新豐江水庫(kù)沉積物磷賦存形態(tài)及分布特征

摘要：對(duì)新豐江水庫(kù)表層沉積物磷的總量及其形態(tài)學(xué)進(jìn)行分析，探討沉積物不同形態(tài)磷之間的內(nèi)在聯(lián)系，揭示來(lái)源及其與水環(huán)境之間的響應(yīng)關(guān)系，為水庫(kù)的科學(xué)管理提供理論依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐。2021年1月采集了新豐江水庫(kù)12個(gè)樣點(diǎn)的表層沉積物，分析總磷（TP）及各形態(tài)的含量與分布特征。結(jié)果表明：新豐江水庫(kù)表層沉積物中TP的平均含量為（707.0±265） mg/kg，其中無(wú)機(jī)磷（IP）為主要存在形式，平均含量為（504.9±223.6） mg/kg，各形態(tài)磷含量及占IP比例順序?yàn)樽陨}結(jié)合態(tài)磷（Ca-P）（lt;239.9±113.3gt; mg/kg，47.1%）gt;碎屑磷（De-P）（lt;143.2±57.7gt; mg/kg，28.9%）gt;可交換態(tài)磷（Ads-P）（lt;61.6±16.1gt; mg/kg，13.5%）gt;鐵結(jié)合態(tài)磷（Fe-P）（lt;60.2±43.5gt; mg/kg，10.5%）；有機(jī)磷（OP）的含量為122.6～284.2 mg/kg，平均含量（203.5±50.4） mg/kg，占TP的30.4%；生物有效磷（BAP）的含量為139.5～379.5 mg/kg，平均含量（243.9±83.1） mg/kg，占TP的36.2%。從空間分布上看，TP含量從上游到下游呈顯著下降趨勢(shì)。各形態(tài)磷中，OP、Fe-P、De-P與TP的分布趨勢(shì)相似，反映該水庫(kù)沉積物磷以外源輸入為主。相關(guān)分析表明，沉積物TP和各形態(tài)磷之間存在較強(qiáng)相關(guān)性，其來(lái)源具有一定相似性；BAP與Fe-P相關(guān)性最高，F(xiàn)e-P可能是沉積物BAP最主要的來(lái)源；Ca-P、TOM均與OP之間存在顯著正相關(guān)，均以外源輸入為主，其次受內(nèi)源生物影響，存在一定釋放風(fēng)險(xiǎn)。加強(qiáng)對(duì)水庫(kù)沉積物內(nèi)源磷釋放機(jī)制和控制措施的研究，對(duì)于科學(xué)管理水源水庫(kù)至關(guān)重要。

關(guān)鍵詞：水庫(kù)；沉積物；磷形態(tài)；新豐江

中圖分類號(hào)：X171.1" " " " 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A" " " " 文章編號(hào)：1674-3075（2025）01-0133-10

磷是水生生物生命活動(dòng)的必需元素，也是湖庫(kù)初級(jí)生產(chǎn)的限制性因子，其環(huán)境化學(xué)行為對(duì)水體營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)具有重要的指示作用。沉積物作為水生態(tài)系統(tǒng)中磷庫(kù)的重要組成部分，是磷循環(huán)過(guò)程中的“匯”和“源”（王洪偉等， 2021）。沉積物中的磷會(huì)在一定的物理、化學(xué)及生物作用下進(jìn)入上覆水，產(chǎn)生二次污染（Thibodeaux，2005）。因此，對(duì)于水深且換水周期較長(zhǎng)的水體，即使外源污染得到有效控制，營(yíng)養(yǎng)鹽的內(nèi)源釋放也是影響水體富營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)的重要內(nèi)因（Gao et al，2013）。磷的生物有效性不僅受總磷的影響，更取決于其在沉積物中的存在形態(tài)；如自生鈣結(jié)合態(tài)磷、碎屑態(tài)磷穩(wěn)定性強(qiáng)，交換能力差，不易釋放（Mao et al，2021）；鐵鋁結(jié)合態(tài)磷可在缺氧條件下釋放入上覆水（崔會(huì)芳等，2020）；可交換態(tài)磷最易被釋放部分，與上覆水之間形成動(dòng)態(tài)平衡（李清雪等，2022）；相較于無(wú)機(jī)磷，沉積物中有機(jī)磷會(huì)在微生物作用下，隨著有機(jī)質(zhì)的降解而進(jìn)入上覆水。對(duì)于深水型水體，其底層理化性質(zhì)相對(duì)穩(wěn)定，但在此環(huán)境下形成的磷在水-沉積物界面的行為特征，對(duì)水庫(kù)水質(zhì)和水生態(tài)影響深遠(yuǎn)，相關(guān)水體環(huán)境變化和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)備受關(guān)注。因此，研究其沉積物中磷的總量與賦存形態(tài)，對(duì)揭示深水條件下磷的地球化學(xué)行為特點(diǎn)和環(huán)境效應(yīng)具有重要意義。

