裂隙介質(zhì)中Pu遷移的連續(xù)時間隨機游走模擬

黃詩棋,胡立堂*,劉東旭,林劍鋒,田 蕾,王 道

裂隙介質(zhì)中Pu遷移的連續(xù)時間隨機游走模擬

黃詩棋1,胡立堂1*,劉東旭2,林劍鋒2,田 蕾1,王 道1

(1.北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院,地下水污染控制與修復(fù)教育部工程研究中心,北京 100875；2.西北核技術(shù)研究所,陜西 西安 710024)

為更準(zhǔn)確地模擬核素的非菲克遷移行為并尋求一種更合理的建模方法,根據(jù)一維裂隙巖柱中Pu(钚)遷移試驗資料,利用基于不同聯(lián)合概率密度的連續(xù)時間隨機游走(CTRW)模型和傳統(tǒng)對流-彌散方程(ADE)對Pu遷移的穿透曲線(BTC)進行了過程模擬,對比分析了ADE模型、CTRW-TPL模型、CTRW-TPLA模型和CTRW-ETA模型的擬合程度及適用性,進而選擇出最優(yōu)的模型對不同膠體濃度下Pu在裂隙介質(zhì)中的遷移進行模擬研究.結(jié)果表明,相較于傳統(tǒng)ADE模型,參數(shù)擬合后考慮吸附作用的CTRW-TPL模型能有效地描述非菲克遷移行為特征,CTRW-ETA擬合過程更易實現(xiàn),但能為遷移行為的刻畫提供的信息較少.研究還發(fā)現(xiàn)膠體的存在顯著提高了Pu在裂隙介質(zhì)中的遷移性,但膠體濃度超過某個臨界值后,隨著濃度升高Pu的遷移性反而減弱,在CTRW理論框架中,該過程表現(xiàn)為表征廣義運移速度和彌散系數(shù)的參數(shù)值先增大后減小,而介質(zhì)對溶質(zhì)顆粒的平均吸附率先減小后增大.

核素；非菲克遷移；連續(xù)時間隨機游走(CTRW)；對流-彌散方程(ADE)；Pu；膠體促進遷移

深地質(zhì)處置是目前公認(rèn)的較安全可靠的高放射性廢物處置方法,但在較大的時間尺度上將面臨處置庫退化導(dǎo)致放射性核素釋放進入地質(zhì)環(huán)境的潛在風(fēng)險;核素若隨地下水遷移進入生物圈,將對生態(tài)環(huán)境和人類健康產(chǎn)生潛在危害,因此,需要研究核素在地下水中的遷移行為這一重要問題.利用數(shù)值模擬手段對核素遷移行為進行定量研究是一種重要的方法.然而由于地質(zhì)介質(zhì)的非均質(zhì)性且受到水解反應(yīng),絡(luò)合反應(yīng),氧化還原反應(yīng)以及膠體作用的共同影響,核素在地下水中的遷移通常呈現(xiàn)非菲克性.基于對流-彌散方程(ADE)的溶質(zhì)運移模型無法準(zhǔn)確描述核素遷移過程中普遍存在的非菲克效應(yīng),盡管目前已有很多基于ADE的改進模型[1],如動水-不動水兩區(qū)模型和多重速率傳輸模型,能模擬物理-化學(xué)作用下的異常遷移,但作為確定性模型對復(fù)雜非均質(zhì)介質(zhì)中溶質(zhì)遷移問題的處理仍存在一定的局限性.隨機理論方法為解決地下水中的溶質(zhì)運移問題提供了另一種思路,連續(xù)時間隨機游走(CTRW)是一種概率模型方法[2],基于歐拉-拉格朗日方法,將溶質(zhì)在非均質(zhì)介質(zhì)中的遷移建模為無數(shù)粒子在空間和時間中的隨機游走,采用適宜的時間空間聯(lián)合概率密度函數(shù)(,)量化這種隨機過程,便可以描述粒子在對流-彌散以及與膠體?固相介質(zhì)發(fā)生復(fù)雜吸附/解吸等作用下從某空間位置經(jīng)時間到達(dá)距離處另一位置的遷移行為.示蹤劑在實驗室尺度土柱中遷移的經(jīng)典實驗及CTRW模擬結(jié)果[3-4]表明穿透曲線(BTCs)的不規(guī)律早到和拖尾現(xiàn)象在CTRW理論中能得到很好的解釋.近年來CTRW方法不斷被改進以應(yīng)用于更多場景:Margolin等[5]在CTRW框架中加入了平衡和動力吸附過程,可以處理運移過程中的吸附行為,使得CTRW模型能用于更多復(fù)雜機制下的遷移行為描述;在求解方法上,CTRW在偏微分方程解和粒子跟蹤(PT)兩方面得到了發(fā)展和應(yīng)用,兩種方法對非反應(yīng)性化學(xué)物質(zhì)的結(jié)果基本相同[6];此外,Ben-Zvi[7]給出相對更通用的CTRW微積分方程有限元解法(CTRW-FEM),適用于多維問題,以及化學(xué)反應(yīng)項引起的非線性方程求解;目前CTRW-PT方法通過與MODFLOW結(jié)合,已能被應(yīng)用于場地尺度存在的非菲克遷移的捕捉[8].但是基于這些改進的CTRW方法的應(yīng)用研究仍然很少,CTRW理論主要應(yīng)用于保守示蹤劑的遷移模擬中[9-12],也有少數(shù)應(yīng)用于重金屬離子[13]、有機污染物[14]和放射性核素[15]等水體污染物遷移的模擬研究.總體而言,CTRW在放射性核素遷移研究中的應(yīng)用較少.

