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    超級微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜法-電子稀釋EDR技術(shù)同時測定蒼術(shù)中的常量和微量元素

    2024-12-03 00:00:00周文梅楊穎李亞維盧洋宮艷艷周翔
    品牌與標(biāo)準(zhǔn)化 2024年6期

    【摘要】目的:建立超級微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜法-電子稀釋EDR技術(shù),實(shí)現(xiàn)中藥材蒼術(shù)中的常量和微量元素含量的同時測定。方法:超級微波消解的高效消解效率結(jié)合HNO3-H2O2-HF酸消解體系消解樣品,利用電感耦合等離子體質(zhì)譜法-電子稀釋EDR技術(shù)進(jìn)行常量和微量元素的同時檢測。對所建立的方法進(jìn)行測量范圍、線性關(guān)系、檢出限等方法學(xué)驗(yàn)證。結(jié)果:不同元素在質(zhì)量濃度0~20.0μg·mL-1范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)為0.999412~0.999996,檢出限均小于0.15 mg·kg-1,定量限均小于0.5 mg·kg-1,樣品的精密度為0.56%~0.97%,重復(fù)性為0.85%~1.43%,回收率為89.25%~109.71%,均表明方法的準(zhǔn)確度和正確度高,樣品的穩(wěn)定性測試表明樣品在48 h內(nèi)具有良好的穩(wěn)定性。結(jié)論:本方法準(zhǔn)確、簡便、高效,適合批量植物根、莖、葉類樣品,特別是中藥材樣品的元素含量測定,能夠?qū)崿F(xiàn)不同含量元素同時快速測定,為科學(xué)高效地評價(jià)中藥材中常量、微量元素含量提供數(shù)據(jù)參考。

    【關(guān)鍵詞】超級微波;電感耦合等離子體質(zhì)譜法;電子稀釋EDR;元素;蒼術(shù);中藥材

    【DOI編碼】10.3969/j.issn.1674-4977.2024.06.001

    【基金項(xiàng)目】江蘇省市場監(jiān)督管理局重點(diǎn)科研項(xiàng)目(KJ2022046);江蘇省市場監(jiān)督管理局技術(shù)能力提升項(xiàng)目(NL2023047)。

    Simultaneous Determination of Macro and Trace Elements in Atractylodes by Super Microwave Digestion-ICP-MS-Electron Dilution-EDR Technology

    ZHOU Wenmei, YANG Ying, LI Yawei, LU Yang, GONG Yanyan, ZHOU Xiang*

    (Lianyungang Testing Center for Food and Drug Control, Lianyungang 222006, China)

    Abstract: Objective: To establish a super microwave digestion inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) electron dilution EDR technique for simultaneous determination of constant and trace element contents in traditional Chinese medicine Atractylodes macrocephala. Methods: The high digestion efficiency of super microwave digestion was combined with the HNO3-H2O2-HF acid digestion system to digest samples of Atractylodes, and ICP-MS-electron dilution-EDR technology was used to detect major and trace ements simultaneously. Conduct methodological verification on the measurement range, linear relationship, detection limit, etc. of the established method. Results: The different elements have a good linear relationship in the mass concentration 0~20.0μg·mL-1, the correlation coefficient is 0.999412~0.999996, the detection limits are less than 0.15 mg·kg-1, and the quantitation limits are less than 0.5 mg·kg-1, the precision of the samples are 0.56%~0.97%, the repeatability of the method are 0.85%~1.43%, and the recovery rate are 89.25%~109.71%, all indicating that the accuracy and correctness of this method are high. The stability test of the sample shows that the sample have good internal stability within 48 hours. Conclusion: This method is accurate, simple and efficient, and is suitable for the determination of element content in plant roots, stems and leaves, especially Chinese herbal medicine samples. It can achieve simultaneous and rapid determination of elements with different contents, and provide data reference for the scientific and efficient evaluation of the content of major and trace elements in Chinese herbal medicines.

    Keywords: super microwave; inductively coupled plasma mass spectrometry; electron dilution-EDR; elements; atractylodes; traditional chinese medicinal materials.

