北京市昌平區(qū)南口鎮(zhèn)土壤重金屬污染風(fēng)險評估及來源分析

賈唯遠 劉清俊 劉芬芬 孟美杉 白江偉 顧海波 王天宇 羅伊

收稿日期：2023-10-28；修回日期：2023-12-11

基金項目：北京市昌平南口示范區(qū)地表基質(zhì)調(diào)查與評價研究項目（PXM2021_158307_000007）資助

第一作者簡介：賈唯遠（1997- ），男，學(xué)士，助理工程師，主要從事環(huán)境地質(zhì)、耕地保護研究工作。E-mail：2638269785@qq.com

引用格式：賈唯遠，劉清俊，劉芬芬，孟美杉，白江偉，顧海波，王天宇，羅伊，2024.北京市昌平區(qū)南口鎮(zhèn)土壤重金屬污染風(fēng)險評估及來源分析［J］.城市地質(zhì)，19（2）：167-175

摘 要：采集昌平南口鎮(zhèn)473件表層土壤樣品，收集65件土壤樣品（1970年采集的），測試土壤中砷（As）、鎘（Cd）、銅（Cu）、鉻（Cr）、汞（Hg）、鉛（Pb）、鎳（Ni）、鋅（Zn）等8種重金屬元素及三氧化二鋁（Al2O3）、二氧化硅（SiO2）和三氧化二鐵（Fe2O3）等地球化學(xué)指標(biāo)。采用多種污染評價方法和統(tǒng)計學(xué)方法，運用Pearson相關(guān)性分析和主成分分析，評估土壤重金屬污染風(fēng)險，分析污染來源。結(jié)果表明：重金屬Cd含量普遍較高，超篩選值點位較廣，Pb、Hg、Cr、Ni、Cu、Zn存在個別點位超篩選值的情況；Cd、Hg、Pb、Zn存在輕微及以上污染點位，Pearson相關(guān)性分析和主成分分析顯示Cd、Hg、Zn來源相近；Cd和Zn的人為貢獻率在1970—2021年間增長明顯，且平均值明顯高于北京地區(qū)背景值，表明研究區(qū)可能存在一定的人為污染。

關(guān)鍵詞：南口鎮(zhèn)；篩選值；背景值；地積累指數(shù)；人為貢獻率；重金屬污染評估；來源分析；主成分分析

Risk assessment and source analysis of heavy metals in soil， Nankou Town， Changping District， Beijing

JIA Weiyuan， LIU Qingjun， LIU Fenfen， MENG Meishan， BAI Jiangwei， GU Haibo， WANG Tianyu， LUO Yi

（Beijing Institute of Eco-Geology， Beijing 100120， China）

Abstract： 473 surface soil samples and 65 soil samples were collected from Nankou Town， Changping， to test for eight heavy metal elements including arsenic （As）， cadmium （Cd）， copper （Cu）， chromium （Cr）， mercury （Hg）， lead （Pb）， nickel （Ni）， and zinc （Zn）， as well as geochemical indicators such as aluminum （Al2O3）， silicon （SiO2）， and iron oxide （Fe2O3）. Various pollution evaluation methods and statistical methods were adopted. Pearson correlation analysis and principal component analysis were used to assess the risk of soil heavy metal pollution and analyze the pollution sources. The results show that heavy metal Cd content is generally high; super screening value points are wide spread; some individual points exceed the screening values with Pb， Hg， Cr， Ni， Cu， and Zn; and mild or above pollution points exist with Cd， Hg， Pb， and Zn. Pearson correlation analysis and principal component analysis show that the sources of Cd， Hg， Zn are similar; the human contribution rate of Cd and Zn increased significantly from 1970 to 2021， and the average value is significantly higher than the background value in Beijing， indicating the presence of man-made pollution in the study area.

Keywords： Nankou Town; screening value; background value; ground accumulation index; human contribution rate; heavy metal pollution assessment; source analysis; principal component analysis

