阿爾伯塔盆地麥克默里組油砂的成因與來源

摘 要 【目的】加拿大阿爾伯塔盆地阿薩巴斯卡白堊系麥克默里組油砂資源豐富，但關(guān)于麥克默里組油砂瀝青的成因及來源存在爭議。【方法】收集到25件阿薩巴斯卡麥凱河地區(qū)白堊系麥克默里組油砂樣品，分別進行了可溶性有機物抽提、族組分分離、飽和烴氣相色譜、飽和烴和芳烴色譜質(zhì)譜實驗分析。根據(jù)族組分、生物標(biāo)志化合物參數(shù)等數(shù)據(jù)的分析結(jié)果，對麥凱河地區(qū)油砂瀝青的成熟度、有機質(zhì)沉積環(huán)境和生物來源等進行判識?！窘Y(jié)果】樣品中正構(gòu)烷烴和無環(huán)類異戊二烯烴低于檢測限，藿烷類化合物和甾烷類化合物遭受部分損失，而三環(huán)萜烷和三芳甾類化合物保留相對完整，均具有C23三環(huán)萜烷優(yōu)勢、C27規(guī)則甾烷優(yōu)勢以及C28三芳甾烷優(yōu)勢特征，表明樣品屬于同一族群。生烴母質(zhì)以低等水生生物和藻類為主，沉積環(huán)境為海相。麥克默里組油砂瀝青的等效鏡質(zhì)體反射率為0.55%～0.77%，成熟度在縱向上相差較小，處于低成熟階段?！窘Y(jié)論】麥克默里組油砂屬于嚴(yán)重生物降解成因，生物降解等級在PM 7左右。與研究區(qū)烴源巖生物標(biāo)志化合物組成特征對比分析，推測麥克默里組油砂瀝青可能為多套烴源巖供烴。

關(guān)鍵詞 油砂；阿薩巴斯卡；下白堊統(tǒng)；麥克默里組；生物降解

第一作者簡介 馬國慶，女，1998年出生，碩士研究生，油氣地球化學(xué)，E-mail： mgq0105@163.com

通信作者 李美俊，男，教授，E-mail： meijunli@cup.edu.cn

中圖分類號 P618.13 文獻標(biāo)志碼 A

0 引言

隨著對油氣的需求量不斷增加，近年來油砂等非常規(guī)油氣資源彌補了能源缺口。加拿大有全世界最豐富的油砂資源[1]，主要分布在阿爾伯塔省北部的阿薩巴斯卡（Athabasca）、皮斯河（Peace River）和冷湖（Cold Lake）三個地區(qū)[2]。阿薩巴斯卡油砂礦區(qū)是目前世界上已知最大的油砂資源產(chǎn)區(qū)，其面積約7.5×104 km2，具有油砂規(guī)模大、儲集性能好、孔隙度高及埋藏淺的特點，阿薩巴斯卡油砂產(chǎn)層的平均厚度為17 m，地質(zhì)儲量可達1.8×1011 t，平均埋藏深度約400 m，約9%的油砂產(chǎn)層接近地表，采收率高[3]。阿薩巴斯卡油砂中很大一部分瀝青和重油賦存于下白堊統(tǒng)麥克默里（McMurray）組[4]，而由于受到嚴(yán)重的生物降解作用，該地區(qū)油砂瀝青的成因以及來源問題目前存在較大爭議。

