飛秒相干反斯托克斯拉曼散射光譜測(cè)溫研究進(jìn)展

云 勝, 章 媛, 張 盛, 張志斌, 鄧巖巖, 田 亮, 劉照虹,劉 碩, 張 勇, 王雨雷, 呂志偉, 夏元?dú)J, *

1. 河北工業(yè)大學(xué)先進(jìn)激光技術(shù)研究中心, 天津 300401

2. 河北省先進(jìn)激光與裝備重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 天津 300401

3. 河北工業(yè)大學(xué)能源與環(huán)境工程學(xué)院, 天津 300401

4. 哈爾濱工業(yè)大學(xué)可調(diào)諧激光技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 黑龍江 哈爾濱 150001

引 言

近些年, 隨著超短脈沖激光技術(shù)的不斷發(fā)展與成熟, 其在研究分子超快動(dòng)力學(xué)[1], 生物顯微成像[2], 以及燃燒診斷等領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用, 特別是在高溫湍流燃燒場的溫度測(cè)量中, 具有重要的應(yīng)用價(jià)值。 當(dāng)今世界大約90%的能量供應(yīng)都是由燃燒生成的。 目前, 對(duì)于高溫燃燒場常用的非接觸式測(cè)溫方法中主要為輻射法測(cè)溫和光譜法測(cè)溫。 輻射測(cè)溫法響應(yīng)速度快, 靈敏度高, 能夠較好地實(shí)現(xiàn)對(duì)高溫目標(biāo)、 較小目標(biāo)的溫度測(cè)量, 目前已經(jīng)應(yīng)用到城市生活垃圾和木材燃燒火焰以及火箭燃燒室的溫度測(cè)量[3-5]。 基于激光光譜的測(cè)溫方法中, 飛秒相干反斯托克斯拉曼散射(coherent Anti-Stokes Raman scattering, CARS)測(cè)溫技術(shù)以其準(zhǔn)確度高、 靈敏度好、 測(cè)量溫度范圍大、 時(shí)間分辨率高、 空間分辨率高等特點(diǎn), 被應(yīng)用于湍流、 高溫、 超聲速變化等復(fù)雜惡劣的燃燒環(huán)境中。 本文對(duì)飛秒相干反斯托克斯拉曼散射測(cè)溫技術(shù)在各種燃燒場中的測(cè)溫應(yīng)用研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述, 期望能夠?yàn)楦邷赝牧骰鹧鏈囟鹊臏y(cè)量方法提供參考。

1 飛秒CARS光譜測(cè)溫技術(shù)的基本原理

飛秒相干反斯托克斯拉曼散射測(cè)溫技術(shù)的主要步驟包括建立CARS光譜理論模型、 搭建CARS光譜測(cè)溫實(shí)驗(yàn)系統(tǒng), 并獲得測(cè)量目標(biāo)的CARS光譜、 對(duì)理論光譜模型和實(shí)驗(yàn)光譜進(jìn)行擬合得出溫度信息。 理論上通常建立N2、 H2、 CO2等燃燒過程中常見氣體的CARS光譜理論模型, 并使用遺傳算法與在實(shí)驗(yàn)中以相應(yīng)氣體為探針獲得的CARS光譜進(jìn)行擬合。

實(shí)驗(yàn)中, CARS信號(hào)的產(chǎn)生需要滿足兩個(gè)條件: 一是能量守恒條件, 即產(chǎn)生的CARS信號(hào)光和三束入射光之間的頻率要滿足ωCARS=ω1-ω2+ω3能量守恒條件; 二是動(dòng)量守恒條件, 又稱為相位匹配條件, 相位匹配條件是否滿足是能否實(shí)現(xiàn)信號(hào)高效輸出的關(guān)鍵。 CARS的能級(jí)圖如圖1所示, 圖中ωpump為泵浦光頻率,ωstokes為斯托克斯光頻率,ωprobe為探測(cè)光頻率, 探測(cè)光頻率可以和泵浦光頻率相等, 即ωpump=ωprobe。

圖1 CARS過程的能級(jí)躍遷示意圖

產(chǎn)生CARS信號(hào)的過程如下: 泵浦光和斯托克斯光同時(shí)到達(dá)探測(cè)樣品, 泵浦光把粒子從基態(tài)1激發(fā)到虛能級(jí)1’, 在斯托克斯光的作用下, 產(chǎn)生受激拉曼散射, 粒子從虛能級(jí)1’躍遷到第一激發(fā)態(tài)2, 在探測(cè)光的作用下, 粒子從第一激發(fā)態(tài)躍遷到虛能級(jí)2’, 緊接著粒子從虛能級(jí)2’弛豫到基態(tài)1產(chǎn)生CARS信號(hào)。 在實(shí)驗(yàn)中常用的相位匹配方式為圖2所示的折疊BOXCARS相位匹配方式。 這種空間相位匹配方式于1978年由Eckbreth等[6]完善, 該相位匹配方式進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了CARS信號(hào)出射方向與入射光在三維空間上的分離。