污染土壤中的重金屬通過農(nóng)作物根部吸收產(chǎn)生富集和放大，該過程不僅使農(nóng)產(chǎn)品中重金屬含量增加，通過食物鏈危及人和動物的安全，而且還破壞農(nóng)產(chǎn)品的營養(yǎng)成分，降低其營養(yǎng)價值，影響其質(zhì)量和產(chǎn)量（黃永昌等，2010）。據(jù)粗略統(tǒng)計，在過去60年中，全球排放到環(huán)境中的Cd、Cu、Pb、Zn分別達到26、939、783、135 kt，其中大部分進入土壤（賈建麗等，2016）?！?022年中國生態(tài)環(huán)境狀況公報》顯示，重金屬污染仍然是對農(nóng)用地土壤環(huán)境質(zhì)量造成嚴重影響的主要因素（生態(tài)環(huán)境部，2023）。2021年北京市生態(tài)地質(zhì)研究所在南口地區(qū)開展了北京市昌平南口示范區(qū)地表基質(zhì)調(diào)查項目，該項目運用遙感、野外綜合調(diào)查、分析測試等方法技術(shù)，調(diào)查了地表基質(zhì)層、地表覆蓋層特征及其空間展布，對南口鎮(zhèn)的巖石基質(zhì)、礫質(zhì)和土質(zhì)細分了三級類，同時也對該區(qū)的土壤質(zhì)量進行了調(diào)查。本文對南口鎮(zhèn)的As、Cd、Cu、Cr、Hg、Pb、Ni、Zn等8種重金屬含量進行了進一步的分析，共采集了473件表層土壤樣品，篩選出研究區(qū)內(nèi)1970年北京市幅（1∶50 000）土壤環(huán)境地球化學(xué)調(diào)查工作中保存下來的、具有代表性的土壤樣品65件，采集的樣品仍保存在北京市生態(tài)地質(zhì)研究所土壤樣品庫，不過因氣體揮發(fā)等因素可能影響測試結(jié)果，借助ArcGIS和SPSS軟件，采用單因子指數(shù)法（地累積指數(shù)法）、綜合污染指數(shù)法（潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法）和人為貢獻率對區(qū)內(nèi)土壤重金屬污染情況進行了系統(tǒng)評價，利用Pearson相關(guān)性分析和主成分分析的統(tǒng)計學(xué)方法結(jié)合地球化學(xué)圖，從人為源和自然源兩方面分析了影響土壤重金屬的來源，旨在為昌平區(qū)南口鎮(zhèn)土壤污染治理、合理規(guī)劃利用提供依據(jù)。

1? 研究區(qū)及數(shù)據(jù)概況

1.1? 研究區(qū)概況

研究區(qū)包含平原區(qū)和山區(qū)，山前平原隱伏基巖為薊縣系和上侏羅統(tǒng)，山區(qū)地層由老至新為太古宇、長城系、薊縣系、侏羅系、侏羅系至白堊系。區(qū)內(nèi)巖漿巖包括早白堊世四橋子超單元（西石虎超淺成巖單元和黑山坨花崗巖單元）、早白堊世對臼峪超單元（對臼峪花崗巖單元和九仙廟石英二長巖單元）、晚侏羅世分水嶺超單元（里長溝二長閃長巖單元）、晚侏羅世薛家石梁超單元（大石坡正長巖單元）、中性潛火山巖和偏堿性巖脈。

山區(qū)構(gòu)造復(fù)雜，褶皺、斷裂發(fā)育，主要構(gòu)造有了思臺南背斜、髫髻山向斜、馬刨泉-老峪溝-仙人洞向斜、妙峰山向斜、橫嶺-鎮(zhèn)邊城背斜、沿河城-南口-琉璃廟大斷裂、磨盤山-王家園斷裂、菩薩鹿-瓦窯村斷裂等，巖體及巖脈發(fā)育。山前平原內(nèi)有北小營-昌平向斜，南口-孫河斷裂。

昌平區(qū)地處溫榆河沖積洪積扇的上、中部，第四系沉積物巨厚、透水性強，降水、河水對地下水的補給顯著，加上來自北部的地下水側(cè)向徑流補給，灌溉回滲水與山前基巖水的補給，構(gòu)成了較為豐富的地下水資源。

1.2? 樣品采集及測定

土壤采樣按照DZ/T 0295－2016《土地質(zhì)量地球化學(xué)評價規(guī)范》操作。采集表層土壤，采樣以采集代表性樣品為主要原則，合理選擇采樣位置，采樣點位見圖?1。不在農(nóng)用地新添客土期與施肥期采樣，采樣點盡量選擇土層較厚地區(qū)。采樣時去除表面雜物，垂直采集地表至20 cm深的土壤，保證上下均勻采集。樣品中去除石塊和植物根系等。樣袋外均應(yīng)套聚乙烯塑料袋隔開。無機樣品采集避免使用金屬制工具和器皿，用鐵鍬挖采樣坑時，先挖好坑，然后用木鏟去除與金屬采樣器接觸的土壤，再采集樣品。