Higley et al.[5]和Berbesi et al.[6]認為阿爾伯塔盆地油砂的主要烴源巖是Fernie組的Gordondale 組，原油從Gordondale組經(jīng)過長距離的運移儲存在油砂儲層中。Brook et al.[7]和Bennett et al.[8]發(fā)現(xiàn)阿薩巴斯卡油砂為原油嚴(yán)重生物降解成因，并且從阿爾伯塔盆地西南向東北方向生物降解程度增加，在對比三個礦區(qū)的埋藏溫度后，認為是相對低的地層溫度導(dǎo)致阿薩巴斯卡油砂發(fā)生了比皮斯河和冷湖更為嚴(yán)重的生物降解，而水的充注導(dǎo)致了生物降解的二次發(fā)生。Larters etal.[9?10]、Bennett et al.[11]通過抗降解能力強的芳甾類化合物對西加拿大盆地泥盆系各個組的烴源巖樣品與阿爾伯塔省三個油砂礦區(qū)的油砂巖心進行油—油和油源對比，認為阿薩巴斯卡油砂礦區(qū)的油砂主要來源于西加盆地泥盆系—密西西比系的Exshaw組烴源巖，并且粗略地將生物降解等級劃分為PM 5～8級。

Obermajer et al.[12]和Zhou et al.[13]發(fā)現(xiàn)在阿薩巴斯卡油砂瀝青中低分子量（C5-C8）的汽油餾分、正構(gòu)烷烴同系物和苯、甲苯等輕芳烴仍然存在，認為發(fā)生了含有生物降解原油的儲層受到了非生物降解輕質(zhì)原油的二次充注。根據(jù)Bennett et al.[8]和Zhou et al.[13]的研究，阿薩巴斯卡油砂組分中的所有正構(gòu)烷烴、類異戊二烯烷烴、烷基化萘都被完全消耗，大多數(shù)規(guī)則甾烷遭受損失、重排甾烷有輕微損失，出現(xiàn)25-降藿烷，為海相沉積并且發(fā)生PM4級以上嚴(yán)重生物降解。前人對原油生物降解過程的研究已經(jīng)較為系統(tǒng)和成熟，Wenger et al.[14?15]研究發(fā)現(xiàn)微生物對化合物的侵蝕是一個準(zhǔn)階梯式的過程。在正構(gòu)烷烴、大部分簡單的支鏈烷烴和一些烷基苯被消耗后，藿烷、甾烷和三環(huán)萜烷等飽和烴生物標(biāo)志化合物依次發(fā)生生物降解，芳甾類化合物則因其對微生物的毒性最后被消耗，同系列化合物的降解因其生物構(gòu)型不同也存在不同的先后順序[16?17]，強烈的生物降解作用可能導(dǎo)致25-降藿烷和斷藿烷等特殊的生物標(biāo)志化合物出現(xiàn)[8]。因此，在輕微和中等程度生物降解的原油中，可以根據(jù)正構(gòu)烷烴、無環(huán)類異戊二烯烴（如姥鮫烷和植烷等）和甾萜類化合物損失量的相對變化關(guān)系，進行生物降解程度的判識。由于本區(qū)油砂瀝青遭受強烈生物降解[9?10]，大部分生物標(biāo)志物特征受到影響，應(yīng)選取抗降解能力強的有效生物標(biāo)志物。

阿爾伯塔盆地油砂的研究多是在整個盆地的背景下研究和評價皮斯河、冷湖和阿薩巴斯卡三個主要油砂礦區(qū)的油砂成因和地球化學(xué)特征，對阿薩巴斯卡油砂瀝青的研究和評價也多是在整個礦區(qū)的尺度上進行，缺乏對主要儲層麥凱河地區(qū)麥克默里組的地球化學(xué)綜合分析[10?11，18]。本文基于麥凱河地區(qū)某井麥克默里組油砂樣品進行系統(tǒng)的地球化學(xué)測試，分析并討論油砂的地球化學(xué)特征，對麥克默里組油砂瀝青的生物降解等級進行精細評價，并討論麥克默里組油砂瀝青的成因與來源，以期為研究區(qū)油砂瀝青的成因和來源提供依據(jù)。

