秸稈燃燒氣溶膠的氣象反饋及其棕碳吸光效應(yīng)

王璐瑤,張 磊,安興琴**,王格慧(1.中國氣象科學研究院災(zāi)害天氣國家重點實驗室,北京 100081；2.中國氣象科學研究院氣象影響與風險研究中心,北京 100081；3.中國氣象局大氣化學重點開放實驗室,北京 100081；.華東師范大學地理科學學院,上海 200062)

生物質(zhì)燃燒是大氣污染物的重要來源之一,對空氣質(zhì)量、公共衛(wèi)生、全球大氣環(huán)境及氣候變化會造成嚴重影響[1].生物質(zhì)燃燒排放的污染物將升高肺癌等疾病的發(fā)病率[2-4],年死亡人數(shù)近40 萬人[5].同時,生物質(zhì)燃燒的顆粒物在大氣環(huán)流的作用下能進行長距離傳輸[6],由區(qū)域污染轉(zhuǎn)為全球污染.例如東南亞生物質(zhì)燃燒的排放物經(jīng)西南季風可跨國輸送至我國南部各省,嚴重影響當?shù)乜諝赓|(zhì)量[7].此外,生物質(zhì)燃燒的煙霧中含有大量吸收和散射性顆粒,能夠通過吸收和散射太陽輻射影響全球的輻射平衡[8-9],且燃燒產(chǎn)生的二次前體物在大氣氧化劑的作用下將引發(fā)更嚴重的二次污染[10].中國作為生物質(zhì)資源豐富的最大發(fā)展中國家[11],每年都持續(xù)遭受生物質(zhì)燃燒帶來的空氣污染[12-14].其中,秸稈燃燒對大氣污染物排放的貢獻率占生物質(zhì)燃燒總排放的98%[15].華北地區(qū)作為我國城市、工業(yè)、港口最密集的地區(qū)之一,也是我國氣溶膠污染的最重區(qū)域[16].華北也是我國北方農(nóng)產(chǎn)品的主要產(chǎn)區(qū),由此導致大量作物殘茬的露天焚燒.秸稈燃燒是華北地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放的主要來源[11],是影響空氣質(zhì)量的重要因素之一[18].

生物質(zhì)燃燒排放大量有機氣溶膠[19],有機氣溶膠中包含豐富的吸光性有機物,即棕碳(BrC).BrC 能夠吸收紫外～可見光波段的太陽輻射從而加熱大氣,直接影響區(qū)域或全球的氣候,也可以作為云凝結(jié)核和冰核,通過影響云的形成和分布對氣候產(chǎn)生間接影響[20-21].從全球尺度來看,BrC 產(chǎn)生的輻射強迫為0.1～0.25W/m2,約為BC 的四分之一左右[22].在全球范圍內(nèi),BrC 對于大氣的增暖效應(yīng)可達到BC 的27%～70%[23].已有研究表明,BrC 的正輻射強迫甚至可以將有機碳(OC)氣溶膠在區(qū)域表現(xiàn)出的冷卻效應(yīng)逆轉(zhuǎn)為增暖效應(yīng)[24-25],但早期的模式中往往忽略了BrC 的吸收作用[26],并由此導致了氣溶膠光學特性評估方面的偏差.近10a 來,BrC 逐漸被各類模式納入考慮范圍[27–31],但相關(guān)研究的差異性較大.不同研究間的差異來源于BrC 研究中的不確定性.BrC的成分復雜,無法直接得到它在大氣環(huán)境中的濃度,往往是通過光學或提純的方法,獲取替代物的估計值.但這種方法存在一定的缺點,對于一次排放產(chǎn)生的OC,最多只能提取92%的有機物,這會導致提取物的吸收特性偏離真實值[32].其次,BrC 引起的輻射強迫在很大程度上受BrC 光學和物理特性以及BrC混合狀態(tài)的影響[33],因此在估計BrC 的直接輻射效應(yīng)(DRE)時存在很大的不確定性,超過了一個數(shù)量級(0.03～0.6W/m2)[34].

