48 keV～1.25 MeV X/γ射線空腔電離室研制及性能測試

劉川鳳, 成建波, 李德紅, 程金星, 黃建微, 張曉樂,張 健, 張 璇, 李 月, 郝光輝

(1.中國計量科學研究院 電離輻射計量科學研究所，北京 100029；2.中國人民解放軍96901部隊，北京 100096)

1 引 言

常用于輻射劑量測量的有氣體探測器、半導體探測器和閃爍體探測器。其中氣體探測器中電離室因具有較好的穩(wěn)定性、價格低廉、靈敏度高[1]和電子測量設(shè)備簡單等優(yōu)勢常用于醫(yī)療、食品加工和環(huán)境測量等領(lǐng)域。在國際上,石墨空腔電離室常作為測量空氣比釋動能的標準裝置進行使用或者作為工作計量器具測量X、γ劑量當量率[2]。

目前,國內(nèi)中國原子能科學研究院設(shè)計了系列空腔電離室,作為次級標準用于測量137Cs和60Co的γ射線參考輻射場的空氣比釋動能率[3];上海市計量技術(shù)研究所于1985年研制了用于測量防護級60Co γ射線照射量標準裝置-球形石墨空腔電離室[4];中國計量科學研究院設(shè)計了圓柱形石墨空腔電離室作為137Cs空氣比釋動能基準[5];中國測試技術(shù)研究院設(shè)計了用于60Co γ射線空氣比釋動能絕對測量的圓柱形結(jié)構(gòu)的空腔電離室。這些電離室設(shè)計僅針對137Cs和60Co兩個能量點,未考慮在較寬能量范圍內(nèi)的能量響應(yīng)。除此之外,國內(nèi)市面上常采用PTW生產(chǎn)的32005型號的電離室進行防護水平劑量率測量。國內(nèi)關(guān)于測量寬能量的防護級劑量率的空腔電離室研發(fā)的文獻甚少,為了提高測量儀器國產(chǎn)化水平,掌握核心技術(shù),本研究設(shè)計適用于測量寬能量(48 keV～1.25 MeV)X/γ射線,基于空腔理論,對電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計和性能測試結(jié)果進行探討。本研究設(shè)計的目標為:1) 電離室漏電流小于±5 fA;2) 能量響應(yīng)相對偏差(48 keV～1.25 MeV)在±5%之內(nèi)(歸一到60Co);3) 長期穩(wěn)定性≤0.5%/年;4) 電離室角響應(yīng)≤0.5%。

2 空腔電離室設(shè)計原理

低密度空腔電離室具有以下優(yōu)勢:攜帶便捷、測量精確并且室壁可選用組織等效性的材料,因此常用做輻射束劑量測量?？涨浑婋x室主要包括腔體室壁,收集極桿,高壓極和收集極桿之間的保護極。電離室室壁通過高壓電源施加極化電壓,收集極桿電勢為0 V,因此在電離室內(nèi)構(gòu)建了一定場強的電場分布。射線照射空腔電離室時,與電離室室壁發(fā)生相互作用,產(chǎn)生的次級帶電粒子進入空腔內(nèi),次級電子在空腔內(nèi)沉積能量,將腔體空氣分子電離產(chǎn)生電子離子對,電子離子對在電場作用下分別向收集極和高壓極移動,產(chǎn)生的感應(yīng)信號經(jīng)后端的信號電纜傳輸出至信號處理系統(tǒng)。由此可見,空腔內(nèi)沉積的能量直接反應(yīng)了測量點空氣比釋動能率的大小。經(jīng)溯源得到的校準因子與電離室測量得到的電離電流乘積,并對測量結(jié)果進行溫度氣壓修正可獲得電離室測量中心點處的劑量率值,如公式(1)。

(1)

式中:I為收集的電離電流,A;Nk為刻度因子,Gy/A;p0為參考大氣壓強,101.325 kPa;p為測量時環(huán)境大氣壓強,Pa;T0為參考溫度,293.15 K;T為測量時環(huán)境溫度,K。