Pu(钚)是高放廢物處置研究的關(guān)注元素之一[16],屬于錒系元素,原子序數(shù)為94,其同位素的原子量從232～246不等.在劑量計算中,比較關(guān)注的同位素是238Pu,239Pu和242Pu,半衰期分別為87.8a,2.41′104a和3.73′105a.膠體對放射性核素遷移行為的影響相對重要[17],地下水中Pu的膠體存在形式主要包括真膠體和假膠體,真膠體主要由Pu(Ⅳ)發(fā)生水解或絡(luò)合反應(yīng)產(chǎn)生的,由于真膠體自身穩(wěn)定性相關(guān)的擴散作用及其動力吸附作用,其穿透曲線具有明顯的拖尾效應(yīng);假膠體是Pu吸附于地下水中各種天然膠體上形成的,Pu對膠體的吸附過程迅速,而吸附于膠體的Pu具有很低的解吸動力學(xué)常數(shù),這種緩慢的解吸過程使吸附在可遷移膠體上的Pu遷移能力增強.傳統(tǒng)的溶質(zhì)運移模型中Pu被視為遷移緩慢的難溶強吸附性元素,但實際的場地監(jiān)測結(jié)果表明,裂隙介質(zhì)能為Pu-膠體物種提供優(yōu)先通道,使得Pu在地下水中的實際遷移速度和距離遠(yuǎn)高于計算值.因此本文選擇Pu作為代表性元素,以室內(nèi)一維裂隙柱試驗結(jié)果為例,分別建立ADE模型、CTRW-TPL(概率密度函數(shù)為截斷冪律模型的CTRW方法)模型、含吸附作用項的CTRW-TPL模型(在本文中簡記為CTRW-TPLA)以及CTRW-ETA (概率密度函數(shù)為修正指數(shù)模型的CTRW方法)模型,描述裂隙巖柱實驗中的Pu遷移行為,對實測的穿透曲線進行擬合,識別相應(yīng)的模型參數(shù),對比不同模型的擬合效果,然后在此基礎(chǔ)上選擇最優(yōu)的模型對不同膠體濃度下裂隙介質(zhì)中Pu遷移行為進行模擬,分析膠體對Pu遷移行為的影響以及相應(yīng)的參數(shù)變化規(guī)律.以期為放射性核素在裂隙介質(zhì)的遷移行為研究提供參考.

