城市湖泊影響城市低空大氣污染物時(shí)空分布的機(jī)制

摘要" 湖泊在調(diào)節(jié)局地氣候和空氣質(zhì)量方面發(fā)揮著重要的作用，城市湖泊對(duì)城市局地大氣邊界層環(huán)流和大氣污染物輸送機(jī)制的影響是目前城市空氣質(zhì)量研究的重要問(wèn)題。本文分析了夏季南京城區(qū)瀕湖站近地面大氣污染物質(zhì)量濃度的日變化特征，并與相對(duì)遠(yuǎn)離湖泊的非瀕湖站的觀測(cè)結(jié)果進(jìn)行比較。結(jié)果表明：對(duì)于以近地面排放為主的NO2，日間瀕湖站平均質(zhì)量濃度比非瀕湖站高（1.64±0.29）μg·m-3，夜間則低（0.51±1.39）μg·m-3;以邊界層中高層生成與傳輸為主的O3，呈現(xiàn)出與NO2相反的趨勢(shì)，日間瀕湖站平均質(zhì)量濃度比非瀕湖站低（9.57±2.19）μg·m-3，夜間則高（1.24±4.68）μg·m-3;PM2.5質(zhì)量濃度的差值沒(méi)出現(xiàn)類(lèi)似特征。利用二維陸面過(guò)程模式，并結(jié)合不同排放情景，對(duì)湖泊-城市陸地分布進(jìn)行敏感性數(shù)值試驗(yàn)。試驗(yàn)結(jié)果表明，城市區(qū)域內(nèi)湖面與陸面的熱力性質(zhì)差異影響了低空大氣環(huán)流和垂直熱力穩(wěn)定度，并進(jìn)一步影響城市近地面大氣污染濃度的擴(kuò)散傳輸過(guò)程。受湖泊存在的影響，白天位于湖泊及瀕湖區(qū)域上方的垂直大氣熱力穩(wěn)定度高于非瀕湖區(qū)域上空，低層大氣垂直擴(kuò)散較弱，導(dǎo)致瀕湖區(qū)域以近地面排放為主的污染物比質(zhì)量濃度偏高，而以邊界層中高層排放與生成為主的污染物比質(zhì)量濃度則偏低;夜間情況則與之相反。該試驗(yàn)結(jié)果與觀測(cè)數(shù)據(jù)的變化趨勢(shì)吻合，且與WRF-Chem模擬結(jié)果類(lèi)似。

關(guān)鍵詞土地利用類(lèi)型;陸面過(guò)程;垂直大氣穩(wěn)定度;城市空氣質(zhì)量

2023-11-29收稿，2024-03-08接受

江蘇省自然科學(xué)基金委碳達(dá)峰碳中和科技創(chuàng)新專(zhuān)項(xiàng)（BK20220031）

引用格式：黃奧，劉振鑫，陳詩(shī)雨，等，2024.城市湖泊影響城市低空大氣污染物時(shí)空分布的機(jī)制［J］.大氣科學(xué)學(xué)報(bào)，47（6）：928-948.

Huang A，Liu Z X，Chen S Y，et al.，2024.Impact mechanisms of urban lakes on spatiotemporal distribution of lower atmospheric pollutants in urban environments［J］.Trans Atmos Sci，47（6）：928-948.doi：10.13878／j.cnki.dqkxxb.20231129002.（in Chinese）.

近年來(lái)中國(guó)發(fā)生的大規(guī)模快速城市化進(jìn)程帶來(lái)了巨大的環(huán)境壓力（Zhang et al.，2023;Zhao et al.，2023），城市區(qū)域大氣污染就是其中的突出問(wèn)題之一（Lin and Zhu，2018;王康宏和倪婷，2019）。根據(jù)《2021年中國(guó)生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》，全國(guó)339個(gè)城市中121個(gè)未能達(dá)到中國(guó)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。其中，以細(xì)顆粒物（PM2.5）、臭氧（O3）、可吸入顆粒物（PM10）為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)分別占總超標(biāo)天數(shù)的39.7％、34.7％、25.2％（生態(tài)環(huán)境部，2022）。嚴(yán)重的大氣污染對(duì)人類(lèi)健康具有潛在危害，并可引發(fā)呼吸系統(tǒng)和心血管疾?。ㄍ踺昏吹?，2021;Ju et al.，2022;Luo et al.，2023）。

城市湖泊具有重要的自然生態(tài)和人文景觀價(jià)值，尤其在調(diào)節(jié)局地氣候和空氣質(zhì)量方面發(fā)揮著重要作用。觀測(cè)研究表明，湖泊的蒸發(fā)作用和高比熱容有助于調(diào)節(jié)周邊環(huán)境溫度和提高相對(duì)濕度（Hathway and Sharples，2012;Manteghi et al.，2015;Ampatzidis and Kershaw，2020）。具體來(lái)說(shuō)，白天湖泊吸收太陽(yáng)輻射存儲(chǔ)熱量，使瀕湖區(qū)域的大氣溫度比鄰近城區(qū)低2～6 ℃（Manteghi et al.，2015），湖泊蒸發(fā)導(dǎo)致周邊相對(duì)濕度上升（Saaroni and Ziv，2003）;夜間湖泊以潛熱與感熱的形式向外釋放熱量，使瀕湖區(qū)域更加溫暖（Steeneveld et al.，2014）。城市湖泊的上述調(diào)節(jié)機(jī)制有效改善了城市居民的身心健康和城市的宜居度（Xu et al.，2010;Gunawardena et al.，2017）。同時(shí)，因湖泊而改善的局地小氣候顯著影響了城市空氣質(zhì)量。研究表明，湖泊及周邊區(qū)域較高的相對(duì)濕度可加強(qiáng)顆粒物的吸濕生長(zhǎng)和向地表的沉積（Fu et al.，2016;Liu et al.，2016），對(duì)大氣顆粒物的二次形成過(guò)程（Lou et al.，2017）和區(qū)域大氣顆粒物濃度及粒徑譜（湯天然等，2016）產(chǎn)生重要而復(fù)雜的影響。

湖面與陸面的熱動(dòng)力差異往往造成瀕湖區(qū)域形成以晝夜為周期的湖陸風(fēng)環(huán)流，這種局地?zé)崃Νh(huán)流顯著影響著區(qū)域內(nèi)大氣污染物的擴(kuò)散和輸送及空氣質(zhì)量（Cleary et al.，2022;Zhao et al.，2022）。對(duì)美國(guó)密西根湖（57 757.00 km2）（Laird et al.，2001）、加拿大安大略湖（70 400.00 km2）（Wentworth et al.，2015）和伊利湖（25 667.00 km2）（Sills et al.，2011）、中國(guó)太湖（2 428.00 km2）（Wang et al.，2017）等大型內(nèi)陸湖泊的長(zhǎng)期實(shí)地觀測(cè)試驗(yàn)，揭示了湖風(fēng)的時(shí)空發(fā)展、發(fā)生頻率和空間結(jié)構(gòu)及其對(duì)近地面大氣污染形勢(shì)的影響。例如，Wentworth et al.（2015）統(tǒng)計(jì)了研究期間安大略湖形成湖風(fēng)環(huán)流的天數(shù)，發(fā)現(xiàn)湖風(fēng)日O3質(zhì)量濃度顯著高于非湖風(fēng)日，且位于環(huán)流內(nèi)瀕湖區(qū)域的觀測(cè)站點(diǎn)O3質(zhì)量濃度比環(huán)流外的站點(diǎn)更高。

中尺度空氣質(zhì)量模型和相應(yīng)的敏感性數(shù)值試驗(yàn)是探討上述科學(xué)問(wèn)題的重要工具和方法。Zhang et al.（2017）利用中尺度WRF-Chem模式，通過(guò)將湖泊下墊面改為耕地的陸面敏感性試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，修改后的原來(lái)太湖湖面位置上空的臭氧質(zhì)量濃度平均降低約25.7 μg·m-3。由于湖-陸熱力性質(zhì)的差異，當(dāng)白天太湖的湖風(fēng)吹過(guò)陸地時(shí)，將在湖濱地區(qū)形成一個(gè)熱力內(nèi)邊界層，并將從湖區(qū)水平輸送而來(lái)的臭氧集中在熱力內(nèi)邊界層內(nèi)（Ogawa et al.，1986），導(dǎo)致處于太湖下風(fēng)向的蘇州城區(qū)臭氧質(zhì)量濃度升高（王凡等，2019）;而夜間陸風(fēng)的形成則導(dǎo)致太湖上空產(chǎn)生強(qiáng)烈的輻合抬升運(yùn)動(dòng)，在湖面上空1.5～2.0 km處產(chǎn)生高質(zhì)量濃度的臭氧區(qū)（Wang et al.，2021）。