    0引言

    蒼術(shù)為菊科蒼術(shù)屬的植物,有北蒼術(shù)、茅蒼術(shù)和關(guān)蒼術(shù)之分[1]。北蒼術(shù)和茅蒼術(shù)為菊科蒼術(shù)屬植物,均為常用藥材,具有悠久的臨床用藥歷史。中藥材北蒼術(shù)為植物北蒼術(shù)的干燥根莖,其香氣清淡,味辛、苦。中藥材茅蒼術(shù)為植物茅蒼術(shù)的干燥根莖,其氣香特異,味辛、苦。北蒼術(shù)和茅蒼術(shù)均以燥濕健脾、祛風(fēng)散寒為主要功效,用于治療脘腹脹滿、風(fēng)濕痹病和風(fēng)寒感冒等病癥[2-3]。蒼術(shù)活性成分主要集中在倍半萜類及聚乙烯炔類中,為蒼術(shù)素、茅術(shù)醇、β-桉葉醇等[4]。有研究表明,中藥中微量元素的含量是中藥質(zhì)量非常重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),無機(jī)元素的檢測不容忽視[5]。中藥材里的無機(jī)元素可補(bǔ)充和調(diào)節(jié)人體機(jī)能,且含量對藥效影響較大。植物性中藥樣品中常量元素對藥效發(fā)揮也具有協(xié)同作用,但Pb、Cd、As、Cr等有毒有害元素超過耐受攝入量會對人的器官造成不同程度的傷害,引發(fā)不同的疾病[6]。因此,同時測定中藥樣品中的多種元素是非常有意義的工作。

    王玉璽等[7]早在1990年就對野生和栽培茅蒼術(shù)中的32種元素進(jìn)行了分析,并比較其中必需元素及有害元素相關(guān)情況。為提高檢測效率,同時測定常量元素和微量元素成為植物性樣品的檢測的關(guān)鍵。多元素同時檢測的儀器一般為電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)和電感耦合等離子體發(fā)射光譜法(ICP-OES)。樣品消解后,痕量元素采用ICP-MS分析;高含量元素采用ICP-OES分析或?qū)悠范蜗♂專刹扇∈謩尤芤合♂?、自動進(jìn)樣器稀釋、氣體HMI稀釋)后,再采用ICP-MS測定[8]。但無論哪種方法,每個樣品至少需要測定兩次,并繪制兩條標(biāo)準(zhǔn)曲線,中間的樣品稀釋過程不僅操作煩瑣,其過程還會導(dǎo)致樣品污染或產(chǎn)生一定的稀釋誤差。

    電子稀釋EDR技術(shù)的應(yīng)用解決了這一難題。電子稀釋-EDR技術(shù)的實(shí)質(zhì)是通過降低高濃度元素離子進(jìn)入檢測器的數(shù)量,抑制檢測器信號,在達(dá)到電子稀釋效果的同時實(shí)現(xiàn)了擴(kuò)展動態(tài)線性范圍(Extend dynamic linear range,EDR)這兩種功能,因此被叫作電子稀釋EDR技術(shù)[9-10]。

    三重四極桿ICP-MS的三個四極桿分別為:第一重離子偏轉(zhuǎn)器(Quadrupole Ion Deflector,QID),主要用于分離未電離物質(zhì)與離子;第二重通用池(Universal Cell Technology,UCT),又稱動態(tài)反應(yīng)池(Dynamic reaction cell,DRC)、碰撞反應(yīng)池(Collision Reaction Cell,CRC);第三重質(zhì)量分析器,即信號檢測器,主要作用是將單原子的離子依次分離并進(jìn)行檢測。其中第二重的通用池有兩個功能,一是質(zhì)量過濾功能,一般用于碰撞反應(yīng),主要是分離多原子離子干擾物,防止干擾單原子離子;二是可調(diào)節(jié)帶寬,通過調(diào)節(jié)UCT的電壓參數(shù)(Rpa)來調(diào)節(jié)其帶寬,實(shí)現(xiàn)調(diào)節(jié)任意質(zhì)量數(shù)離子進(jìn)入主四級桿的通量,達(dá)到抑制高含量元素信號的目的,同時還不影響未達(dá)到需要調(diào)節(jié)質(zhì)量數(shù)離子的低含量元素,從而實(shí)現(xiàn)高低含量元素的同時分析。采用電子稀釋EDR技術(shù)分析樣品的優(yōu)點(diǎn)是高、低含量的元素可同時分析,在高的線性范圍內(nèi)以低離子通過量來分析高濃度的元素,不會因信號飽和無法顯示具體檢測數(shù)據(jù),也不會因過多的離子數(shù)而污染檢測器。此技術(shù)已逐漸應(yīng)用在食品、藥品注射液、大氣環(huán)境、放射化學(xué)與核化學(xué)等領(lǐng)域。本實(shí)驗(yàn)采用ICP-MS法和電子稀釋EDR技術(shù)同時測定中藥材蒼術(shù)中的常量及微量元素的含量,為中藥材元素檢測的研究提供新的方向。