雙桐巷旁邊的和平大戲院不見了，唯有青弋江畔的新百大廈尚在。這眼前的建筑也不知翻修了多少遍，唯有赤豆酒釀的滋味永恒不滅。我們?nèi)サ猛砹?，老奶奶牛肉面館已歇業(yè)關(guān)門。當(dāng)年，她家的牛肉面辣得登峰造極——我獨喜歡門口小爐子里燜煮的鹵干。

1 研究方法

1.1 裂隙巖柱實驗

本文進行數(shù)值模擬研究使用的數(shù)據(jù)來自Tran[18]和林劍鋒[19-20]等發(fā)表的裂隙巖柱實驗資料,分別用于分析不同模型對膠體作用下Pu在裂隙巖柱中遷移的穿透曲線(BTC)的擬合優(yōu)度,以及不同濃度的膠體對Pu遷移行為的影響及CTRW模型對應(yīng)參數(shù)的變化規(guī)律.

1.2 對流-彌散模型(ADE)

在均質(zhì)介質(zhì)和穩(wěn)定飽和流場的條件下,考慮平衡吸附和放射性衰變的一維對流-彌散方程為[21-22]:

推進全域旅游是海南旅游發(fā)展的必然趨勢，必須突破產(chǎn)業(yè)界限，深入加強產(chǎn)業(yè)融合，促進旅游產(chǎn)業(yè)與各個產(chǎn)業(yè)的的融合發(fā)展，全域都是景區(qū)，全域協(xié)同發(fā)展，保護完好的自然生態(tài)環(huán)境，沒有遭受破壞的當(dāng)?shù)刂脖缓妥匀痪坝^，濃郁的熱帶民族風(fēng)情和原汁原味的鄉(xiāng)土文化，熱情友善的當(dāng)?shù)鼐用?，打造誠信可靠、便捷周到的服務(wù)體系。什寒村的營銷推廣必須充分利用瓊中縣整體的旅游營銷活動，通過節(jié)慶活動、旅游聯(lián)盟、媒體聯(lián)盟等多渠道宣傳，通過舉辦各類主題活動，比如"奔格內(nèi)"瓊中綠橙旅游季、好美瓊中·"奔格內(nèi)"鄉(xiāng)村旅游季、"三月三"黎苗文化旅游節(jié)、"鄉(xiāng)村旅游音樂節(jié)"等，不斷挖掘瓊中什寒旅游新熱點、新賣點，成功打造什寒鄉(xiāng)村休閑旅游品牌。

CTRW模型是一種脫離ADE基本假設(shè)而更加具有一般性的隨機方法,在CTRW框架下多孔介質(zhì)和裂隙介質(zhì)中溶質(zhì)質(zhì)點在任意時間和空間位置的概率分布函數(shù),即溶質(zhì)濃度的時間與空間分布的拉普拉斯表達(dá)式為:

1.自覺學(xué)習(xí)的習(xí)慣。在日常教學(xué)中，制定詳細(xì)可行的規(guī)則，要求學(xué)生在規(guī)定時間內(nèi)完成規(guī)定的任務(wù)，并且及時進行反饋和適當(dāng)激勵，引導(dǎo)學(xué)生逐步克服惰性，養(yǎng)成良好的學(xué)習(xí)習(xí)慣。

式中:0為源層中核素的初始質(zhì)量,g;為體積流量,mL/h;L為浸出率系數(shù),h-1;為有效孔隙度,V為源層體積,cm3.

1.3 連續(xù)時間隨機游走模型(CTRW)

作為我國本土學(xué)者對跨文化能力模式的研究成果，對于我國國內(nèi)學(xué)者的研究具有特別的指導(dǎo)意義，也為筆者的研究提供了重要的理論參考。

修正指數(shù)模型(ETA):

漸近模型(ASY):

截斷冪律模型(TPL):

為了描述核素隨時間發(fā)生放射性衰變以及在水流作用下從源層不斷浸出而造成的源層核素釋放濃度減少,Baes[23]對淋濾過程中復(fù)雜的物理化學(xué)過程進行簡化,源層釋放濃度如下:

“你跟那什么嬌，奧，唐嬌分手了嗎？”何守四看何西走了就過來問何北，還沒等何北回話，他又接著說“你可別給我鬧出這事兒來！”看三伯也走了過來，何北趕緊以上廁所為名溜了。