以往的研究大多利用主流的中尺度大氣數(shù)值模式關(guān)注大型湖泊對(duì)周邊區(qū)域跨城市尺度的大氣環(huán)流輸送和擴(kuò)散過(guò)程以及城市整體大氣污染濃度的影響（Zhang et al.，2017;Stanier et al.，2021;Pierce et al.，2023），且已取得許多有意義的研究成果。目前，觀測(cè)已證實(shí)中型內(nèi)陸湖泊如太浩湖（490.00 km2）也能產(chǎn)生湖風(fēng)環(huán)流（Burley et al.，2015），且湖的中央存在高質(zhì)量濃度臭氧，這可能是由湖面較少的干沉降和高大氣穩(wěn)定度造成的（Burley et al.，2015;Stauffer et al.，2015）。為此需要進(jìn)一步驗(yàn)證中小型湖泊的存在對(duì)近地面大氣污染物傳輸和濃度分布影響的可能機(jī)制。過(guò)去的相關(guān)研究大多利用中尺度模式，但這些模式包含了很多很復(fù)雜的物理機(jī)制，它們共同影響模擬結(jié)果，即使是針對(duì)特定變量的敏感性試驗(yàn)，也會(huì)觸發(fā)其他機(jī)制的耦合效應(yīng)而影響對(duì)比驗(yàn)證結(jié)果（Zhang et al.，2017;Wang F et al.，2023）。因此，部分研究嘗試創(chuàng)新思路和技術(shù)方法。例如，有學(xué)者采用相關(guān)性分析方法，從宏觀角度研究了水體與污染物質(zhì)量濃度的關(guān)系，并發(fā)現(xiàn)水體覆蓋率每增加10％，PM2.5、PM10和NO2的年均質(zhì)量濃度相應(yīng)下降2.45％、2.96％和9.65％（Zhu and Zhou，2019）。然而，由于空氣污染過(guò)程受到本地排放、周邊輸送、氣象條件、地形地貌等多種因素的影響（Chang et al.，2019;Dong et al.，2020;王孜澈等，2024），所以相關(guān)性分析方法仍存在一定的局限性，它并不能充分考慮其中的具體作用機(jī)制。由此本研究試圖使用亞城市尺度的概念化城市陸面模型，建立概念化的城市-湖泊分布格局，通過(guò)對(duì)其中有可能影響大氣邊界層能量和環(huán)流結(jié)構(gòu)的物理機(jī)制進(jìn)行敏感性試驗(yàn)，揭示城市湖泊的存在影響近地面污染物擴(kuò)散與輸送的最根本的敏感因子及其作用機(jī)制。本研究的概念模型結(jié)果與中尺度模式模擬結(jié)果的對(duì)比驗(yàn)證放在文后附錄A中。

本研究首先對(duì)南京市內(nèi)玄武湖區(qū)域和九龍湖區(qū)域的夏季逐小時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，探究各區(qū)域內(nèi)瀕湖站與非瀕湖站的NO2、O3、PM2.5質(zhì)量濃度的站點(diǎn)數(shù)據(jù)差異及其時(shí)間變化特征，這些污染物分別被用來(lái)表征近地面本地排放、高空和周邊輸送以及本地-傳輸復(fù)合型污染指標(biāo)物;接著利用二維陸面過(guò)程模式結(jié)合不同排放情景進(jìn)行湖泊-城市陸地敏感性數(shù)值試驗(yàn)，通過(guò)模擬結(jié)果與觀測(cè)結(jié)果的對(duì)比，探討城市湖泊對(duì)城市近地面大氣污染擴(kuò)散和傳輸特征及時(shí)空分布差異的影響。該研究可為今后的城市規(guī)劃提供指導(dǎo)，為城市瀕湖區(qū)域空氣污染治理提供理論依據(jù)。

1" 資料和方法

1.1" 研究區(qū)域和觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源

為了盡可能避免因城市建筑分布與道路密度的空間異質(zhì)性造成的影響，本研究在監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的選擇過(guò)程中，首先以站點(diǎn)位置周邊平坦、建筑布局均一、站點(diǎn)架設(shè)位置足夠高為標(biāo)準(zhǔn);其次要求在5 km范圍內(nèi)同時(shí)存在瀕湖站點(diǎn)（距離城市湖泊水平距離小于200 m）和非瀕湖站點(diǎn)（距離城市湖泊水平距離大于2 km），以便進(jìn)行對(duì)比研究。我們逐一考察了南京市13個(gè)國(guó)控站點(diǎn)和一些架設(shè)條件較好的省控站中符合研究需要（距離湖泊較近的站點(diǎn)，以及與前者相比可能存在對(duì)照意義的站點(diǎn)）的站點(diǎn)及其區(qū)域（部分備選站點(diǎn)周邊具體情況的圖文詳見(jiàn)本文附錄B），最終選取南京市內(nèi)的玄武湖（南京城市內(nèi)湖，湖面面積約為3.78 km2;圖1b）和九龍湖（南京城市內(nèi)湖，湖面面積約為0.49 km2;圖1c）及周邊城市區(qū)域作為研究對(duì)象，并相應(yīng)選擇玄武湖站點(diǎn)、九龍湖站點(diǎn)代表各自區(qū)域內(nèi)的瀕湖站;相應(yīng)地，草場(chǎng)門(mén)站點(diǎn)和彩虹橋站點(diǎn)作為非瀕湖的對(duì)照站點(diǎn)。它們的監(jiān)測(cè)結(jié)果基本能反映所屬區(qū)域內(nèi)的空氣質(zhì)量。

本研究使用的數(shù)據(jù)為玄武湖、九龍湖、草場(chǎng)門(mén)、彩虹橋4個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站2019—2021年O3、NO2、PM2.5逐時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)?？諝赓|(zhì)量監(jiān)測(cè)站站點(diǎn)位置如圖1所示。數(shù)據(jù)來(lái)自中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)（http：／／www.cnemc.cn／）。在本研究關(guān)注的區(qū)域內(nèi)，NO2主要由近地面排放生成，且由于壽命較短，其影響范圍的局地性和近地面特征非常明顯;而O3則相反，很少在近地面排放或生成，主要以邊界層上部及以上的生成為主，且其壽命相對(duì)較長(zhǎng)，受中尺度水平傳輸?shù)挠绊戄^大。因此，本文選擇NO2和O3作為近地面排放和中高空傳輸與生成的污染指標(biāo)物;而PM2.5排放源分布、生命周期、一次和二次機(jī)制特征均較復(fù)雜，我們認(rèn)為其本地排放和周邊傳輸影響均較明顯，并將其作為上述兩種指標(biāo)物的對(duì)比。

本研究對(duì)上述站點(diǎn)的空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行了質(zhì)量控制，首先根據(jù)生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB3095-2012）的規(guī)定，剔除了原始觀測(cè)數(shù)據(jù)中的異常值、缺測(cè)值和無(wú)效數(shù)據(jù);其次，考慮到城市排放和污染物濃度的非均質(zhì)性（即不同站點(diǎn)污染物濃度受小局地源影響而導(dǎo)致的差異），采用穩(wěn)健局部近似回歸算法（Ruckstuhl et al.，2012;Pu et al.，2014），將遠(yuǎn)離擬合曲線的觀測(cè)值過(guò)濾掉，以平滑局部波動(dòng)，保留的值即為具有本底特征的值，從而盡可能減小局地源排放的影響。該算法的基本原理如下。

