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    生物炭負載鐵錳氧化物活化過硫酸氫鉀降解羅丹明B

    2024-07-10 00:00:00干鈺霄曹祺
    西南大學學報(自然科學版) 2024年7期
    關(guān)鍵詞:氧化物常數(shù)活化

    摘要:羅丹明B(Rh B)屬于性質(zhì)相對穩(wěn)定、 難于自我降解、 有較大環(huán)境風險的有機污染物. 為促進Rh B的降解消除, 通過溶膠凝膠法制備了可用于活化過硫酸氫鉀(PMS)降解Rh B的生物炭負載鐵錳雙金屬氧化物復合材料(MFC), 探究了制備及使用條件對其性能的影響及其主要工作機制, 并對其穩(wěn)定性和重復利用性進行了評價. 結(jié)果表明, MFC的最佳制備條件為: 秸稈生物炭、 鐵錳比2∶1、 鐵錳與生物炭質(zhì)量比1∶2、 300 ℃煅燒; 在室溫下, 當MFC添加量為0.3 g/L, PMS添加量為3.0 g/L, 體系初始pH值為7時, 質(zhì)量濃度為0.1 g/L的Rh B的降解率可在5 min內(nèi)達到100%. 自由基猝滅實驗表明, MFC活化PMS降解Rh B為自由基反應, 且羥基自由基的作用強于硫酸根自由基. 在此實驗體系中, Cl-能促進Rh B降解, 而HCO-3和腐植酸則對降解有抑制作用. 該實驗制備的MFC經(jīng)5次重復使用后在10 min對Rh B的降解率仍可達到70.8%, 具有良好的穩(wěn)定性和可重復利用性.

    關(guān) 鍵 詞:有機污染物; 金屬氧化物; 氧化降解; 自由基; 降解率

    中圖分類號:

    X52

    文獻標志碼:A

    文章編號:16739868(2024)07012710

    Degradation of Rhodamine B by Activating Potassium

    Persulfate with Biochar-loaded Fe-Mn Oxides

    GAN Yuxiao, CAO Qi

    School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 211189, China

    Abstract: Due to its relatively higher stability and poor self-degradability, Rhodamine B displays great environmental risks being an organic pollutant. In order to promote the degradation and elimination of Rhodamine B, a biochar loaded Fe-Mn oxide composite (MFC) was prepared by a citric acid sol-gel method, which could be used to activate the potassium persulfate to degrade Rhodamine B. The effects of preparation and application conditions on the performance of MFC as well as its major working mechanism and reusability were investigated. The results showed that the optimum preparation conditions of MFC were as follows: straw biochar, Fe-Mn ratio 2∶ Fe-Mn to biochar mass ratio 1∶2, calcination temperature 300 ℃. At room temperature, a complete degradation can be achieved for Rhodamine B solution at a concentration of 0.1 g/L in 5 min by applying the following parameters: MFC dose 0.3 g/L, potassium bisulfate dose 3.0 g/L, and the initial pH of reaction system at 7. The free radical quenching experiment showed that the degradation of Rhodamine B in the present work was a free radical reaction, in which the contribution of hydroxyl radical was higher than that of sulfate radical. In this system, the presence of Cl- promotes the degradation of Rhodamine B, while that of HCO-3 and humic acid inhibit the degradation. Upon the recycle of MFC up to 5 times, the degradation rate of Rhodamine B still reached to 70.8% in 10 min, which demonstrated that the MFC prepared in this experiment is of satisfactory for its stability and reusability.

    Key words: organic pollutants; metal oxide; oxidative degradation; free radicals; degradation rate

    環(huán)境有機污染物治理是世界范圍內(nèi)亟待解決的重大難題[1-2], 這些污染物常包括有機染料(如羅丹明B、 亞甲基藍、 甲基橙等)、 有機農(nóng)藥(如吡啶環(huán)類物質(zhì)等)、 石油類(如多環(huán)芳烴等)、 阻燃劑(如磷酸酯類物質(zhì)等)、 增塑劑(如鄰苯二甲酸酯類物質(zhì)等)等[3-4]. 諸如羅丹明B(Rh B)在內(nèi)的一些有機污染物因其自身物理及化學性質(zhì)相對穩(wěn)定, 能夠在自然環(huán)境中存在數(shù)十年, 很難有效自我降解消除, 這不僅構(gòu)成了巨大的環(huán)境風險, 而且還會隨攝食過程進入生物體內(nèi), 對生物體健康造成嚴重威脅[5].