2 應(yīng)用研究

2.1 CTRW模型參數(shù)靈敏度分析

根據(jù)表1所示的條件進行數(shù)值模擬實驗,參數(shù)、、、2、和的靈敏度結(jié)果示于圖1.如圖1a所示,隨著增大?初始遷移速度增大,?穿透曲線的峰值濃度也相應(yīng)增大,?而隨著減小,BTC的不對稱性更強且拖尾現(xiàn)象更加明顯.?如圖1b,隨著值增大,BTC早到和拖尾現(xiàn)象更明顯,峰值濃度減小,而較小的導(dǎo)致穿透時間延遲但峰值濃度較高.如圖1c,冪律指數(shù)對BTC峰值濃度的影響較大,較大的值導(dǎo)致更大的峰值濃度,較小的值(<1)導(dǎo)致更明顯的拖尾現(xiàn)象,而穿透時間對的敏感度較小,不同的值下濃度到達(dá)峰值的時間相近.如圖1d, BTC對截斷時間2的敏感度低,當(dāng)2>103后,2呈指數(shù)級增長時BTC卻基本無變化.如圖1e,穿透曲線對表征參與吸附和解吸作用的參數(shù)平均吸附率較敏感,值較大時遷移初始速度較低,峰值濃度小,而達(dá)到穿透時間以后,隨著的增大,拖尾的漸近坡度幾乎不再變化.如圖1f,參數(shù)表征冪律形式下的拖尾效應(yīng),值越大,遷移速度更快,拖尾效應(yīng)更明顯.

表1 靈敏度分析數(shù)值實驗條件

注:CTRW Toolbox計算中和為無量綱單位,輸入時需分別除以土柱長度和2.

圖1 CTRW模型參數(shù)靈敏度分析

2.2 Pu運移穿透曲線的參數(shù)反演方法

針對當(dāng)前目的地感官營銷實踐面臨的問題，結(jié)合上述目的地感官營銷的3種運用方式分析，本文認(rèn)為現(xiàn)階段目的地感官營銷研究所要重點解決的問題包括：

②敷貼藥物組方及配制方法：包括炒白芥子、炙甘遂、細(xì)辛、延胡索、肉桂、干姜、生麻黃、沉香、冰片、麝香，按4∶4∶2∶2∶2∶2∶2∶2∶1∶1配成，上述藥物研末并篩出細(xì)粉后用新鮮生姜汁、蜂蜜等溶劑調(diào)成膏狀，制成1 cm×1 cm×1 cm大小藥球，置于5 cm×5 cm的防過敏貼中央，為保證最大療效，敷貼皆為現(xiàn)場調(diào)制。

ADE模型和CTRW模型模擬精度采用可決系數(shù)2和均方根誤差RMSE進行評價:

李自成撤離北京后，永王與其兄逃出嘉定府失散。永王逃到河南鄉(xiāng)村耕田自食其力。清軍聞訊追捕到河南，永王又逃往安徽鳳陽地祖宗朱元璋的故鄉(xiāng)，被王姓鄉(xiāng)紳收留，易名王士元。王鄉(xiāng)紳去世后王士元被其后人猜忌，無奈流浪到湖北大別山落發(fā)為僧，云游到野村谷搭茅庵修行，懸壺濟世。孰料當(dāng)朝皇帝又追殺過來，再逃到浙江余姚，在一廢棄古廟棲身……

3 結(jié)果與討論

3.1 ADE和CTRW模型擬合效果對比分析

圖2 基于ADE和CTRW-TPL模型擬合的Pu穿透曲線

實測數(shù)據(jù)來自Tran等[18]

實驗數(shù)據(jù)表明Pu遷移行為呈現(xiàn)強烈的非菲克性,實測BTC表現(xiàn)出早到和拖尾效應(yīng).早到現(xiàn)象的主要原因是含有優(yōu)勢裂隙的介質(zhì)為Pu膠體遷移提供了優(yōu)先流通道,大部分溶質(zhì)粒子在對流作用下迅速遷移到出口,導(dǎo)致溶質(zhì)穿透時間提前,而與Pu真膠體自身穩(wěn)定性相關(guān)的擴散作用和沉降過程導(dǎo)致了明顯的拖尾效應(yīng).ADE模型對穿透曲線的擬合結(jié)果如圖2所示,BTC的早到和拖尾現(xiàn)象難以被很好地刻畫,擬合的可決系數(shù)2小于0.8,均方根誤差RMSE大于0.3,這是由于傳統(tǒng)ADE模型的參數(shù)平均流速和彌散系數(shù)及阻滯系數(shù)R都具有尺度效應(yīng),是與空間有關(guān)的函數(shù)而非固定值.R本質(zhì)上是基于等溫吸附模型的分配系數(shù)得出的計算值,僅能反應(yīng)簡化的吸附過程,對實際問題中復(fù)雜的吸附-解吸?膠體遷移機制的描述有很大的局限.相比之下,CTRW-TPL模型擬合的可決系數(shù)2大于0.9,均方根誤差RMSE小于0.2,擬合精度更高,能更好地擬合不對稱的BTC,同時TPL模型還能通過參數(shù)可以描述菲克遷移向非菲克遷移轉(zhuǎn)變的時間.