新豐江水庫(kù)是廣東省第一大深水分層水庫(kù)，庫(kù)容1.39×1010 m3，主庫(kù)區(qū)常年保持貧營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)，是珠三角地區(qū)重要的飲用水源地和東江水量調(diào)節(jié)樞紐，是支撐粵港澳大灣區(qū)社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展的戰(zhàn)略資源（文曉慧和鐘標(biāo)城， 2016）；近年來(lái)，受氣候變暖和社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展等因素影響，水庫(kù)偶發(fā)水色變化、溶解氧降低、營(yíng)養(yǎng)含量升高和藻類異常增殖等現(xiàn)象，對(duì)水庫(kù)生態(tài)和水質(zhì)安全構(gòu)成了潛在威脅（張輝等， 2022）。有關(guān)該水庫(kù)沉積物的報(bào)道，僅見張運(yùn)等（2017）對(duì)沉積物重金屬污染特征的相關(guān)研究。因此，本研究通過(guò)對(duì)新豐江水庫(kù)表層沉積物磷的總量及其形態(tài)學(xué)分析，認(rèn)識(shí)其在深水環(huán)境條件下的基本地化特征，并通過(guò)相關(guān)和多元統(tǒng)計(jì)手段，探討沉積物不同形態(tài)磷之間的內(nèi)在聯(lián)系，揭示其來(lái)源及與水環(huán)境之間的響應(yīng)關(guān)系，為水庫(kù)的科學(xué)管理提供理論依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐。

1" "材料與方法

1.1" "研究區(qū)域概況

新豐江水庫(kù)位于廣東省河源市東源縣（114o15′～114o50′E，23o40′～23o10'N），流域總面積達(dá)5 813 km2，其中水域面積370 km2，總庫(kù)容1.39×1010 m3，年均進(jìn)出庫(kù)水量6.1×109 m3，平均水深28.7 m，最大水深93 m，平均水位116 m，平均流量194 m3/s（周梅等，2018）。新豐江流域?qū)賮啛釒Ъ撅L(fēng)氣候，氣候溫和，年平均氣溫為20.7 ℃。年均降水量為1 793.2 mm，年最大降水量為2 732 mm（李可見等，2018）。水庫(kù)流域地貌類型以山地、丘陵和山間小盆地相結(jié)合為主，屬典型的丹霞地貌和巖溶地貌。

1.2" "站點(diǎn)設(shè)置

依據(jù)《湖泊沉積物調(diào)查規(guī)范》（范成新，2018）和《水環(huán)境監(jiān)測(cè)規(guī)范》（水利部，1998），結(jié)合現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查，從上游峽谷型水域至下游開放型水域共設(shè)置12個(gè)采樣點(diǎn)，包括河流入庫(kù)處、水庫(kù)大壩、庫(kù)心及水庫(kù)最深處，調(diào)查站點(diǎn)見圖1。S1和S2采樣點(diǎn)位于水庫(kù)上游河流入庫(kù)交匯處，水庫(kù)上游西北和東北方向兩大水系分別在這2個(gè)站點(diǎn)匯合，S3采樣點(diǎn)位于入庫(kù)溪流匯合處，這3個(gè)采樣點(diǎn)具有相似的水體環(huán)境，故將該水域歸為河流入庫(kù)區(qū)；S4、S5、S6和S7采樣點(diǎn)設(shè)在河庫(kù)過(guò)渡區(qū)，S8、S9、S10、S11和S12采樣點(diǎn)設(shè)于主庫(kù)區(qū)，此區(qū)域范圍水面較寬且水體較深，流速較緩。

1.3" "樣品采集與預(yù)處理

樣品采集于2021年1月進(jìn)行。用彼得森采泥器分別在12個(gè)采樣點(diǎn)采集沉積物，取表層10 cm左右沉積物于密封袋中，帶回實(shí)驗(yàn)室冷藏保存。取適量新鮮沉積物樣品風(fēng)干、研磨過(guò)100目篩，裝入密封袋中待測(cè)。

采集沉積物的同時(shí)，采集各樣點(diǎn)的水樣。在距離水面0.5、5、10、15 m處使用有機(jī)玻璃采水器采集水樣置于水桶中混合均勻，按照《水質(zhì)樣品的保存和管理技術(shù)規(guī)定》（HJ 493—2009）中的要求處理、保存，帶回實(shí)驗(yàn)室待分析；同時(shí)使用YSI水質(zhì)分析儀（Hash， DS5X）現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定水溫（WT）、pH和溶解氧（DO）等指標(biāo)。