1 地質(zhì)背景

研究區(qū)阿爾伯塔盆地位于北美的西部前陸盆地，盆地以東是加拿大地盾，以西是落基山脈，由白堊紀(jì)東太平洋板塊向北美大陸板塊俯沖形成[19]，經(jīng)歷了晚侏羅世早期盆地沉降和早白堊世中期盆地隆升兩期構(gòu)造演化。盆地為北西—南東走向，基底與所沉積的地層自盆地西南向東北方向緩緩上揚，厚度逐漸減薄，在加拿大地盾邊緣出露[2]。阿爾伯塔盆地是加拿大最主要的油砂礦區(qū)，其中，位于東北部的阿薩巴斯卡油砂占油砂總儲量的80%以上[20]。麥凱河區(qū)塊位于阿薩巴斯卡油砂礦區(qū)東部，距離麥克默里堡城西北約35 km，研究區(qū)目標(biāo)井位于麥凱河區(qū)塊北部，目的層為下白堊統(tǒng)麥克默里（McMurry）組[20]（圖1）。

麥克默里組與泥盆系碳酸鹽巖不整合接觸，上覆瓦比斯考（Wabiskaw）組和清水（Clearwater）組[2，21?22]。整個麥克默里組深度為250～400 m，分為上麥克默里組、中麥克默里組和下麥克默里組三個單元[4，23]。麥克默里組自下而上由河流向港灣充填過渡，沉積了一套多期下切河谷疊置的連續(xù)厚砂體[24?25]（圖2）。目標(biāo)井麥克默里組厚度約26 m，主要巖性為砂巖。

2 材料與方法

5個油砂樣品，均用錫紙密封保存?？扇苄杂袡C物抽提、族組分分離、飽和烴氣相色譜、飽和烴和芳烴色譜質(zhì)譜等實驗的儀器及主要步驟如下：對2～3 g油砂樣品進行索氏抽提72 h，族組分分離采用硅膠氧化鋁層析柱（質(zhì)量比2∶1），用石油醚、石油醚與二氯甲烷混合溶劑（石油醚∶二氯甲烷=1∶2）、甲醇與二氯甲烷混合溶劑（甲醇∶二氯甲烷=93∶7）依次沖洗得到飽和烴、芳烴、非烴和瀝青質(zhì)等族組分。用安捷倫6890GC氣相色譜儀進行飽和烴氣相色譜分析，載氣為氦氣，流量控制在1.0 mL/min，色譜柱采用HP-PONA石英毛細柱（50 m×0.20 mm×0.50 μm），原油樣品色譜升溫程序為初溫35 ℃，保留5 min，再以3 ℃/min升至70 ℃，然后以4.5 ℃/min升至300 ℃，保留35 min；FID檢測器溫度為300 ℃，氫氣和空氣的流量分別為40 mL/min 和400 mL/min。使用美國Agilent 6890GC/5975 iMS對飽和烴和芳香烴進行色譜質(zhì)譜分析，GC條件載氣為99.99% He，流速1 mL/min；色譜柱為HP-5 MS（30 m×0.25 mm×0.25 μm）；進樣口溫度300 ℃，不分流進樣；初溫50 ℃，保持1 min，以20 ℃/min升程序升溫至120 ℃，再以3 ℃/min升至310 ℃，保持10 min，MS條件離子化方式為EI，電子能量為70 eV。

3 結(jié)果

3.1 油砂瀝青族組分特征

原油中飽和烴、芳烴、非烴和瀝青質(zhì)等族組分組成反映了原油的宏觀組成特征，可以用來初步判識原油的成熟度及其經(jīng)歷的次生變化[26]。麥克默里組油砂瀝青的族組分中飽和烴平均含量為20.98%，芳香烴平均含量為25.31%，而瀝青質(zhì)與非烴平均含量之和占油砂族組分的53.71%（表1），明顯高于普通原油，這可能與麥克默里組油砂瀝青遭受嚴(yán)重生物降解有關(guān)。

3.2 油砂瀝青分子地球化學(xué)特征

3.2.1 正構(gòu)烷烴與無環(huán)類異戊二烯烴類

通過對比麥克默里組油砂樣品的飽和烴氣相色譜圖（圖3），發(fā)現(xiàn)4個來自同一油砂井不同深度的樣品均有正構(gòu)烷烴低于檢測限、無環(huán)類異戊二烯烴難以分辨、異構(gòu)烷烴和未分辨化合物含量多、基線抬升以及“UCM”鼓包等典型的嚴(yán)重生物降解特征[17]。