圖2 CARS相位匹配示意圖[7]

2 飛秒CARS光譜測(cè)溫技術(shù)應(yīng)用

2.1 飛秒時(shí)間分辨CARS光譜測(cè)溫技術(shù)應(yīng)用

飛秒時(shí)間分辨CARS典型實(shí)驗(yàn)裝置如圖3所示, 泵浦光、 斯托克斯光和探測(cè)光經(jīng)過電動(dòng)平移臺(tái)后到達(dá)透鏡, 經(jīng)過透鏡的聚焦作用, 三束光聚焦到樣品上, 泵浦光和斯托克斯光激發(fā)樣品的拉曼振動(dòng)模, 探測(cè)光對(duì)拉曼振動(dòng)進(jìn)行探測(cè)。 飛秒時(shí)間分辨CARS光譜就是通過調(diào)節(jié)探測(cè)光到探測(cè)樣品的延遲時(shí)間來實(shí)現(xiàn)的, 每改變一次探測(cè)光的延遲時(shí)間, 記錄一次CARS信號(hào)的強(qiáng)度, 記錄的CARS光譜強(qiáng)度隨探測(cè)光延遲時(shí)間的變化曲線即為飛秒時(shí)間分辨CARS光譜, 光譜的變化趨勢(shì)體現(xiàn)樣品的溫度信息。 2001年德國馬克普朗克研究所開始應(yīng)用飛秒時(shí)間分辨CARS光譜進(jìn)行火焰溫度測(cè)量[8]。 隨后, 該課題組在這一領(lǐng)域開展了較多的理論和實(shí)驗(yàn)研究工作, 測(cè)量了一個(gè)大氣壓條件下, Hencken標(biāo)準(zhǔn)燃燒器氫氣/空氣絕熱火焰溫度。 此外還測(cè)量了CO氣體對(duì)N2分子時(shí)間分辨CARS信號(hào)的影響等。 2012年哈爾濱工業(yè)大學(xué)可調(diào)諧激光技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室夏元?dú)J課題組利用飛秒時(shí)間分辨CARS光譜測(cè)量了大氣條件下甲烷/氮?dú)?氧氣火焰溫度, 實(shí)驗(yàn)結(jié)果擬合較好并體現(xiàn)出良好的重復(fù)性[9]。

圖3 飛秒時(shí)間分辨CARS實(shí)驗(yàn)裝置示意圖[7]

由于飛秒時(shí)間分辨CARS技術(shù)在進(jìn)行溫度測(cè)量時(shí)需要多次延時(shí), 多次取點(diǎn), 需要一定的時(shí)間積累, 不能測(cè)量燃燒的瞬態(tài)過程, 因此, 利用飛秒時(shí)間分辨CARS對(duì)氣體燃燒測(cè)溫的研究較少, 這一技術(shù)主要應(yīng)用于研究超快動(dòng)力學(xué)過程。 對(duì)于這一缺陷, 科研人員又提出了飛秒單脈沖CARS測(cè)溫技術(shù), 可以實(shí)現(xiàn)對(duì)瞬態(tài)燃燒場進(jìn)行溫度測(cè)量。

2.2 飛秒單脈沖CARS光譜測(cè)溫技術(shù)

2002年德國馬克普朗克研究所Lang等[10]開創(chuàng)性地提出了利用飛秒激光單脈沖CARS光譜測(cè)溫的可行性。 飛秒激光器產(chǎn)生的脈沖寬度一般在100 fs左右, 頻帶寬度約幾十納米(約200 cm-1), 將飛秒脈沖作為泵浦光和斯托克斯光同時(shí)使用時(shí), 泵浦光不同頻率分量與斯托克斯光不同頻率分量間具有相同的頻率差, 可實(shí)現(xiàn)對(duì)同一躍遷的同步多重激發(fā)。 同時(shí), 泵浦光某一單一頻率分量也可與斯托克斯光不同頻率分量間滿足寬帶CARS的激發(fā)條件, 這種無需通過掃描斯托克斯頻率就可以實(shí)現(xiàn)分子不同振轉(zhuǎn)拉曼躍遷的相干激發(fā)的方法稱為飛秒單脈沖CARS光譜測(cè)溫方法。 該方法使用單個(gè)激光脈沖來實(shí)現(xiàn)溫度測(cè)量, 而飛秒激光器的脈沖輸出頻率通常在千赫茲量級(jí), 每秒可以獲取上千個(gè)數(shù)據(jù), 因此可以實(shí)現(xiàn)毫秒量級(jí)時(shí)間尺度內(nèi)燃燒場溫度的檢測(cè)。 飛秒單脈沖CARS光譜技術(shù)具體分為啁啾探測(cè)脈沖飛秒CARS光譜技術(shù)和混合飛秒/皮秒CARS光譜測(cè)溫技術(shù)。