    超級微波消解作為一種采用反應(yīng)釜一體承壓消解技術(shù),具有耐高溫和耐高壓的特點(diǎn),樣品消解更徹底,操作簡便,消解效率高,消解過程酸用量少,在土壤、特種工程塑料、洗化類化妝品、中藥材、食品等各類樣品的元素分析檢測中廣泛應(yīng)用[11~19]。

    本實(shí)驗(yàn)硝酸(HNO3)用量只有2.5 mL,為促進(jìn)植物的根、莖、葉類更完全消解,加入1 mL的氫氟酸(HF),其他類消解反應(yīng)的硝酸使用量均大于5 mL,甚至有的用到10 mL。因此,超級微波消解是一種環(huán)境友好型的高效快速消解方式。

    1儀器與試藥

    1.1儀器

    NexION 350X電感耦合等離子質(zhì)譜儀(美國珀金埃爾默公司),Multiwave7000超級微波消解儀(奧地利安東帕公司),石墨消解儀(博通,BWH-09A),Milli-Q超純水系統(tǒng)(美國密理博公司),LS220A電子天平(上海精科天美儀器有限公司)。

    1.2試藥

    25種多元素混合標(biāo)準(zhǔn)溶液(Inorganic Ventures公司,批號為P2-MEB678634,各元素質(zhì)量濃度定制為:Ca、K、Mg、Na,2000.00μg·mL-1;Al、Fe,500.00μg·mL-1;Sr,100.00μg·mL-1;B、Ba、Cu、Mn、Ti、Zn,50.00μg·mL-1;As、Cd、Co、Cr、Ni、Pb、Se、Tl、V,5.00μg·mL-1;Mo、Sb、Sn,0.50μg·mL-1;汞單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液(北京北方偉業(yè)計(jì)量技術(shù)研究院,批號:BWB2336-2016,質(zhì)量濃度為1000μg·mL-1);金單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液(國家有色金屬及電子材料分析測試中心,批號:GSB 04-1715-2004,質(zhì)量濃度為1000μg·mL-1);內(nèi)標(biāo)元素鍺、銠、鉍單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液(國家有色金屬及電子材料分析測試中心,批號分別為GSB 04-1728-2004、GSB 04-1746-2004、GSB 04-1719-2004,質(zhì)量濃度均為1000μg·mL-1);硝酸(HNO3,電子級,批號:Z0353941532,默克);過氧化氫(H2O2,優(yōu)級純,國藥),氫氟酸(HF,電子級,國藥);超純水為Milli-Q超純水系統(tǒng)自制。蒼術(shù)原料藥材(來源:安徽亳州,批號:181214,經(jīng)連云港市食品藥品檢驗(yàn)檢測中心主任中藥師鑒定為蒼術(shù))。

    2方法

    2.1ICP-MS儀器條件

    射頻功率為1.1 kW;載氣為氬氣,流速為15.00 L·min-1;檢測器電壓為12.50 V,模擬電壓為2000 V,脈沖電壓為1200 V;輔助氣(Ar)流量為1.20 L·min-1;霧化室溫度為2℃;霧化器流速為0.86 L·min-1;碰撞氣為氦氣,流量為0.25 mL·min-1;檢測模式為KED碰撞模式;數(shù)據(jù)采樣模式為跳鋒采集,采樣深度為10 mm;重復(fù)3次。

    超級微波消解程序:超級微波消解儀充入氮?dú)夂髥?,初始壓?0 bar,冷卻溫度80℃,壓力釋放速率:10 bar·min-1,20 min升至250℃,保持10 min后開始降溫,溫度降至80℃以下,可打開儀器取出消解樣品。

