農(nóng)耕區(qū)大氣干濕沉降通量特征監(jiān)測(cè)及人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

楊鵬至 郭軍 肖粵新 李聰 陳方偉 湯恒佳

摘要? 為了研究農(nóng)耕區(qū)大氣干濕沉降元素通量特征及人體健康風(fēng)險(xiǎn)，2020年4月—2021年4月在汨羅市布設(shè)13個(gè)大氣干濕沉降采樣點(diǎn)位，系統(tǒng)收集了大氣干濕沉降樣品52件，并結(jié)合大氣點(diǎn)位周邊的表層土壤數(shù)據(jù)，對(duì)研究區(qū)大氣干濕沉降特征、大氣干沉降與對(duì)應(yīng)土壤中重金屬元素的相關(guān)性及人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等進(jìn)行研究。結(jié)果表明：汨羅市大氣干濕沉降年通量從小到大依次為Hg

關(guān)鍵詞? 大氣干濕沉降；重金屬；年沉降通量；健康風(fēng)險(xiǎn)

中圖分類號(hào)? X831? 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼? A? 文章編號(hào)? 0517-6611（2024）09-0063-05

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2024.09.014

開放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識(shí)碼（OSID）：

Monitoring of Atmospheric Dry and Wet Deposition Flux Characteristics and Human Health Risk in Agricultural Areas

YANG Peng-zhi1，2， GUO Jun2， XIAO Yue-xin1，2，3 et al

（1.Huangshan Observation and Research Station for Land-water Resources，Huangshan，Anhui 245000;2.Changsha Natural Resources Comprehensive Survey Center of China Geological Survey， Changsha， Hunan 410600;3.Key Laboratory of Coupling Processes and Effects of Natural Resource Elements，Ministry of Natural Resources，Beijing 100055）

Abstract? In order to study the flux characteristics of atmospheric dry and wet deposition elements and human health risks in agricultural areas， 13 atmospheric dry and wet deposition sampling points were established in Miluo City from April 2020 to April 2021.A total of 52 atmospheric dry and wet deposition samples were systematically collected，and combined with the surface soil data around the atmospheric sampling points， the characteristics of atmospheric dry and wet deposition， the correlation between atmospheric dry deposition and heavy metal elements in corresponding soil， and the human health risk assessment in the study area were investigated. The results showed that the annual flux of atmospheric dry and wet deposition in Miluo City from smallest to largest were Hg < Cd < As < Cr < Pb， and there were significant differences in the content of each element. Cr and Pb were the main heavy metal elements in atmospheric dry and wet deposition in Miluo City.The correlation between atmospheric dry deposition and corresponding soil was low， and atmospheric dry deposition was not the main source of heavy metal elements in surface soil in Miluo City.As and Pb were the main potential non-carcinogenic risk factors，and their non-carcinogenic risk quotient （HQ） contributed more than 35% to the non-carcinogenic risk index （HI）.However， the HI values of the five heavy metals are less than 1， indicating that the impact of non-carcinogenic health risks was relatively small;The risk index of heavy metal carcinogenicity （CR） of As， Cd and Cr were all less than 10-6， indicating that there was no carcinogenic risk.The HI values for As and Pb in children were 0.83 and 0.73， respectively， which were less than 1.00， indicating a lower possibility of non-carcinogenic risks.

Key words? Atmospheric dry and wet deposition;Heavy metal;Annual atmospheric deposition flux;Health risk

基金項(xiàng)目? 中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局項(xiàng)目（DD20230515，DD20208071）。

作者簡(jiǎn)介? 楊鵬至（1996—），男，湖北荊州人，助理工程師，從事生態(tài)地質(zhì)方面研究。

*通信作者，高級(jí)工程師，從事生態(tài)地質(zhì)方面研究。

收稿日期? 2023-06-10

隨著國(guó)家現(xiàn)代化進(jìn)程的加快，我國(guó)推動(dòng)了相應(yīng)的城市基礎(chǔ)建設(shè)、工業(yè)制造業(yè)建設(shè)等，為人民生活提供便捷的同時(shí)，也對(duì)生態(tài)環(huán)境造成了很大的影響［1-2］，例如城市基建涉及的水泥石灰、各類垃圾和材料運(yùn)輸以及相應(yīng)的建筑材料生產(chǎn)企業(yè)所產(chǎn)生的廢氣、粉塵中含有大量的重金屬［3］，最后都通過大氣干濕沉降而進(jìn)入土壤［4］。而大氣干濕沉降也被認(rèn)為是農(nóng)耕區(qū)土壤重金屬的外源輸入的主要因素之一［5-7］。當(dāng)農(nóng)田土地中的重金屬不斷沉淀積累，被農(nóng)作物生長(zhǎng)吸收，不僅會(huì)影響到當(dāng)?shù)剞r(nóng)作物的產(chǎn)量，還會(huì)造成糧食安全問題，影響到人體的健康［8-10］。