關(guān)于華北平原2013 年6 月的生物質(zhì)燃燒事件,大部分學者重點關(guān)注氣溶膠的輻射與光學效應(yīng),但缺少對氣象的討論.例如Sun 等[35]使用ACSM 的觀測數(shù)據(jù)研究了此次典型生物質(zhì)燃燒事件,討論了生物質(zhì)燃燒氣溶膠的特性及其對光學性質(zhì)的影響.Yao等[30]也研究了相同的生物質(zhì)燃燒事件,但重點關(guān)注生物質(zhì)燃燒氣溶膠的直接輻射效應(yīng).以上研究均缺少對生物質(zhì)燃燒與氣象間反饋的分析.

本研究利用WRF-Chem 模式模擬研究了華北地區(qū)2013 年6 月收獲季節(jié)秸稈燃燒排放的氣溶膠的氣象反饋,將秸稈燃燒產(chǎn)生的有機氣溶膠(OA)分別視為不吸收和吸收(即視為 BrC),并結(jié)合AERONET 觀測得到的氣溶膠光學參數(shù),討論了我國華北地區(qū)BrC 排放對光吸收的影響,以期為華北地區(qū)污染治理和空氣質(zhì)量改善提供科學依據(jù)和技術(shù)支撐.

1 資料與方法

1.1 AERONET 及地面站點觀測數(shù)據(jù)

本研究使用的氣溶膠數(shù)據(jù)來源于地基氣溶膠遙感觀測網(wǎng)AERONET,該網(wǎng)站由NASA(美國國家航空航天局)和 LOA-PHOTONS 聯(lián)合建立[36].AERONET 的數(shù)據(jù)可以根據(jù)標準劃分為3 個等級,生成相應(yīng)的氣溶膠反演產(chǎn)品,分別為 level1.0、level1.5 和level2.0.其中,level1.5 的數(shù)據(jù)產(chǎn)品完成了云過濾,但尚未經(jīng)過質(zhì)量驗證;而level2.0 的數(shù)據(jù)產(chǎn)品經(jīng)過云處理和人工檢查,可以保證數(shù)據(jù)的質(zhì)量[37].需要注意的是,level2.0 的數(shù)據(jù)產(chǎn)品過濾掉了440nm處小于0.4 的AOD 值.因此,為了確保數(shù)據(jù)量足夠并討論觀測與模擬之間的關(guān)系,本研究采用level1.5 的AERONET 數(shù)據(jù)產(chǎn)品.本研究考慮到以下2 個因素的影響:第一,AOD 作為描述氣溶膠對大氣輻射總消光(包括散射和吸收)的光學參數(shù),隨著波長的增加,對小粒子散射的敏感性降低,而對大粒子散射的敏感性增加.因此,在較長波段上,氣溶膠光學厚度受大粒子(如直徑大于2.5μm 的大粒子)的影響較大[38].第二,BrC 的吸光特性隨波長增加呈指數(shù)性下降.因此,在短波段上,更能體現(xiàn)BrC 的強吸收.基于以上考慮,本研究采用440nm 處level1.5 的AERONET 數(shù)據(jù)產(chǎn)品,包括AOD、AAOD、AAE、SSA 等氣溶膠反演數(shù)據(jù).

地面氣象數(shù)據(jù)來自中國氣象局提供的華北地區(qū)的逐小時地面觀測氣象資料,包括氣溫、氣壓、相對濕度及風速.

1.2 模式設(shè)置

WRF(氣象研究與預報數(shù)值模式)是一種全新一代的中尺度預報和數(shù)據(jù)同化系統(tǒng),廣泛應(yīng)用于全球尺度、區(qū)域尺度和中小尺度的氣象數(shù)值模擬、物理參數(shù)化方案研究、實時業(yè)務(wù)天氣預報、數(shù)據(jù)同化研究、區(qū)域氣候模擬以及空氣質(zhì)量模式的耦合.WRF-Chem 模式是將 WRF 模式與化學模塊Chemistry 完全在線耦合,形成一種區(qū)域大氣動力學-化學模式[39].該模式考慮生物體的排放、人類活動的排放、氣相化學反應(yīng)、氣溶膠成分及其化學反應(yīng)、輸送(包括平流、對流和擴散)和干濕沉降等過程,使其能真實和同步反映大氣物理化學過程.因此,WRF-Chem 模式不僅可以模擬污染過程中的風速、氣溫和氣壓等氣象要素,而且還可以模擬大氣污染物的排放、傳輸和分布.