3 電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計

電離室設(shè)計需滿足的條件如下:1) 腔體的線度與介質(zhì)中由光子產(chǎn)生的次級電子的射程相比小很多,它的存在不會改變介質(zhì)中初級光子和次級電子的能譜分布;2) 腔體內(nèi)氣體的電離幾乎全部起源于介質(zhì)中的次級電子,初級光子在腔體中釋放出的次級電子可忽略;3) 腔室周圍的介質(zhì)厚度大于次級電子的最大射程,以滿足電子平衡條件;4) 空腔應(yīng)處于均勻輻射場內(nèi),使得腔體線度范圍內(nèi)介質(zhì)的能量吸收基本上是均勻電子所產(chǎn)生的電離。結(jié)合電離室使用場景,需要對電離室材料和結(jié)構(gòu)進行適當調(diào)整,以滿足電離室在寬射線能量范圍內(nèi)具有較好的能量響應(yīng)、盡可能小的漏電流以及具有較好的穩(wěn)定可進行重復(fù)測量,符合國際電工委員會(international electrotechnical commission,IEC)標準[6]的要求。

電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計如圖1所示,其中1為電離室外殼,室壁質(zhì)量厚度為5.09 g/cm2。2為收集極,采用聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate,PMMA)的空心桿,外徑為4.2 mm,內(nèi)徑為3 mm,收集極桿延伸至腔體內(nèi)3/4處。高壓極和收集極之間設(shè)置保護極,如圖中的3所示。每兩個電極之間設(shè)置絕緣材料,起到物理隔絕的作用。電離室室壁使用聚甲醛樹脂(POM)材料,表面噴涂石墨材料用以導電。高壓極、收集極和保護極經(jīng)三同軸電纜線與TNC接頭相連,最終將信號傳輸至電離電流測量設(shè)備Unidos Webline,對信號進行處理。三同軸電纜具有低噪聲、雙重屏蔽效果,有利于降低漏電流,減少信號傳輸過程中信號的損失,如圖2所示。

圖1 電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計圖

圖2 雙屏蔽同軸電纜結(jié)構(gòu)示意圖

3.1 電離室室壁設(shè)計

3.1.1 室壁厚度理論計算

電離室壁的主要功能為提供極化電壓,另外電離室空腔內(nèi)能量沉積源于室壁產(chǎn)生的次級電子[7]。電離室室壁在射線照射下,空腔內(nèi)的電離量與壁厚關(guān)系如圖3所示。從圖3可以看出,光子與室壁材料發(fā)生相互作用產(chǎn)生的次級電子進入腔室發(fā)生電離,起初壁厚的增加使得進入空腔的電子增多,產(chǎn)生的電離量不斷增加;當壁厚與次級電子的最大射程相等時,空腔內(nèi)的電離量達到最大;隨著壁厚增大,電離強度反而會下降,這是因為壁厚過大使得部分次級電子被阻止而無法進入空腔內(nèi),同時一部分光子會被室壁吸收。因此電離室壁厚需和次級電子的最大射程保持一致。

圖3 電離量與壁厚的關(guān)系示意圖[8]

為了滿足帶電粒子平衡,進而將產(chǎn)生的劑量值與空氣比釋動能關(guān)聯(lián)起來,還要求電離室壁具有空氣等效性,以滿足以下條件:1) 電離室室壁外產(chǎn)生的任何帶電粒子不進入空腔;2) 在空腔處提供一個能充分表征發(fā)生在室壁物質(zhì)中的光子相互作用特征的平衡帶電粒子。常用的空氣等效材料有石墨、POM、聚乙烯等,本設(shè)計研究中采用機械性能良好的POM材料,密度為1.4 g/cm3。

為了確定電離室壁厚度,使用連續(xù)慢化近似射程(CSDA射程)RCSDA進行表征。假設(shè)光子相互作用后產(chǎn)生的最大電子的能量與光子能量相同,根據(jù)入射光子能量及NIST數(shù)據(jù)庫,內(nèi)插可以得到相應(yīng)的電子RCSDA射程,計算結(jié)果如表1所示。當電子能量為45 keV～1.25 MeV時,室壁厚度為26.4 μm～4 mm。為控制室壁對低能量光子衰減小于5%,根據(jù)NIST網(wǎng)站數(shù)據(jù),初步計算不同厚度對低能光子的衰減,當光子能量為47.88 keV時,線衰減系數(shù)μ為0.311 cm-1,由光子衰減公式計算得到,當室壁厚度分別為2 mm、3 mm和4 mm時,光子衰減分別為6%、8.9%和11.7%。