近年來，我國(guó)許多學(xué)者針對(duì)大氣干濕沉降重金屬開展了大量的研究。如黃春雷等［4］通過計(jì)算大氣干沉降對(duì)土壤重金屬元素含量的變化率，發(fā)現(xiàn)Cu、Zn、Pb、Cd元素的年變化率達(dá)0.5%以上，表明大氣沉降對(duì)當(dāng)?shù)赝寥乐兄亟饘倬哂姓蚶鄯e效果；王增輝［6］通過計(jì)算大氣沉降物中元素的富集因子發(fā)現(xiàn)高值區(qū)與當(dāng)?shù)氐幕^(qū)域吻合，并查明了當(dāng)?shù)卮髿獬两抵亟饘賮碓?；范晨子等?1］研究滇中典型工礦城市的大氣健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)發(fā)現(xiàn)，大氣干沉降中的As、Cd、Pb這3種元素可能對(duì)兒童造成相應(yīng)的非致癌性健康風(fēng)險(xiǎn)影響，且加強(qiáng)當(dāng)?shù)毓さV企業(yè)的排放管控能利于公眾健康；王麗麗等［12］研究發(fā)現(xiàn)空氣降塵中的重金屬對(duì)兒童均具有非致癌性健康風(fēng)險(xiǎn)。

綜合前人開展的研究發(fā)現(xiàn)，大氣干濕沉降作為表層土壤主要的輸入來源之一，如果能弄清大氣中污染物的來源，能為大氣、土壤的污染防治起到關(guān)鍵性的作用，而大氣沉降物人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)在大氣的污染防治過程中具有很強(qiáng)的現(xiàn)實(shí)意義。但在開展的諸多大氣干濕沉降研究中，主要集中在部分典型污染區(qū)域開展了大氣健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)工作，如礦集區(qū)、建筑工地等，缺乏對(duì)平原農(nóng)耕區(qū)狀況的大氣沉降物人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究。筆者以汨羅市為例，探討農(nóng)耕區(qū)大氣干濕沉降中重金屬特征以及相應(yīng)的人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，以期為當(dāng)?shù)氐纳鷳B(tài)文明建設(shè)以及土壤重金屬污染防治等方面提供相應(yīng)的科學(xué)依據(jù)。

1? 材料與方法

1.1? 研究區(qū)域基本概況

汨羅市隸屬湖南省岳陽市，總面積1 562 km2，其中林地面積為611 km2，占全市面積的39.12%，其次為耕地面積（507 km2），占全市面積的32.46%。此次汨羅市調(diào)查區(qū)面積為726.04 km2，其中農(nóng)用地面積為461.46 km2，占調(diào)查區(qū)面積的63.56%。在地形地貌上東南部高、西北部低，主要的地貌類型為崗地、平原；在氣候上，汨羅市為東亞季風(fēng)氣候，屬濕潤(rùn)的大陸性季風(fēng)氣候，年降水量為1 289.8～1 556.2 mm，農(nóng)業(yè)氣候條件較好，地質(zhì)背景以第四系沉積為主。區(qū)內(nèi)分布土壤以潛育性水稻土、第四紀(jì)紅色黏土以及小部分紫色土為主。汨羅市農(nóng)業(yè)基礎(chǔ)堅(jiān)實(shí)，是我國(guó)重要商品糧基地，種植業(yè)主要以水稻、玉米、茶葉以及各類蔬菜為主，養(yǎng)殖業(yè)以四大家魚、龍蝦、家禽為主。

1.2? 樣點(diǎn)布設(shè)及采集

大氣干濕沉降在布設(shè)采樣點(diǎn)時(shí)應(yīng)考慮到工作區(qū)的地形地貌、氣候特征、污染源分布等情況，例如，避開工廠廢氣排放區(qū)域、餐飲行業(yè)集中區(qū)域、揚(yáng)塵較多區(qū)域。如果有明顯大氣污染地區(qū)可適當(dāng)布設(shè)點(diǎn)位。汨羅市大氣干濕沉降點(diǎn)位布設(shè)見圖1，所有采樣點(diǎn)位裝置25 m2內(nèi)無遮擋雨、雪、風(fēng)的高大樹木或建筑物。