    2.2溶液的制備

    2.2.1標(biāo)準(zhǔn)貯備液的制備

    精密量取25種多元素標(biāo)準(zhǔn)溶液1 mL,用(5+95)硝酸溶液定容至100 mL,搖勻,所有元素的質(zhì)量濃度稀釋100倍,作為混合標(biāo)準(zhǔn)品貯備液。量取1 mL金元素標(biāo)準(zhǔn)溶液,用(5+95)硝酸溶液稀釋至500 mL,配制成2%的Au溶液作為汞的穩(wěn)定劑及測試汞后的清洗劑。精密量取汞元素標(biāo)準(zhǔn)溶液0.1 mL,用2%的Au溶液定容至100 mL,配制成質(zhì)量濃度為1μg·mL-1的汞貯備液。

    2.2.2系列標(biāo)準(zhǔn)溶液的制備

    精密量取2.2.1中混合標(biāo)準(zhǔn)品貯備液適量,用(5+95)硝酸溶液逐級稀釋制成每1 mL含Pb元素0、1、5、10、30、50 ng的系列混合溶液,其他元素依據(jù)母液質(zhì)量濃度大小等同倍數(shù)稀釋。精密量取2.2.1中汞標(biāo)準(zhǔn)貯備液,用2%的金溶液制成每1 mL含Hg元素0、0.1、0.5、1.0、1.5、2.0 ng的系列溶液。

    2.2.3內(nèi)標(biāo)溶液的制備

    精密量取質(zhì)量濃度為1000μg·mL-1的鍺、銠、鉍單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液適量,用(5+95)硝酸溶液逐級稀釋制成質(zhì)量濃度為5μg·mL-1的內(nèi)標(biāo)貯備液。各取0.25 mL三種內(nèi)標(biāo)貯備液混合于50 mL容量瓶中,(5+95)硝酸溶液定容至刻度,三種內(nèi)標(biāo)使用液質(zhì)量濃度為50 ng·mL-1。

    2.2.4供試品溶液及空白溶液的制備

    蒼術(shù)樣品在60°C的烘箱中干燥12 h,將干燥后的蒼術(shù)樣品進(jìn)行簡單的選擇分離,通過電子攪拌器研磨,過篩,并將最終粉末保存在聚乙烯塑料袋中,避免金屬元素的污染。

    稱取干燥過篩后的蒼術(shù)粉末約0.25 g,置于PFA消解管內(nèi),加硝酸2.5 mL緩慢搖均,預(yù)消解5 min后遂滴加入0.1 mL H2O2,控制加入H2O2的速度,防止反應(yīng)過快。待反應(yīng)結(jié)束后,向消解管內(nèi)加入1 mL HF,將反應(yīng)管置于超級微波消解儀反應(yīng)支架內(nèi),并連同反應(yīng)支架一同置于反應(yīng)腔內(nèi)(反應(yīng)腔內(nèi)預(yù)先加入5 mL硝酸和150 mL純水),按“2.1”消解程序,充入普通氮?dú)夂箝_始消解。消解完成后將消解管置于石墨消解儀上,在80℃趕酸至約1 mL后,先向消解管內(nèi)加入少量超純水,再將溶液轉(zhuǎn)移至25 mL容量瓶中,用超純水洗滌3次消解管,洗液合并于量瓶中,用水稀釋至刻度,搖勻,即得供試品溶液??瞻兹芤撼患釉噭┩?,同法制得。

    2.3方法學(xué)考察

    2.3.1線性與線性范圍

    取系列標(biāo)準(zhǔn)溶液,按照“2.1”項(xiàng)下條件檢測,以(5+95)硝酸溶液為空白,以各元素質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),各元素的響應(yīng)值與相應(yīng)內(nèi)標(biāo)元素響應(yīng)值的比值為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。各元素的線性方程關(guān)系數(shù)在0.999412~0.999996,均滿足r>0.999,說明各元素線性關(guān)系良好。線性范圍低濃度結(jié)果見表1。

    2.3.2檢出限(LOD)與定量限(LOQ)

    按“2.1”項(xiàng)下實(shí)驗(yàn)條件測定空白溶液11次,以空白溶液響應(yīng)值的3倍標(biāo)準(zhǔn)偏差所對應(yīng)的質(zhì)量濃度為方法檢出限,空白溶液響應(yīng)值的10倍標(biāo)準(zhǔn)偏差所對應(yīng)的質(zhì)量濃度為方法定量限。各元素的檢出限和定量限結(jié)果見表1。