本研究采用WRF-Chem 3.9.1 版本,網(wǎng)格分辨率為 10km,范圍覆蓋華北地區(qū)(圖 1),中心位于39.95°N,116.55°E,東西方向網(wǎng)格數(shù)136,南北方向網(wǎng)格數(shù)149.模式頂層高度設(shè)置為50hPa,垂直方向分為45 個垂直層,模擬時段覆蓋整個2013 年6 月.

模式使用臭氧及相關(guān)化學示蹤劑模型(MOZART)氣相化學機制,包含了97 種物質(zhì)和163個氣相化學反應(yīng).氣溶膠過程使用MOSAIC 氣溶膠模型進行化學過程參數(shù)化,模型包含8 類氣溶膠成分:硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、氯化物、鈉鹽、其他無機物、OC 和BC.光解速率方案采用Fast-J 方法,每30min 更新一次光解速率.

模式使用的人為源排放來自清華大學研發(fā)的MEIC 清單,物種包含SO2、NOx、CO、CO2、NMVOC、NH3、PM10、PM2.5、BC 和OC,分辨率為0.25°×0.25°,排放部門分為電力、工業(yè)、民用、交通、農(nóng)業(yè)5 大類.生物質(zhì)燃燒源采用NCAR-FINN v1.5 排放清單,FINN v1.5 提供了基于MODIS 觀測的1km 分辨率的生物質(zhì)燃燒排放數(shù)據(jù).生物源排放通過MEGAN 模型進行在線計算.

1.3 光學參數(shù)及統(tǒng)計特征量計算

關(guān)于BrC 的研究離不開對光學特性的描述,多使用光學參數(shù)直接或間接地定量表征其吸光特性[40].而氣溶膠的光學參數(shù)種類繁多,本研究只挑選出部分參數(shù)用以表征BrC 氣溶膠的光學特征,具體的光學參數(shù)如表1 中所示.

表1 表征氣溶膠光學特性的參數(shù)及其意義Table 1 Parameters of optical properties of aerosols and their significance

AERONET 的觀測可以在多個波段進行,包括440nm(藍光)、675nm(紅光)、870nm(近紅外)和1020nm(近紅外),而 WRF-Chem 的光學計算在300,400,600 和999nm 處開展[41].由于本研究對模擬和觀測的對比在440nm 處進行,所以需要對各數(shù)據(jù)進行如下預處理[42]:

式中: AAOD440和AAOD675分別由AERONET 在440nm 和675nm 處觀測得到,除AAE 外,440nm 處的AAOD、AOD 和SSA 均可由觀測直接獲得,下面進行WRF-Chem 的數(shù)據(jù)處理.

式中: AAOD400、 AAOD600、 AAOD999分別由WRF-Chem 在400,600 和999nm 處模擬得到.

AAOD 的計算方法如下[43]:

為定量評估模式的模擬性能,本文選取相關(guān)系數(shù)(R)、一致性指數(shù)(IOA)、平均偏差(MB)以及均方根誤差(RMSE)對模擬結(jié)果的準確性進行驗證,統(tǒng)計特征量的公式如下:

1.4 試驗設(shè)置

本文共設(shè)置4 組敏感性試驗,討論生物質(zhì)燃燒源影響下氣象的反饋以及BrC對氣溶膠光吸收的影響(表2).nobb表示不考慮生物質(zhì)燃燒源,將BrC視為不吸收(方案1);bb 表示考慮生物質(zhì)燃燒源, 將BrC視為不吸收(方案2);BrC_bb 表示考慮生物質(zhì)燃燒源,將BrC 視為吸收(方案3);BrC_nobb 表示不考慮生物質(zhì)燃燒源,將BrC 視為吸收(方案4).其中方案3 與4模擬結(jié)果的差可表示生物質(zhì)燃燒排放的BrC的光吸收效果.方案3、4 使用Saleh 等[25]的參數(shù)化方法,將復折射指數(shù)的虛部值k 用生物質(zhì)燃燒排放的表示,但由于WRF-Chem 中OA 的排放量與OC 之間存在OA/OC=1.7 的比例關(guān)系[44],故參數(shù)化公式為:

表2 敏感性試驗方案設(shè)置Table 2 Setting of sensitivity test scheme

式中: kOA,550為550nm處OA的復折射指數(shù)虛部;ω為波長依賴性; kOA,λ為λ波長處OA 的復折射指數(shù)虛部.