3.2.2 藿烷系列

在m/z 191，177質(zhì)量色譜圖（圖4）中檢測到以C30藿烷為主峰的C29～C35藿烷系列，部分藿烷遭受損失但并未完全消失，具有從C30～C35藿烷豐度逐漸降低和升藿烷保留較完整的特征，并且檢測到25-降藿烷這一指示原油發(fā)生生物降解的典型化合物[27]。

3.2.3 甾烷系列

甾烷系列化合物結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，有較強的抗生物降解能力，可以指示沉積有機質(zhì)的物質(zhì)來源、沉積環(huán)境和成熟度[28]，其中重排甾烷比規(guī)則甾烷結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，抗生物降解能力也比規(guī)則甾烷強[17]。甾烷系列通常在m/z 217質(zhì)量色譜圖（圖5）中檢出，麥克默里組油砂瀝青甾烷遭受一定程度的損失，C27規(guī)則甾烷、C28規(guī)則甾烷和C29規(guī)則甾烷呈“L”型，指示麥克默里組油砂瀝青的有機質(zhì)來源主要為低等水生生物和藻類。甾烷系列質(zhì)量色譜圖基線略微抬升，使得孕甾烷和升孕甾烷含量相對升高。

3.2.4 三環(huán)萜烷系列

三環(huán)萜烷的分布受沉積環(huán)境的影響較大，根據(jù)對C19～C23三環(huán)萜烷系列化合物分布特征的研究，肖洪等[29]建立了一個可以區(qū)分海相或咸水湖相、淡水湖相、河流或三角洲以及沼澤相等四種沉積環(huán)境的圖版。三環(huán)萜烷抗生物降解能力較強[17]，Cheng et al.[30]和王珊等[31]的研究表明，隨著生物降解作用的增強，三環(huán)萜烷的抗降解能力會隨著碳數(shù)的增加而減弱。m/z 191質(zhì)量色譜圖中三環(huán)萜烷系列保留相對完整，可檢測到C19～C28三環(huán)萜烷并且普遍存在C23三環(huán)萜烷優(yōu)勢的特征，指示麥克默里組油砂瀝青沉積環(huán)境為海相（圖6）。

3.2.5 三芳甾烷系列

如m/z 231質(zhì)量色譜圖所示（圖7），4個不同深度的油砂瀝青樣品三芳甾烷系列化合物特征沒有明顯差別，均具有特征峰容易鑒別并以C28為主峰的特征，說明麥克默里組油砂瀝青雖然遭受嚴(yán)重生物降解，但三芳甾烷系列化合物保留完整，可以作為研究區(qū)油源分析的可靠參數(shù)。

4 討論

4.1 油砂瀝青族群劃分

Higley et al.[5]測得曼維爾群（Mannville）鏡質(zhì)體反射率Ro=0.5%～0.6%，處于低熟—成熟的熱演化階段。本文根據(jù)MPI[32]、MDR[33]分別計算得到的麥克默里組油砂瀝青的等效鏡質(zhì)體反射率分別為Rc[34]=0.55%～0.77%、Rm[33]=0.55%～0.63%（表2），表明油砂瀝青處于低熟—成熟階段，為生油窗早期產(chǎn)物。