1.4" " 樣品分析

1.4.1" "沉積物預(yù)處理與分析" "含水率：準(zhǔn)確稱取10 g新鮮泥樣于培養(yǎng)皿中，在烘箱中105 ℃烘干至恒重。烘干前后重量之差即含水量，以泥樣濕重為基準(zhǔn)計(jì)算沉積物水分所占百分率（喬永民等， 2017）。

式中：[WH2O]為沉積物含水率（%）；[m1]為培養(yǎng)皿重（g）；[m2]為培養(yǎng)皿與濕樣重量（g）；[m3]為培養(yǎng)皿與干樣重量（g）。

粒徑分析：取適量樣品和分散劑于50 mL燒杯中，用水稀釋至30 mL，搖勻，于超聲波中分散3 min，倒入激光粒度儀（Mastersizer 3000）進(jìn)樣器中進(jìn)行分析測(cè)定。

總有機(jī)質(zhì)：采用灼燒法（WATTS， 2000）測(cè)定，稱取過(guò)篩樣品于坩堝中，置于馬弗爐550 ℃灼燒5 h，取出冷卻、稱量，灼燒前后質(zhì)量之差即為有機(jī)質(zhì)含量。

1.4.2" "總磷及其形態(tài)分析" "總磷（TP）含量采用過(guò)硫酸鉀氧化分光光度法（王圣瑞， 2014）測(cè)定。磷形態(tài)測(cè)定為SEDEX分級(jí)連續(xù)提取法（Ruttenberg， 1992），本文采用改進(jìn)后的SEDEX分級(jí)磷形態(tài)連續(xù)提取法（表1）。該方法在我國(guó)主要水體調(diào)查中被廣泛應(yīng)用，所獲數(shù)據(jù)更具可對(duì)比性，利于不同水體環(huán)境間的比較和磷環(huán)境地球化行為的分析?？山粨Q態(tài)磷（Ads-P）、鐵結(jié)合態(tài)磷（Fe-P）、自生鈣結(jié)合態(tài)磷（Ca-P）、碎屑磷（De-P）、有機(jī)磷（OP）的具體提取程序見表1，提取液中磷的測(cè)定均采用鉬藍(lán)法。其中無(wú)機(jī)磷（IP）為Ads-P、Fe-P、Ca-P、De-P之和。

生物有效磷（BAP）是指沉積物中以溶解態(tài)的磷酸鹽形態(tài)被釋放出來(lái)并被水生生物所利用的潛在活性磷（Reynolds amp; Davies， 2001），包括Ads-P、Fe-P和OP。BAP計(jì)算式為：BAP=Ads-P + Fe-P + 0.6×OP

1.4.3" "水質(zhì)分析" "各水質(zhì)理化指標(biāo)分析方法參照《國(guó)家地表水環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)監(jiān)測(cè)任務(wù)作業(yè)指導(dǎo)書（試行）》（環(huán)境保護(hù)部環(huán)境監(jiān)測(cè)司， 2017）。其中TP采用鉬酸銨分光光度法，總氮采用堿性過(guò)硫酸鉀消解紫外分光光度法，氨氮采用納氏試劑分光光度法，高錳酸鹽指數(shù)采用酸性法測(cè)定，葉綠素a采用分光光度法進(jìn)行測(cè)定。

1.5" "數(shù)據(jù)處理

利用 Excel 2019和SPSS 25.0軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理與分析，利用 Arc GIS 10.6和Origin 2021軟件繪制采樣布點(diǎn)圖和TP及其形態(tài)含量分布圖。

2" "結(jié)果與分析

2.1" "新豐江水庫(kù)水質(zhì)特征

新豐江水庫(kù)上覆水理化性質(zhì)見表2。水溫16.0～17.1 ℃，均值為16.4 ℃；pH值為7.5～7.9，均值為7.7，水庫(kù)整體呈弱堿性。TP含量為0.005～0.016 mg/L，均值為0.009 mg/L；總氮含量為0.5～1.1 mg/L，均值為0.8 mg/L；氨氮含量為0.01～0.08 mg/L，均值為0.04 mg/L。氨氮性質(zhì)不穩(wěn)定，受水體底層溶解氧變化影響顯著，在溶解氧充分時(shí)極易被氧化為硝氮或亞硝氮，因此表現(xiàn)出與其他指標(biāo)不同的分布特征。整體上，總磷、總氮、氨氮達(dá)到達(dá)地表水I類標(biāo)準(zhǔn)，且在空間分布上也極為相似，從上游到下游呈逐步下降趨勢(shì)。葉綠素a含量介于0.9～3.6 μg/L，均值為1.7 μg/L，高錳酸鹽指數(shù)含量為1.4～3.1 mg/L，均值為2.1 mg/L，整體上均達(dá)到地表水I類標(biāo)準(zhǔn)，且與營(yíng)養(yǎng)鹽有相似的分布特征。溶解氧的含量為7.6～9.2 mg/L，均值為8.5 mg/L，其分布特征與上述指標(biāo)呈相反趨勢(shì)，其高值區(qū)主要出現(xiàn)在下游深水主庫(kù)區(qū)。