    基于硫酸根自由基的高級氧化技術(shù)因其具有優(yōu)良的選擇性和氧化性, 常被用于環(huán)境有機污染物的降解, 其核心機制是羥基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO-4·)的作用[6]. 如Ikechukwu等[7]使用過硫酸鹽降解腐植酸獲得80%以上整體降解率, 但堿性條件下的降解率(98%)優(yōu)于酸性條件下的降解率(50%). 進一步研究發(fā)現(xiàn), 許多金屬元素對過硫酸鹽有活化作用, 可提高其對有機污染物的降解效率, 如Fe, Co, Cu, Ag, Mn等[8]. 在可活化過硫酸鹽的金屬元素中, Fe因活化效率高、 無污染殘留和價格低等優(yōu)點被廣泛應用[9]. 蘇冰琴等[10]利用高溫改性鋼渣與堿協(xié)同活化過硫酸鹽降解甲基橙和苯酚, 在25 ℃、 pH值為7時降解率可分別高達90.5%和100%. 除上述均相降解體系外, 使用固相負載材料構(gòu)建的非均相體系, 可在進一步提高降解效率的基礎(chǔ)上有效降低二次污染[11]. 研究發(fā)現(xiàn), 碳基材料一方面因較強的吸附性能可以穩(wěn)定自由基并強化其降解作用[12], 另一方面其巨大的比表面積可為降解反應提供大量活性反應位點[13]. 再者, 碳基材料與金屬元素復合可提升后者的分散性并降低其可萃取性, 這不僅能提高其活化效率, 還可以減少其浸出污染, 如Ouyang等[14]成功地合成了活化過硫酸鹽降解處理有機污染物的納米磁鐵礦生物炭復合材料. 但總體來看, 可用于活化過硫酸鹽降解有機污染物的金屬氧化物生物炭復合材料的研究相對較少. 基于此, 本研究采用溶膠凝膠法制備生物炭負載鐵錳雙金屬氧化物復合材料(MFC), 以Rh B為目標污染物, 研究其制備條件、 使用條件對活化過硫酸氫鉀(PMS)的降解反應的影響, 并探究其工作機制和穩(wěn)定性.

    1 材料與方法

    1.1 實驗材料

    秸稈生物炭、 竹生物炭、 椰殼生物炭購自河南平頂山市綠之源有限公司; 六水合氯化鐵(FeCl3·6H2O)、 四水合氯化錳(MnCl2·4H2O)、 氯化鈉(NaCl)、 氨水(NH3·H2O)、 叔丁醇[(CH3)3COH]、 碳酸氫鈉(NaHCO3)、 無水乙醇購自國藥集團化學試劑有限公司; 檸檬酸、 PMS購自中國阿拉丁工業(yè)有限公司; Rh B購自天津化學試劑研究所有限公司; 腐植酸(HA)購自上海麥克林生化科技股份有限公司; 去離子水為實驗室純水機自制; 上述試劑均為分析純.

    1.2 實驗方法

    1.2.1 MFC制備

    MFC復合材料的制備使用溶膠凝膠法[9]. 取0.01 mol FeCl3·6H2O和0.005 mol MnCl2·4H2O置于燒杯中, 用去離子水在室溫下溶解后, 加入0.015 mol檸檬酸和0.015 mol NaCl, 室溫下攪拌1 h后用氨水調(diào)節(jié)pH值到7.0. 取1.67 g生物炭在去離子水中超聲分散30 min后加入上述溶液, 并在100 ℃條件下加熱攪拌至形成黏性凝膠. 將形成的凝膠置于馬弗爐中在300 ℃煅燒1 h, 產(chǎn)物冷卻后研磨并用去離子水洗滌, 在60 ℃烘箱中干燥8 h得到成品MFC. 分別將生物炭、 負載鐵生物炭、 負載錳生物炭、 同時負載鐵和錳生物炭以及錳鐵混合物煅燒后的產(chǎn)品用BC,F(xiàn)C,MC,MFC和MF表示. 通過改變制備條件制備不同鐵錳比、 不同生物炭種類、 不同煅燒溫度及不同生物炭含量的MFC.