首先，將觀測(cè)的實(shí)際質(zhì)量濃度值定義為Y（t），基本等量關(guān)系為：

Y（t）=g（t）+m（t）+E。（1）

式中：g（t）是本底值質(zhì)量濃度；m（t）是t時(shí)刻的局部污染所產(chǎn)生的影響；E是測(cè)量誤差。

假設(shè)基線信號(hào)g相對(duì)于局地信號(hào)m的任意貢獻(xiàn)變化幅度較小，局地信號(hào)m在很多時(shí)間點(diǎn)t為零，那么可以假設(shè)g為光滑曲線。如果在時(shí)間點(diǎn)t上滿足m（t）遠(yuǎn)大于標(biāo)準(zhǔn)差σ（足以顯示出局地污染的明顯貢獻(xiàn)），則將觀測(cè)值Y（t）視為異常值。在這種情況下，建立局部線性回歸模型來(lái)估計(jì)基線信號(hào)g^。即求解：

g^（t0）=argminθ∑ni=1Wr（ti）Kti-t0h{yi-θ0+θ1（ti-t0）〗}2。（2）

式中：K（ti-t0）/h為核心權(quán)重函數(shù)；h為鄰域?qū)挾龋褂昧藅ricube核函數(shù)；yi是實(shí)際觀測(cè)值；θ0為截距項(xiàng)；θ1為斜率項(xiàng)。

為了弱化無(wú)關(guān)的局地信號(hào)的權(quán)重，引入了Wr（ti）為非對(duì)稱穩(wěn)健性權(quán)重：

Wr（ti）=1，""""""""" if rilt;0；

max1-rib2，02，otherwise。（3）

式中：ri=yi-g（ti）/σ；調(diào)整常數(shù)b一般為3.5。

最后，為了實(shí)現(xiàn)REBS技術(shù)，需要規(guī)定尺度參數(shù)σ（即測(cè)量噪點(diǎn)），一般根據(jù)負(fù)殘差的標(biāo)準(zhǔn)差計(jì)算：

σ^asd=1#i：ri≤0∑i：ri≤0（ri）2。（4）

總而言之，該算法的主要過(guò)程如下：1）對(duì)于每一個(gè)觀測(cè)值，使用式（2）的局部回歸模型估計(jì)基線信號(hào)g^，穩(wěn)健性權(quán)重Wr（ti）=1；2）使用式（4）估計(jì)尺度參數(shù)σ并通過(guò)式（3）計(jì)算穩(wěn)健性權(quán)重Wr（ti）；3）重復(fù)上述步驟直至曲線收斂。

本研究主要借助R軟件中的IDPmisc程序包實(shí)現(xiàn)，考慮到大氣污染物質(zhì)量濃度的季節(jié)變化，把鄰域?qū)挾仍O(shè)置為90 d，即以整個(gè)夏季的數(shù)據(jù)為一次擬合。計(jì)算后可得到標(biāo)準(zhǔn)偏差σ，據(jù)此把擬合值±4σ之外的值視為受局地污染影響較大的值，給予剔除。

1.2" 二維陸面過(guò)程模型

1.2.1" 模型簡(jiǎn)介和物理參數(shù)化過(guò)程

為了研究城市湖泊對(duì)城市局地大氣污染擴(kuò)散的影響，我們開(kāi)發(fā)了一個(gè)較為簡(jiǎn)單的二維陸面過(guò)程模型。該陸面模型忽略了陸面生物化學(xué)過(guò)程、復(fù)雜城市冠層結(jié)構(gòu)、地形高度等，主要考慮地表能量平衡、近地面湍流、地表粗糙度、零平面位移高度和大氣流動(dòng)的動(dòng)力拖曳過(guò)程、地面水汽蒸散以及大氣污染物的擴(kuò)散傳輸?shù)冗^(guò)程，方便對(duì)水陸和其他不同地表利用類(lèi)型的空間分布格局和陸面特征進(jìn)行仿真和理想化設(shè)置。該模型可輸出下墊面感熱通量、潛熱通量、動(dòng)量通量、水汽通量，以及氣溫和大氣污染物擴(kuò)散濃度的二維空間場(chǎng)等。該模式僅需較少的初始參數(shù)、初邊值設(shè)定和計(jì)算代價(jià)，就可以完成對(duì)城市區(qū)域陸面過(guò)程和近地面氣象場(chǎng)的主要特征的模擬，并方便進(jìn)行地表利用類(lèi)型和主要陸面參數(shù)的敏感性數(shù)值試驗(yàn)，進(jìn)而驗(yàn)證特定區(qū)域的陸面過(guò)程和大氣污染擴(kuò)散過(guò)程的可能機(jī)制。該模型采取水平均一對(duì)數(shù)風(fēng)速廓線（Masson，2000）和常通量中性大氣層結(jié)位溫廓線假設(shè)（胡小明和劉樹(shù)華，2005），而其地表能量與水分平衡參數(shù)化方法主要參考了北京大學(xué)的三維陸面過(guò)程及邊界層模式（胡小明和劉樹(shù)華，2005）以及Noilhan and Planton（1989）提出的陸面過(guò)程的參數(shù)化方法（即NP-89模式）。

該模型中的關(guān)鍵機(jī)制和物理參數(shù)化方案介紹如下：

1）平流與擴(kuò)散過(guò)程參數(shù)化

①平流方程描述的是某一物理量的局地變化僅由該物理量的平流所致，二維平流方程的形式（陳雄山，1979）為：

At+uAx+wAz=0。（5）

式中：A（x，z，t）是被平流的任一物理量；u、w分別為x、z方向的風(fēng)速分量。

②擴(kuò)散方程是求解由風(fēng)場(chǎng)和湍流場(chǎng)造成的大氣污染物在二維空間中的擴(kuò)散傳輸過(guò)程，并求解質(zhì)量濃度的空間分布，其數(shù)值方程（陳泮勤，1985）為：

Ct=Ckz2Cx2+Ckz2Cz2-uCx-wCz。（6）

式中：C（x，z，t）是污染物質(zhì)量濃度；Ckz為垂直動(dòng)量湍流交換系數(shù)；u、w分別為x、z方向的風(fēng)速分量。

湍流擴(kuò)散系數(shù)由混合長(zhǎng)方案確定，該方案采用經(jīng)典Prandtl半經(jīng)驗(yàn)混合長(zhǎng)理論，由Monin and Obukhov（1954）推廣到近地面湍流混合問(wèn)題的解決中，其方程的形式為：

Ckz=l2（uz）2+（vz）212Fm（Ri）。（7）

式中：l為湍流混合長(zhǎng)；Fm（Ri）為關(guān)于理查森數(shù)（Ri）的函數(shù)，Ri表示大氣靜力穩(wěn)定度與垂直風(fēng)切變的比值的無(wú)量綱數(shù)。其方程的形式（Nieuwstadt，1984）為：

Ri=gTTzuz2+vz2。（8）

式中：T為位溫；g為重力加速度。

另外，混合長(zhǎng)l一般采用的形式（Blackadar，1962）為：

l=k1+kλ。（9）

式中：k為卡門(mén)常數(shù)，取k=0.4； λ為漸進(jìn)混合長(zhǎng)，模型調(diào)優(yōu)后選取λ=300 m。

2）地表能量與水分平衡參數(shù)化

①地表能量平衡是陸面模式的核心機(jī)制，其方程的形式為：

Qdr+Qlr=Hss+Esl+Hsq。（10）

式中：Qdr為地表吸收的直接太陽(yáng)輻射通量，由式（11）給出；Qlr為地表吸收的長(zhǎng)波輻射通量，由式（15）給出；Hss為地表感熱通量，由式（20）給出；Esl為地表潛熱通量，由式（22）給出；Hsq為地表與深層土壤之間的熱量通量。

②直接太陽(yáng)輻射通量Qdr是指沒(méi)有被大氣分散或吸收，直接到達(dá)地面的太陽(yáng)輻射。計(jì)算該通量的基本方法涉及太陽(yáng)輻射強(qiáng)度、大氣對(duì)太陽(yáng)輻射的吸收和散射。其通過(guò)下式估算：

Qdr=S0cos（θz）τ（1-α）。（11）

式中：S0為太陽(yáng)輻射常數(shù)，取S0=1 353 W·m-2；θz為太陽(yáng)高度角，即太陽(yáng)光線與地面垂直方向的夾角；τ為大氣透過(guò)率，表示從大氣頂部到地面的太陽(yáng)輻射能量的比例，使用經(jīng)驗(yàn)公式τ=（TAT-AQ3）估算；α為地表反照率，是表征地表對(duì)太陽(yáng)輻射反射能力的參數(shù)。