    2.3.3精密度

    取“2.2.2”項(xiàng)下的線性溶液第4個標(biāo)準(zhǔn)曲線點(diǎn),連續(xù)進(jìn)樣7次,利用標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算7次濃度的RSD,得各元素的RSD在0.56%~0.97%(n=7),表明儀器的精密度良好。

    2.3.4重復(fù)性

    按“2.2.4”項(xiàng)下制備供試品溶液7份,分別進(jìn)樣后,按標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算各含量,得RSD為0.85%~1.43%(n=7),表明該方法重復(fù)性良好。

    2.3.5穩(wěn)定性

    取同一供試品溶液和標(biāo)準(zhǔn)曲線溶液,按照“2.1”項(xiàng)下的試驗(yàn)條件,分別于0、24、48 h進(jìn)行測定,計(jì)算待測元素的質(zhì)量濃度。幾種有代表性的常量和微量元素的結(jié)果質(zhì)量濃度分別為,鉀:80.821、79.589、78.935μg·mL-1,鎂:20.301、19.735、19.872μg·mL-1,鈉:11.211、10.981、11.106μg·mL-1,鉛:4.516、4.457、4.430 ng·mL-1,砷:17.056、17.312、16.902 ng·mL-1,鎘:5.353、5.275、5.408 ng·mL-1,RSD分別1.20%、1.48%、1.04%、 0.98%、1.21%、1.25%(n=3)。結(jié)果表明供試品溶液在24 h內(nèi)具有較好的穩(wěn)定性。

    2.3.6回收率

    精密稱取同一批供試品,共7份,分別精密加入混合標(biāo)準(zhǔn)品原液0.02、0.05、0.1 mL,按“2.2.4”項(xiàng)方法制備7份供試品溶液,再按“2.1”項(xiàng)下條件檢測,計(jì)算各元素的含量、加標(biāo)回收率及RSD。平均回收率為89.25%~109.71%,RSD的范圍為0.9%~3.1%(n=7),表明方法的回收率良好,實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)確度高,可以滿足測定要求。

    3結(jié)果與討論

    3.1樣品測定結(jié)果

    按“2.1”項(xiàng)下實(shí)驗(yàn)方法和條件測定蒼術(shù)樣品中各元素的含量。測定結(jié)果顯示,蒼術(shù)中Na、Mg、Al、K、Ca、Fe共6種元素的含量較高,其中含量最高的Ca元素為14401.39 mg·kg-1,與文獻(xiàn)報(bào)道的相一致;B、Ti、Mn、Zn、Sr、Ba幾種元素的含量稍低,Ni、Cu元素的含量較低,V、Cr、Co、As、Se、Mo、Cd、Sn、Sb、Hg、Tl、Pb等元素含量最低。

    3.2討論

    3.2.1HNO3-H2O2-HF消解體系的建立

    消解試樣中加入2.5 mL硝酸搖均預(yù)消解5 min后,緩慢逐滴加入0.1 mL H2O2,樣品反應(yīng)較劇烈。為防止反應(yīng)泡沫溢出反應(yīng)管,造成反應(yīng)損失,影響檢測結(jié)果,應(yīng)待每滴H2O2反應(yīng)完全后再繼續(xù)滴加(可稍搖晃反應(yīng)管,使管內(nèi)消解反應(yīng)更均勻快速,防止因局部反應(yīng)不均勻?qū)е略嚇訃姵觯2O2的加入進(jìn)一步促進(jìn)樣品的溶解,HNO3-H2O2超級微波消解基本能將各類不含硅酸鹽的樣品溶解完全。

    植物類樣品,特別是植物的根、莖、葉,因含有極少量的硅酸鹽類物質(zhì),溶解結(jié)束后會有部分白色絮狀不溶物,此為硅酸鹽類或其與元素形成的不溶物。因其量少,且顏色不易辨別,在定容后肉眼極難看得見,直接進(jìn)入ICP-MS檢測,會使得霧化器倍壓過高,導(dǎo)致進(jìn)樣不均勻,樣品檢測結(jié)果平行性變差??蛇x擇濾膜或?yàn)V紙過濾后檢測,但是這種操作存在一定的帶入污染的風(fēng)險(xiǎn),同時也有一定的損失,不能精確測定樣品中元素的含量。本實(shí)驗(yàn)在HNO3-H2O2反應(yīng)后加入HF,再進(jìn)行超級微波消解,HF對植物樣品中含有的硅酸鹽起到消解作用。實(shí)驗(yàn)可根據(jù)植物不同部位(根、莖、葉、果實(shí)、花等)含有硅酸鹽物質(zhì)不同來調(diào)整HF的加入量。