    1.2.2 MFC表征

    利用掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線衍射儀(XRD)對上述制備獲得的MFC進行表征. SEM測試利用ZEISS Sigma 300 電子顯微鏡進行. 取少量待測粉末樣品于離心管中, 加入無水乙醇, 室溫超聲5~10 min后取少量液體滴在硅片上干燥, 安置好樣品后抽真空, 加速電壓3 kV, 放大倍數(shù)5 000倍. XRD利用Bruker D8 ADVANCE X射線衍射儀進行. 將粉末樣品加入到玻璃樣品架凹槽中, 使松散樣品粉末略高于樣品架平面, 取載玻片輕壓樣品表面, 保持樣品表面均勻平整且與框架平面一致并刮去多余樣品. 測試參數(shù)如下: 單色Cu靶Kα輻射(λ=1.541 8 ), 電壓和電流分別為40 kV和300 mA. 在10°~80°范圍內(nèi)以10 °/min的速度進行2θ掃描.

    1.2.3 Rh B降解效率評價

    配制100 mL質(zhì)量濃度為0.1 g/L的Rh B溶液, 加入0.03 g的MFC, 恒溫水浴加熱攪拌, 分散均勻后加入0.3 g的PMS置于室溫下反應, 在2 min反應時間間隔下取3.0 mL樣品立即用孔徑0.45 μm的膜過濾, 測定在554 nm處的吸光度, 并根據(jù)標準曲線確定Rh B含量. 吸光度采用紫外可見分光光度計測試, 型號UV-2401PC, 購自日本Shimadzu公司. 機制探討實驗時, 取100 mL 0.1 g/L的Rh B溶液(pH值為7.0), 分別按3.0 g/L和0.3 g/L劑量加入PMS和MFC后, 立即加入過量乙醇或異丙醇(自由基猝滅劑)10 mL后置于室溫下反應. Rh B降解程度用Ct/C0表示, C0為Rh B的初始質(zhì)量濃度(g/L); Ct為降解t時刻后Rh B的殘留質(zhì)量濃度(g/L). 采用偽一級反應動力學模型來擬合MFC對Rh B的降解過程, 模型方程為lnCt/C0=-kobst, kobs為偽一級動力學反應速率常數(shù).

    1.2.4 MFC重復利用性評價

    取100 mL 0.1g/L Rh B溶液(pH值為7.0), 加入0.3 g和0.03 g的PMS和MFC后, 置于室溫(25 ℃)下反應至吸光值恒定不變, 測定Rh B降解程度. 測定后回收樣品, 將其離心10 min, 沉淀并用去離子水反復洗滌后在100 ℃條件下熱風干燥獲得回收MFC. 向回收的MFC中加入100 mL 0.1 g/L Rh B溶液(pH值為7.0)和0.3 g PMS后置于室溫下反應至吸光值恒定不變, 再次測定Rh B降解程度, 連續(xù)重復4次.

    1.2.5 數(shù)據(jù)處理方法

    所有實驗均進行3次重復, 實驗結(jié)果用Excel 2016軟件進行處理, 采用平均值±標準偏差表示, 圖表采用Origin 2022及Photoshop 2024進行制作, 用Origin 2022進行方差分析和曲線擬合, 采用LSD進行多重比較, 顯著水平為p<0.05.

    2 結(jié)果與分析

    2.1 MFC表征及活化性能

    利用秸稈生物炭為原料制備獲得的BC,MC,F(xiàn)C,MFC樣品的SEM圖如圖1所示. 未負載金屬氧化物的秸稈生物炭(圖1a)為疏松多孔狀結(jié)構(gòu). 當生物炭負載錳金屬氧化物(圖1b)、 鐵金屬氧化物(圖1c)、 鐵錳雙金屬氧化物(圖1d)后呈現(xiàn)表面帶有細小顆粒的結(jié)構(gòu). 顆粒的尺寸大約為50~200 nm, 應為金屬氧化物顆粒. 這些金屬氧化物顆粒在復合材料中分散分布, 生物炭作為載體有效抑制了其在煅燒過程中的團聚現(xiàn)象, 這能為降解反應提供更多的活性位點, 有利于提高降解效率.

    利用秸稈生物炭為原料制備獲得的BC,MF,MFC的XRD圖如圖2所示. BC有3個衍射峰, 其位置與MF和MFC衍射峰的位置不同. 對于MF和MFC, 它們都在33.3°, 35.7°和54.2°的2θ處出現(xiàn)明顯的主要衍射峰. 將其與Fe2O3(pdf#14-0557)和(Fe0.67Mn0.33)OOH(pdf#89-8104)標準卡片比對, 可以發(fā)現(xiàn)MF和MFC所顯示的衍射峰與標準卡片的特征衍射峰一致, 3個主要衍射峰分別對應(104),(110),(116)晶面[15], 這充分說明通過溶膠凝膠法可成功制備負載鐵錳雙金屬氧化物的生物炭復合材料.