三芳甾烷系列化合物抵抗生物降解的能力非常強[35]，在麥克默里組油砂瀝青中保留完整，所以采用三芳甾烷作為族群劃分的生物標(biāo)志物。該類化合物廣泛分布于沉積有機質(zhì)與原油中，但由于存在C2620R與C2920S共溢現(xiàn)象，需先對其相對含量進行計算。根據(jù)張寶收等[36]提出的三芳甾烷同系物和異構(gòu)體鑒定以及相對含量計算方法，對麥克默里組樣品進行計算和油砂瀝青族群劃分。假設(shè)C26 和C27 三芳甾烷同系物中各自的20S和20R異構(gòu)體之間的豐度比值與C2820S/C2920R比值一致，估算C2720S 異構(gòu)體與C2720R 的峰面積比。在C2620R 和C2720S 共流出峰的峰面積中，扣除C2720S 化合物峰面積，剩下的即為C2620R 構(gòu)型的峰面積。通過上述方法分別計算三芳甾烷C2620S、C2620R、C2720S、C2720R、C2820S和C2820R六個化合物的峰面積，求得C26-C28 三芳甾烷系列中C26、C27、C28 不同碳數(shù)同系物系列的相對含量（表2），繪制C26-C27-C28三芳甾烷相對含量分布三角圖（圖8a），發(fā)現(xiàn)油砂瀝青三芳甾烷相對含量的特征非常相似且均具有C28三芳甾烷優(yōu)勢，說明麥克默里組油砂瀝青樣品屬于同一類型。

麥克默里組油砂規(guī)則甾烷系列化合物具有C27優(yōu)勢，指示麥克默里組油砂瀝青烴源巖的有機質(zhì)輸入以低等水生生物和藻類為主（圖5）。據(jù)肖洪等[29]建立的關(guān)于C19+20三環(huán)萜烷、C21三環(huán)萜烷和C23三環(huán)萜烷相對百分含量的沉積環(huán)境判識三角圖版，麥克默里組油砂瀝青的烴源巖屬于海相沉積環(huán)境（圖8b）。麥克默里組油砂瀝青的三環(huán)萜烷與三芳甾烷相對含量在C26-C27-C28三芳甾烷三角圖和C19+20-C21-C23三環(huán)萜烷三角圖上的分布特征基本一致，說明麥克默里組油砂瀝青均屬于同一族群。

4.2 生物降解程度

生物降解過程中，原油的飽和烴含量減少，芳香烴的含量也會受到影響，這導(dǎo)致原油的API 降低、相對密度和黏度增加[13]，典型的海洋非生物降解油的API為36°～38°，相對密度小于0.90，黏度小于20 mPa·s[37]。常溫常壓下，麥克默里組油砂瀝青API為6°～10°[5，38]，相對密度為1.03[39]，黏度介于1.0×105～8.0×106 mPa·s[9，40]，表現(xiàn)出API較低、相對密度和黏度相對較高的重質(zhì)原油特征，證明阿薩巴斯卡油砂瀝青遭受了嚴(yán)重的生物降解。

由于原油中不同種類的化合物對生物降解的敏感性不同，化合物遭受損失的順序和程度也不同[14]。Peters et al.[17]提出了將生物降解程度劃分為1～10 個等級的方法（簡稱PM 法），PM 1 為輕微降解，PM 10為強烈降解，隨后Wenger et al.[15]通過抗降解能力強的生物標(biāo)志化合物對其進行了校準(zhǔn)。前人將阿薩巴斯卡地區(qū)油砂瀝青的生物降解程度大致確定在PM 5～8級，而對阿薩巴斯卡油砂礦區(qū)的主要產(chǎn)層麥克默里組油砂瀝青的生物降解程度沒有更為精確的判識[9?10，13，18]。為此，本文使用PM法對該地區(qū)油砂瀝青的生物降解等級開展評價。