本次采集了473件表層土壤樣品；收集了65件土壤樣品，樣品來自1970年開展的北京市幅（1∶50 000）土壤環(huán)境地球化學(xué)調(diào)查項目，該項目采集的樣品保存在北京市生態(tài)地質(zhì)研究所土壤樣品庫，樣品保存完好，但因氣體揮發(fā)等因素可能影響測試結(jié)果。參照DZ/T 0258-2014《多目標(biāo)區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查規(guī)范（1∶250 000）》，對As、Cd、Cu、Cr、Hg、Pb、Ni、Zn、Al2O3、SiO2、Fe2O3等54項元素或指標(biāo)進行了檢測，樣品測試由湖北省地質(zhì)實驗測試中心完成。土壤樣品經(jīng)混勻后用無污染的行星球磨機粉碎至約0.074 mm。為確保項目土壤樣品分析質(zhì)量，根據(jù)不同分析方法的質(zhì)量水平，選擇分析方法包括原子熒光光譜法（AFS）、電感耦合等離子體質(zhì)譜法（ICP-MS）和電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法（ICP-OES）和X射線熒光光譜法（XRF）（劉冰權(quán)等，2021）。

1.3? 數(shù)據(jù)處理

利用ArcGIS軟件克里格插值工具繪制土壤元素地球化學(xué)圖，展示土壤元素的空間分布；通過SPSS軟件中描述統(tǒng)計、Pearson分析、圖表構(gòu)建等工具，進行相關(guān)性分析、主成分分析，完成相關(guān)圖表制作和計算。

1.4? 評價方法

1）地累積指數(shù)法

地累積指數(shù)法是一種單因子指數(shù)法，更傾向于分析單個元素的污染狀況，通過土壤重金屬含量與其背景值的比值來判斷污染級別，它的污染等級代表了人為污染和自然成巖作用對背景值的影響，評價結(jié)果較為綜合，地累積指數(shù)法分級標(biāo)準(zhǔn)見表1。計算公式為

式中：表示元素的地積累指數(shù)；表示元素n的實測值（mg·kg-1）；表示為元素n的背景值（mg·kg-1）；K表示為了避免各地差異造成誤差而采用的系數(shù)，一般情況下取值為1.5。

2）人為貢獻率

選擇鈧Sc這種在自然界分布廣泛且很少受到外界影響的元素作為參考元素（黃勇等，2022），計算1970年和2021年土壤中各重金屬元素的人為貢獻率，對比判斷人為擾動的作用。計算公式：

式中：為Sc的實測含量（mg·kg-1）； 為重金屬元素與Sc元素背景值的比值；為重金屬元素北京值的修正含量（mg·kg-1），代表自然成因；為土壤重金屬實測值（%），ACR為人為貢獻率。

3）潛在風(fēng)險指數(shù)法

土壤重金屬潛在風(fēng)險指數(shù)相比單因子指數(shù)法考慮到了不同重金屬元素產(chǎn)生的毒性，是一種綜合污染指數(shù)法。這種評價更加系統(tǒng)，分級標(biāo)準(zhǔn)見表1。計算公式（李萍等，2018）：

式中：為土壤重金屬元素j的毒性系數(shù)；為土壤重金屬j的實測含量（mg·kg-1）；為土壤重金屬j的背景值（mg·kg-1）；為土壤重金屬j的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)；RI為總潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)。土壤重金屬元素毒性系數(shù)參照安永龍等（2023）對張家口市萬全區(qū)研究中的參數(shù)，8種重金屬毒性系數(shù)分別為 As = 10，Cd = 30，Cr = 2，Hg = 40，Cu = Ni = Pb = 5，Zn = 1。

2? 結(jié)果與討論

2.1? 生態(tài)指標(biāo)含量統(tǒng)計

對樣品數(shù)據(jù)反復(fù)剔除“平均值±2 倍的標(biāo)準(zhǔn)離差”之外的異常值后（安永龍等，2016），對研究區(qū)8個重金屬指標(biāo)進行統(tǒng)計。表2中背景值為1991年和2015年兩期1∶25 000調(diào)查數(shù)據(jù)反復(fù)剔除2倍離差的背景值，各指標(biāo)的統(tǒng)計樣本量為3 687～4 273件。變異系數(shù)反映了土壤元素的空間分異性，表2中變異系數(shù)最高的是Hg和Cd，表明它們受到外部因素的影響，導(dǎo)致分布較不均勻，離散程度較大。