2.2.1 啁啾探測(cè)脈沖飛秒CARS光譜(CPP fs CARS)技術(shù)研究進(jìn)展

基于啁啾探測(cè)脈沖的飛秒CARS(CPPfsCARS)光譜測(cè)溫技術(shù)是通過在探測(cè)光光路中插入色散玻璃棒, 對(duì)探測(cè)脈沖引入了啁啾, 使其在時(shí)間尺度進(jìn)行拉伸, 將脈沖寬度由飛秒量級(jí)拉伸到皮秒量級(jí), 同時(shí), 引入啁啾使得探測(cè)脈沖的不同頻率分量在時(shí)間上分離, 因此由飛秒脈沖泵浦產(chǎn)生的拉曼相干波包在消相過程的不同時(shí)刻與不同頻率分量的探測(cè)光作用, 這一過程中所產(chǎn)生的頻域光譜攜帶的拉曼相干波包的消相信息與溫度有關(guān), 基于此可以利用一個(gè)脈沖實(shí)現(xiàn)對(duì)溫度的測(cè)量。 表1展示了CPP fs CARS測(cè)溫技術(shù)近年的研究進(jìn)展。

表1 CPP fs CARS測(cè)溫技術(shù)研究進(jìn)展

美國普渡大學(xué)Lucht課題組開展了大量的CPP fs CARS測(cè)溫工作, Roy等[11]首先利用CPP fs CARS測(cè)溫技術(shù)分別在高溫加熱氣室和Hencken型燃燒器產(chǎn)生的穩(wěn)定火焰中進(jìn)行了測(cè)溫實(shí)驗(yàn), 實(shí)現(xiàn)了在300～2 400 K溫度范圍內(nèi)測(cè)溫實(shí)驗(yàn), 測(cè)量的誤差和重復(fù)精度分別約為1.5%～3%和約1%～6%。 隨后Richardson等對(duì)CPP fs CARS測(cè)溫的理論模型進(jìn)行了詳細(xì)報(bào)道, 并對(duì)提取溫度信息的過程進(jìn)行了詳細(xì)描述。 Richardson等[16]利用偏振控制的方法進(jìn)行了抑制CPP fs CARS中非共振背景信號(hào)的研究, 通過在泵浦光和斯托克斯光之間引入60°的偏振角, 實(shí)現(xiàn)了CARS信號(hào)與非共振背景的分離, 并進(jìn)行測(cè)溫實(shí)驗(yàn), 準(zhǔn)確度達(dá)到1.2%～3.5%。 Kulatilaka等[17]使用柱透鏡作為相位匹配聚焦透鏡實(shí)現(xiàn)了在一維空間上的單脈沖CASS測(cè)量。 Lucht等[18]在上述研究的基礎(chǔ)上通過對(duì)泵浦光和斯托克斯光引入小的啁啾, 觀察到CARS信號(hào)的干擾被最小化, 并且測(cè)溫的精度得到了明顯的改善。 Thomas和Lucht等[19]分別在甲烷-空氣預(yù)混火焰和乙醇稀釋噴霧火焰中進(jìn)行了CPP fs CARS測(cè)溫實(shí)驗(yàn), 使用重復(fù)頻率為5 kHz的飛秒激光, 滿足捕捉除最湍流火焰外的溫度分布。 測(cè)得兩種火焰在徑向位置相同高度的溫度出現(xiàn)不同波動(dòng), 分析原因?yàn)樗鼈兊娜紵齽?dòng)力學(xué)由不同的基本機(jī)制驅(qū)動(dòng), 該結(jié)果表明CPP fs CARS技術(shù)在噴霧和湍流火焰中的應(yīng)用潛力。

經(jīng)過上述研究人員的完善, CPP fs CARS的裝置如圖4所示, 使用800 nm的激光同時(shí)做斯托克斯光和探測(cè)光, 經(jīng)過OPA產(chǎn)生的675nm激光作為泵浦光。 這種波長分配方式優(yōu)點(diǎn)在于可以提供高能量的探測(cè)脈沖, 提高信噪比, 而缺點(diǎn)在于有背景光的干擾。 在探測(cè)光光路中插入高色散玻璃棒對(duì)探測(cè)光脈沖引入啁啾, 使其脈沖寬度拉伸到皮秒量級(jí)。 三束光經(jīng)過透鏡聚焦于待測(cè)樣品產(chǎn)生CARS信號(hào), 三束光的偏振和能量通過半波片和薄膜偏振器控制。