大氣干濕沉降的質(zhì)量監(jiān)控等相關(guān)要求按《土地質(zhì)量地球化學(xué)評(píng)價(jià)規(guī)范》（DZ/T 0295—2016）和《生態(tài)地球化學(xué)評(píng)價(jià)樣品分析技術(shù)要求（試行）》DD 2005—03執(zhí)行。樣品采集工作周期為1年，時(shí)間為2020年4月至2021年4月，需采集4次樣品，每次采集樣品間隔90 d，樣品采集由專人收取樣品，直接密封運(yùn)送至實(shí)驗(yàn)室。共布設(shè)13個(gè)大氣干濕沉降采樣點(diǎn)位，4個(gè)批次，系統(tǒng)收集了大氣干濕沉降樣品52件。

1.3? 樣品分析

大氣干濕沉降樣品在采集完樣品后運(yùn)送至湖南地質(zhì)測(cè)試研究院，由該單位進(jìn)行樣品化驗(yàn)分析，分析方法依據(jù)《土地質(zhì)量地球化學(xué)評(píng)價(jià)規(guī)范》（DZ/T 0295—2016）、《地質(zhì)礦產(chǎn)實(shí)驗(yàn)室測(cè)試質(zhì)量管理規(guī)范》（DZ/T 0130—2006）等相關(guān)規(guī)范。化驗(yàn)分析As、Hg、Cd、Pb、Cr這5種重金屬元素指標(biāo)，干沉降A(chǔ)s、Hg采用原子熒光分光光度法（HJ 680—2013）進(jìn)行化驗(yàn)分析，Cd、Cr、Pb采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法（HJ 766—2015）進(jìn)行化驗(yàn)分析；濕沉降A(chǔ)s、Hg采用原子熒光法（HJ 694—2014）進(jìn)行化驗(yàn)分析，Cd、Cr、Pb采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法（HJ 700—2014）進(jìn)行化驗(yàn)分析。

1.4? 元素年沉降通量計(jì)算

通過分析化驗(yàn)As、Hg、Cd、Pb、Cr這5種重金屬元素的數(shù)據(jù)，計(jì)算出汨羅市大氣干濕年沉降通量，計(jì)算公式如下：

M=Q/S（1）

式中：M為單個(gè)元素指標(biāo)年沉降通量［mg/（m2·a）］；Q為單個(gè)元素指標(biāo)沉降總量（mg/a）；S為采樣面積（m2）。

1.5? 大氣沉降物健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

大氣健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)屬于環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的一種，是將環(huán)境污染與人體健康聯(lián)系起來的一種評(píng)價(jià)方法［13］。采用暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型來研究人體在大氣環(huán)境中的狀態(tài)，計(jì)算大氣干沉降經(jīng)手口、呼吸和皮膚直接接觸3種途徑進(jìn)入人體的暴露量，然后通過風(fēng)險(xiǎn)表征公式來衡量相應(yīng)的風(fēng)險(xiǎn)［10-15］，具體計(jì)算公式如下：

ADDing=c×IngR×CF×EF×EDBW×AT（2）

ADDinh=c×InhR×EF×EDPEF×BW×AT（3）

ADDderm=c×SA×SL×ABS×CF×EF×EDBW×AT（4）

LADD=c×EFAT×

InhRchild×EDchildBWchild+

InhRadult×EDadultBWadult

（5）

式中：ADDing為經(jīng)手口途徑攝入重金屬日均暴露量；ADDinh為經(jīng)呼吸途徑攝入重金屬日均暴露量；ADDderm為經(jīng)皮膚接觸途徑攝入重金屬日均暴露量；LADD為重金屬日平均暴露劑量；BW、SA和AT均為湖南地區(qū)指標(biāo)值，具體指標(biāo)含義及取值見表1，數(shù)據(jù)源自文獻(xiàn)［9-11，13，15-17］。

風(fēng)險(xiǎn)表征［18］計(jì)算公式如下：

HQ=ADD/RfD（6）

HI=∑HQi（7）

Risk=LADD×SF（8）

CR=∑Riski（9）

式中：RfD、HQ分別為非致癌類重金屬不同暴露途徑的參考劑量和風(fēng)險(xiǎn)商。HI為非致癌類重金屬風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，當(dāng)HI≤1時(shí)，通常認(rèn)為不存在非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)；當(dāng)1＜HI≤10時(shí)，則認(rèn)為存在一定非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)；當(dāng)HI≥10時(shí)，表明存在慢性毒性［11，15］。

