原子在激光場中產(chǎn)生高次諧波研究

摘" 要：通過對一維含時薛定諤方程的數(shù)值求解，研究激光場強度和中心波長不同時對原子電離過程的影響，進一步研究激光場強度和激光場波長改變的情況下，產(chǎn)生的高次諧波譜。通過研究發(fā)現(xiàn)高次諧波的轉(zhuǎn)換效率和截止位置會隨激光場波長和強度的改變而變化。通過控制場強和波長2個變量的關(guān)系可以提高高次諧波譜的轉(zhuǎn)換效率，同時擴展高次諧波譜的截止位置，從而得到高強度連續(xù)性好的高次諧波譜。

關(guān)鍵詞：轉(zhuǎn)換效率；中心波長；高次諧波；截止位置；激光場

中圖分類號：O56" " " 文獻標(biāo)志碼：A" " " " " 文章編號：2095-2945（2025）05-0121-04

Abstract： By numerically solving the one-dimensional time-dependent Schr？魻？觟dinger equation， the influence of different laser field intensity and central wavelength on the atomic ionization process is studied， and the higher-order harmonic spectrum generated when the laser field intensity and laser field wavelength change is further studied. Through research， it is found that the conversion efficiency and cutoff position of higher harmonics will change with the wavelength and intensity of the laser field. By controlling the relationship between the two variables of field strength and wavelength， the conversion efficiency of the high-order harmonic spectrum can be improved， and the cut-off position of the high-order harmonic spectrum can be expanded at the same time， so that a high-order harmonic spectrum with good continuity can be obtained.

Keywords： conversion efficiency; center wavelength; higher harmonics; cutoff position; laser field

1905年愛因斯坦提出的光的量子性很好解釋了光與金屬物質(zhì)之間的作用機制（光電效應(yīng)），至今跨越百年，光與物質(zhì)之間的相互作用一直是物理學(xué)家們努力研究的領(lǐng)域之一[1]。1960年世界上第一臺紅寶石激光器的成功問世，將愛因斯坦光量子理論成功應(yīng)用到實踐中。由此激光與物質(zhì)之間的相互作用成為了研究的熱門[2]。二十世紀后期人們通過激光技術(shù)的不斷發(fā)展，研究觀測到了很多在當(dāng)時來說很新穎奇特的物理現(xiàn)象[3]，比如原子內(nèi)部電子的幾種電離機制：多光子電離（Multiphoton ionization，MI）、閾上電離（Above-threshold ionization，ATI）、隧穿電離（Tunneling ionization，TI）、過壘電離（Over-the-barrier ionization，OTBI）、非次序雙電離[4]（Non-sequence double ionization，NSDI）以及高次諧波的產(chǎn)生（High harmonic generation，HHG）等。強激光的出現(xiàn)使得研究人員首次在實驗上實現(xiàn)了外加電場強度值約等于原子核周圍電子所受庫侖場的強度，因此上述物理現(xiàn)象的觀測才得以實現(xiàn)。其次，激光強度增強的同時脈沖的輸出脈寬達到了阿秒的數(shù)量級（1as=10-18 s），而原子內(nèi)部電子運動過程中的時間也是阿秒量級，因此通過超強超快激光人們可以研究甚至控制物質(zhì)內(nèi)部原子分子的電子運動過程，為我們更進一步地研究物質(zhì)內(nèi)部的復(fù)雜結(jié)構(gòu)和物質(zhì)微觀特性打開了新的大門[5]。