2 結(jié)果與討論

2.1 秸稈燃燒事件特征和模擬評估

2.1.1 生物質(zhì)燃燒事件及其天氣背景 從時間上看(圖2(a)),華北地區(qū)的生物質(zhì)燃燒可分為1～11 日、12～22 日、23～30 日3 個階段.階段1 與階段3 火點數(shù)接近,分別占6 月火點數(shù)量的19.72%和16.48%,階段2 為火點發(fā)生的集中時段,顯著高于其他兩階段,占6 月總火點數(shù)的63.8%.從空間上看(圖2(b)),隨著時間的推移,秸稈燃燒區(qū)域由南向北推進,這與各地小麥不同的收獲時間有關(guān).秸稈燃燒集中在京津冀中南部以及山東西南部各地,整個華北地區(qū)的火點總體呈現(xiàn)南高北低,西少東多的分布格局.

由圖3 可見,6 月上旬整個歐亞大陸中高緯地區(qū)呈兩槽兩脊型分布.由西西伯利亞北部向西南方向延伸出深厚的高壓脊,東南側(cè)的巴爾喀什湖以東存在一較弱的高壓脊,在南北兩側(cè)高壓脊的不斷擠壓下,西西伯利亞東部地區(qū)上空閉合的低壓中心向西不斷延伸,形成深厚的橫槽系統(tǒng),橫槽不斷分裂出短波槽向下游我國中高緯度地區(qū)移動.西太副高588線位于20°N 左右,與往年較為接近,但強度偏弱,僅西伸至140°E 左右.副高輸送的暖濕水汽與西風帶系統(tǒng)攜帶的冷空氣難以在我國東南地區(qū)形成交匯,因此本旬該地區(qū)降水較少.

6 月中旬,中高緯度環(huán)流有所調(diào)整,呈三槽三脊型分布.原本位于巴爾喀什湖以東較弱的高壓脊在本旬東移至貝加爾湖西北部且強度顯著增加,不僅阻擋了冷空氣的南下,也增強了我國中部地區(qū)地面的受熱和上升運動,導致氣溫升高,降水減少.東北地區(qū)上空的弱槽在本旬加深,形成東北冷渦,在東北地區(qū)造成大量降水.西太副高584 線較上旬北移至安徽南部,我國整體由較為平直的西風帶控制.本旬缺少來自北方的冷空氣,且我國南部的大部分地區(qū)受西太副高控制,引發(fā)大面積的持續(xù)性高溫.

6 月下旬,歐亞大陸的經(jīng)向環(huán)流繼續(xù)增強,環(huán)流形勢調(diào)整為兩槽兩脊型.烏拉爾山以西向西南方向延伸出一條高壓脊,中西伯利亞北部至新疆西北部形成深厚的低槽系統(tǒng),東北地區(qū)上空轉(zhuǎn)為高壓脊控制,本旬降水減少.本旬的副高588 線出現(xiàn)明顯西進,脊點位于廣東福建交界處附近,副高584 線繼續(xù)北抬至安徽中部,本旬在受副高暖濕水汽及西北方冷空氣的影響下降水增加.

綜合以上分析可知,6 月華北地區(qū)上空天氣形勢整體趨于平穩(wěn),且高溫少雨,為此次秸稈燃燒提供了有利的外部條件.

2.1.2 氣象場模擬評估 為了評估本研究所使用模式在氣象要素及氣溶膠濃度方面的模擬性能,分別使用華北地區(qū)7 個站點的觀測數(shù)據(jù)對方案2 的模擬結(jié)果進行驗證,將模擬區(qū)域內(nèi)代表站點的氣壓、氣溫、相對濕度、風速及PM2.5濃度的模擬和觀測結(jié)果進行對比,由圖4、5 可見,模式再現(xiàn)了模擬時間段內(nèi)各變量的數(shù)值大小和變化特征.總體來看,模式能夠較好地模擬出氣壓、氣溫、相對濕度及PM2.5濃度與觀測值之間的一致性,但風速的模擬效果并不理想,模擬值普遍高于觀測值且波動更為劇烈.風速的高估程度與前人研究結(jié)果一致[45–47],這可能是模式網(wǎng)格分辨率較粗或是模式中的土地利用數(shù)據(jù)與實際差異較大,未隨著城市的快速化發(fā)展而及時更新.觀察各站點的相對濕度變化,6 月中旬前后,各站點的相對濕度均出現(xiàn)不同程度的下降,此時正值秸稈燃燒第2 階段開始.