其中，太陽(yáng)高度角θz可使用以下公式估算：

cos（θz）=sin（）sin（δ）+cos（δ）cos（δ）cos（h）。（12）

式中：為觀測(cè)點(diǎn)的緯度，取為北緯39°；δ為太陽(yáng)赤緯，即太陽(yáng)直射點(diǎn)緯度，取δ為北緯19°；h為太陽(yáng)時(shí)角，即從地方時(shí)正午到給定時(shí)刻的角度差，簡(jiǎn)化計(jì)算為h=π（12-t）/12，t為一天中的時(shí)刻。

TAT是考慮了天空漫反射的經(jīng)驗(yàn)參數(shù)，其方程的形式為：

TAT=1.03-0.089.49×10-4+0.051cos（θz）0.5。（13）

AQ3是大氣對(duì)整個(gè)太陽(yáng)光譜的吸收系數(shù)，其方程的形式為：

AQ3=2.9DP（1+141.5DP）0.635+5.925DP。（14）

式中：DP為大氣水汽光學(xué)厚度。

③地表吸收的長(zhǎng)波輻射通量Qlr是指地面接收的來(lái)自大氣的下行長(zhǎng)波輻射以及其他來(lái)源（如云、溫室氣體、懸浮顆粒等）的輻射。模型中Qlr的計(jì)算方法由Xiong and Qiu（2011）給出，它是大氣溫度和大氣濕度的函數(shù)，其方程的形式為：

Qlr=εaσT42-εσT41。（15）

式中：εa為大氣長(zhǎng)波發(fā)射率，計(jì)算時(shí)采用經(jīng)驗(yàn)公式εa=K（ea）17，其中K為經(jīng)驗(yàn)常數(shù)，取K=0.4，ea為2 m水汽壓，采用經(jīng)驗(yàn)公式ea=Q2p/（Q2+0.622），p為近地面氣壓，取p=1 000 hPa，Q2為2 m參考空氣比濕；ε為地表長(zhǎng)波放射率，取ε=0.95；T2為2 m參考?xì)鉁?；T1為貼地層參考?xì)鉁?；σ為斯蒂?玻耳茲曼常數(shù)（Stefan-Boltzmann constant），σ=5.67×10-8W·m-2·K-4。

④對(duì)于地表溫度T的計(jì)算，其方程的形式為：

Tt=HsqCt-2πTAU（T-Ts）。（16）

式中：Hsq為地表與深層土壤之間的熱量通量，取Hsq=Qdr+Qlr-Hss-Esl；TAU為氣溫變化的1個(gè)周期，即1 d，取TAU=86 400 s；Ts為土壤日平均溫度，取Ts=285 K。

⑤對(duì)于水分的計(jì)算

地表體含水量Wg是指單位體積土壤中水分的體積占土壤總體積的比例，其方程的形式為：

Wgt=C1ρwD1（Pg-Eg）-C2TAU（Wg-Wgeq），0≤Wg≤Wsat。（17）

土壤日平均體含水量是指在一天內(nèi)土壤中含水量的平均值，其方程的形式為：

W2t=1ρwD2（Pg-Eg-Etr），0≤W2≤Wsat。（18）

式中：ρw為水的密度，取ρw=1 000 kg·m-3；D1為與地表體含水量Wg有關(guān)的土壤層厚度，取D1=0.01 m；D2為與土壤日平均體含水量W2有關(guān)的土壤層厚度，取D2=1 m；Pg為到達(dá)土壤表面的液態(tài)水通量，由于模型不考慮降水，取Pg=0；Eg為土壤蒸發(fā)通量；Etr為植被葉面生理蒸騰通量（Eg、Etr的具體計(jì)算過(guò)程均在下文介紹）；Wgeq為重力與毛細(xì)管張力平衡時(shí)的土壤表面體含水量，其方程的形式為：

Wgeq=W2-W2Wsatp1-W2Wsat8pWsat。（19）

⑥地表感熱通量Hss是指由于溫差導(dǎo)致的熱量在地表與大氣之間的傳遞，它表征下墊面與大氣之間的熱交換。模型中Hss的計(jì)算方法由Reginato et al.（1985）給出，其方程的形式為：

Hss=ρa(bǔ)cp（T1-T2）ra。（20）

式中：ρa(bǔ)為空氣密度，取ρa(bǔ)=1.29 kg·m-3；cp為空氣比定壓熱容，取cp=1 005 J·kg-1·K-1（T=300 K時(shí)）；T1為下墊面表面溫度，即貼地層溫度；T2為2 m空氣溫度；ra為空氣動(dòng)力學(xué)阻力（單位：s/m），與風(fēng)速、粗糙度和大氣層結(jié)等因素有關(guān)，其方程的形式為：

ra=1CHU2。（21）

式中：CH為拖曳系數(shù)；U2為2 m風(fēng)速（單位：m/s）。

⑦地表潛熱通量Esl是指水分蒸發(fā)和植物蒸騰作用過(guò)程中的能量轉(zhuǎn)移，其方程的形式為：

Esl=（Eg+Ev）L。（22）

式中：Ev為植被生理蒸騰與葉面蒸發(fā)總通量；L為水汽化潛熱，取L=2.5×106 J·kg-1。

地表水汽蒸發(fā)通量Eg是指單位面積、單位時(shí)間內(nèi)從土壤表面蒸發(fā)到大氣中的水分量，其方程的形式為：

Eg=1raρa(bǔ)（1-Veg）（qsatHu-Q2）。（23）

式中：Veg為植被覆蓋率；Hu為地表相對(duì)濕度；qsat是氣溫為T(mén)1時(shí)空氣的飽和比濕，可以通過(guò)Teten經(jīng)驗(yàn)方程計(jì)算得到：

es=6.1×exp17.269T1-273.16T1-35.86，（24）

qsat=0.622esp-0.378es。（25）

另外，地表相對(duì)濕度Hu的求解公式如下：

Hu=0.51-cos（πWgWfc）。（26）

式中：Wfc為土壤持水量，表征土壤能夠吸收和保留的水分總量。

葉面截流水量的蒸發(fā)通量Er是指降水后植物葉面上殘留的水分通過(guò)蒸發(fā)過(guò)程返回到大氣中的水量，其方程的形式為：

Er=Vegρa(bǔ)δra（qsat-Q2）。（27）

式中：δ為截留水的葉面覆蓋率。其方程的形式為：

δ=ρwWR0.2VegLAI0.667。（28）

式中：WR為與土壤水分有關(guān)的參數(shù)；LAI為冠層葉面面積指數(shù)（單位：m2/m2），定義為單位地面面積上的葉面面積總和。

植被葉面生理蒸騰通量Etr表示通過(guò)植物葉片表面的氣孔釋放到大氣中的水蒸氣量，其方程的形式為：

Etr=Vegρa(bǔ)1-δra+rs（qsat-Q2）。（29）

植被生理蒸騰與葉面蒸發(fā)總通量Ev為葉面截流水量的蒸發(fā)通量Er與植被葉面生理蒸騰通量Etr之和，其方程的形式為：

Ev=Er+Etr。（30）

式（29）中：rs為地面與植被系統(tǒng)的表面阻抗，其計(jì)算過(guò)程如下：

F=1.1S0cos（θz）τ80LAI，（31）

F1=F+Rmin/Rmax1+F，（32）

F2=W2-WwiltWfc-Wwilt，（33）

F3=1-0.06ρw（qsat-Q2），（34）

F4=1-0.001 6（298-T2）2，（35）

rs=F1RminLAIF2F3F44。（36）

式中：Rmin為冠層葉面邊界層阻抗最小值（單位：s/m）；Rmax為冠層葉面邊界層阻抗最大值（單位：s/m）；Wwilt為土壤植被凋萎系數(shù)。

該模式?jīng)]有像當(dāng)前各主流中尺度模式一樣包括更多的物理機(jī)制、更復(fù)雜的參數(shù)化方案和更全面的初邊值場(chǎng)，但是該模型包括了與城市-亞城市尺度上的主要?jiǎng)恿W(xué)和熱力學(xué)物理過(guò)程有關(guān)的參數(shù)化方案，尤其是對(duì)于本研究關(guān)心的城市-水體表面的熱力和動(dòng)力特征差異給出了適當(dāng)?shù)慕：投筷P(guān)系，并且將城市下墊面視為水平平坦均勻假設(shè)下的具有較大粗糙度以及較低含水量和比熱容的材料表面，這與第二代陸面模式（如WRF中SLAB或NOAH_1）的復(fù)雜度相似（Liu et al.，2006）。基于該模型，本研究能夠更好地進(jìn)行典型天氣背景（如特定風(fēng)向風(fēng)速、近地面大氣垂直熱力層結(jié)和穩(wěn)定度等）下的城市-湖泊熱動(dòng)力差異對(duì)近地面大氣運(yùn)動(dòng)、湍流擴(kuò)散系數(shù)以及污染擴(kuò)散傳輸影響的研究。相對(duì)于全耦合模式（如WRF-Chem），本模式無(wú)需必須選擇具體的研究區(qū)域和時(shí)段來(lái)模擬一個(gè)受多種初邊條件強(qiáng)迫的特定個(gè)例，且在進(jìn)行單變量敏感性控制試驗(yàn)時(shí)，對(duì)于有可能出現(xiàn)的與事實(shí)不符的多種物理機(jī)制在數(shù)值模型中的耦合干擾，可以更方便地防止其發(fā)生。因此，本模型更有利于用來(lái)驗(yàn)證城市-湖泊陸面分布差異與環(huán)境氣象結(jié)果之間的更加普適性的因果關(guān)系。