圖3 基于CTRW-TPL、CTRW-TPLA、CTRW-ETA模型擬合的Pu穿透曲線

實測數(shù)據(jù)來自Tran等[18]

圖4 ADE和CTRW模型對穿透曲線的擬合效果

CTRW-TPLA模型對穿透曲線的擬合精度如圖4所示,2大于0.9,RMSE小于0.2,與CTRW-TPL一樣都能較好地擬合一維柱實驗穿透曲線,兩種模型反演識別的參數(shù)均小于1,揭示了柱實驗中Pu在膠體作用下遷移的高度非菲克性.CTRW-TPLA模型的參數(shù)平均吸附率擬合值較小,說明介質(zhì)對Pu的吸附作用較弱,這是因為相較于游離態(tài)Pu,裂隙介質(zhì)對Pu真膠體的吸附性有很大程度的降低.僅從擬合曲線和擬合精度來看,兩種模型都能得到較好的模擬結(jié)果,這可歸結(jié)于CTRW各個參數(shù)之間的內(nèi)部相關(guān)性,導(dǎo)致擬合參數(shù)組合不唯一,即使不考慮吸附作用最小化算法也能收斂到局部最小值,但在吸附作用較強烈的情況下可能使參數(shù)識別結(jié)果產(chǎn)生較大的誤差.

CTRW-ETA模型對穿透曲線的擬合結(jié)果如圖3所示,2大于0.9,RMSE小于0.2,從擬合BTC和實測數(shù)據(jù)吻合程度上來說,ETA模型模擬效果較好,且由于模型參數(shù)很少,采用試錯法進行參數(shù)擬合比其他兩種模型更易實現(xiàn),但是單一的參數(shù)能為遷移行為的分析提供的信息有限.此外,ETA模型的參數(shù)處于0.06～0.1的范圍內(nèi)時均能得出多組相似的擬合結(jié)果,難以排除在局部收斂的參數(shù)組合.

表2 ADE和CTRW模型擬合的參數(shù)值

注:CXTFIT求解ADE模型參數(shù)在95%的置信區(qū)間內(nèi).

3.2 膠體濃度對Pu遷移模擬的影響分析

表3 CTRW-TPLA模型擬合的參數(shù)值

圖5 基于CTRW-TPLA模型擬合的不同膠體濃度下Pu穿透曲線

實測數(shù)據(jù)來自文獻[19-20]

4）落花后10～15天，全樹噴高鈣液肥，每隔10～15天噴1次，共噴3～5次?？蛇x高鈣液肥有黃腐酸生態(tài)鈣、甾醇鈣、全能鈣、硝酸鈣、氯化鈣等。

4 結(jié)論

4.1 傳統(tǒng)ADE模型對膠體作用下Pu遷移的穿透曲線模擬效果較差,而三種基于不同聯(lián)合概率密度函數(shù)(,)的CTRW模型都能實現(xiàn)較好的擬合,其中含吸附項的CTRW-TPLA的參數(shù)能較全面地描述非菲克遷移特征.CTRW建模的優(yōu)勢在于,在CTRW理論的框架下溶質(zhì)的遷移行為僅與粒子在介質(zhì)中的隨機游走有關(guān),通過建立合適的(,)能較好描述復(fù)雜物理-化學(xué)作用下溶質(zhì)運移的宏觀規(guī)律,且在實際應(yīng)用層面,通過(,)有重要特征的較少參數(shù)就可定量分析觀測數(shù)據(jù),可以簡化建模過程.