圖4 CPP fs CARS典型實(shí)驗(yàn)裝置示意圖[12]

Dennis等[20]使用CPP fs CARS技術(shù)在模擬燃?xì)廨啓C(jī)燃燒器的兩種運(yùn)行情況下進(jìn)行了重復(fù)頻率為5 kHz的單脈沖溫度測(cè)量, 一種表現(xiàn)出低水平的熱聲不穩(wěn)定性, 另一種表現(xiàn)為高水平的不穩(wěn)定性。 火焰溫度測(cè)量的空間分辨率約為600 μm, 測(cè)溫的精度約為±2%, 估計(jì)精確度約為±3%。 在火焰中12個(gè)不同位置進(jìn)行溫度測(cè)量。 通過測(cè)量不同位置的溫度發(fā)現(xiàn), 在燃燒器出口附近的循環(huán)區(qū)中, 測(cè)量的溫度變化很大, 并且這種變化隨軸向距離減小。 隨著燃燒產(chǎn)物達(dá)到平衡, 溫度隨著離燃燒器出口的軸向距離而升高。 該報(bào)道結(jié)果表明CPP fs CARS可以在湍流燃燒和顯著渦流燃燒的燃燒裝置中進(jìn)行高效的測(cè)溫工作。

氮?dú)夥肿油ǔ１挥米鞲坏諝馊紵谢陲w秒CARS燃燒診斷的探針分子, 然而, 隨著含碳燃料的引入, 二氧化碳成為燃燒過程中占主導(dǎo)地位的分子, 逐步被用作燃燒診斷中的探針分子[21]。 美國普渡大學(xué)Lucht課題組[15]報(bào)道了以CO2為探針的CPP fs CARS測(cè)溫工作, 建立了CO2/O2CPP fs CARS的唯象模型, 模型表明, 對(duì)啁啾探測(cè)脈沖使用長時(shí)間延遲, 可以在不受O2干擾的情況下進(jìn)行CO2探針的溫度測(cè)量, 并且不受非共振背景的影響。 他們將以CO2作為探針和以N2作為探針進(jìn)行的CPP fs CARS測(cè)溫結(jié)果進(jìn)行了比較。 圖5所示為在1274K溫度時(shí)的絕熱火焰獲得的CO2和N2的CPP fs CARS的實(shí)驗(yàn)光譜和理論光譜的單次擬合之間的比較。 燃燒產(chǎn)物中的CO2和N2濃度分別為30%和53%, 使用的探測(cè)脈沖時(shí)間延遲分別為7.2和1.0 ps。 對(duì)比結(jié)果顯示對(duì)于約1 300 K的火焰溫度, N2CPP fs CARS譜具有更好的信噪比, 這是由于N2在燃燒產(chǎn)物中的濃度較高, 并且非共振背景有助于對(duì)N2CARS信號(hào)的增強(qiáng)。

由于具有長探測(cè)脈沖延遲的CO2CPP fs CARS光譜不受非共振背景的影響, 且CO2具有較低的振動(dòng)躍遷頻率, 因此在1 000 K以下, CO2比N2表現(xiàn)出更好的測(cè)溫靈敏度, 該報(bào)道表明CO2也可以作為溫度測(cè)量探針。 雖然CPP fs CARS已有較好的應(yīng)用效果, 但其仍然具有局限性, 由于對(duì)探測(cè)脈沖只是在時(shí)間尺度上進(jìn)行展寬, 保留了其頻域?qū)挾? 因此CPP fs CARS的光譜數(shù)據(jù)是寬帶啁啾信號(hào)與拉曼相干波包作用的復(fù)雜結(jié)果, 光譜的形態(tài)無法與被測(cè)介質(zhì)的某組拉曼躍遷有直接的對(duì)應(yīng)關(guān)系, 并且CPP fs CARS的光譜形態(tài)對(duì)輸入激光的特性非常敏感, 在光譜信號(hào)中提取溫度信息需要進(jìn)行非常復(fù)雜的計(jì)算和數(shù)據(jù)擬合過程。 基于這些局限性, 研究人員進(jìn)一步發(fā)展了混合飛秒/皮秒CARS測(cè)溫技術(shù)。