    圖3對比了單獨使用PMS或單獨使用MFC、 聯(lián)合使用MF/BC混合物與PMS以及聯(lián)合使用MFC與PMS對Rh B的降解效果. 結(jié)果顯示, 單獨使用PMS和MFC, 在25 min內(nèi)的降解率僅分別為23.4%和9.8%; 聯(lián)合使用MF/BC混合物與PMS的降解效率明顯高于單獨使用PMS和MFC, 可在12 min內(nèi)將Rh B全部降解, 反應速率常數(shù)kobs=0.341 min-1. 這證明鐵錳氧化物MF能夠活化PMS, 促進Rh B降解. 相比之下, 聯(lián)合使用MFC與PMS的降解效率最高, 可使降解率在5 min內(nèi)達到100%, 反應速率常數(shù)kobs=1.024 min- 遠高于聯(lián)合使用MF/BC混合物與PMS的結(jié)果(0.341 min-1). 這表明將鐵錳雙金屬氧化物負載于生物炭上可大幅度提升其對過硫酸鹽的活化作用并促進Rh B降解. 生物炭作為載體能夠抑制MF團聚、 提供大量反應活性位點、 吸附自由基促進反應, 從而提高降解速率.

    2.2 制備條件對MFC性能的影響

    不同制備條件(鐵錳比、 生物炭種類、 煅燒溫度、 鐵錳與生物炭質(zhì)量比)對MFC性能的影響結(jié)果如圖4所示. 當利用秸稈生物炭, 在煅燒溫度300 ℃、 鐵錳與生物炭質(zhì)量比為1∶2時, 不同鐵錳比下制備的MFC的性能差異巨大(圖4a)(p<0.05). 鐵錳比越高, MFC性能越好, 且鐵錳比為2∶1的MFC可在5 min使Rh B完成降解, 降解速率常數(shù)kobs=1.024 min-1. 不同鐵錳比對MFC效果的影響可能與材料表面官能團和缺陷結(jié)構(gòu)有關(guān), 鐵錳比改變影響了材料表面酸堿官能團和缺陷結(jié)構(gòu)的種類及數(shù)量, 進而對反應過程中MFC對活性自由基和有機污染物的吸附效果及活性反應位點造成影響[16]. 生物炭種類對MFC的性能也有明顯影響(圖4b). 在煅燒溫度300 ℃、 鐵錳與生物炭質(zhì)量比為1∶2以及鐵錳比2∶1的條件下, 選用秸稈生物炭時, MFC的性能最優(yōu), 明顯優(yōu)于選用椰殼生物炭和竹生物炭的樣品(p<0.05). 這可能是不同種類生物炭的結(jié)構(gòu)及表面官能團種類數(shù)量不同, 影響活化反應中活性位點導致[16]. 就煅燒溫度來看(圖4c), 300 ℃的效果最佳, 高于或低于此煅燒溫度對MFC的性能呈現(xiàn)都不利, 這是因為煅燒溫度改變材料中各組分的含量, 影響其最終降解效果. 當在不同鐵錳與生物炭質(zhì)量比的條件下制備MFC, 發(fā)現(xiàn)鐵錳與生物炭質(zhì)量比為1∶2時, 其產(chǎn)物性能明顯優(yōu)于1∶1和2∶1. 這可能是因為體系中過多的鐵錳會導致它們在溶膠凝膠過程中無法得到良好分散效果, 易發(fā)生團聚而在生物炭中不能均勻負載, 減少了活性位點, 降低了MFC的性能[17]. 這些結(jié)果顯示, 在溶膠凝膠法制備MFC時, 選用秸稈生物炭、 鐵錳比2∶1、 煅燒溫度300 ℃及鐵錳與生物炭質(zhì)量比1∶2時, 可制備出性能最好的MFC, 其可在5 min使Rh B降解率達到100%, 反應速率常數(shù)kobs=1.024 min-1.