“王九，我說，你瞧，大爺大姑娘不來，先生可來了。好，咱們動手，先生不會走的。你小心別讓趙四小子扔倒。先生幫咱們繃個場面，看你摔趙四這小子，先生準(zhǔn)不走?！?/p>

4.2 CTRW參數(shù)反演可能出現(xiàn)最小化算法在局部收斂的情況,導(dǎo)致擬合參數(shù)不唯一,因此本文先使用參數(shù)較少的ADE擬合吸附性很弱的保守示蹤劑氚的穿透曲線,得到與水流特征有關(guān)的參數(shù)和,盡管其物理意義不同于CTRW模型參數(shù)和,但對溶質(zhì)遷移行為的影響具有相似的規(guī)律,參考該結(jié)果和實驗條件來確定部分CTRW初始參數(shù)值,可以縮短試錯時間,并在一定程度上減小局部收斂造成的誤差.

4.3 膠體的存在顯著提高了Pu在裂隙介質(zhì)中的遷移性,但膠體濃度超過某一閾值后,隨著濃度升高,遷移性反而降低,這可歸結(jié)于膠體濃度變大導(dǎo)致膠體碰撞概率增加從而發(fā)生沉積的可能性變大,這個過程中在CTRW參數(shù)中表現(xiàn)為和值先增大后減小,介質(zhì)對溶質(zhì)顆粒的平均吸附率先減小后增大.目前采用的CTRW模型主要考慮了膠體的吸附作用,膠體對溶質(zhì)的作用機制仍待進一步深入研究.

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Transport simulation of Pu through fractured media based on continuous time random walk model.

HUANG Shi-qi1, HU Li-tang1*, LIU Dong-xu2, LIN Jian-feng2, TIAN Lei1, WANG Dao1

(1.College of Water Sciences, Beijing Normal University, Engineering Research Center of Groundwater Pollution Control and Remediation of Ministry of Education, Beijing 100875, China；2.Northwest Institute of Nuclear Technology, Xi'an 710024, China)., 2023,43(12)：6321～6328

Non-Fickian dispersion occurs in the migration of nuclides in groundwater, which is influenced by geological media heterogeneity and physicochemical processes. To improve the accuracy of the simulation of this phenomenon, an alternative model is required. To analyze Pu (plutonium) migration in one-dimensional fractured rock columns, we employed the continuous time random walk (CTRW) model together with the traditional advection-dispersion equation (ADE) to effectively represent Pu breakthrough curves (BTCs). The goodness of fit and feasibility of the ADE, CTRW-TPL, CTRW-TPLA, and CTRW-ETA models were later compared to identify the superior model for simulating Pu transport in fractured media with varying colloidal concentrations. The results indicated that the CTRW-TPL model, which incorporated adsorption, outperformed the traditional ADE in describing non-Fickian migration characteristics. Although the CTRW-ETA model lacked comprehensive migration characterization, its inversion process was more feasible. Furthermore, the migration capacity of Pu in fractured media was significantly enhanced due to colloidal effects. However, beyond a certain concentration threshold, the migration capacity of Pu decreased with increasing colloidal concentrations. Regarding the theoretical framework of the CTRW model, our analysis showed that the generalized transport velocity and dispersion coefficient first increased and then decreased, while the average adsorption rate of solute particles first decreased and then increased. These findings serve as a valuable reference for future research on the parameters of the CTRW model in fractured media.

nuclides；non-Fickian；continuous time random walk (CTRW)；advection-dispersion equation(ADE)；Pu；colloid- facilitated transport

X591

A

1000-6923(2023)12-6321-08

黃詩棋,胡立堂,劉東旭,等.裂隙介質(zhì)中Pu遷移的連續(xù)時間隨機游走模擬 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2023,43(12):6321-6328.

Huang S Q, Hu L T, Liu D X, et al. Transport simulation of Pu through fractured media based on continuous time random walk model [J]. China Environmental Science, 2023,43(12):6321-6328.

2023-03-29

國家自然科學(xué)基金核技術(shù)創(chuàng)新聯(lián)合基金資助項目(U2167211)

* 責(zé)任作者, 教授, litanghu@bnu.edu.cn

黃詩棋(1999-),女,四川眉山人,北京師范大學(xué)碩士研究生,從事地下水?dāng)?shù)值模擬研究.發(fā)表論文1篇.sq_huang177@126.com.