2.2.2 混合飛秒/皮秒CARS光譜測(cè)溫技術(shù)研究進(jìn)展

混合飛秒/皮秒CARS使用具有窄線寬的皮秒探測(cè)脈沖, 該探測(cè)脈沖并不是通過拉伸飛秒脈沖獲得的, 而是通過脈沖整形獲得的, 其在頻域具有較窄的帶寬, 因此混合飛秒/皮秒CARS光譜通常具有較高的光譜分辨率, 可以進(jìn)行CPP fs CARS光譜技術(shù)難以開展的純轉(zhuǎn)動(dòng)CARS測(cè)溫, 而且混合飛秒/皮秒CARS光譜中每個(gè)光譜峰值均對(duì)應(yīng)具體的拉曼躍遷, 因此可以更加直觀地實(shí)現(xiàn)溫度測(cè)量。 在進(jìn)行光譜擬合時(shí), 需要擬合的參數(shù)相比于啁啾探測(cè)脈沖CARS要少很多, 因此其模型建立比CPP fs CARS要簡單, 并且所需的計(jì)算成本也較低。 表2總結(jié)了飛秒/皮秒混合CARS測(cè)溫技術(shù)近年的研究進(jìn)展。

表2 混合飛秒/皮秒CARS測(cè)溫技術(shù)研究進(jìn)展

根據(jù)CARS過程激發(fā)的能級(jí)為振動(dòng)能級(jí)或轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí), 可以將CARS光譜分為振動(dòng)CARS光譜和轉(zhuǎn)動(dòng)CARS光譜。 振動(dòng)CARS光譜技術(shù)激發(fā)探針分子的振動(dòng)能級(jí), 分子的振動(dòng)躍遷主要發(fā)生在較高的溫度。 較高溫度情況下, 有較大百分比的基態(tài)粒子被激發(fā)到第一和第二振動(dòng)能級(jí), 因此振動(dòng)CARS光譜測(cè)溫在1 000 K以上的溫度范圍內(nèi)體現(xiàn)出良好的測(cè)溫精確度。 純轉(zhuǎn)動(dòng)CARS光譜技術(shù)激發(fā)分子的不同振動(dòng)能級(jí)中的轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí), 并且一般是利用基態(tài)的純轉(zhuǎn)動(dòng)躍遷進(jìn)行溫度測(cè)量, 其在較低的溫度下顯示出較高的測(cè)溫靈敏度[27]。 2017年Richardson等[28]對(duì)CPP fs CARS和混合飛秒/皮秒CARS技術(shù)進(jìn)行了比較分析, 當(dāng)被測(cè)目標(biāo)溫度低于1 200 K時(shí), 純轉(zhuǎn)動(dòng)混合飛秒/皮秒CARS具有較高的測(cè)溫精度; 當(dāng)被測(cè)目標(biāo)高于1 200 K時(shí), 振動(dòng)CARS和轉(zhuǎn)動(dòng)CARS具有相似的測(cè)溫精度; 當(dāng)被測(cè)目標(biāo)具有較大的溫度跨度范圍時(shí), 可同時(shí)進(jìn)行振動(dòng)和轉(zhuǎn)動(dòng)CARS測(cè)量的混合飛秒/皮秒CARS更適合這種測(cè)量場景。 在混合飛秒/皮秒CARS技術(shù)中, 較高能量的窄帶皮秒探測(cè)脈沖是保證獲得高信噪比和準(zhǔn)確測(cè)量結(jié)果的關(guān)鍵, 通過脈沖整形獲得高能量的窄帶皮秒探測(cè)脈沖是重要的研究內(nèi)容, 在此首先簡要介紹一下脈沖整形裝置的研究進(jìn)展。 表3列出了近年脈沖整形的研究進(jìn)展。

表3 脈沖整形方法

2010年美國愛荷華州立大學(xué)機(jī)械工程系的Miller等[29]報(bào)道了利用振動(dòng)混合飛秒/皮秒CARS技術(shù)在非穩(wěn)態(tài)高溫火焰中的高速測(cè)溫工作。 具有Δω≈12 cm-1的窄帶探測(cè)脈沖ω3是使用基于光柵的折疊4f脈沖整形系統(tǒng)從高能790 nm激光脈沖的小光譜部分中選出的, 選擇適當(dāng)?shù)奶綔y(cè)脈沖延遲來最小化非共振背景。 通過調(diào)整探測(cè)光時(shí)間延遲, 將非共振背景抑制2個(gè)數(shù)量級(jí), 測(cè)量了預(yù)混氫氣-空氣火焰的溫度, 最高溫度達(dá)2 400 K, 測(cè)量精度為2.2%, 準(zhǔn)確度為3.3%。