為定量評估模式的模擬性能,表3 給出了各變量的統(tǒng)計特征量,分別為相關(guān)系數(shù)(R)、一致性指數(shù)(IOA)、平均偏差(MB)、以及均方根誤差(RMSE).對于挑選的代表站點,觀測值與模擬值之間的相關(guān)性較強,相關(guān)系數(shù)均超過0.51,并普遍高于0.7,達到顯著性水平.氣壓、氣溫、相對濕度的一致性指數(shù)較高,達0.58～0.86,濟南站點的PM2.5濃度IOA 達0.65,說明觀測值與模擬值間的一致性非常好.風速的一致性偏弱,4 站點的一致性指數(shù)平均值為0.425.由MB 值知,氣溫和風速方面,模式結(jié)果普遍高于觀測值,而氣壓和相對濕度為低估, 對PM2.5濃度值的模擬則高低估均存在.RMSE 指數(shù)反映了模式預測的準確度,除相對濕度和PM2.5濃度外,其余3 項氣象指標的RMSE 值普遍<4.模式整體性能評估結(jié)果良好,基本重現(xiàn)了秸稈燃燒時段內(nèi)的氣象要素和PM2.5濃度實況,是進一步研究華北地區(qū)BrC 排放對光吸收影響的基礎(chǔ).

表3 模式變量的統(tǒng)計特征量Table 3 Statistical characteristics of meteorological parameters

如圖2(a)所示,2013 年6 月期間,由MODIS 觀測到的火點數(shù)變化可劃分為3 個秸稈燃燒階段.由氣溫的模擬和實測曲線變化可知,WRF-Chem 模式很好地模擬了華北地區(qū)秸稈燃燒事件引發(fā)的氣溫變化.每階段秸稈燃燒事件發(fā)生后氣溫均出現(xiàn)不同程度的下降,下降幅度最高達到7.99 ℃.當秸稈燃燒事件發(fā)生時,模擬結(jié)果相較于觀測結(jié)果整體高估了0.12～3.64 ℃. Karagulian 等[48]在對沙塵天氣下阿聯(lián)酋各站點的氣溫模擬中,也出現(xiàn)了模擬值高于觀測值的結(jié)果.氣溫的高估可能與模式對AOD(氣溶膠光學厚度)以及AAOD(吸收性氣溶膠光學厚度)模擬的低估有關(guān).秸稈燃燒產(chǎn)生大量有機氣溶膠,其中的吸收性氣溶膠(BrC)排放到大氣中后能夠吸收和散射太陽的短波輻射,使到達地表的太陽短波輻射減少,進而影響地面的溫度變化.由于模式忽視了BrC 氣溶膠的吸收作用,沒有將其納入WRF-Chem 的氣溶膠考慮范圍內(nèi),是模式高估氣溫的原因之一.

2.2 生物質(zhì)燃燒源氣溶膠的氣象效應(yīng)

本研究通過對比敏感性試驗bb 和nobb,討論了生物質(zhì)燃燒源存在與否對氣象的反饋.如圖6(a)、(c)所示,生物質(zhì)燃燒排放大量吸收和散射性顆粒,由于二者對太陽短波輻射的吸收和散射作用,到達地表的入射短波輻射衰減,而在大氣層能量增加.相反,吸收性氣溶膠對紅外輻射的吸收和再釋放增加了到達地面的向下長波輻射,導致了圖6(b)、(d)中地表正的長波輻射強迫和大氣負的長波輻射強迫.將生物質(zhì)燃燒源加入模式模擬后,華北地區(qū)的月平均地表入射短波輻射減弱約5.39W/m2.減弱區(qū)主要出現(xiàn)在天津南部、河北東南部及近山東全域,以上是華北地區(qū)的主要農(nóng)業(yè)產(chǎn)區(qū),月平均地表入射短波輻射減弱約12.42W/m2.空間上,冀北地區(qū)的小麥種植面積很小,而冀中和冀南地區(qū)是河北省小麥的主產(chǎn)區(qū),該區(qū)大量種植半冬性小麥,一般10 月上旬播種,6 月上旬至中旬初收獲[49].山東省作為我國小麥的第二大主產(chǎn)區(qū),小麥的平均單產(chǎn)一直居中國首位[50].因此在華北地區(qū)的主要農(nóng)業(yè)產(chǎn)區(qū)會出現(xiàn)更為顯著的輻射平衡變化(圖6(a)).