但是，為了驗(yàn)證本文模擬結(jié)果的可靠性，本研究同樣使用WRF-Chem模式在同一研究區(qū)域、相應(yīng)情景下進(jìn)行了城市-湖泊地表利用類(lèi)型的數(shù)值模擬，并對(duì)玄武湖及周邊城市區(qū)域近地面大氣環(huán)流和污染擴(kuò)散時(shí)空分布特征及其與城市湖泊分布的相關(guān)性進(jìn)行了分析。WRF-Chem模擬結(jié)果與本文通過(guò)簡(jiǎn)單城市陸面過(guò)程模式得到的結(jié)果定性一致，相關(guān)結(jié)果詳見(jiàn)附錄A。

1.2.2" 參數(shù)設(shè)置和試驗(yàn)設(shè)計(jì)

本研究在二維陸面模型中構(gòu)建了一個(gè)湖泊-城市陸地相連的地表利用類(lèi)型分布情景，如圖2a所示。其中，水平方向從點(diǎn)A到點(diǎn)B共30格點(diǎn)，分辨率為1.5 km;垂直層設(shè)置為從近地面2 m開(kāi)始到高空3 000 m高度共20層不等間隔的格點(diǎn)。該模型采取水平均一對(duì)數(shù)風(fēng)速廓線（Masson，2000）和常通量中性大氣層結(jié)位溫廓線假設(shè)（胡小明和劉樹(shù)華，2005），并在模式上風(fēng)向邊界處一定高度設(shè)定時(shí)間連續(xù)的大氣污染物排放的單位源強(qiáng)。模擬輸出二維空間中的氣溫、風(fēng)速和比質(zhì)量濃度（定義為單位源強(qiáng)下模擬環(huán)境中污染物的質(zhì)量濃度），時(shí)間間隔為0.5 h。

對(duì)于不同的污染物釋放高度，它對(duì)近地面造成的影響往往存在差異;當(dāng)長(zhǎng)距離傳輸?shù)奈廴疚锾幱谌臻g邊界層以下、夜間邊界層以上殘留層高度的時(shí)候，它往往會(huì)對(duì)次日的污染過(guò)程造成明顯影響。此外，從長(zhǎng)期觀測(cè)經(jīng)驗(yàn)（Sun et al.，2023）以及與地方生態(tài)環(huán)境局在合作過(guò)程中的工作經(jīng)驗(yàn)來(lái)看，對(duì)于一些較穩(wěn)定的大氣污染物，基本而言其傳輸來(lái)源的距離與傳輸高度呈較強(qiáng)的正相關(guān)性。由此本研究設(shè)計(jì)了兩種排放情景，一是近地面排放情景，即大氣污染物排放源設(shè)置在上風(fēng)向邊界20～80 m高度（垂直第5—7層），主要代表近地面排放或者生成的污染物;二是中高空排放情景，即大氣污染物排放源設(shè)置在上風(fēng)向邊界1 000～1 500 m高度（垂直第15—17層），主要代表邊界層內(nèi)中高層傳輸或者生成的污染物。而且在不同排放情景下，對(duì)湖泊下墊面特征進(jìn)行數(shù)值敏感性試驗(yàn)，共計(jì)4組試驗(yàn)（表1）。其中，試驗(yàn)1與試驗(yàn)3中考慮了湖泊的存在，在模型中將地表第1—15格點(diǎn)設(shè)置為湖泊下墊面、第16—30格點(diǎn)設(shè)置為城市陸地（圖2a、c）。而試驗(yàn)2與試驗(yàn)4中則不考慮上述湖面的存在，即地表所有的格點(diǎn)均為城市陸地（圖2b、d）。表2給出了湖泊和城市陸地的陸面參數(shù)設(shè)置。4組試驗(yàn)中其他配置的初邊值保持相同。每組試驗(yàn)的模擬時(shí)長(zhǎng)為3 d，其中前24 h為模式起轉(zhuǎn)。

2" 結(jié)果與分析

2.1" 城市瀕湖與非瀕湖區(qū)域近地面大氣污染物質(zhì)量濃度日變化特征的觀測(cè)分析

利用2019—2021年南京市空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，對(duì)玄武湖和九龍湖區(qū)域?yàn)l湖站與非瀕湖站觀測(cè)中NO2、O3、PM2.5的日變化特征及其差異進(jìn)行分析。圖3顯示了夏季瀕湖站和非瀕湖站的NO2、O3、PM2.5日內(nèi)逐小時(shí)質(zhì)量濃度序列。

如圖3a所示，在玄武湖區(qū)域，NO2質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)在瀕湖站與非瀕湖站基本一致，均呈現(xiàn)出雙峰型分布。每日的質(zhì)量濃度峰值分別出現(xiàn)在08時(shí)和21時(shí)（北京時(shí)，下同）前后，與交通的早晚高峰期相對(duì)應(yīng)，可見(jiàn)NO2質(zhì)量濃度受交通源排放影響較大。但兩站點(diǎn)間的NO2質(zhì)量濃度存在明顯差異。日間瀕湖站NO2平均質(zhì)量濃度比非瀕湖站高，夜間則相反。結(jié)合平均質(zhì)量濃度晝夜變化箱線圖（圖4a）可知，在日間，瀕湖站與非瀕湖站質(zhì)量濃度差異的變化范圍為（2.03±0.36）μg·m-3（中位數(shù)±標(biāo)準(zhǔn)差之差），而在夜間則為（0.44±0.45）μg·m-3。如圖3d和圖4b所示，在九龍湖區(qū)域，NO2的時(shí)間變化特征與玄武湖區(qū)域情況類(lèi)似，但由于該區(qū)域處于城市近郊區(qū)，所以NO2質(zhì)量濃度整體偏低。而瀕湖站與非瀕湖站的質(zhì)量濃度差異特征也基本相似：在日間，瀕湖站NO2平均質(zhì)量濃度比非瀕湖站高（1.24±0.21）μg·m-3，而在夜間，則低（0.57±2.32）μg·m-3。

如圖3b所示，在玄武湖區(qū)域，瀕湖站和非瀕湖站的O3質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)均呈現(xiàn)出較明顯的白天高、夜間低的單峰型變化特征。日間發(fā)生在大氣邊界層中高層的光化學(xué)反應(yīng)生成過(guò)程和夜間發(fā)生在近地面的滴定及沉降作用是形成該日變化的主導(dǎo)

因素。但是另一方面，如圖4a所示，同樣位于玄武湖區(qū)域的瀕湖站和非瀕湖站的O3質(zhì)量濃度則存在顯著差異：日間瀕湖站O3平均質(zhì)量濃度比非瀕湖站低（10.34±1.24）μg·m-3;而到了夜間，則偏高（0.05±8.26）μg·m-3。如圖3e和圖4b所示，九龍湖區(qū)域的兩個(gè)站點(diǎn)的O3數(shù)據(jù)也存在類(lèi)似情況：瀕湖站日間O3平均質(zhì)量濃度比非瀕湖站低（8.79±3.14）μg·m-3;而在夜間，則高（2.43±1.10）μg·m-3。O3質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)和兩個(gè)區(qū)域內(nèi)各自站點(diǎn)間的質(zhì)量濃度差異特征，均與NO2質(zhì)量濃度的特征相反。