SF為致癌斜率因子；Risk為重金屬致癌風(fēng)險(xiǎn)商。CR是重金屬致癌性風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，當(dāng)CR<10-6時(shí)，可以認(rèn)為致癌風(fēng)險(xiǎn)較低或可以忽略；CR為10-6～10-4時(shí)，為可以接受的致癌風(fēng)險(xiǎn)范圍；當(dāng)CR>10-4時(shí)，則表明具有極高的致癌風(fēng)險(xiǎn)。3種致癌性重金屬RfD、SF見表2，數(shù)據(jù)源自文獻(xiàn)［9，11-12，15］。

2? 結(jié)果與分析

2.1? 汨羅市大氣干濕沉降重金屬年沉降通量特征

從表3可以看出，汨羅市大氣干濕沉降重金屬年沉降通量從小到大依次為Hg

與已報(bào)道的我國(guó)其他地區(qū)和全國(guó)大氣干濕沉降特征進(jìn)行比較，在空間分布上，同屬于華中地區(qū)的洪湖市、汨羅市除Hg元素略高于外，其余元素總體上均低于其他地區(qū)和全國(guó)（表3），華北大慶市［20］受冬季供暖期的影響，具有燃煤標(biāo)識(shí)的As、Pb含量高于華中地區(qū)。在考慮不同地區(qū)經(jīng)濟(jì)結(jié)構(gòu)的影響方面，滇中工礦城市的安寧市［11］主要受化工、礦集區(qū)的影響致使Cd、Pb、As元素都遠(yuǎn)超其他地區(qū)和全國(guó)，特別是Cd為全國(guó)的26倍；魯西南平原的巨野縣［6］主要是受近些年大量的煤礦開采以及開采、運(yùn)輸煤礦過程中產(chǎn)生的粉塵而導(dǎo)致Pb、As、Cr、Cd元素年通量較大且超過全國(guó)。而天津北部的薊州地區(qū)［5］作為天津最北端遠(yuǎn)離城區(qū)的農(nóng)業(yè)區(qū)，與同是農(nóng)業(yè)區(qū)的洪湖市、汨羅市的大氣干濕沉降中各項(xiàng)重金屬元素含量都非常接近且含量較低，但是值得注意的是，汨羅市和洪湖市［19］的Hg元素含量均高于其他地區(qū)和全國(guó)，根據(jù)相關(guān)研究表明，自然水體釋汞在汞元素的循環(huán)演化中占有重要的地位，自然水體是大氣汞的凈源［21］，水體表面的釋汞過程是大氣中汞的一個(gè)極其重要的來源之一［22］，汨羅市西接湘江和洞庭湖，汨羅江自東南向西北橫穿而過，水域面積相對(duì)發(fā)達(dá)，這可能是造成Hg的年沉降通量略高于全國(guó)的原因之一。

2.2? 大氣干沉降對(duì)表層土壤的影響

研究區(qū)土壤以水稻土和第四系紅色黏土為主，土壤成分較單一，相關(guān)研究表明大氣中的重金屬元素含量與當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸涤嘘P(guān)［6，23-24］，剔除背景值的影響，外源輸入應(yīng)該是區(qū)內(nèi)土壤重金屬累積的主要原因，而大氣干濕沉降是土壤中重金屬外源輸入的主要來源之一。在前人的研究中，雖然大氣濕沉降對(duì)土壤中各元素含量能起到一定的累積作用，但是其影響是較小的，所以這里主要研究汨羅市大氣干沉降對(duì)表層土壤的影響，選取了同年在汨羅市調(diào)查的表層土壤樣（約5 400件）為背景值，采用干沉降與表層土壤背景值的比值，來揭示大氣干沉降對(duì)表層土壤的貢獻(xiàn)。從表4可以看出，Cd、Hg、Pb在大氣干沉降中和表層土壤中的含量存在明顯差異，比值分別為14.438、7.717、4.057倍。考慮元素在大氣和土壤中的不同形態(tài)、化學(xué)行為、遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律等情況［23］，發(fā)現(xiàn)大氣干沉降中Cd、Hg、Pb元素含量高，并不能完全代表其就是表層土壤中3種元素的主要來源。