2.2" "新豐江水庫(kù)沉積物基本特征

新豐江水庫(kù)表層沉積物理化性質(zhì)見表3。沉積物以黏土（40.5%）和粉砂（53.9%）為主，水庫(kù)上游峽谷型庫(kù)區(qū)水動(dòng)力較強(qiáng)，沉積物顆粒較大；過(guò)渡區(qū)水動(dòng)力大幅下降，沉積物顆粒粒徑明顯下降；主庫(kù)區(qū)水動(dòng)力更趨穩(wěn)定，沉積物基本以粘土和粉砂為主。新豐江水庫(kù)沉積物的含水率為45.9%～76.3%，均值為66.0%；沉積物總有機(jī)質(zhì)（TOM）的平均含量為4.34%，其含量變化為3.72%～5.34%，與國(guó)內(nèi)其他湖庫(kù)相比，新豐江水庫(kù)TOM含量高于山美水庫(kù)（3.3%）（邱祖凱等， 2016）、于橋水庫(kù)（3.6%）（呂豪朋和申麗娜， 2017）和鄱陽(yáng)湖（1.6%）（王圣瑞等， 2012），顯著低干金盆水庫(kù)（7.0%）（王亞平等， 2017）。

2.3" "沉積物磷的賦存形態(tài)及分布特征

2.3.1" "總磷含量及分布特征" "新豐江水庫(kù)表層沉積物TP含量的空間分布如圖2。由圖可知，TP空間差異較大，含量為346.3～1 243.8 mg/kg，平均（707.0±265） mg/kg，變異系數(shù)為44.0%，與國(guó)內(nèi)其他大型水庫(kù)相比處于中等水平（表4）。新豐江水庫(kù)表層沉積物中TP含量高于高州水庫(kù)、丹江口水庫(kù)和白盆珠水庫(kù)，與三峽水庫(kù)相當(dāng)，低于密云水庫(kù)、潘家口水庫(kù)和金盆水庫(kù)。從空間分布來(lái)看，新豐江水庫(kù)表層沉積物TP含量最高值出現(xiàn)在河庫(kù)過(guò)渡區(qū)的S5點(diǎn)位（1 243.8 mg/kg），最低值出現(xiàn)在深水主庫(kù)區(qū)的S12點(diǎn)位（346.3 mg/kg），總體呈河庫(kù)過(guò)渡區(qū)（943.9 mg/kg）gt;河流入庫(kù)區(qū)（894.1 mg/kg）gt;深水主庫(kù)區(qū)（405.1 mg/kg）的空間分布特征。河流輸入是新豐江水庫(kù)磷的主要來(lái)源，由此形成了水庫(kù)上游河流入庫(kù)區(qū)和中游河庫(kù)過(guò)渡區(qū)較其他大型水庫(kù)TP平均含量偏高的特點(diǎn)。沉積物TP與水庫(kù)上覆水中營(yíng)養(yǎng)鹽在空間上具有相似的分布特征，原因在于其來(lái)源主要為入庫(kù)河流的輸入。經(jīng)半江和澗頭匯入新豐江水庫(kù)的2條支流所在流域內(nèi)農(nóng)業(yè)發(fā)達(dá)、人口密集，包括新豐縣城和燈塔盆地高新農(nóng)業(yè)區(qū)，農(nóng)業(yè)面源污染、畜牧業(yè)排污和生活污水為新豐江水庫(kù)帶來(lái)了大量的營(yíng)養(yǎng)鹽，高濃度區(qū)域主要集中在上游。實(shí)地調(diào)查表明，流域內(nèi)大部分支流水質(zhì)保持地表水Ⅲ類水質(zhì)，個(gè)別小支流水質(zhì)污染較重，部分時(shí)間段可達(dá)地表水Ⅴ類。兩支流匯入水庫(kù)區(qū)域?yàn)閸{谷地形，水面狹窄，流速較快，污染物在此難以形成有效沉積，沉積物中存在細(xì)砂和砂粒等相對(duì)較大顆粒物；進(jìn)入過(guò)渡區(qū)后水面突然開闊，水流速度減慢，泥沙攜帶污染在此形成有效的沉積；同時(shí)，該水域周邊存在錫場(chǎng)、新島等一些較大村鎮(zhèn)，生活和農(nóng)業(yè)面源直接入庫(kù)，因此過(guò)渡區(qū)沉積物中的TP含量較上游和下游高（邱祖凱等， 2016）。水庫(kù)上游和過(guò)渡區(qū)在營(yíng)養(yǎng)鹽陸-庫(kù)遷移的過(guò)程中起到了前置庫(kù)的作用，大量污染物得以沉積、消納，水流進(jìn)入庫(kù)區(qū)后處于相對(duì)清潔狀態(tài)。水質(zhì)監(jiān)測(cè)表明新豐江主庫(kù)區(qū)長(zhǎng)年保持在地表水Ⅰ類，其沉積物以細(xì)粒級(jí)的黏土和粉砂為主，TP含量處于較低水平，平均含量不足過(guò)渡區(qū)和上游區(qū)域的1/2。由此可見，新豐江水庫(kù)獨(dú)特地形、水力學(xué)特征和污染物來(lái)源特征決定了沉積物TP的空間分布格局。

