)成本,是一種在制藥過(guò)程控制分析中具有應(yīng)用潛力的分析工具。NIRS技術(shù)在對(duì)藥物制劑的鑒別和分類(lèi)、制劑中活性組分的含量測(cè)定、水分的測(cè)定和原粉制劑均勻度控制等方面發(fā)揮了重要作用。并在中藥材的真?zhèn)魏彤a(chǎn)地鑒別、中藥有效成分的測(cè)定等方面表現(xiàn)出很大的優(yōu)越性。隨著科技的進(jìn)一步發(fā)展,NIRS技術(shù)必將在藥物分析中占據(jù)越來(lái)越重要的位置。

    參考文獻(xiàn)

    [1]南勁松,孟慶繁,郭偉良等。近紅外光譜-徑向基神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在異姻肼片無(wú)損定量分析中的應(yīng)用。分析測(cè)試學(xué)報(bào):第26卷第5期,2007-9

    [2]黃安麗。近紅外光譜在假藥識(shí)別中的應(yīng)用。中國(guó)藥業(yè):第17卷第2期,2008

    [3]黃英華,樂(lè)煥龍,傅宜磊等。注射用奧芙拉唑鈉水分含量的近紅外漫反射光譜法的測(cè)定。中國(guó)醫(yī)藥工業(yè)雜志:第36卷第6期,2005

    [4]于海燕,應(yīng)義斌,傅霞萍。近紅外透射光譜應(yīng)用于黃酒酒齡的定性分析。光譜學(xué)與光譜分析:第27卷第5期,2007

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