土壤中元素含量受多種因素控制，如母巖母質(zhì)含量的高低、成土過程中的次生富集作用、人為活動(dòng)的影響等，湯奇峰等［23，25］研究表明土壤中常量元素含量基本上受母巖母質(zhì)的化學(xué)元素組成所控制，外源輸入并不會(huì)對(duì)其含量造成很大的影響；而相較于土壤中的微量元素來說，如果外源的輸入能對(duì)其含量造成比較顯著的變化，那么兩者之間就會(huì)表現(xiàn)出比較顯著的相關(guān)性。選取同年在汨羅市調(diào)查的表層土壤樣（約5 400件）其中的130件，每個(gè)大氣點(diǎn)位周圍選取10件表層土壤樣品，采樣規(guī)范嚴(yán)格按照《土地質(zhì)量地球化學(xué)評(píng)價(jià)規(guī)范》（DZ/T 0295—2016）執(zhí)行，將各個(gè)點(diǎn)位的大氣干沉降與相對(duì)應(yīng)表層土壤樣品進(jìn)行相關(guān)性檢驗(yàn)，結(jié)果見表5。從表5可以看出，研究區(qū)大氣干沉降與表層土壤元素含量之間的相關(guān)性較低，大氣干沉降對(duì)汨羅市表層土壤中的As、Hg、Cd、Pb、Cr元素可能有一定的貢獻(xiàn)，但不是其主要來源。

2.3? 汨羅市大氣干沉降物人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1? 暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型。

由表6可知，大氣干沉降物中成人和兒童的5種重金屬日均暴露劑量從高到低均依次為Pb>Cr>As>Cd>Hg。成人和兒童的重金屬暴露途徑從小到大均依次為呼吸攝入（ADDinh）<皮膚接觸（ADDderm）<手口攝入（ADDing），大氣干沉降重金屬進(jìn)入人體的主要途徑為手口暴露途徑。在3種暴露途徑中，兒童每種暴露途徑的暴露劑量大于成人，所以大氣干沉降中重金屬對(duì)兒童的非致癌暴露風(fēng)險(xiǎn)危害大于成人。

2.3.2? 風(fēng)險(xiǎn)表征健康評(píng)價(jià)。

從表7可以看出，在3種暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型結(jié)果中兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HI）均大于成人，且研究區(qū)內(nèi)大氣干沉降物中5種重金屬HI均低于1，說明不存在非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)影響或風(fēng)險(xiǎn)較低。大氣干沉降中5種重金屬的非致癌風(fēng)險(xiǎn)商（HQ）排序?yàn)锳sPb（38.05%）>Cr（14.24%）>Cd（3.99%）>Hg（0.28%），可見As和Pb是主要潛在的非致癌風(fēng)險(xiǎn)因子，其中Hg元素由于缺乏相對(duì)應(yīng)的ADDinh和ADDderm的RfD的參考值，所以在實(shí)際過程中Hg元素的計(jì)算結(jié)果偏低。

兒童的As、Pb的HI分別為0.835和0.731，均小于1，非致癌風(fēng)險(xiǎn)可能性較低。如果不人為加以干涉，不斷在大氣中進(jìn)行累積，當(dāng)HI大于1時(shí)且兒童處于長(zhǎng)期暴露情況下，研究區(qū)內(nèi)As、Pb可能會(huì)對(duì)兒童產(chǎn)生一定的非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

3種具有致癌性重金屬As、Cd、Cr的重金屬致癌性風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（CR）分別為2.41×10-8、3.00×10-9、2.10×10-7均小于10-6，所以不存在致癌性風(fēng)險(xiǎn)。但是在實(shí)際計(jì)算評(píng)估過程中，因?yàn)橹挥泻粑胫掳┬甭室蜃樱⊿F）參考值，導(dǎo)致無法計(jì)算手口和皮膚接觸這2種途徑的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（ADDing和ADDderm），所以汨羅市大氣干沉降中As、Cd、Cr的實(shí)際致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)可能會(huì)比此次研究評(píng)估的更高。

3? 結(jié)論

（1）汨羅市大氣干濕沉降各重金屬年沉降通量從小到大依次為Hg

（2）大氣干沉降與表層土壤元素含量之間的相關(guān)性較低，大氣干沉降對(duì)汨羅市表層土壤中的As、Hg、Cd、Pb、Cr元素可能有一定的貢獻(xiàn)，但不是其主要來源。

（3）人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)表明大氣干沉降重金屬進(jìn)入人體的主要途徑是手口暴露途徑，As和Pb是主要潛在的非致癌風(fēng)險(xiǎn)因子，其非致癌風(fēng)險(xiǎn)商（HQ）對(duì)非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HI）的貢獻(xiàn)率占比均超過35%，但是5種重金屬的HI值<1，說明非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)影響較?。籄s、Cd、Cr的重金屬致癌性風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（CR）值均小于10-6，所以不存在致癌性風(fēng)險(xiǎn)。

（4）兒童的As、Pb的HI分別為0.835和0.731，小于1，非致癌風(fēng)險(xiǎn)可能性較低，但仍應(yīng)提高警惕，加以控制空氣中重金屬含量。

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