如圖3c、f所示，玄武湖區(qū)域和九龍湖區(qū)域內(nèi)所有站點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)均表現(xiàn)出單峰單谷型分布。每日的質(zhì)量濃度峰值出現(xiàn)在08—10時(shí)，每日的谷值則主要發(fā)生在午后。但在各自區(qū)域內(nèi)，瀕湖站與非瀕湖站PM2.5質(zhì)量濃度差異的晝夜變化似無(wú)特定的規(guī)律（圖4）。

綜上所述，所有站點(diǎn)中上述3種污染物質(zhì)量濃度的日變化特征均符合以往研究中南京市大氣污染物的時(shí)間變化規(guī)律（賈夢(mèng)唯等，2016;謝放尖等，2023;鄭新梅等，2023），但是在玄武湖區(qū)域和九龍湖區(qū)域內(nèi)，各自的瀕湖站與非瀕湖站之間的質(zhì)量濃度差異的晝夜變化特征則呈現(xiàn)出了明顯的規(guī)律：在同一區(qū)域內(nèi)，日間瀕湖站NO2質(zhì)量濃度高于非瀕湖站，而夜間則瀕湖站低于非瀕湖站;O3的情況與NO2恰好相反;PM2.5的情況較復(fù)雜，在現(xiàn)有的觀測(cè)數(shù)據(jù)容量條件下未發(fā)現(xiàn)類(lèi)似的規(guī)律。

2.2" 局地大氣穩(wěn)定性和污染擴(kuò)散特征的模擬及機(jī)制分析

為了進(jìn)一步探討城市湖泊的存在對(duì)城市大氣局地環(huán)流和污染物擴(kuò)散傳輸?shù)挠绊?，并?yàn)證其可能的機(jī)制與上述觀測(cè)事實(shí)之間的相關(guān)性，本研究利用二維陸面模式結(jié)合不同排放情景，對(duì)湖泊-城市陸地理想分布特征下的氣象場(chǎng)和比質(zhì)量濃度場(chǎng)進(jìn)行了敏感性數(shù)值模擬。試驗(yàn)設(shè)置見(jiàn)本文第1.2.2節(jié)。

圖5給出了氣溫垂直剖面的模擬結(jié)果。值得注意的是，由于試驗(yàn)1與試驗(yàn)3的下墊面設(shè)置與初邊值設(shè)定相同，輸出的氣象場(chǎng)也相同，試驗(yàn)2與試驗(yàn)4同理。如圖5所示，填色內(nèi)容是氣溫，縱坐標(biāo)表示模型中的垂直層，橫坐標(biāo)表示水平分層，其中第1—15層代表城市湖面區(qū)域，第16—30層代表城市陸地區(qū)域。結(jié)果顯示，在白天的大多數(shù)時(shí)段中，城市陸地上空的氣溫明顯高于湖面上空（圖5a—c），且越接近地面（水面）這個(gè)差異越明顯，該水平差異可以最大達(dá)到500 m以上高度。這主要是由于湖水的比熱容大于城市陸地，故在白天強(qiáng)烈的太陽(yáng)輻射強(qiáng)迫下，城市陸面的近地面大氣溫度上升明顯快于湖面上空。相應(yīng)地，夜間湖面附近大氣降溫明顯慢于陸面附近，至04時(shí)前后近地面氣溫的水平差異發(fā)生逆轉(zhuǎn)，即湖面附近氣溫高于陸面（圖5d）。該模擬結(jié)果與其他研究者使用更復(fù)雜的中尺度模式模擬得到的特征較為類(lèi)似（Wang J L et al.，2023），且與大氣邊界層理論的一般規(guī)律相符合。這說(shuō)明本研究使用的概念化二維陸面模式可以基本模擬出陸面過(guò)程的主要特征。而在不考慮湖泊存在的試驗(yàn)2和試驗(yàn)4中，氣溫的垂直分布在所有時(shí)段都較均勻（圖5e—h）。該現(xiàn)象表明，湖泊-城市陸地陸面特征的差異是造成上述近地面氣象場(chǎng)水平差異的首要因素。

圖6給出了在圖5所述的近地面氣象場(chǎng)分布條件下，近地面排放大氣污染物比質(zhì)量濃度在日內(nèi)典型不同時(shí)刻的垂直分布。污染物自上風(fēng)方向邊界處釋放，并通過(guò)水平輸送和垂直擴(kuò)散影響下風(fēng)向比質(zhì)量濃度的空間分布。由圖5i—l可知，在模擬區(qū)域近地面大多數(shù)空間內(nèi)，考慮湖泊存在的試驗(yàn)1，在白天模擬的比質(zhì)量濃度總體高于無(wú)湖泊的試驗(yàn)2，而夜間則相反，即試驗(yàn)1模擬的比質(zhì)量濃度在04時(shí)前后低于試驗(yàn)2。與此同時(shí)，500 m高度以上與近地面比質(zhì)量濃度趨勢(shì)表現(xiàn)相反?？梢?jiàn)城市中湖泊的存在影響著大氣污染物在垂直方向的擴(kuò)散。結(jié)合圖5中氣溫垂直分布特征可知，該現(xiàn)象主要是由湖面與陸面地表附近大氣的垂直氣溫梯度引起的大氣垂直穩(wěn)定度的差異造成的。具體而言，在白天大多數(shù)時(shí)段中，湖面附近的氣溫垂直遞減率較小，垂直穩(wěn)定性較強(qiáng)、湍流系數(shù)較小，湖面附近大氣相比陸面附近大氣具有更弱的垂直擴(kuò)散能力，不利于近地面排放的大氣污染物向高空的擴(kuò)散，從而造成500 m以上高度的污染物比質(zhì)量濃度較低，同時(shí)近地表比質(zhì)量濃度較其他時(shí)段明顯偏高。而在夜間則恰恰相反，湖面附近大氣的垂直擴(kuò)散能力更強(qiáng)，從而造成湖面附近大氣中的污染物比質(zhì)量濃度低于陸面附近，而500 m以上高度的比質(zhì)量濃度則偏高。此外，無(wú)論在試驗(yàn)1還是在試驗(yàn)2中，模擬區(qū)域內(nèi)近地面比質(zhì)量濃度均表現(xiàn)為日間低、夜間高的特征。這主要是由于湖面和城市地表附近大氣均表現(xiàn)為日間垂直氣溫遞減率大于夜間，日間近地面垂直湍流擴(kuò)散能力高于夜間。這一模擬的情景設(shè)計(jì)和模擬結(jié)果均與觀測(cè)分析中以近地面排放為主的NO2質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)相吻合。

圖7給出了在圖5所述的近地面氣象場(chǎng)分布條件下中高空排放大氣污染物在日內(nèi)典型不同時(shí)刻的比質(zhì)量濃度的垂直分布。由圖7i—l可知，在日間，試驗(yàn)3模擬的近地面大氣污染物比質(zhì)量濃度普遍較試驗(yàn)4低，而在夜間則表現(xiàn)出相反特征，即試驗(yàn)3模擬的比質(zhì)量濃度在04時(shí)前后更高;與此同時(shí)，中高空（1 km高度以上）與近地面比質(zhì)量濃度的趨勢(shì)表現(xiàn)相反。該模擬結(jié)果與近地面排放情景截然相反，但受到了類(lèi)似的湖面與城市陸面低空大氣垂直穩(wěn)定度的差異的晝夜變化影響。具體而言，在白天大多數(shù)時(shí)段中，由于湖泊的存在，湖面附近大氣具有更強(qiáng)的垂直穩(wěn)定性，其垂直擴(kuò)散能力較弱，中高空排放的大氣污染物向下風(fēng)向近地面?zhèn)鬏斉c擴(kuò)散受到抑制，導(dǎo)致近地面比質(zhì)量濃度較低同時(shí)中高空比質(zhì)量濃度偏高。而在夜間至凌晨時(shí)段，這一情況發(fā)生了逆轉(zhuǎn)，較弱的垂直大氣穩(wěn)定性讓更多的污染物從比質(zhì)量濃度較高的中高空輸送到湖面附近，該過(guò)程在更穩(wěn)定的城市陸地附近較弱，造成湖面附近大氣污染物比質(zhì)量濃度相比陸面附近更高，而1 km以上高度的比質(zhì)量濃度則偏低。此外，試驗(yàn)3與試驗(yàn)4模擬的比質(zhì)量濃度垂直分布格局基本類(lèi)似，且近地面比質(zhì)量濃度均表現(xiàn)為日間高、夜間低的特征，這與近地面排放情景中的變化特征恰好相反。這一模擬的情景設(shè)計(jì)和模擬結(jié)果均與觀測(cè)分析中以邊界層中高層生成與傳輸為主的O3質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)相吻合。