    2.3 使用條件對MFC性能的影響

    圖5a是MFC用量對其性能的影響結(jié)果. 由圖5a可知, Rh B的降解速率隨MFC用量的增加而提高. 當MFC用量從0.1 g/L增加到0.2 g/L時, 反應速率常數(shù)kobs由0.116 min-1大幅度提升到0.713 min- 但將MFC用量繼續(xù)從0.2 g/L增加到0.5 g/L時, 反應速率常數(shù)kobs僅從0.713 min-1提升到1.491 min- 即隨MFC用量的增加, 反應速率的增速在不斷降低. 這是因為MFC用量較低的情況下, 體系中產(chǎn)生的活性氧物質(zhì)數(shù)量有限, 單位質(zhì)量底物Rh B可用活性氧數(shù)量有限, 為活性氧效率提升提供了巨大空間. 而隨MFC用量增加, 這個空間逐漸被壓縮, 反應速率增速逐漸降低.

    圖5b是PMS用量對MFC性能的影響結(jié)果. 由圖5b可知, 當PMS用量從1.0 g/L增加到3.0 g/L時, 隨PMS用量增加, Rh B的降解速率顯著提升(p<0.05), 降解效率由1.0 g/L時10 min降解98%提升到2.0 g/L時6 min降解100%, 再到3.0 g/L時5 min降解100%. 在這3個PMS用量下的反應速率常數(shù)kobs分別為0.381,0.832,1.024 min-1. 這是因為PMS用量越高, MFC能更高效地與PMS接觸而產(chǎn)生更多的活性氧物質(zhì)[18]. 但PMS用量從3.0 g/L增加到5.0 g/L時, 降解速率不增反降, 幾乎與PMS含量為2.0 g/L時持平, kobs下降為0.794 min-1. 這是因為過量的PMS會生成大量的SO-4·, 引發(fā)了硫酸根自由基的自湮滅現(xiàn)象[19], 具體反應為: SO-4·+SO-4·→S2O2-8和SO-4·+S2O2-8→SO2-4+S2O·-8.

    圖5c是Rh B初始質(zhì)量濃度對MFC性能的影響結(jié)果. 由圖5c可見, MFC性能隨Rh B初始質(zhì)量濃度的升高而降低. 當RhB初始質(zhì)量濃度由0.01 g/L升高到0.10 g/L時, 雖然降解速率有一定程度下降, 但仍可在5 min實現(xiàn)完全降解. Rh B初始質(zhì)量濃度為0.01,0.05,0.10 g/L時, 反應速率常數(shù)kobs分別為1.819,1.242,1.024 min-1. 而當Rh B初始質(zhì)量濃度升高到0.15 g/L時, 經(jīng)25 min處理Rh B降解率雖達不到100%, 但也能達到90%以上. 這說明MFC可在較寬Rh B初始質(zhì)量濃度范圍內(nèi)保持良好性能.

    圖5d是降解體系初始pH值對MFC性能的影響結(jié)果. 由圖5d可見, 在初始pH值為3~9的體系中Rh B均可在10min內(nèi)被全部降解, 但不同初始pH值條件下的降解速率有明顯差異(p<0.05). 總體來看, 體系初始pH值越高, 降解速率越低. 體系初始pH值分為3,5,7,9時, 反應速率常數(shù)kobs分別為1.149,1.091,1.024,0.679 min-1. 一方面, 體系pH值升高降解效率降低可能原因是在酸性環(huán)境更有利于SO-4·生成, 而隨pH值升高, 體系中SO-4·相對含量下降, 而·OH相對含量上升, 但由于·OH的氧化能力不及SO-4·, 導致降解速率降低. 另一方面, 體系pH值升高可能導致形成Fe(OH)3等沉淀而附著于MFC表面, 阻礙了其表面活性位點與PMS的活化反應[20].

    圖5e是反應溫度對MFC性能的影響結(jié)果. 由圖5e可知, 當反應溫度從15 ℃升至35 ℃時, Rh B完全降解的時間由6 min縮短至4 min, 反應速率常數(shù)kobs從0.898 min-1提高到1.159 min-1. 這是因為MFC對PMS的活化過程為吸熱反應[17], 反應溫度上升有利于PMS分解, 加速自由基產(chǎn)生, 并提高了PMS,Rh B與MFC之間的碰撞頻率, 從而提升了降解速率.