2.3.2" "有機(jī)磷含量及分布特征" "沉積物中OP是TP的重要組成部分，可降解或水解為生物可利用磷的磷形態(tài)（向速林等， 2019）。由圖3可知，新豐江水庫(kù)表層沉積物OP含量為122.6～284.2 mg/kg，均值為（203.5±50.4） mg/kg，占TP的30.4%。其空間分布也與TP相似，表現(xiàn)為從上游到下游顯著下降趨勢(shì)；OP在過(guò)渡區(qū)沉積物富中集程度較高，外源磷在此能形成有效沉積。同時(shí)，實(shí)際調(diào)查表明，該水域浮游生物豐度和生物量也明顯高于其他水域，因此水生生物殘?bào)w形成OP也是導(dǎo)致河流入庫(kù)區(qū)和河庫(kù)過(guò)渡區(qū)的OP含量較高的另一重要原因。

2.3.3" "沉積物無(wú)機(jī)磷及其各形態(tài)磷含量與分布特征" "由圖3可知，新豐江水庫(kù)表層沉積物IP含量為253.6～859.1 mg/kg，均值為（504.9±223.6） mg/kg ，占TP的69.9%，表明IP是新豐江水庫(kù)沉積物中磷的主要存在形式。IP中各形態(tài)磷的占比有所不同（圖4），IP和各形態(tài)磷的含量在不同庫(kù)區(qū)也略有差異。IP在中游河庫(kù)過(guò)渡區(qū)平均含量最高，為644.5 mg/kg，上游河流入庫(kù)區(qū)次之，為616.7 mg/kg，深水主庫(kù)區(qū)最低，為280.9 mg/kg。從整個(gè)庫(kù)區(qū)來(lái)看，Ca-P是磷的主要結(jié)合形態(tài)，其含量為113.1～416.5 mg/kg，占IP的47.1%。這與橫山水庫(kù)（崔會(huì)芳等， 2020）、于橋水庫(kù)（江雪等， 2018）、三峽水庫(kù)（鄭飛燕等， 2018）和長(zhǎng)江河口水庫(kù)（金曉丹等，2015）等沉積物磷形態(tài)分布結(jié)果相似，均以Ca-P為主要賦存形態(tài)。除下游深水主庫(kù)區(qū)外，上游河流入庫(kù)區(qū)和中游河庫(kù)過(guò)渡區(qū)表層沉積物中各結(jié)合態(tài)磷所占比例從大到小依次：Ca-Pgt;De-Pgt;Fe-Pgt;Ads-P。而深水主庫(kù)區(qū)Ads-P含量占比較Fe-P高，與其他區(qū)域不同。其主要原因是該區(qū)域水位較深，溶解氧較低，在缺氧還原條件下，F(xiàn)e3+被還原成Fe2+，F(xiàn)e3+與磷之間的化學(xué)鍵斷裂，磷被釋放出來(lái)，進(jìn)入上覆水并被水生生物利用，進(jìn)而使Fe-P的含量及其占IP的比例明顯降低。