表1 POM材料的電子射程與能量的關(guān)系

因此,室壁厚度設(shè)置約為2 mm,但考慮到高能射線的響應(yīng)性能,電離室的壁厚設(shè)置需要進行折中,電離室室壁厚度結(jié)合蒙特卡羅模擬結(jié)果進行確定。

3.1.2 蒙卡模擬

對于寬能量范圍的射線,為了滿足能量響應(yīng)的要求,設(shè)置的壁厚一方面要考慮低能射線的衰減,同時還要考慮高能射線對壁厚的穿透性,綜合兩方面對電離室的壁厚進行折中考慮。電離室收集極采用較高原子序數(shù)材料,與低能射線發(fā)生相互作用,產(chǎn)生更多帶電粒子,彌補室壁對低能射線的衰減。

電離室內(nèi)部結(jié)構(gòu)復(fù)雜,壁厚只是影響能量響應(yīng)的一個因素,蒙卡模擬無法做到對電離室整個結(jié)構(gòu)的復(fù)原,因此蒙卡模擬的結(jié)果只能提供一個參考范圍。

電離室在不同能量下響應(yīng)計算方法與文獻[9～11]中相似,電離室在不同能量X/γ射線照射時的響應(yīng)Re可表示為電離室的響應(yīng)量與該點的劑量率約定真值的比值。電離室的響應(yīng)量可用在電離室測量體積內(nèi)的電荷量Q表示,測量點劑量率用空氣吸收劑量D表示,因此響應(yīng)可表示為

Re=Q/D

(2)

式中:Q為電離室測量體積內(nèi)產(chǎn)生的電荷量,C;D為測量點處的空氣吸收劑量,Gy。

在電離室內(nèi)沉積的電荷量Q等于次級電子在電離室沉積的能量Ek與產(chǎn)生一對電子離子對的平均電離室功的比值,即Q=Ek/(W/e)。在滿足帶電粒子平衡條件下,吸收劑量值等于空氣比釋動能值,單能γ射線以平行束照射時,在空腔中心位置產(chǎn)生的空氣吸收劑量可表示為D=k/a[12],其中k表示單能光子每單位注量的空氣比釋動能換算系數(shù);a表示平行束照射空腔的面積。單位注量的空氣比釋動能轉(zhuǎn)換系數(shù)k根據(jù)PTB-DOS-43[13]得到,如表2所示。因此電離室在不同射線照射時的能量響應(yīng)為:

(3)

表2 不同輻射質(zhì)下的注量轉(zhuǎn)空氣比釋動能的轉(zhuǎn)換系數(shù)

根據(jù)電離室結(jié)構(gòu)建立三維模型,如圖4所示。研究中為了提高計算效率,將放射源設(shè)置成平行束照射,且束線能完全覆蓋電離室。電離室腔體內(nèi)徑φ38.8 mm,內(nèi)壁設(shè)置了20 μm的石墨,收集極設(shè)置為PMMA材料的空心管,壁厚為0.6 mm。通過改變電離室外徑尺寸,調(diào)整電離室室壁的厚度,將計算的能量響應(yīng)歸一到60Co,結(jié)果如表3所示。初步分析,電離室壁厚在2.00～2.75 mm范圍內(nèi)都可滿足能量響應(yīng)相對偏差在±5%以內(nèi)。結(jié)合機械工藝,本電離室的室壁加工厚度為2.75 mm,對于低能部分損失的射線,將采用較高原子序數(shù)的鋁箔與石墨按一定比例覆蓋收集極表面,補償?shù)湍懿糠稚渚€壁吸收以改善能響。

表3 不同室壁厚度下電離室能量響應(yīng)

圖4 蒙卡模擬建立電離室模型

3.2 電離室保護極設(shè)計

高壓極和收集極之間設(shè)置一導電的保護極,主要起到減小漏電流的作用:保護極將高壓極和收集極隔開,從而隔絕了從高壓極到收集極的漏電流;其次,保護極和收集極等電勢,排除保護極和收集極之間的漏電流;同時保護極的設(shè)置減小空腔邊緣區(qū)域的邊緣效應(yīng)。其原理如圖5所示。