在以上的測(cè)溫基礎(chǔ)上, Miller等[22]又開展了基于振動(dòng)混合飛秒/皮秒CARS的大范圍溫度測(cè)量, 在298～2 400 K溫度范圍進(jìn)行測(cè)量, 得到的測(cè)量結(jié)果與模擬光譜具有良好的一致性。 通過光譜解析初始激發(fā)后32 ps發(fā)生的依賴于轉(zhuǎn)動(dòng)量子數(shù)J的無振動(dòng)相干恢復(fù), 克服了振動(dòng)混合飛秒/皮秒CARS在1 200 K以下測(cè)溫的有限靈敏度。 之前報(bào)道的使用N2進(jìn)行的混合飛秒/皮秒CARS在延遲時(shí)間小于8 ps的時(shí)間區(qū)域進(jìn)行測(cè)溫, 這個(gè)延遲時(shí)間范圍內(nèi)對(duì)振動(dòng)能級(jí)分布的靈敏度較高, 但對(duì)轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)分布的靈敏度較低, 選擇32.5 ps的探針延遲來優(yōu)化在較大溫度范圍內(nèi)的測(cè)溫靈敏度, 并且可以通過改變探針延時(shí)來調(diào)整大范圍測(cè)溫的靈敏度。 通過減少探針延遲, 可以將靈敏度轉(zhuǎn)移到較高溫度; 而增加探針延遲可以將靈敏度轉(zhuǎn)移到較低溫度。

清華大學(xué)精儀系的李巖教授課題組[35]報(bào)道了優(yōu)化探針時(shí)間延遲對(duì)測(cè)溫靈敏度影響的研究。 研究了在利用振動(dòng)飛秒/皮秒混合CARS技術(shù)進(jìn)行測(cè)溫時(shí), 探測(cè)光的延遲時(shí)間對(duì)測(cè)溫靈敏度的影響。 通過使用10～35 ps的優(yōu)化探針時(shí)間延遲, 獲得了在300～2 500 K的最大測(cè)量溫度靈敏度, 測(cè)量溫度與最佳時(shí)間延遲之間的關(guān)系通過圖6(a)中的冪函數(shù)擬合出來。 其中箭頭所指為擬合曲線, 擬合結(jié)果與計(jì)算結(jié)果的最大偏差小于3%。 除此之外, 該課題組還研究了存在背景噪聲的情況下, 受到有限信噪比的影響時(shí), 使用4f脈沖整形器得到的不同帶寬的探測(cè)脈沖分別對(duì)應(yīng)的最佳延時(shí)和測(cè)量目標(biāo)溫度之間的關(guān)系, 結(jié)果顯示出在某些溫度擬合結(jié)果出現(xiàn)跳躍, 但擬合和計(jì)算的結(jié)果一致性總體良好, 如圖6(b)所示。 最佳時(shí)間延時(shí)隨溫度的升高而減小, 并且在高溫下變化變慢, 這表明具有在一個(gè)溫度范圍內(nèi)使用公共時(shí)間延時(shí)并同時(shí)實(shí)現(xiàn)靈敏測(cè)量的可能性[35]。

圖6 (a)不同溫度下的最佳時(shí)間延遲擬合曲線;(b)考慮有限信噪比的影響后, 不同探測(cè)帶寬的最佳延時(shí)

李巖教授課題組還分別以N2/O2/CO2為溫度探針, 使用振動(dòng)飛秒/皮秒混合CARS技術(shù)對(duì)貧油火焰進(jìn)行了測(cè)溫研究, 測(cè)量的穩(wěn)態(tài)火焰溫度在1 700～2 000 K, 準(zhǔn)確度在3%左右[36]。 2022年, 該課題組[37]又提出了一種在CARS測(cè)溫中有效的多參數(shù)優(yōu)化方法—改進(jìn)的自適應(yīng)差分(IOSaDE)算法, 用于振動(dòng)混合飛秒/皮秒CARS測(cè)溫中的多參數(shù)優(yōu)化。 在不同的模擬光譜中使用該算法進(jìn)行20次連續(xù)試驗(yàn)的擬合溫度與目標(biāo)溫度一致。 并且在不同探針延時(shí)的實(shí)驗(yàn)光譜中的比較表明, IOSaDE方法可以將20次連續(xù)試驗(yàn)的擬合溫度的標(biāo)準(zhǔn)偏差降低近4倍, 并將擬合溫度的誤差降低18%以上。