在人為擾動較少的情況下，土壤樣品含量一般服從正態(tài)分布（黃勇等，2022）。從圖2上看，Zn、Cu、Cr、Ni、Cd、As基本符合正態(tài)分布，Hg和Pb較為近似正態(tài)分布，Hg有左偏傾向且頻率分布較廣，這與其揮發(fā)性有關(guān)，Pb有右偏傾向。

2.2? 土壤重金屬土壤環(huán)境質(zhì)量評價

利用ArcGIS軟件展示研究區(qū)采樣點坐標(biāo)，整個研究區(qū)土地利用現(xiàn)狀結(jié)構(gòu)中，農(nóng)用地和建設(shè)用地占比較大，未利用地比例最低，按照GB 15618－2018《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》形成研究區(qū)土壤重金屬篩選值和管控值超標(biāo)點位圖，統(tǒng)計結(jié)果見表3。

從圖3可看出，Cd超篩選值點位較多，超標(biāo)率為18.3%，超標(biāo)點多分布于人煙稀少的山區(qū)，巖石圈平均含鎘量為0.1到0.2之間，北京市背景值是0.145 mg·kg-1，研究區(qū)平均值是0.22，考慮由巖石風(fēng)化形成的可能性高。但Cd變異系數(shù)較其他元素更高，累積分布不均勻，有人為污染的風(fēng)險，區(qū)內(nèi)存在2個Cd元素超風(fēng)險管控值點，最大值為23.64 mg·kg-1，超風(fēng)險管控值9.85倍，點位都位于研究區(qū)西北，判斷為殘積物堆積所致。Hg與Pb元素在區(qū)內(nèi)環(huán)境質(zhì)量狀況總體良好，各存在1個超篩選值點，均位于山區(qū)。

2.3? 生態(tài)風(fēng)險評價

2.3.1? 土壤重金屬地累積指數(shù)

地積累指數(shù)評價結(jié)果見表4。各重金屬樣品統(tǒng)計結(jié)果顯示：表層土壤平均值由小到大排序為Hg（-0.91）

2.3.2? 人為貢獻率（ACR）

一般認為ACR值小于40%，則其人為貢獻率較低。統(tǒng)計1970年數(shù)據(jù)（65個），發(fā)現(xiàn)Cd（7個）、Cu（3個）、Cr（4個）、Hg（7個）、Pb（6個）、Ni（4個）、Zn（1個）含有超標(biāo)值，歷史數(shù)據(jù)較少所以未剔除異常值，Cr有3?個、Hg有2個超過60%的數(shù)據(jù)。2021年統(tǒng)計數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)Cd（101/348）、Cr（2/338）、Hg（19/384）、Pb（27/340）、Ni（2/348）Zn（39/348）超標(biāo)值，發(fā)現(xiàn)Cd的ACR在60%～80%的數(shù)據(jù)有18個，Zn有1個數(shù)據(jù)超出60%。這組數(shù)據(jù)表明Ni、As、Cu、Cr主要受成土母質(zhì)影響，Cd由1970年的11%增長到29%，Zn從1.5%增長到11%，且Cd和Zn平均值明顯高于北京地區(qū)背景值。

2.3.3? 土壤重金屬潛在風(fēng)險指數(shù)法

風(fēng)險指數(shù)計算結(jié)果見表5。研究區(qū)土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)平均數(shù)從小到大排序為：Zn（1.24）

2.4? 土壤重金屬來源分析

2.4.1? 土壤重金屬Pearson相關(guān)性分析

皮爾遜相關(guān)性分析能夠體現(xiàn)兩個連續(xù)型變量的關(guān)聯(lián)度，通過此方法檢驗研究區(qū)8種重金屬元素之間關(guān)聯(lián)程度。分析8種重金屬相關(guān)性發(fā)現(xiàn)（表6）發(fā)現(xiàn)，Cd，Hg和Zn之間，Cr和Ni呈高度正相關(guān)，相關(guān)性高度顯著（p<0.01），其他指標(biāo)之間相關(guān)性不強。