圖2(b)顯示,華北地區(qū)火點集中分布在35°N～40°N 內(nèi),故對此緯度區(qū)間的氣象變量進行平均,溫度、風向風速及氣壓的垂直剖面變化在圖7 中給出.輻射的改變傳遞出大氣增溫、地表降溫的趨勢,這與垂直方向上溫度的改變一致.如圖7(a)所示,對方案bb 和nobb 作差后得到溫度在垂直方向上的變化,可以看出氣溶膠的吸收作用導致2km以下降溫而2km以上增溫,這種溫度垂直變化可對邊界層的發(fā)展形成抑制作用.低空降溫高空增溫的大氣結(jié)構(gòu)使邊界層趨于靜穩(wěn),從而抑制污染物的擴散.這種溫度變化趨勢與黑碳的"穹頂效應(yīng)"較為類似[51],即邊界層上層增暖、下層降溫,加劇了靜穩(wěn)天氣的形成.由于降溫更為顯著,導致區(qū)域上空以正變壓為主,116°E 一帶為正變壓中心,正變壓中心與火點密集區(qū)域吻合,氣壓的擾動引起大氣環(huán)流結(jié)構(gòu)的變化,圖7(b)中可看出風矢量差在115°E ～123°E 上空形成一個閉合環(huán)流,即在近地面風從陸地吹向海洋(即由西向東),高空由海洋吹向陸地(即由東向西).

如圖8(a)所示,水平方向上考慮了生物質(zhì)燃燒的影響后,整個華北地區(qū)以降溫為主,且研究區(qū)的降溫主要集中在天津、河北東南部以及山東等地,這與圖6(a)中地表的短波輻射變化一致.與此同時陸地對于輻射的響應(yīng)更為明顯,與洋面相比,陸地的降溫幅度更大,超過0.3 ℃.水平方向上,陸地與洋面形成了海陸溫度差,影響海陸環(huán)流.垂直方向上,由于地面冷卻和大氣升溫,垂直對流運動減弱,引發(fā)了壓力場和風場的擾動.如圖8(b)所示,整個模擬區(qū)域以正變壓為主,天津、河北東南部及山東地區(qū)出現(xiàn)顯著的氣壓升高,并伴隨了明顯的風輻散,這種天氣形勢下易造成對流層低層的下沉運動,使大氣的垂直擴散減弱.圖8(c)給出了華北地區(qū)考慮生物質(zhì)燃燒源的相對濕度月平均場,由圖可知,華北地區(qū)由西到東,由陸地至洋面,環(huán)境的相對濕度不斷增加.圖8(d)中,天津、河北東南部及山東地區(qū)的相對濕度增加(可能與該區(qū)域溫度降低有關(guān)),高相對濕度使得水汽在低層積聚,并促進顆粒物的吸濕增長,配合了圖7(a)中上暖下冷的"穹頂效應(yīng)",為污染物的積累創(chuàng)造了條件.由圖8(b)、(d)中共同的風向風速顯示,秸稈燃燒期間,由陸地指向海洋的風增強.華北地區(qū)屬溫帶季風氣候區(qū)[52],夏季以東南季風為主,向陸地輸送大量洋面水汽.生物質(zhì)燃燒源氣溶膠引起了大氣環(huán)流的改變,將抑制海洋高濕氣團向秸稈燃燒區(qū)域的水平輸送.

2.3 WRF-Chem 與AERONET 的光學參數(shù)比較

為了評估BrC 對光吸收的影響,本文選取2013年6 月華北地區(qū)AERONET 觀測站點的氣溶膠光學參數(shù)日監(jiān)測值與WRF-Chem 模擬結(jié)果進行對比,同時對比了方案3、4 的WRF-Chem 處理結(jié)果,光學參數(shù)包括AAOD、AOD、AAE 以及SSA(圖9).