（1）可交換態(tài)磷（Ads-P）。Ads-P含量為35.7～97.7 mg/kg，均值為（61.6±16.1） mg/kg，僅占IP的8.5%～19.3%，平均值為13.5%，與其他研究相比，新豐江水庫(kù)沉積物可交換態(tài)磷總體略高于安徽南漪湖報(bào)道的39.6 mg/kg（謝發(fā)之等， 2022）。沉積物中Ads-P在水-沉積物界面具有較強(qiáng)的活性，易受到水體溫度、氧化還原電位、pH、溶解氧及風(fēng)浪擾動(dòng)的影響，通過(guò)間隙水進(jìn)入上覆水進(jìn)而影響水質(zhì)和自養(yǎng)性水生生物的生長(zhǎng)發(fā)育（宋琳等， 2022）。Ads-P的空間分布特征與沉積物來(lái)源和區(qū)域環(huán)境特征存在密切的關(guān)系，其含量分布特征為河流入庫(kù)區(qū)（78.9 mg/kg）gt;河庫(kù)過(guò)渡區(qū)（65.6 mg/kg）gt;深水主庫(kù)區(qū)（48.0 mg/kg），河流入庫(kù)區(qū)受到入庫(kù)河流影響，農(nóng)業(yè)面源污染和畜牧業(yè)排污帶來(lái)大量營(yíng)養(yǎng)鹽，導(dǎo)致該區(qū)域沉積物中Ads-P含量較高；中游河庫(kù)過(guò)渡區(qū)周邊城鎮(zhèn)發(fā)展所產(chǎn)生的生活污染，大量營(yíng)養(yǎng)鹽多以極易釋放的可交換態(tài)存在于沉積物中。有研究表明，生活污水可使大量細(xì)顆粒物協(xié)同營(yíng)養(yǎng)鹽進(jìn)入水體（李清雪等， 2022）。沉積物顆粒越小、比表面積越大，沉積物對(duì)Ads-P的吸附能力就越強(qiáng)（江雪等， 2018），因此生活排污可進(jìn)一步使沉積物中Ads-P含量增加。

（2）鐵結(jié)合態(tài)磷（Fe-P）。Fe-P含量為8.2～135.9 mg/kg，均值為（60.2±43.5） mg/kg，僅占IP的2.8%～16.6%，平均值為10.5%，明顯低于天津于橋水庫(kù)（161.8 mg/kg）（江雪等， 2018）和孔目湖（1382 mg/kg）（向速林等， 2019），處于偏低水平。Fe-P是沉積物-水界面遷移轉(zhuǎn)化中最為重要的磷形態(tài)。Fe是氧化還原敏感元素，因此Fe-P含量受沉積物pH、氧化還原電位和粒度等因子的影響，在氧化和pH呈酸性條件下趨于向沉積物沉降，在還原條件下和pH呈堿性條件時(shí)則容易釋放到上覆水中（馬金玉等， 2021）。Fe-P在新豐江庫(kù)水庫(kù)沉積物中空間差異性較大，深水主庫(kù)區(qū)含量較低，均值為18.6 mg/kg，原因在于該區(qū)域表現(xiàn)為缺氧還原條件，沉積物中Fe-P被釋放到上覆水，F(xiàn)e-P的含量及其所占IP的比例明顯降低。其次，F(xiàn)e-P與環(huán)境的污染程度及人類活動(dòng)密切相關(guān)，可以反映區(qū)域磷污染的狀況（楊耿等， 2018）；河庫(kù)過(guò)渡區(qū)Fe-P的平均含量最高（90.3 mg/kg），周邊城鎮(zhèn)較多及人類活動(dòng)影響是該區(qū)域Fe-P含量較高的重要原因。

（3）自生鈣結(jié)合態(tài)磷（Ca-P）。Ca-P含量為113.1～416.5 mg/kg，均值為（239.9±113.3）mg/kg，占IP的38.5%～53.8%，平均值為47.1%，與香溪河（劉詠燕和牛鳳霞，2016）、三峽水庫(kù)（鄭飛燕等，2018）、杭州灣北部（高春梅等2022）等沉積物磷形態(tài)分布結(jié)果相似，均以Ca-P為主要賦存形態(tài)。Ca-P主要來(lái)源于早期成巖作用、生物代謝及其骨骼碎屑礦化產(chǎn)物（喬永民等， 2017），物化性質(zhì)穩(wěn)定，在短時(shí)間內(nèi)難以被釋放，因此對(duì)水體富營(yíng)養(yǎng)化貢獻(xiàn)很小。從空間分布來(lái)看，河庫(kù)過(guò)渡區(qū)含量（296.0 mg/kg）和河流入庫(kù)區(qū)含量（345.6 mg/kg）明顯高于深水主庫(kù)區(qū)（131.6 mg/kg），其原因在于該湖受外源營(yíng)養(yǎng)鹽輸入的影響，藻類大量增殖，為沉積物帶來(lái)大量自生鈣磷，其次，放養(yǎng)魚類的存在也是該水庫(kù)Ca-P的主要貢獻(xiàn)源（唐夢(mèng)瑤等， 2023）。