2.4.2? 土壤重金屬主成分分析（PCA）

主成分分析是將多個指標(biāo)轉(zhuǎn)化為少數(shù)幾個綜合指標(biāo)來反映原始數(shù)據(jù)信息的方法，在土壤研究中用以區(qū)分各種重金屬來源，在同一主成分上有較高載荷的元素可能有著相似的來源（段續(xù)川等，2018）。通過SPSS主成分分析法，對研究區(qū)表層土壤重金屬樣品的測試結(jié)果進行主成分分析，提取出3個主成分（表7），解釋了土壤總方差的77.169%，此3種主成分代表了土壤重金屬的主要影響因素。主成分1占原始信息的38.53%，其中Cd、Hg、Zn有較高的正載荷，Pearson相關(guān)性也證明了Cd、Hg和Zn高度相關(guān)，可能來自同一污染源。從地累積指數(shù)污染點位分布來看，Cd和Zn的樣品平均值要高于北京市背景值。1970—2021年這50年間，Cd和Zn人為貢獻率增長明顯。Cd、Hg、Zn等重金屬元素篩選值超標(biāo)點大多位于山區(qū)和平原區(qū)建設(shè)用地附近，山區(qū)大多數(shù)地區(qū)尚未開發(fā)，以荒地為主，受成土母質(zhì)影響偏多。

巖石的風(fēng)化程度受環(huán)境因素、地形條件和暴露時間等因素的控制，風(fēng)化程度越徹底，Si、Al、Fe 等元素的富集程度就越高。Al2O3 / SiO2是一種常用的計算風(fēng)化程度的指標(biāo)，可間接說明巖石的風(fēng)化程度，Al2O3 / SiO2比值越大，則風(fēng)化程度越高（張玉芬等，2013）；Fe2O3作為巖石風(fēng)化成土過程中的產(chǎn)物，是重要的土壤組成（刁桂儀等，1999），且Fe2O3可通過影響土壤表面的電荷性質(zhì)吸附土壤中的重金屬（倪善芹等，2009；鄭順安，2010）。根據(jù)測試結(jié)果，利用ArcGIS軟件繪制Al2O3 / SiO2和Fe2O3的地球化學(xué)圖，重金屬元素含量地球化學(xué)圖可以為元素的來源和污染范圍提供有效的信息，本文采用分位數(shù)分級并且在圖中標(biāo)出土壤重金屬篩選值和管控值超標(biāo)點位信息（Bradl，2004），如圖4所示。超標(biāo)點位在Al2O3 / SiO?和Fe2O3高值區(qū)域廣泛分布，但在北部地區(qū)和南口農(nóng)場附近分布也較多。事實上，表層土壤中重金屬元素不僅受到風(fēng)化和淋濾作用的影響，同時疊加了人為活動和其他地質(zhì)作用的影響（王中陽，2018），是多種成因來源和作用途徑疊加綜合的結(jié)果（張憲依等，2020）。

主成分2占原始信息的23.70%，Ni、Cr有較高正載荷，且Pearson相關(guān)性分析顯示Cr和Ni相關(guān)性較高，經(jīng)過地累積指數(shù)法和土壤重金屬潛在風(fēng)險指數(shù)法分析，它們的污染較小。主成分3占原始信息的14.95%，As和Pb的正載荷偏高，來源相近。

3? 結(jié)論與建議

本次研究使用了473件表層土壤樣品以及65件歷史土壤樣品，土壤重金屬的環(huán)境質(zhì)量綜合受到地質(zhì)背景和人為活動的雙重影響，地質(zhì)背景為控制性因素，人為活動影響作為次要影響因素。研究區(qū)山區(qū)重金屬污染高于平原區(qū)，Cd含量普遍較高，超篩選值點位較廣，Pb、Hg、Cr、Cu、Zn存在個別點位超篩選值的情況，因此研究區(qū)山區(qū)不適宜種植糧食類作物，調(diào)查過程中發(fā)現(xiàn)當(dāng)?shù)厣絽^(qū)居民有小范圍的種植蔬菜、水果，應(yīng)加強對當(dāng)?shù)鼐用竦木窘逃哟笾亟饘傥廴疚：π麄髁Χ?。?jīng)過對研究區(qū)的風(fēng)險評價，Cd、Hg、Pb、Zn等元素存在地累積指數(shù)高的區(qū)域，Cd和Hg存在一定潛在風(fēng)險，且存在相關(guān)性，Cd、Zn在過去50年間人為貢獻率增長明顯，這4種元素共同的污染來源有工業(yè)廢水、污泥、電鍍、冶煉等，應(yīng)當(dāng)對這8種重金屬進一步追溯和調(diào)查來源，鑒于本次研究發(fā)現(xiàn)的Cd超標(biāo)樣品較多，應(yīng)對樣品做更精準(zhǔn)的分析，本研究中Cd使用的檢測方法為電感耦合等離子體質(zhì)譜法（ICP-MS），使用石墨爐原吸法分析Cd數(shù)據(jù)更加準(zhǔn)確。

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