2.3" 瀕湖點(diǎn)位上空污染物比質(zhì)量濃度的時(shí)空特征分析

為了分析和驗(yàn)證城市中湖面和陸面地表附近大氣擴(kuò)散能力的差異對(duì)不同高度排放污染物的擴(kuò)散作用及其影響高度的作用，本研究分析了不同排放情景下比質(zhì)量濃度的日變化及其垂直分布特征。

近地面排放情景下，在考慮湖泊存在的試驗(yàn)1和無(wú)湖泊的試驗(yàn)2中，城市瀕湖點(diǎn)位上空污染物平均比質(zhì)量濃度的日變化如圖8所示?？芍?，試驗(yàn)1和試驗(yàn)2污染物比質(zhì)量濃度的總體變化規(guī)律相似，均呈現(xiàn)日間低、夜間高的分布特征，日變化的最低值和最高值分別出現(xiàn)在午后和凌晨前后，即無(wú)論有無(wú)湖泊的存在，城市近地面大氣的垂直擴(kuò)散能力均表現(xiàn)為白天強(qiáng)、晚上弱的特征。這一變化規(guī)律與觀測(cè)分析中的NO2質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)相吻合。而在城市瀕湖點(diǎn)位上空的不同高度上，其日變化幅度有所差異，在80 m附近高度上變化幅度最大，在2 m高度上變化幅度較小。與此同時(shí)，試驗(yàn)1的比質(zhì)量濃度晝夜變化幅度小于試驗(yàn)2。由圖8c可知，06時(shí)至20時(shí)，試驗(yàn)1與試驗(yàn)2的比質(zhì)量濃度差為正值，即有湖存在的城市近地面比質(zhì)量濃度高于無(wú)湖的城市近地面，而至20時(shí)以后其差值由正轉(zhuǎn)負(fù)，再至凌晨達(dá)到負(fù)極值，即此時(shí)有湖存在的城市近地面比質(zhì)量濃度小于無(wú)湖情況，且差異最大。這與觀測(cè)分析中的瀕湖站與非瀕湖站之間的NO2質(zhì)量濃度差異的晝夜變化特征定性吻合。

在中高空排放情景模擬下，試驗(yàn)3和試驗(yàn)4中城市瀕湖點(diǎn)位上空污染物平均比質(zhì)量濃度的日變化如圖9所示?？芍囼?yàn)3和試驗(yàn)4污染物比質(zhì)量濃度的總體變化規(guī)律均呈現(xiàn)日間高、夜間低的分布特征，日變化的最高值和最低值分別出現(xiàn)在午后和凌晨前后。即無(wú)論湖泊是否存在，白天城市低空較強(qiáng)的大氣垂直擴(kuò)散能力均有利于中高空排放污染物向近地面?zhèn)鬏斉c擴(kuò)散，而夜間則相反。該變化規(guī)律與近地面排放情景情況相反，與觀測(cè)分析中的O3比質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)相吻合。在城市瀕湖點(diǎn)位上空的不同高度上，從20 m到80 m其日變化幅度逐漸增大。圖9c顯示了兩組試驗(yàn)?zāi)M結(jié)果的差異?？芍?，日間（06—20時(shí)）試驗(yàn)3與試驗(yàn)4的比質(zhì)量濃度差為負(fù)值，即有湖存在的城市近地面比質(zhì)量濃度低于無(wú)湖的城市近地面，而至20時(shí)以后其差值由負(fù)轉(zhuǎn)正，再至凌晨達(dá)到正極值，即此時(shí)有湖存在的城市近地面比質(zhì)量濃度大于無(wú)湖情況，且差異最大。上述模擬結(jié)果的差異與觀測(cè)分析中瀕湖站與非瀕湖站之間O3比質(zhì)量濃度差異的晝夜變化特征定性吻合。

由以上討論可知，對(duì)于以近地面排放和生成為主的污染物以及以邊界層內(nèi)中高層傳輸和生成為主的污染物，城市湖泊引起的近地面垂直擴(kuò)散能力的差異會(huì)導(dǎo)致其近地面比質(zhì)量濃度的差異及其晝夜變化，且這兩種污染物的差異特征以及晝夜變化特征均相反。如前所述，本研究認(rèn)為研究區(qū)域內(nèi)的NO2排放主要來(lái)自近地面，且由于生命周期較短，其擴(kuò)散影響的本地性較強(qiáng);而O3則正好相反，一方面主要來(lái)自邊界層上部及以上，另一方面由于其生命周期較長(zhǎng)，會(huì)受到上風(fēng)向中尺度水平傳輸?shù)挠绊懀浣孛媾欧藕蜕蓜t較弱。此外，本研究的模擬結(jié)果表明，這兩種污染物的主要排放或者生成區(qū)域大約以距地面500 m高度為界。同時(shí)觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，該規(guī)律對(duì)PM2.5而言并不明顯，這可能是因?yàn)檠芯繀^(qū)域中PM2.5同時(shí)存在近地面和高空的排放或傳輸來(lái)源，而這兩種不同來(lái)源的污染物的質(zhì)量濃度存在相反的晝夜和高低空時(shí)空分布特征，而且它們互相抵消。

為了與上述研究結(jié)果進(jìn)行更充分的對(duì)比驗(yàn)證，本研究還使用WRF-Chem模式在同一研究區(qū)域、在相應(yīng)情景下進(jìn)行了城市-湖泊地表利用類(lèi)型的敏感性數(shù)值試驗(yàn)，對(duì)玄武湖及周邊城市區(qū)域近地面大氣環(huán)流和污染擴(kuò)散時(shí)空分布特征及其與城市湖泊分布的相關(guān)性進(jìn)行了分析。WRF-Chem模擬結(jié)果與本文通過(guò)簡(jiǎn)單城市陸面過(guò)程模式模擬得到的結(jié)果定性一致，相關(guān)結(jié)果詳見(jiàn)附錄A。

3" 結(jié)論和討論

1）觀測(cè)分析表明：玄武湖區(qū)域與九龍湖區(qū)域污染物質(zhì)量濃度均呈現(xiàn)出類(lèi)似的日變化規(guī)律，但瀕湖站與非瀕湖站的晝夜平均質(zhì)量濃度存在顯著差異。對(duì)于以近地面排放為主的NO2，在日間，瀕湖站平均質(zhì)量濃度比非瀕湖站高（1.64±0.29）μg·m-3，而在夜間，低（0.51±1.39）μg·m-3;對(duì)于以中高空生成與傳輸為主的O3，其質(zhì)量濃度差異特征與NO2恰好相反，在日間，瀕湖站O3平均質(zhì)量濃度較低，相比低（9.57±2.19）μg·m-3，而在夜間則偏高（1.24±4.68）μg·m-3。而PM2.5的這一特征不明顯。

2）模擬結(jié)果表明：一方面，該概念模式可以定性準(zhǔn)確地模擬出氣溫、污染物比質(zhì)量濃度及其時(shí)空變化主要特征;另一方面，湖面-城市陸面熱力性質(zhì)差異引發(fā)的近地面垂直大氣穩(wěn)定度差異是造成上述瀕湖站與非瀕湖站的污染物比質(zhì)量濃度差異特征的重要因素。具體來(lái)說(shuō)，白天湖泊的存在使得湖泊以及瀕湖區(qū)域上方大氣穩(wěn)定度增強(qiáng)，抑制了大氣污染物的垂直輸送與擴(kuò)散，導(dǎo)致瀕湖區(qū)域以近地面排放為主的NO2的質(zhì)量濃度偏高，而以邊界層內(nèi)中高層生成與傳輸為主的O3的質(zhì)量濃度偏低，而夜間瀕湖區(qū)域較不穩(wěn)定大氣使得污染物擴(kuò)散趨勢(shì)與白天相反。此外，PM2.5由于同時(shí)存在近地面和中高空的排放或者傳輸來(lái)源，二者存在相反的垂直擴(kuò)散機(jī)制和時(shí)空變化特征且兩者互相抵消。該模擬結(jié)果與觀測(cè)數(shù)據(jù)的趨勢(shì)吻合，且與WRF-Chem模擬結(jié)果定性一致。