巴黎薩克雷大學(xué)Barros等[38]報(bào)道了使用振動(dòng)混合飛秒/皮秒CARS技術(shù)在層流甲烷/空氣火焰和環(huán)境空氣中進(jìn)行溫度測(cè)量, 在典型火焰溫度下的測(cè)量精度低于0.5%, 相比之前精度提高了兩倍, 這歸因于所用的脈沖整形單元, 包括體布拉格光柵和法布里-珀羅標(biāo)準(zhǔn)具, 以及一個(gè)定制的晶體光纖線性放大器和一個(gè)二次諧波產(chǎn)生模塊。 通過此脈沖整形單元, 獲得脈沖持續(xù)時(shí)間為58 ps, 光譜寬度為0.4 cm-1, 單脈沖能量為100 μJ的探測(cè)脈沖。 圖7(a)為在甲烷/空氣火焰中, 使用重復(fù)頻率為5 kHz激光獲得的N2CARS光譜圖, 可以看到三個(gè)振動(dòng)帶, 并且許多旋轉(zhuǎn)線也被清晰地分辨出來。 圖7(b)為在燃燒器上方5 mm處1 s內(nèi)采集的5 000個(gè)溫度數(shù)據(jù)(藍(lán)色原點(diǎn))的分布, 黃色曲線為計(jì)算得到的溫度平均曲線, 可以看出溫度曲線存在一些波動(dòng)變化, 這是火焰本身的不穩(wěn)定引起的, 這一結(jié)果體現(xiàn)了飛秒CARS測(cè)溫技術(shù)可以進(jìn)行瞬時(shí)溫度測(cè)量的能力。

圖7 在5 mm高度的甲烷/空氣火焰中進(jìn)行溫度測(cè)量

如上文所述, 轉(zhuǎn)動(dòng)CARS的溫度靈敏度來自旋轉(zhuǎn)能量狀態(tài)的分布, 并且主要是在基態(tài)振動(dòng)狀態(tài)下, 即使在較低的溫度下也是活躍的。 Miller等[39]最先報(bào)道了純轉(zhuǎn)動(dòng)混合飛秒/皮秒CARS測(cè)溫工作, 所報(bào)道的純轉(zhuǎn)動(dòng)混合飛秒/皮秒CARS測(cè)溫光路系統(tǒng)與振動(dòng)飛秒/皮秒混合CARS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)不同之處在于三束脈沖的中心波長均為800 nm。 他們?cè)诹銜r(shí)間延時(shí)和13.5 ps的探測(cè)脈沖延時(shí)條件下測(cè)量N2頻域CARS光譜信息。 通過使用13.5 ps的探測(cè)脈沖延遲, 確保由碰撞或非共振背景引起的溫度偏差可以忽略不計(jì)。 因此所得到的光譜具有足夠的信噪比, 單次激發(fā)純轉(zhuǎn)動(dòng)CARS光譜在306 K時(shí)信噪比為3 900∶1, 在500 K時(shí)信噪比為425∶1, 700 K時(shí)為42∶1。 在保持所有激光參數(shù)恒定的情況下, 對(duì)溫度為800 K時(shí)的單次激發(fā)光譜進(jìn)行了測(cè)量, 顯示出的信噪比約為15∶1, 這一信噪比為當(dāng)前的激光參數(shù)配置的單次激發(fā)測(cè)量上限。 通過增加4f脈沖整形器的吞吐量或者使用更高能量的探測(cè)脈沖來提高測(cè)量的信噪比, 進(jìn)一步將這種測(cè)溫方法應(yīng)用于更高的溫度是未來研究的主要內(nèi)容。