    HNO3-H2O2-HF消解體系能夠有效地消解蒼術(shù)樣品,既促進(jìn)元素測定的科學(xué)準(zhǔn)確性,又避免了在測定時因微小的硅酸鹽類未消解物質(zhì)堵塞ICP-MS的霧化器,進(jìn)而影響檢測的霧化效率。此消解體系的建立對研究中藥材中的各元素含量提供了方法思路。

    3.2.2通用池UCT電壓值(Rpa)的選擇

    植物樣品中K、Na、Ca、Mg、Al、Fe等元素含量較高,部分樣品中的Cu、Mn、Ti、Sr等的含量也較高。標(biāo)準(zhǔn)曲線最高點(diǎn)的質(zhì)量濃度也需要適當(dāng)增大。與微量元素同時測定這些高含量元素時,為了防止高含量K、Na、Ca、Mg等所形成的高質(zhì)量濃度離子流造成檢測器信號飽和,本實(shí)驗(yàn)優(yōu)化了UCT的四級桿電壓參數(shù)Rpa值。不同Rpa值的各高含量元素信號受不同程度抑制,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高低含量元素的同時分析。

    圖1為各元素Rpa的優(yōu)化圖(A為較高含量元素K、Na、Mg、Al的Rpa優(yōu)化圖,B為稍低含量元素Ti、Sr、Ba的Rpa優(yōu)化圖)。從圖中可看出在Rpa約為0.015時各元素離子降幅漸緩且均接近低值。在此基礎(chǔ)上,Rpa的優(yōu)化可結(jié)合不同元素的離子化效率、不同儀器型號檢測器性能、不同檢測對象中元素含量等情況進(jìn)行綜合考慮,最終各元素的Rpa優(yōu)化值見表2。

    3.3內(nèi)標(biāo)元素的穩(wěn)定性

    考察了實(shí)驗(yàn)過程中三種不同內(nèi)標(biāo)元素的含量變化,如圖2所示,三種不同內(nèi)標(biāo)元素在標(biāo)準(zhǔn)曲線階段的前十幾個點(diǎn)內(nèi)維持在100%左右,在檢出限、定量限測定過程中增高至110%左右。隨著實(shí)驗(yàn)的進(jìn)行,內(nèi)標(biāo)含量變化比較明顯,但保持在80%以上。結(jié)果表明,實(shí)驗(yàn)所選內(nèi)標(biāo)元素能比較直觀地體現(xiàn)樣品中不同基體的變化、酸度變化等。

    4結(jié)束語

    本論文采用超級微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜法-電子稀釋EDR技術(shù)同時測定蒼術(shù)中的常量和微量元素含量,并對不同條件進(jìn)行優(yōu)化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,本方法具有良好的線性關(guān)系,檢出限、定量限均小于國家標(biāo)準(zhǔn)要求,檢測方法敏度高;精密度、重復(fù)性、穩(wěn)定性和加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)表明,此方法具有良好的精密度、重復(fù)性、穩(wěn)定性和準(zhǔn)確度。本實(shí)驗(yàn)對同一樣品中的高、低含量不同元素進(jìn)行了同步測定,結(jié)果準(zhǔn)確可靠,這表明本方法可實(shí)現(xiàn)植物類樣品快速高通量檢測。本研究不僅為中藥材中常見常量和微量元素含量的科學(xué)、高效檢測與評價(jià)提供了寶貴的數(shù)據(jù)參考,還開辟了新的檢測思路。

    【參考文獻(xiàn)】

    [1]熊海濤.濕法消解:火焰原子吸收光譜法測定蒼術(shù)中的無機(jī)元素[J].湖北農(nóng)業(yè)科學(xué),2015,54(8):1976-1978.

    [2]中國藥典委員會.中華人民共和國藥典:一部[M].北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2020.