圖5 電離室等效電路圖

圖5中RL1為保護極與收集極之間的絕緣層的電阻,RL2是高壓極和保護極之間的絕緣層電阻。保護極一端與收集極等電勢,若RL1絕緣層的電阻無窮大,則RL1上沒有電流流過,而實際上,RL1上的電阻不可能無窮大,會產(chǎn)生小于1 mV的電勢差[14],因此產(chǎn)生的電流直接流入電源的負極。同理,高壓極和收集極之間產(chǎn)生的電流經(jīng)過緣層電阻RL2流入電源的負極。電離室內(nèi)電荷的運動產(chǎn)生的感應(yīng)電流流入收集極后端的信號處理系統(tǒng)。

聚三氟氯乙烯(PCTFE)具有優(yōu)異的阻隔氣體的能力,其電性能與其它全氟聚合物相似,但介電常數(shù)和損耗因數(shù)稍高。根據(jù)材料的絕緣性和材料的潮解、壓電特性綜合,考慮選擇聚三氟氯乙烯材料作為電離室高壓極、保護極、收集極之間的絕緣材料。

4 電離室性能測試

4.1 飽和曲線

電離室工作在飽和區(qū),減小電離室內(nèi)產(chǎn)生的正負離子的復(fù)合效應(yīng),得到高的電荷收集效率。將電離室放置于γ輻射場,距離放射源2 m處的均勻輻射野中,如圖6所示,通過不斷改變施加電離室的電壓,記錄獲得的電離電流,測得結(jié)果如圖7所示。在測量過程中,每次改變電壓后,由于電壓的波動,需等5 min之后計數(shù)。從測量結(jié)果分析,當電壓值為200 V時電離室已達到飽和區(qū),當電壓在200～800 V之間時,根據(jù)公式計算得到坪曲線的坪斜為0.046%,最佳工作電壓設(shè)定為400 V。

(4)

圖6 電離室性能測量實驗布局示意圖

圖7 電離室坪曲線

式中:S代表坪斜;V1為坪區(qū)起始點;V2為坪區(qū)終點;N1為工作電壓為V1時電離室計數(shù);N2為工作電壓為V2時電離室計數(shù)。

4.2 漏電流測試

電離室產(chǎn)生漏電流一方面是由于天然本底照射,另一方面是由于周圍電磁的影響。漏電流是評判電離室性能的一個重要指標,其大小直接影響了電離室測量結(jié)果。

電離室保護極設(shè)計采取隱蔽形式以減少電離室內(nèi)部電場畸變,且盡量減少腔內(nèi)可能存在的弱電場死角,裝配過程中尤其注意消除可能引起的寄生電離的任何意外空腔[15,16]。電離室高壓極和收集極之間的絕緣體,以及收集極和保護極之間的絕緣體均盡量減少暴露在表面。為了確保電離室測量具有較高的重復(fù)性和穩(wěn)定性,電離室采用緊密結(jié)合設(shè)計,裝配具有較高精度。

將電離室與靜電計UNIDOS Webline相連,對電離室設(shè)置400 V高壓,預(yù)熱30 min后進行測量。利用電荷積累法對漏電流進行5次測量,根據(jù)公式I=Q/t得到漏電流測量結(jié)果分別為0.002 pA、0.001 pA、0.002 pA、0.002 pA、0.002 pA,平均值為1.8 fA,從測量結(jié)果來看,電離室漏電流小于5 fA。

4.3 能量響應(yīng)