    無機陰離子(Cl-和HCO-3)和腐植酸(HA)廣泛存在于水體中, 它們可能會對Rh B的降解產(chǎn)生影響. 由圖5f可知, 與正常降解組相比, 引入Cl-可顯著提高Rh B的降解速率. 當Cl-為3 mmol和5 mmol時, 反應速率常數(shù)kobs分別為1.414 min-1和1.782 min- 顯著高于正常降解組的1.024 min-1(p<0.05). 這是因為Cl-會與自由基發(fā)生反應生成氧化活性更高Cl-2·, 并進一步轉(zhuǎn)化生成HClO, 從而促進了Rh B的降解[21]; 而與Cl-的作用相反, HCO-3的引入會抑制Rh B的降解, 3 mmol和5 mmol HCO-3的反應速率常數(shù)kobs分別為0.464 min-1和0.489 min- 顯著低于正常降解組的1.024 min-1(p<0.05). 這是因為HCO-3對自由基具有猝滅作用, 生成氧化還原電位更低的CO-3·和HCO-3·, 導致Rh B的降解率降低[22]. 和HCO-3一樣, 腐植酸也會抑制Rh B的降解, 50 mg/L時的反應速率常數(shù)kobs為0.553 min- 這是因為腐植酸作為天然有機物的一種, 反應過程中與Rh B相互競爭, 消耗生成活性自由基[23], 從而抑制了Rh B的降解.

    2.4 自由基降解機制初探

    為進一步探討SO-4·和·OH在MFC活化PMS降解Rh B中的貢獻, 研究了兩種自由基捕獲劑對降解效率的影響, 其中異丙醇可專一性捕獲·OH, 而乙醇可同時捕獲兩種自由基[24]. 由圖6可知, 異丙醇可使Rh B的完全降解時間由5 min延長至18 min, 反應速率常數(shù)kobs由1.024 min-1降低到0.464 min-1(p<0.05); 而乙醇導致Rh B的降解速率呈現(xiàn)更大幅度下降, 在25 min時也只有80%, 反應速率常數(shù)kobs由1.024 min-1降低到0.069 min-1(p<0.05). 從兩種自由基捕獲劑導致的kobs下降幅度可初步判斷在不考慮兩種自由基相互影響的情況下, MFC活化PMS降解Rh B的過程中·OH的作用大于SO-4·.

    2.5 MFC的重復利用性

    固相催化劑或活化劑的重復利用性對其極為重要, 本質(zhì)上由其穩(wěn)定性決定. 對MFC連續(xù)5次回收循環(huán)利用結(jié)果顯示(圖7), Rh B降解效率隨MFC循環(huán)利用次數(shù)的增加而逐漸降低, 5次的反應速率常數(shù)kobs分別為1.024, 0.591 , 0.239 , 0.138, 0.124 min- 呈逐漸下降趨勢(p<0.05). 第2次循環(huán)時可在9 min內(nèi)實現(xiàn)完全降解, 所用時間相較于初次降解的5 min明顯增加(p<0.05). 當?shù)?, 4, 5次循環(huán)利用時, 雖無法在10 min內(nèi)實現(xiàn)完全降解, 但降解率仍可分別達到93.25%, 79.77%和70.8%, 這表明MFC的穩(wěn)定性和可重復利用性較好.

    3 結(jié)論

    本研究采用溶膠凝膠法制備生物炭負載鐵錳雙金屬氧化物復合材料MFC, SEM結(jié)果顯示, 金屬氧化物以細小顆粒負載于復合材料中, XRD結(jié)果顯示, 復合材料中存在鐵錳雙金屬氧化物. 制備條件對MFC的性能有顯著影響, 本研究發(fā)現(xiàn), 利用秸稈生物炭, 在鐵錳配比2∶1、 鐵錳與生物炭質(zhì)量比1∶2及在300 ℃下煅燒制備獲得的MFC性能最佳, 可在5 min使Rh B的降解率達到100%, 反應速率常數(shù)kobs高達1.024 min-1. 此外, MFC的性能隨其用量、 PMS用量和反應溫度的增加而提升, 但在初始pH值為3~9時, 隨pH值的升高而降低. Cl-可顯著改善MFC的性能, 而HCO-3和腐植酸的存在對MFC效能的發(fā)揮不利. 初步研究表明, 在MFC活化PMS降解Rh B的過程中·OH的作用大于SO-4·. 本研究制備的MFC具有良好的穩(wěn)定性及可重復利用性, 回收循環(huán)利用5次后對Rh B降解率仍可保持在70%以上. 本研究結(jié)果提出了一種新型的、 可用于活化PMS降解Rh B的生物炭負載鐵錳雙金屬氧化物復合材料, 對高效降解環(huán)境有機污染物提供了有益參考.

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    責任編輯 包穎

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