從表1來看麥克默里組油砂瀝青的族組分中非烴和瀝青質(zhì)含量很高，根據(jù)飽和烴氣相色譜分析（圖3），麥克默里組油砂瀝青的正構(gòu)烷烴嚴(yán)重缺失，無環(huán)類異戊二烯烴難以分辨并且異構(gòu)烷烴及未分辨化合物含量多，麥克默里組油砂發(fā)生嚴(yán)重生物降解；麥克默里組油砂的藿烷遭受一定程度損失，并且鑒別出少量的25-降藿烷（圖4），生物降解等級達到PM 5～8[8，41]；甾烷的基線抬升，孕甾烷和升孕甾烷豐度較高，規(guī)則甾烷遭受損失（圖5），甾烷受生物降解影響程度應(yīng)高于藿烷，生物降解等級達到PM 6～8[17]；三環(huán)萜烷系列保留較為完整，基線略微抬升，C19～C21三環(huán)萜烷含量較低，C25～C28三環(huán)萜烷含量低，具有明顯的C23三環(huán)萜烷優(yōu)勢（圖6），表明三環(huán)萜烷受到生物降解作用的實質(zhì)影響較小，生物降解等級應(yīng)該未超過PM 8[41]；三芳甾烷的特征峰明顯且容易識別（圖7），麥克默里組油砂瀝青三芳甾烷仍保留完整，生物降解等級未達到PM 8[17]。綜上所述，麥克默里組油砂屬于嚴(yán)重生物降解成因，生物降解等級應(yīng)在PM 7左右。

4.3 油砂瀝青的來源

海相碳酸鹽烴源巖原油具有C29/C30藿烷比值和C35/C34-S 藿烷比值高的特征（C29/C30gt;0.60，C35/C34-Sgt;0.80），同時，低姥植比（Pr/Ph）值和高C35/C34-S值也是強還原的沉積環(huán)境特征[17]。麥克默里組油砂瀝青的母質(zhì)來源以低等水生生物和藻類為主，沉積環(huán)境為海相沉積，具有C29/C30藿烷比值和C35/C34-S藿烷比值高、姥植比低（C29/C30=0.76，C35/C34-S=0.89，Pr/Ph=0.88）的特征。與前人所推測的烴源巖對比發(fā)現(xiàn)，與麥克默里組油砂瀝青的生物標(biāo)志物化合物組成更接近的是下侏羅統(tǒng)Nordegg/Cordondale 組（C29/C30≈0.90，C35/C34-S≈1.30，Pr/Ph≈0.90）、中泥盆統(tǒng)Elk Point群Keg River 組（C29/C30≈0.90，C35/C34-S≈1.20，Pr/Ph≈0.60）和上泥盆統(tǒng)Mississippian 系Lodgepole 組（C29/C30≈0.99，C35/C34-S≈1.01，Pr/Ph≈0.60）來源的原油[42?43]，推測麥克默里組油砂瀝青可能來自上述幾套烴源巖。

5 結(jié)論

（1） 麥克默里組油砂瀝青為海相沉積，生烴母質(zhì)以藻類和低等水生生物為主。麥克默里組油砂瀝青具有C23三環(huán)萜烷、C27規(guī)則甾烷優(yōu)勢以及C28三芳甾烷優(yōu)勢特征，表明油砂瀝青屬于同一族群。麥克默里組油砂瀝青等效鏡質(zhì)體反射率為0.55%～0.77%，成熟度低，為生油窗早期產(chǎn)物。

（2） 麥克默里組油砂瀝青的族組分中非烴和瀝青質(zhì)含量高，油砂瀝青的API比較低、相對密度和黏度相對較高，結(jié)合飽和烴芳香烴質(zhì)譜色譜指紋特征，綜合認為麥克默里組油砂瀝青遭受了嚴(yán)重的生物降解，生物降解等級在PM 7級左右。

（3） 推測麥克默里組油砂瀝青可能來自下侏羅統(tǒng)Nordegg/Cordondale 組、中泥盆統(tǒng)Elk Point 群KegRiver組和上泥盆統(tǒng)Mississippian系Lodgepole組烴源巖的貢獻。

致謝 感謝中國石油大學(xué)（北京） 油氣資源與探測國家重點實驗室?guī)熒鷮?、朱雷老師對實驗分析和?shù)據(jù)處理的指導(dǎo)和幫助，感謝盧曉林博士和冉子超博士對論文的寶貴建議！

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基金項目：國家自然科學(xué)基金項目（41972148）