理論和實驗的數(shù)次論證發(fā)現(xiàn)高次諧波是合成阿秒脈沖的有效波源，20世紀80年代后期，Shore和Knight最先通過理論預(yù)言[6]，處在閾上電離機制下的電子可能會在外加激光作用下重新返回到原子核同時向外釋放出含有很強能量的光子。此預(yù)言之后不到一年時間，McPheraon等用亞皮秒KrF激光首次在稀有氣體元素氖原子中捕獲到了17次諧波[7]，緊接著人們通過理論方法和實驗驗證對激光與氣體原子相互作用產(chǎn)生的高次諧波特性展開了研究。高次諧波（HHG）的產(chǎn)生機制于1993年由加拿大國家研究理事會的物理學(xué)家Paul Corkum提出的“三步模型”[8]理論給出了很好的詮釋：電離過程（基態(tài)原子核外部的電子在外加激光場的作用下被電離到連續(xù)態(tài)）；加速過程（當(dāng)激光場反向時激發(fā)態(tài)的電子獲取能量的同時反向加速運動）；復(fù)合過程（反向電子回到原子核并輻射出高能光子，產(chǎn)生高次諧波）。高次諧波譜具有這樣的特性：開始時低階諧波的強度會快速下降，緊接著出現(xiàn)一個強度幾乎不變的連續(xù)性較好平臺區(qū)域，最后會出現(xiàn)一個截止位置（Cut-off）即在某階數(shù)附近諧波強度再次隨著階數(shù)的增加而快速下降。利用Nmax=（Ip+3.17Up）/ω可以估算高次諧波譜的截止位置，表達式中的物理量Up是電子的有質(zhì)動力能，Ip是原子的第一電離能。在高次諧波的平臺區(qū)域可以合成阿秒脈沖，平臺區(qū)域的超連續(xù)特性影響阿秒脈沖的強度和脈寬。由于高次諧波Cut-off計算中的Up∝Iλ2，我們可以通過增強激光場的強度I或增加激光的波長來改變Up[9]的大小，從而提高高次諧波的Cut-off。本文通過控制場強和波長2個變量的關(guān)系可以提高高次諧波譜的轉(zhuǎn)換效率，同時擴展高次諧波譜的截止位置，從而得到高強度連續(xù)性好的高次諧波譜。

1" 理論方法

2" 計算結(jié)果與討論

高次諧波譜的截止位置與電子的有質(zhì)動力能Up之間的關(guān)系為Nmax=（Ip+3.17Up）/ω，在其他條件不變的情況下增大Up可以提高諧波譜的截止位置[12]。而Up∝Iλ2，其中I是電磁波的基本輻射強度，它與外加激光場的峰值強度E0之間的關(guān)系為Ｉ＝（此式中ε0為真空中的介電質(zhì)常數(shù)，c為真空中光的速度）。從表達式中不難看出可以通過改變外加激光場的峰值來改變輻射強度的大小，進一步改變電子在電場中的有質(zhì)動力能；另一種方式是改變激光的波長來改變有質(zhì)動力能。整個計算過程中所有物理量采用的都是原子單位（a.u），E0=2.0×1013 Ｗ/cm2（0.023 87 a.u）；中心波長為700 nm時ω=0.065（a.u），對應(yīng)的半高全寬為3.4 fs；中心波長為900 nm時ω=0.050 6（a.u），對應(yīng)的半高全寬為4.0 fs；中心波長為1 064 nm時ω=0.042 8（a.u），對應(yīng)的半高全寬為5.2 fs。

計算中外加激光場的基本包絡(luò)形式如圖1（d）所示，光學(xué)演化周期數(shù)為4。圖1（a）、（b）、（c）是激光場強度為2.0×1013 W/cm2，激光場中心波長分別為700、900和1 064 nm時，產(chǎn)生的高次諧波譜。從圖中展示的結(jié)果可以看出，在同一強度的激光場中，當(dāng)中心波長為700 nm時（圖1（a）），獲得的高次諧波譜只有12階，每一階諧波的強度變化很明顯，且諧波連續(xù)性不是很好；當(dāng)中心波長為900 nm時（圖1（b）），其諧波階數(shù)有所增加截止位置在17階附近，從6階諧波以后出現(xiàn)了3個諧波強度幾乎不變的平臺，對應(yīng)的諧波連續(xù)性也逐漸變好；當(dāng)中心波長為1 064 nm時（圖1（c）），諧波階數(shù)擴展到了23階，諧波強度的變化較緩慢，諧波平臺體現(xiàn)了更好的連續(xù)性。研究發(fā)現(xiàn)隨著中心波長的增加，獲得的高次諧波譜的階數(shù)逐漸增加，諧波階數(shù)由十幾階逐漸增加到二十幾階，截止位置明顯擴展，這種情況下雖然諧波譜位置得到了擴展，但是高次諧波的強度卻降低了一個數(shù)量級。這是因為高次諧波的轉(zhuǎn)換效率η∝λ-5，激光場的中心波長值越大其轉(zhuǎn)換效率就會越低，單方面通過增加波長的長度來增強電子的有質(zhì)動力，能提高諧波的截止位置很明顯是不理想的。