2.3.1 基礎(chǔ)試驗?zāi)M AOD 是描述氣溶膠對大氣輻射總消光(散射和吸收)的重要參數(shù),能夠反映大氣的污染程度.圖9(c)給出了440nm 處AERONET 及WRF-Chem 對于AOD 值的擬合狀況,擬合線性斜率為0.19,明顯低于圖9(a)中AAOD 的擬合線性斜率0.47.AAOD 為吸收性氣溶膠光學厚度,反映了氣溶膠粒子的吸收能力.AAOD 與AOD 線性斜率的差異表明WRF-Chem 模式的基礎(chǔ)模擬設(shè)置不僅低估了氣溶膠的吸收,也低估了氣溶膠的散射,這與圖9(g)中模式對SSA 的低估對應(yīng).SSA 表征粒子的散射能力,SSA 值越大,粒子的散射能力越強.圖9(g)表明WRF-Chem 的基礎(chǔ)模擬得到的SSA 值整體低于AERONET 觀測值.圖9(e)給出的是440～675nm處的觀測和模擬得到的AAE 值,AAE 的概念被廣泛用于氣溶膠的表征,是表示氣溶膠種類的特殊參數(shù),Zhang 等[53]的研究表明,只有當AAE>1.4 時,才能確定BrC氣溶膠的存在.通過圖9(e)能更直接地感受到模式對于 BrC 氣溶膠存在的低估.圖 9(e)中AERONET 的觀測值范圍為0.75～2.65,表明氣溶膠粒子中存在BrC 氣溶膠,而WRF-Chem 模擬得到的AAE 值范圍為0.85～1.44,且大部分結(jié)果低于1.4,整體平均值為1.28.張玲等[54]的研究結(jié)果指出華北地區(qū)夏季黑碳AAE 范圍為(1.20±0.06),較低的AAE 模擬值說明此時由模式評估出的氣溶膠以黑碳為主.由公式(1)可知AAE 與AAOD 之間存在一定的函數(shù)關(guān)系,模式的基礎(chǔ)模擬不僅低估了氣溶膠的波長依賴性,也嚴重低估了BrC 對于氣溶膠吸收的影響.此外,圖9(e)、(g)中對于AAE 和SSA 的模擬結(jié)果顯示,AERONET 觀測與WRF-Chem 模擬之間不存在相關(guān)性.

2.3.2 考慮BrC 吸收 BrC_bb 方案在考慮了生物質(zhì)燃燒源的情況下,使用Saleh 等[25]的參數(shù)化方法對復折射指數(shù)的吸收部分k 進行處理.比較圖9(a)、(b)可知,在模式加入了BrC 的吸收效果后,AAOD 的斜率由0.47 增加到0.53,表明部分模擬結(jié)果值上升,模擬得到的氣溶膠吸收性增加,但總體效果仍為低估.Saleh等[25]給出的參數(shù)化方法中涉及到的BC/OA僅由生物質(zhì)燃燒排放得到,并不適用于人為排放源,因此會對模擬結(jié)果產(chǎn)生較大偏差.圖9(d)中AOD 的斜率由0.19 增加至0.21,可知加入了BrC 吸收后對AOD 的影響較小,這可能與AOD 消光中的散射部分有關(guān).此外,模式對相對濕度的低估也可能是AOD模擬值偏低的原因之一.BrC 作為吸收性氣溶膠,在僅改變模式復折射指數(shù)虛部k 的情況下,對散射部分的影響幾乎可以忽略不計,因此圖9(g)與圖9(h)的差異較小,只出現(xiàn)個別值的上下浮動.同樣的,圖9(e)、(f)對AAE 的比較也出現(xiàn)BrC 加入前后差距細微的現(xiàn)象.

為進一步探究生物質(zhì)燃燒排放BrC對光吸收的影響,圖10 給出方案3、4 模擬出的氣溶膠光學參數(shù)對比,方案3 與4 的差可表示BrC 的光吸收效果.生物質(zhì)燃燒排放BrC 對氣溶膠消光的影響顯著.考慮生物質(zhì)燃燒后,AAOD 與AOD 均出現(xiàn)不同程度的上升,AAOD 值上升了0.42%～39.71%,整體為15.30%;AOD 值上升了0.49%～40.56%,整體為15.72%.AAE的浮動較小,增減幅度接近,變化范圍為-3.15%～5.54%,且以增值為主.SSA 相較于AAE 的變化更小,添加生物質(zhì)燃燒源前后的模擬結(jié)果密集分布在斜率為1 的分界線上,波動范圍為-0.71%～0.6%.由于方案4 的設(shè)置仍不改變模式復折射指數(shù)實部,故兩方案的SSA 值差別幾乎無變化.