美國桑迪亞國家實(shí)驗(yàn)室的Kearney等[40]使用純轉(zhuǎn)動(dòng)混合飛秒/皮秒CARS技術(shù)在290～800 K的爐加熱空氣中進(jìn)行了溫度和濃度測(cè)量。 他們?cè)趯?shí)驗(yàn)中分別使用單個(gè)法里-珀羅標(biāo)準(zhǔn)具和雙法布里-珀羅標(biāo)準(zhǔn)具獲得了1.5和7.0 ps持續(xù)時(shí)間的探測(cè)脈沖。 當(dāng)使用兩個(gè)自由光譜范圍分別為455和13 cm-1的標(biāo)準(zhǔn)具時(shí), 獲得的探測(cè)脈沖頻譜寬度為2.1 cm-1, 這時(shí)的探測(cè)脈沖能量也相對(duì)較低, 為4 μJ; 使用單標(biāo)準(zhǔn)具時(shí)獲得的是一個(gè)頻譜寬度為5.3 cm-1的探測(cè)脈沖, 單脈沖能量為12 μJ。 由于使用雙標(biāo)準(zhǔn)具獲得的探測(cè)脈沖的單脈沖能量較低, 導(dǎo)致單次激發(fā)的信噪比降低, 測(cè)溫的精度也有所下降。 而使用單標(biāo)準(zhǔn)具時(shí), 信噪比較高, 在299～700 K溫度范圍單次測(cè)溫精度為1%, 接近800 K時(shí)測(cè)溫精度為1.9%; 該報(bào)道結(jié)果表明使用較大光譜分辨率的探測(cè)脈沖也可以獲得足夠的測(cè)溫精度, 但總體而言這種標(biāo)準(zhǔn)具濾波的方式獲得的探測(cè)脈沖能量較低, 限制了可測(cè)量的溫度范圍。 基于這一點(diǎn)不足, 該課題組又使用了前文所述的二次諧波線寬壓縮裝置獲得了轉(zhuǎn)換效率更高的皮秒探測(cè)脈沖, 基于二次諧波帶寬壓縮器的混合飛秒/皮秒CARS具有更大的溫度測(cè)量范圍[30], 利用這一特性該課題組還在高溫高壓、 富燃、 甚至固體顆粒燃燒等高消光比環(huán)境下進(jìn)行了溫度測(cè)量。 普渡大學(xué)的Athmanathan等[41]首次利用純轉(zhuǎn)動(dòng)混合飛秒/皮秒CARS對(duì)旋轉(zhuǎn)轟爆燃燒室的尾焰溫度進(jìn)行了測(cè)量, 測(cè)量的準(zhǔn)確度小于2%。 圖8是用于測(cè)量旋轉(zhuǎn)轟爆燃燒排氣尾焰的雙光束CARS光路系統(tǒng)示意圖, 使用了一個(gè)窄帶脈沖放大器(NSA)對(duì)探測(cè)脈沖進(jìn)行放大, 放大后得到光譜帶寬為1.9 cm-1, 脈沖寬度為10 ps的激光脈沖, 經(jīng)過倍頻后獲得一個(gè)532.2 nm的探針光束, 單脈沖能量達(dá)到800 μJ, 高能的探測(cè)脈沖有利于提高溫度測(cè)量的信噪比, 進(jìn)一步表明了純轉(zhuǎn)動(dòng)飛秒/皮秒混合CARS在高溫、 湍流、 非穩(wěn)態(tài)的復(fù)雜燃燒環(huán)境中具有十分重要的應(yīng)用價(jià)值。

圖8 純轉(zhuǎn)動(dòng)CARS光學(xué)系統(tǒng)示意圖[41]

3 總結(jié)與展望

綜述了飛秒CARS光譜測(cè)溫技術(shù)的研究進(jìn)展, 分別介紹了飛秒時(shí)間分辨CARS光譜測(cè)溫技術(shù)、 啁啾飛秒探測(cè)脈沖CARS光譜測(cè)溫技術(shù)和混合飛秒/皮秒CARS 光譜測(cè)溫技術(shù)。 其中飛秒時(shí)間分辨CARS測(cè)溫技術(shù)需要對(duì)探測(cè)脈沖進(jìn)行多次時(shí)間延遲, 通常需要一定的時(shí)間積累才能記錄一次光譜數(shù)據(jù), 不能實(shí)現(xiàn)火焰的瞬時(shí)溫度信息測(cè)量; 而其他兩種測(cè)溫方法憑借飛秒激光千赫茲量級(jí)的重復(fù)頻率, 能夠?qū)崿F(xiàn)毫秒量級(jí)(每秒可獲得上千個(gè)測(cè)溫?cái)?shù)據(jù))時(shí)間尺度內(nèi)燃燒場動(dòng)態(tài)分析與監(jiān)測(cè), 可以對(duì)瞬態(tài)燃燒場進(jìn)行測(cè)量。 目前, 測(cè)量的溫度范圍已經(jīng)在300～2 500 K, 并且測(cè)溫結(jié)果的準(zhǔn)確度小于3%。

目前, 國外多個(gè)課題組已經(jīng)開始了對(duì)飛秒CARS光譜測(cè)溫技術(shù)的研究, 應(yīng)用場景已經(jīng)從平面火焰爐產(chǎn)生的穩(wěn)態(tài)火焰拓展至非穩(wěn)態(tài)湍流燃燒場、 模擬大型燃?xì)廨啓C(jī)火焰和模擬航天發(fā)射臺(tái)等。 國內(nèi)很多課題組也已經(jīng)進(jìn)行了飛秒CARS測(cè)溫技術(shù)的研究, 并且取得了一定的成效。 飛秒CARS光譜測(cè)溫技術(shù)仍然面臨許多挑戰(zhàn), 包括研制更加穩(wěn)定、 集成化的光源系統(tǒng), 使用更加快速擬合出溫度信息的算法, 獲得更高的測(cè)量信噪比等。 加快開展和優(yōu)化飛秒CARS光譜測(cè)溫技術(shù)的研究將為我國大型燃?xì)廨啓C(jī)和航空航天發(fā)動(dòng)機(jī)的研發(fā)過程提供有力的技術(shù)支撐, 同時(shí)在其他低溫低壓湍流燃燒研究中也具有重用的應(yīng)用前景。