不同能量的光子與室壁材料和空氣具有不同的質(zhì)量阻止本領(lǐng)和質(zhì)能吸收系數(shù),因此相互作用產(chǎn)生的電荷量不同,即在電離室腔體內(nèi)沉積的能量不同。為了實現(xiàn)將寬能量射線(48 keV～1.25 MeV)照射電離室時,得到的響應(yīng)在±5%以內(nèi),對電離室桿進行了多次優(yōu)化。電離室收集極為空心結(jié)構(gòu)POM管,通過實驗發(fā)現(xiàn),當管壁外設(shè)置為60 μm鋁膜時,低能部分的能量響應(yīng)偏大;當設(shè)置30 μm的鋁膜時,高能部分的能量響應(yīng)偏大;當管壁為石墨涂層時,低能部分能量響應(yīng)偏小。通過綜合分析,收集電極采用石墨和鋁膜雙材料結(jié)構(gòu)形式。在滿足ISO 4037標準[17]的參考輻射場窄譜中的N60、N80、N100、N120、N150、N200、N250、137Cs和60Co輻射場下對電離室的響應(yīng)進行測試,平均能量分別為48 keV、65 keV、83 keV、100 keV、118 keV、164 keV、208 keV、662 keV和1 250 keV,并將能量響應(yīng)以60Co進行歸一。可根據(jù)式(5)和式(6)計算不同能量射線下的響應(yīng),測量結(jié)果如圖8所示。從測量結(jié)果來看,歸一化到60Co時,電離室在能量為48 keV～1.25 MeV射線下的能量響應(yīng)相對偏差在±4%以內(nèi)。

(5)

圖8 平均能量為48keV～1.25MeV射線的能量響應(yīng)

(6)

4.4 長期穩(wěn)定性

作為長期使用的工作計量器具,應(yīng)具有較好的長期穩(wěn)定性。由于電離室內(nèi)部元件的老化、性能的變化等都會對電離室的性能產(chǎn)生細微的影響。通過對電離室在60Co γ輻射場同一位置進行校準的校準因子評估電離室的長期穩(wěn)定性,在半年時間分別進行了2次測試,測量值分別為9.539×105Gy/C和9.543×105Gy/C,2次測量相對偏差為0.03%,可初步認為半年時間內(nèi)電離室穩(wěn)定性為0.03%。

4.5 角響應(yīng)

電離室由于設(shè)計和機械加工原因,可能在不同方向上稍有差異。在劑量率測量過程中,電離室常固定在一個方向上,因此需要對電離室的角響應(yīng)進行測量。通過將電離室繞桿旋轉(zhuǎn),分別在0°、90°、180°和270°對距離放射源同一位置處的劑量率進行測量,測量結(jié)果見表4,將結(jié)果歸一化到0°時的劑量值。由表4可見,電離室的角響應(yīng)在±0.5%以內(nèi)。

表4 電離室饒軸旋轉(zhuǎn)不同角度響應(yīng)

4.6 劑量率范圍測量

設(shè)計的空腔電離室根據(jù)球形體積計算公式V=0.75πR3,測量體積約為30 cm3,將電離室放置在60Co γ輻射場內(nèi)距離源2 m位置進行測量,得到相應(yīng)校準因子9.539×105Gy/C。利用該校準因子在輻射場不同位置處進行劑量率測量(如公式(1)所示),將測量結(jié)果與輻射場參考劑量率進行比較,若兩者偏差在±5%之內(nèi),則認為該測量值可采納。測量過程中,劑量率大小對校準因子的影響可忽略。

其中輻射場參考劑量率由已建立的標準電離室進行測量得到。測量結(jié)果如表5所示,滿足測量值與標準值在±5%以內(nèi)的偏差,因此該設(shè)計研制的電離室能測量到的最小劑量率為3.005 mGy/h,最大劑量率為30 Gy/h。

表5 電離室測量劑量率范圍

5 結(jié) 論

本文從電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計出發(fā),研制名義體積為30 cm3空腔電離室,通過對電離室結(jié)構(gòu)進行優(yōu)化,實現(xiàn)了良好的劑量性能。對電離室的飽和曲線、漏電流、能量響應(yīng)、長期穩(wěn)定性和劑量率范圍進行測試,測試結(jié)果如下:漏電流<±5 fA;在48 keV～1.25 MeV X/γ輻射場中,并以60Co為歸一化處理的參考值時,能量響應(yīng)相對變化在±5%之內(nèi);角響應(yīng)在±0.5%之內(nèi);劑量率測量范圍為3 mGy/h～30 Gy/h,與參考劑量率偏差在±5%之內(nèi)。整體的測量結(jié)果均達到設(shè)計目的。后期將繼續(xù)監(jiān)測電離室的長期穩(wěn)定性,以獲得更充分的數(shù)據(jù)。該電離室可作為測量防護級水平和核應(yīng)急水平劑量率的工作計量器具使用,實現(xiàn)國產(chǎn)替代。