圖1 模式模擬區(qū)域Fig.1 Model simulation area

圖2 2013 年6 月華北地區(qū)MODIS 監(jiān)測火點時間序列和空間分布Fig.2 Time series and spatial distribution of fire points monitored by MODIS in North China in June 2013

圖3 2013 年6 月歐亞大陸的位勢高度分布Fig.3 Geopotential height distribution over Eurasia in June 2013

圖4 2013 年6 月氣象要素的模擬與觀測對比Fig.4 Comparison of simulated and observed meteorological elements in June 2013

圖5 2013 年6 月PM2.5 濃度值的模擬與觀測對比Fig.5 Comparison of simulated and observed PM2.5 concentration in June 2013

圖6 2013 年6 月生物質(zhì)燃燒源氣溶膠的輻射強迫(bb-nobb)Fig.6 Radiative forcing of bb-nobb in June 2013

圖7 2013 年6 月溫度、氣壓的垂直剖面圖(bb-nobb)Fig.7 Meteorological vertical profile of bb-nobb in June 2013(averaging latitude 35°N～40°N)

圖8 2013 年6 月華北地區(qū)近地面氣象要素水平變化Fig.8 Changes of near-surface meteorological elements in North China in June 2013

圖9 方案2、3 模擬出的氣溶膠光學參數(shù)與觀測對比Fig.9 Comparison of aerosol optical parameters simulated and observed in experiments 2 and 3

圖10 方案3、4 模擬出的氣溶膠光學參數(shù)對比Fig.10 Comparison of aerosol optical parameters simulated in experiments 3 and 4

Neyestani 等[55]研究了2015 年夏季美國野火排放BrC 對氣溶膠光吸收的影響.與本研究不同,在模式中加入BrC 后,AAOD 的斜率出現(xiàn)顯著提升,由0.49 上升至1.267,高估了氣溶膠的吸收作用;AAE范圍升至1.1～1.6;SSA 則出現(xiàn)更高程度的低估.Yao等[30]研究了2013 夏季我國東部地區(qū)碳質(zhì)氣溶膠的直接輻射效應(yīng),指出在考慮了BrC 的吸收性后,WRF-Chem 模擬得到的AOD 集中在1 以下,且模擬值普遍低于觀測值,與本研究相近.美國西北部森林繁密,當野火發(fā)生時,BrC 的排放來源僅有生物質(zhì)燃燒,因此將BrC 吸收納入模式考慮范圍將使光學參數(shù)結(jié)果出現(xiàn)明顯改進.我國華北地區(qū)工業(yè)、農(nóng)業(yè)、居民分布密集,大氣BrC 的來源相較于其他國家更為復雜[56-58],因此僅考慮生物質(zhì)燃燒生成的BrC 將對研究結(jié)果造成一定的不確定性.

3 結(jié)論

3.1 WRF-Chem 忽視BrC 氣溶膠的吸收作用將導致模式對氣溫的高估,秸稈燃燒期間模式的模擬結(jié)果相較于觀測結(jié)果整體高估0.12～3.64 ℃.

3.2 秸稈燃燒氣溶膠引發(fā)地面冷卻和大氣增溫,主要農(nóng)業(yè)種植區(qū)的地表短波輻射減弱明顯,垂直方向上形成逆溫層;近地面風由陸地吹向海洋,形成海陸環(huán)流;生物質(zhì)燃燒密集區(qū)正變壓中心顯著,三者配合抑制了邊界層的發(fā)展,加劇了氣溶膠污染物的積累.

3.3 秸稈燃燒期間,火點密集區(qū)的降溫幅度超0.3℃,顯著高于洋面;天津、河北東南部及山東地區(qū)的相對濕度增加,為顆粒物的吸濕增長創(chuàng)造條件;秸稈燃燒引發(fā)近地面強烈的風輻散,使大氣垂直擴散減弱.

3.4 忽視BrC 的吸收作用會導致WRF-Chem 對AAOD、AOD、AAE 以及SSA 的低估,方案3 考慮BrC 的吸收作用后,對WRF-Chem 的模擬結(jié)果有一定的提升.通過方案3 與方案4 相減可知生物質(zhì)燃燒排放BrC 對氣溶膠消光的影響顯著.