（4）碎屑磷（De-P）。De-P含量范圍為74.6～240.3 mg/kg，均值為（143.2±57.7） mg/kg，占IP的23.3%～32.7%，平均值為28.9%。與國(guó)內(nèi)其他水域相比，新豐江水庫(kù)De-P占IP含量的比重低于升鐘湖（宋琳等， 2022）和羅時(shí)江濕地（陳婷等，2022），處于較低水平。從空間分布來(lái)看，新豐江水庫(kù)Ca-P含量表現(xiàn)為河庫(kù)過(guò)渡區(qū)（192.6 mg/kg，21.7%）gt;河流入庫(kù)區(qū)（178.4 mg/kg，19.7%）gt;深水主庫(kù)區(qū)（82.7 mg/kg，18.8%）。De-P含量與分布特征反映集水區(qū)域的地質(zhì)特點(diǎn)、土壤與巖石侵蝕速率的大小和侵蝕程度的強(qiáng)弱，以及泥沙在水動(dòng)力作用下的沉積特點(diǎn)。河庫(kù)過(guò)渡區(qū)De-P含量最高，主要原因在于陸源物質(zhì)在此形成有效沉積。此外，該水域周邊的農(nóng)業(yè)開墾和城鄉(xiāng)建設(shè)活動(dòng)也加劇了土壤的侵蝕，因此在河庫(kù)過(guò)渡區(qū)出現(xiàn)Ca-P的高值區(qū)。

2.3.4" "生物有效態(tài)磷含量與分布特征" "新豐江水庫(kù)沉積物BAP含量為139.5～379.5 mg/kg，平均含量為（243.9±83.1） mg/kg，占TP的36.2%（圖5）?？臻g分布上看，河流入庫(kù)區(qū)、河庫(kù)過(guò)渡區(qū)、深水主庫(kù)區(qū)BAP平均含量分別為300.8、303.2、162.3 mg/kg，平均含量大小順序?yàn)楹訋?kù)過(guò)渡區(qū)gt;河流入庫(kù)區(qū)gt;深水主庫(kù)區(qū)，BAP含量的空間分布與沉積物TP含量的空間分布一致。其中S5點(diǎn)位的BAP含量最高，可能是由于附近村鎮(zhèn)生活污水排放及農(nóng)田面源污染所致；次高值出現(xiàn)在S1點(diǎn)位（374 mg/kg），主要由于支流流經(jīng)區(qū)域存在部分工業(yè)園區(qū)和畜禽養(yǎng)殖區(qū)，工業(yè)廢水和畜牧業(yè)排污對(duì)BAP含量影響較大。

2.4" "不同形態(tài)磷間相關(guān)分析

各形態(tài)磷之間的Pearson系數(shù)見表5。由表可知，新豐江水庫(kù)沉積物中TP與IP、OP之間呈極顯著的正相關(guān)關(guān)系，表明TP含量與分布特征受IP和OP的共同影響，其中IP的貢獻(xiàn)更為顯著（r=0.993，Plt;0.01），因此IP含量的變化對(duì)TP的含量與分布特征有直接影響。具體到IP中的各形態(tài)磷，TP與Ads-P、Fe-P、Ca-P 和De-P均呈極顯著的正相關(guān)關(guān)系，這與長(zhǎng)江中下游其他湖泊的研究結(jié)果相似（劉永九等， 2021）。該結(jié)論表明新豐江水庫(kù)IP中的各形態(tài)磷對(duì)TP含量與分布均具有顯著的影響。Fe-P與Ads-P呈極顯著正相關(guān)關(guān)系，表明了兩者的同源性，同時(shí)也反映了Fe-P可在一定程度上轉(zhuǎn)化為Ads-P，并傾向于埋藏于沉積物中（謝發(fā)之等， 2022）。BAP與各形態(tài)磷均呈極顯著的正相關(guān)關(guān)系，其中與Fe-P相關(guān)性最高（r=0.984，Plt;0.01），這說(shuō)明Fe-P是沉積物生物有效磷最主要的來(lái)源。Ca-P與OP之間呈極顯著正相關(guān)關(guān)系（r=0.734，Plt;0.01），反映了兩者之間的部分同源性。因?yàn)镃a-P主要來(lái)自土壤巖石風(fēng)化和水生生物殘?bào)w分解，其中分解后的有機(jī)質(zhì)則成OP的重要吸附與結(jié)合基質(zhì)，兩種形態(tài)磷之間這種密切聯(lián)系，使其在含量與分布變化上存在一致性（唐夢(mèng)瑤等， 2023）。TOM與OP之間存在顯著的正相關(guān)關(guān)系，表明二者的來(lái)源相似，已有研究表明沉積物中C：Ngt;10時(shí)，沉積物有機(jī)質(zhì)以外源輸入為主（Krishnamurthy et al， 1986）。由圖6可知，新豐江水庫(kù)沉積物的C：N平均值為18.5，依據(jù)此判斷標(biāo)準(zhǔn)，新豐江水庫(kù)沉積物中TOM主要來(lái)自外源污染。