盡管本研究重點(diǎn)考慮了站點(diǎn)選取標(biāo)準(zhǔn)與數(shù)據(jù)處理方法，旨在最大程度地減輕城市內(nèi)部空間異質(zhì)性和局地源排放對(duì)站點(diǎn)間的污染物質(zhì)量濃度差異的影響。但有限的觀測(cè)數(shù)據(jù)以及上述無(wú)法完全消除的影響仍舊為本研究的觀測(cè)分析帶來(lái)一定的不確定性。面對(duì)這一挑戰(zhàn)，未來(lái)計(jì)劃在更廣泛的城市中獲得更多的站點(diǎn)數(shù)據(jù)樣本，以減少因各種因素而造成的結(jié)果不確定性，從而進(jìn)一步提升研究中發(fā)現(xiàn)的觀測(cè)規(guī)律的普適性。在此基礎(chǔ)上，我們將進(jìn)一步探究城市湖泊對(duì)復(fù)雜來(lái)源大氣污染物擴(kuò)散與傳輸?shù)挠绊憴C(jī)制，進(jìn)而為城市瀕湖區(qū)域空氣污染治理提供更全面的理論依據(jù)。

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·ARTICLE·

Impact mechanisms of urban lakes on spatiotemporal distribution of lower atmospheric pollutants in urban environments

HUANG Ao1，LIU Zhenxin1，CHEN Shiyu1，HU Jianlin1，CHEN Zixuan2

1Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control／Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology／School of Environmental Science and Engineering， Nanjing University of Information Science and Technology， Nanjing 210044， China;

2School of Shenlan， Jiangsu University of Science and Technology， Zhenjiang 212003， China

Abstract" Rapid urbanization in China has exacerbated atmospheric pollution， particularly in urban areas.Urban lakes played a crucial role in moderating local climate and air quality by influencing atmospheric boundary layer circulation and pollutant transport mechanisms.However， previous studies have relied primarily on mesoscale models， where the influence of additional coupled mechanisms may impact the accuracy of sensitivity results.To address this， we utilized a conceptual urban land surface model to conduct suburban-scale sensitivity experiments， isolating the primary factors and mechanisms by which urban lakes influence the distribution and transport of near-surface pollutants.Focusing on the diurnal patterns of pollutant mass concentrations at lakeside and non-lakeside urban stations in Nanjing during the summer， we found notable differences in pollutant behavior.For NO2， a ground-emitted pollutant， lakeside stations recorded a daytime average concentration of （1.64 ± 0.29） μg·m-3 higher than non-lakeside， while nighttime concentrations were （0.51 ± 1.39） μg·m-3 lower.In contrast， O3， which forms at mid-and upper-boundary layers， exhibited lower daytime concentrations by （9.57 ± 2.19） μg·m-3 at lakeside stations， with nighttime levels （1.24 ± 4.68） μg·m-3 higher.No significant differences were found for PM2.5 concentrations.Using a two-dimensional land surface model， we conducted sensitivity experiments to examine the effects of lake presence and lake-to-urban land distribution under different emission scenarios.Simulations indicated that the model accurately reproduced key temperature and pollutant mass concentrations patterns， comparable to more complex mesoscale model results.Thermal property differences between lake and urban land surfaces significantly impacted low-level atmospheric circulation and vertical stability， altering pollutant diffusion and transport.Daytime thermal stability and limited vertical diffusion over lakeside areas led to a higher concentrations of surface-emitted pollutants near lakes， while concentrations of pollutants formed at mid-levels were lower compared to non-lakeside areas;this pattern reversed at night.Simulation outcomes aligned well with observed data trends and were qualitatively consistent with WRF-Chem results.While emphasizing rigorous monitoring and data processing methods， spatial heterogeneity of urban structures and emissions， as well as observational data limitations， introduced some uncertainties.Future research should incorporate more extensive data from diverse urban regions to better generalize these patterns and strengthen the theoretical foundation for air quality management in urban lakeside environments.

Keywords" land use type;land surface processes;vertical atmospheric stability;urban air quality

doi：10.13878／j.cnki.dqkxxb.20231129002

附錄A" WRF-Chem模擬結(jié)果及其與本文概念化模型結(jié)果的定性對(duì)比

為了驗(yàn)證該城市陸面模型模擬結(jié)果的可靠性，我們使用WRF-Chem模式在南京市及周邊地區(qū)進(jìn)行了典型區(qū)域典型情景的模擬，并針對(duì)該區(qū)域內(nèi)的玄武湖及周邊城市區(qū)域的大氣環(huán)流和污染擴(kuò)散進(jìn)行了分析。此外，由于受到中尺度模式分辨率的限制，在該案例中，粗陸面網(wǎng)格無(wú)法分辨水體面積較小的九龍湖，故未作分析。這是直接使用現(xiàn)有中尺度模式的一個(gè)不利之處。模擬區(qū)域如圖A1a所示，為三層網(wǎng)格嵌套，水平分辨率從最外層到最內(nèi)層分別為32、8、2 km。垂直方向上共分為34層，模式中第一層大約在地表以上20 m的位置。圖A1b顯示了D3土地利用類(lèi)型。模擬使用了MODIS LUCC 2018數(shù)據(jù)，并由NCEP數(shù)據(jù)進(jìn)行驅(qū)動(dòng)。具體的模式設(shè)置詳見(jiàn)表A1。

圖A2顯示了不同時(shí)刻位溫的垂直剖面?？芍?，在玄武湖周邊，湖面上空（圖中以XWH標(biāo)記）相比遠(yuǎn)離湖泊的其他城市區(qū)域上空，日間位溫和邊界層高度更低，而夜間（主要是20時(shí)到凌晨）則更高。在日間，湖面與陸面的溫度差異相對(duì)來(lái)說(shuō)不太明顯，這可能是由于WRF模式中近地面垂直分層較稀疏、模擬分辨率較低所致。

圖A3、圖A4分別給出了不同時(shí)刻N(yùn)O2質(zhì)量濃度和O3質(zhì)量濃度的垂直剖面。可知，在白天，以近地面排放和擴(kuò)散傳輸為主的NO2，其質(zhì)量濃度在湖面及稍下風(fēng)向?yàn)l湖區(qū)域偏高，而在夜間則明顯偏低;對(duì)于以中高空二次生成與傳輸為主的O3，在日間，受西風(fēng)背景下大尺度污染傳輸過(guò)程影響與模擬分辨率限制，邊界層內(nèi)O3質(zhì)量濃度相對(duì)均一，而在夜間，湖面及下風(fēng)向?yàn)l湖區(qū)域近地面O3質(zhì)量濃度明顯

低于其他城市區(qū)域。這與本文通過(guò)簡(jiǎn)單陸面過(guò)程模式模擬得到的結(jié)果在定性上是一致的。該模擬結(jié)果表明，本文采用的更為簡(jiǎn)單的二維城市陸面模式的模擬結(jié)果是可靠的，且可以從邏輯上更好解釋其現(xiàn)象與城市-湖泊陸面分布之間的因果關(guān)系。

附錄B" 備選站點(diǎn)周邊環(huán)境

備選站點(diǎn)的周邊環(huán)境如圖B1所示?？芍荷轿髀氛局苓吀邩橇至?，復(fù)雜密集，且采樣口高度被“埋沒(méi)”在建筑群中;瑞金路站站點(diǎn)位置較低、身處瑞金新村小區(qū)內(nèi)，建筑分布不均勻，排放情況復(fù)雜;九龍湖站（省控站）位置較高，周邊水面廣闊，且空間均一性較好;類(lèi)似地，玄武湖站周邊開(kāi)闊且位于一定高度，站點(diǎn)的空間代表性較好;彩虹橋站、草場(chǎng)門(mén)站站點(diǎn)位置較高且遠(yuǎn)離密集建筑，或者處于城市建筑群中但明顯比周邊高。據(jù)此，山西路站、瑞金路站明顯不符合要求，在有限的幾個(gè)站點(diǎn)中，選擇將九龍湖站、玄武湖站作為瀕湖站，將彩虹橋站、草場(chǎng)門(mén)站作為對(duì)照的非瀕湖站。

（責(zé)任編輯：倪東鴻）