    [3]曾志,葉雪寧,龐世敏,等.北蒼術(shù)和茅蒼術(shù)揮發(fā)油成分的比較[J].應(yīng)用化學(xué),2012,29(4):470-476.

    [4]王蟬,趙文燕,向茜,等.蒼術(shù)炮制的現(xiàn)代研究進(jìn)展[J].中華中醫(yī)藥學(xué)刊,2022,40(8):84-88.

    [5]許俊華,巢建國,谷巍,等.不同產(chǎn)地茅蒼術(shù)藥材無機(jī)元素測定及分析[J].南京中醫(yī)藥大學(xué)學(xué)報(bào),2010,26(4):294-295.

    [6]劉淑萍,喬繼浩.微波消解:電感耦合等離子體質(zhì)譜法測量小麥粉中鉛、鎘、砷和鉻[J].中國無機(jī)分析化學(xué),2022,13(3),17-23.

    [7]王玉璽,李漢保,周繼紅,等.栽培茅蒼術(shù)揮發(fā)油及微量元素分析[J].中藥材,1990,13(7):36-37.

    [8]張江義,王小菊,李國敏.微波消解:電感耦合等離子體質(zhì)譜法同時測定食品中的主、微量元素[J].分析化學(xué),2014, 42(11):1706-1709.

    [9]高麗瓊,彭彥.EDR-ICP-MS同時測定門冬氨酸鉀鎂注射液中鉀、鎂和雜質(zhì)鈉的含量[J].中國藥師,2022,25(10):1861-1864.

    [10]郭偉,姚繼軍,朱平麗,等.電子稀釋EDR技術(shù)-ICP-MS同時測定食品中痕量有毒重金屬和高含量營養(yǎng)元素[J].中國計(jì)量,2013(5):81-82.

    [11]樊正,王曉瑋,張榮,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法:電子稀釋EDR技術(shù)測定大氣PM_(2.5)中22種元素的含量[J].理化檢驗(yàn)(化學(xué)分冊),2021,57(6):550-555.

    [12]張磊,李輝波,劉方,等.大量鈾與微量裂變元素的DRCICP-MS同時直接測定[J].中國原子能科學(xué)研究院年報(bào),2013(00):174.

    [13]呂康,李優(yōu)琴,倪曉璐,等.超級微波消解:電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-OES)法測定土壤中18種元素[J].中國無機(jī)分析化學(xué),2023,13(2):123-128.

    [14]曹靜,汪浩,袁金華.超級微波消解:石墨爐原子吸收光譜法測定不同類型土壤中的鎘[J].中國無機(jī)分析化學(xué),2023,13(3):205-209.

    [15]曹靜,汪浩,張婧婧.超級微波消解:石墨爐原子吸收光譜法測定蝦蛄中鎘含量[J].中國無機(jī)分析化學(xué),2023,13(4):299-303.

    [16]付羅嶺,胡曉鵬,陶文斌,等.超級微波消解-電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法測定特種工程塑料中24種元素的含量[J].理化檢驗(yàn)-化學(xué)分冊,2023,59(3):326-331.

    [17]尹偉成,王彥超,徐少康,等.超級微波消解-ICP-MS法測定洗發(fā)類化妝品中37種元素[J].日用化學(xué)工業(yè)(中英文),2023,53(5):602-608.

    [18]王志雄,梁俊發(fā),陳悅銘.超級微波消解-ICP-MS/GFAAS法測定根莖類中藥材中6種重金屬元素含量的對比研究[J].當(dāng)代化工,2020,49(1):195-199.

    [19]趙一霖,霍霈霖,李吉龍,等.超級微波消解:電感耦合等離子體發(fā)射光譜/質(zhì)譜法高效測定不同基質(zhì)食品中27種礦物質(zhì)元素[J].食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報(bào),2018,9(10):2404-2410.

    【作者簡介】

    周文梅,女,1983年出生,高級工程師,碩士,主要研究方向?yàn)槭称匪幤芳安牧系臋z驗(yàn)檢測和分析。

    通信作者:周翔,男,1972年出生,高級工程師,學(xué)士,研究方向?yàn)槲⑸锎龠M(jìn)植物重金屬蓄積及弱毒化,874871597@qq.com。

    (編輯:李鈺雙)

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