3" "結(jié)論

（1）新豐江水庫(kù)表層沉積物中TP含量為346.3～1 243.8 mg/kg，均值為（707.0±265） mg/kg，IP是水庫(kù)沉積物中磷的主要賦存形態(tài)，均值為（504.9±223.6） mg/kg，OP含量為122.6～284.2 mg/kg，均值為（203.5±50.4） mg/kg；BAP含量為139.5～379.5 mg/kg，均值為（243.9±83.1） mg/kg；空間分布上看，TP、IP、OP和BAP含量均呈河庫(kù)過(guò)渡區(qū)gt;河流入庫(kù)區(qū)gt;深水主庫(kù)區(qū)。

（2）沉積物磷形態(tài)分析表明，沉積物中TP主要以IP為主，占TP含量的69.9%；空間分布上看，除深水主庫(kù)區(qū)Ads-P含量占比較Fe-P高外，其他2個(gè)區(qū)域（河流入庫(kù)區(qū)、河庫(kù)過(guò)渡區(qū)）和整個(gè)水庫(kù)表層沉積物中各結(jié)合態(tài)磷所占比例的大小順序均為：Ca-Pgt; De-P gt; Fe-P gt; Ads-P；沉積物磷的主要存在形態(tài)為不易釋放的Ca-P和De-P，兩者來(lái)源具有一致性，主要受外源輸入影響。

（3）相關(guān)分析表明，沉積物中各無(wú)機(jī)形態(tài)磷之間及TP之間存在極顯著正相關(guān)關(guān)系，各形態(tài)磷來(lái)源具有一致性，外源磷輸入對(duì)水庫(kù)沉積物中內(nèi)源磷中Fe-P和Ads-P貢獻(xiàn)可能較大；Fe-P可能是沉積物BAP最主要的來(lái)源；Ca-P、TOM均與OP之間存在顯著正相關(guān)，Ca-P、TOM以外源輸入為主，其次受內(nèi)源生物影響。

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Phosphorus Speciation and Distribution in the Sediments

of Xinfeng River Reservoir

Abstract：Xinfeng River reservoir is one of the largest oligotrophic water bodies in South China and the largest deep-water reservoir in Guangdong Province and it serves as an important drinking water source for the Pearl River Delta. In this study， we investigated the total phosphorus （TP） content and phosphorus speciation in the surface sediment of Xinfeng River reservoir. Further， we explored the relationships among the different forms of phosphorus， and revealed their sources and response to the aquatic environment. Our aim was to provide a theoretical basis and data support for scientific management of the reservoir. In January 2021， sediment and water samples were collected at 12 sampling sites in the reservoir for determination of total phosphorus， the content of different phosphorus forms， and water physiochemical properties. Results show that the content of TP in the surface sediment of Xinfeng River reservoir was in the range of 346.3-1 243.8 mg/kg， with an average value of （707.0±265） mg/kg. Inorganic phosphorus （IP） was the primary form of sediment TP， with an average content of （504.9±223.6） mg/kg， and the contents and proportions of different IP forms were in the following order： autogenous calcium-bound phosphorus （Ca-P） （239.9±113.3 mg/kg， 47.1%） gt; detrital phosphorus （De-P） （143.2±57.7 mg/kg， 28.9%） gt; exchangeable phosphorus （Ads-P） （61.6±16.1 mg/kg， 13.5%） gt; Fe-bound phosphorus （Fe-P） （60.2±43.5 mg/kg， 10.5%）. The content of organic phosphorus （OP） ranged from 122.6 to 284.2 mg/kg， and the average content was （203.5±50.4） mg/kg， accounting for 30.4% of TP. The content of bioavailable phosphorus （BAP） ranged from 139.5 to 379.5 mg/kg， and the average content was （243.9±83.1） mg/kg， accounting for 36.2% of TP. Spatially， TP content decreased significantly from upstream to downstream， and the distribution of OP， Fe-P， De-P and TP was similar， reflecting that exogenous input of phosphorus was the primary source of TP in reservoir sediment. Correlation analysis shows that there was a strong relation between sediment TP and the different forms of phosphorus， and their sources were similar. The correlation between BAP and Fe-P was the highest， and Fe-P was probably the most important source of sediment BAP. There were significant positive correlations between Ca-P， TOM and OP， and all were influenced primarily by exogenous inputs， followed by endogenous organisms， and there is a risk of phosphorus release from sediments. In conclusion， extending the study on mechanisms of endogenous phosphorus release from reservoir sediments and possible control measures is crucial for scientifically managing water source reservoirs.

Key words：reservoir; sediment; phosphorus forms; Xinfeng River