表1" 計算中使用的激光場強度和對應(yīng)的激光波長

轉(zhuǎn)換效率的降低對獲得阿秒脈沖的強度有直接影響，所以可以通過增強激光場的峰值提高作用于電子上的輻射強度I來改變電子的有質(zhì)動力能。因此，在保持激光場包絡(luò)形式不變的情況下，將其峰值強度增加為1.26×1014 W/cm2，對應(yīng)激光場的中心波長仍然保持700、900和1 064 nm。計算結(jié)果如圖2所示，其中圖2（a）是中心波長為700 nm時的高次諧波譜，諧波的截止位置在20階附近出現(xiàn)，從第10階諧波開始隨著諧波階數(shù)的增加，諧波強度緩慢變化，諧波譜呈現(xiàn)平緩趨勢；圖2（b）是中心波長為900 nm時的高次諧波譜，其截止位置在35階諧波處，與波長為700 nm的高次諧波譜相比階數(shù)增加了15階左右，高次諧波截止位置明顯擴展，這2種情況下截止位置處對應(yīng)的諧波能量幾乎相同；圖2（c）是中心波長為1 064 nm時的高次諧波譜，其諧波階數(shù)擴展到了50階，除開始幾階諧波外，隨著諧波階數(shù)的增加諧波譜的強度幾乎不變，諧波出現(xiàn)超連續(xù)性的特性，這樣的特性有利于獲得超強超快阿秒脈沖。

為了探究同一激光強度下不同波長產(chǎn)生高次諧波的階數(shù)和諧波截止位置是否與電子的電離概率有關(guān)系，圖2（d）計算了3種波長下原子核外電子的電離率隨時間的變化關(guān)系。當(dāng)激光場強度分別為2.0×1013 W/cm2和1.26×1014 W/cm2，中心波長為700、900和1 064 nm的情況下，原子的電離曲線是一樣的，說明激光場強度的改變對原子周圍電子的電離率影響特別小。

但是當(dāng)確定場強不變，改變激光場的中心波長時，原子的電離概率明顯發(fā)生了變化。圖2（d）中當(dāng)中心波長為700 nm時電離率由最小值2.0×10-6突增到1.05×10-5的區(qū)域在（-1，0）的光學(xué)周期內(nèi)，此區(qū)域內(nèi)正好是激光場強度由反向最小增強至正向最大的過程，這種情況會讓電子電離比較早，被電離的多數(shù)電子在正向最大激光場的作用下容易逃離，只有少數(shù)電子會返回原子核，直接影響高次諧波的產(chǎn)生。當(dāng)中心波長為900、1 064 nm時原子電離率的突增區(qū)域在（0，-1）的光學(xué)周期內(nèi)，且中心波長為900 nm的電離率超前于中心波長為1 064 nm的電離率，此區(qū)域正好是激光場強度由正向最大轉(zhuǎn)換到反向最大的過程，被電離的電子受到反向增強的激光場作用，返回原子核的電子數(shù)目增多，從而能夠獲得連續(xù)性較好的高次諧波譜。

3" 結(jié)論

本文通過對一維TDSE的理論求解，計算了氫原子在不同場強、不同波長下產(chǎn)生的高次諧波譜，諧波的截止位置隨激光場峰值的增強而增加；同時比較了外加場強不變的情況下不同激光波長所產(chǎn)生的高次諧波譜的基本特征，發(fā)現(xiàn)隨著中心波長的增大，諧波譜的截止位置明顯擴展。在電離率不變的情況下，波長越長，發(fā)生電離的時間越滯后，產(chǎn)生的諧波穩(wěn)定性和連續(xù)性越好。通過合理地改變激光場強度和中心波長可以在不改變高次諧波轉(zhuǎn)換效率的情況下增加諧波譜的截止位置，得到超連續(xù)性的諧波譜，為合成超短超強阿秒脈沖提供基本條件。

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