大面積矩形感性耦合等離子體源的三維流體力學模擬1)

趙明亮 張鈺如 高 飛 宋遠紅 王友年

(大連理工大學物理學院,三束材料改性教育部重點實驗室,遼寧大連 116024)

引言

與陰極射線管(cathode ray tube,CRT)顯示器相比,平板顯示器(flat panel display,FPD)具有更輕薄、易攜帶、無輻射和分辨率高等優(yōu)點,因此平板顯示器已經(jīng)成為目前主流的顯示器[1-2],并被廣泛應用于電視、電腦和手機中.大面積的平板顯示器是由薄膜晶體管(thin film transistor,TFT)陣列組成的[3],在其制作過程中,需要用到等離子體刻蝕和薄膜沉積工藝,如使用碳氟-氧混合氣體放電產(chǎn)生的等離子體對氧化硅薄膜進行刻蝕[4].另外,等離子體源也被廣泛應用于光伏產(chǎn)業(yè)中,如太陽能電池的制備.目前最常用的太陽能電池是硅太陽能電池[5],在其制作過程中,同樣需要用到多種等離子體處理工藝,如薄膜鈍化工藝[5].

用于刻蝕和薄膜沉積工藝的等離子體源主要有兩種類型,分別為容性耦合等離子體(capacitively coupled plasma,CCP)源與感性耦合等離子體(inductively coupled plasma,ICP)源[6-9].以平板顯示工藝的發(fā)展為例,在第6 世代工藝之前,面板的面積一般不超過 1500 mm×1800 mm,所使用的等離子體源主要為CCP 源,放電頻率為13.56 MHz[10-11].由于此時面板的橫向尺寸遠遠小于電磁波的波長,駐波效應并不顯著[12-14],等離子體的空間分布也較為均勻.然而,隨著平板顯示工藝的發(fā)展,面板的面積越來越大,如第8.5 世代工藝的面板面積已經(jīng)增加到2200 mm×2500 mm[10].此時,CCP 源中的駐波效應非常明顯,已經(jīng)嚴重影響了等離子體的均勻性,進而降低了產(chǎn)品的性能[10].目前,還沒有特別有效的手段來抑制駐波效應[15-17].因此,為了保持放電的均勻性,人們又提出了新一代的等離子體源,即大面積矩形ICP源[10,18].與CCP 源相比,ICP 源具有很多優(yōu)點,例如:(1) ICP 源具有較高的密度,因此可以獲得較高的刻蝕和薄膜沉積速率;(2) ICP 源可以在低氣壓環(huán)境下放電,如幾帕到數(shù)十帕;(3) 通過在下極板上施加射頻偏壓,可以實現(xiàn)對入射到極板上的離子通量和離子能量的獨立調(diào)控;(4) ICP 源的結(jié)構(gòu)較為簡單,容易擴展為大面積腔室[6,11].

與大面積CCP 源相比,盡管ICP 源中的駐波效應較弱,保持較好的等離子體均勻性仍是大面積矩形ICP 放電中的一個至關重要的問題.這是因為等離子體密度的空間分布直接影響刻蝕和薄膜沉積過程的均勻性,進而影響平板顯示器和太陽能電池等產(chǎn)品的性能.因此,優(yōu)化大面積矩形ICP 源的放電參數(shù)和射頻線圈的結(jié)構(gòu),進而提高等離子體的均勻性,對于改善等離子體處理工藝具有重要的意義.

由于數(shù)值模擬技術(shù)具有成本低、輸出信息多等優(yōu)勢,其被廣泛應用于等離子體源的優(yōu)化設計和等離子體特性的分析中[19-22].雖然人們已經(jīng)對ICP 源進行了大量的模擬研究,但是大部分的工作都是針對半導體工藝中常用的圓柱形感應耦合等離子體腔室,即采用的是二維軸對稱模型[23-26].然而,平板顯示工藝和光伏工藝中所采用的ICP 源通常具有矩形結(jié)構(gòu),因此必須進行三維模擬,才能滿足實際需求.由于受到計算效率的限制,目前關于矩形ICP 源的數(shù)值模擬研究十分有限.韓國Song 等[3]針對矩形ICP 腔室,建立了電磁場對等離子體加熱的理論模型,通過對感應電場的波動方程進行解析求解,得到了電場和磁場的空間分布.然而,他們的模型并不是自洽的,即模型中假設等離子體是均勻分布的,且密度為定值.Lee 等[4]利用COMSOL 研究了矩形感性耦合CF4/O2等離子體中,離子和中性粒子密度的空間分布以及離子通量.然而,由于模型中采用遷移擴散近似來描述離子的運動過程,該模型在低氣壓條件下并不十分準確.Oh 等[27]同樣基于COMSOL 研究了大面積三維矩形感性耦合Ar 等離子體的特性,結(jié)果表明電子密度主要受到線圈電流和氣壓的影響,而電子溫度和電勢主要與氣壓有關.此外,他們還發(fā)現(xiàn)在Ar/Cl2混合氣體放電中,吸收功率、電子溫度、電勢均隨著Cl2含量的增加而降低,但電子密度幾乎不變[28].

為了加深對大面積矩形感性耦合等離子體源的理解,為設計線圈結(jié)構(gòu)、優(yōu)化放電參數(shù)、提高等離子體均勻性提供指導,本文采用自主開發(fā)的三維流體力學模型,對大面積矩形感性耦合放電過程進行了模擬研究.本文的內(nèi)容安排如下: 第1 部分詳細介紹了三維流體力學模型;第2 部分針對氬氣放電,給出了不同放電參數(shù)和線圈結(jié)構(gòu)下等離子體密度的空間分布,并對結(jié)果進行分析;最后,對本文的研究結(jié)果進行小結(jié).

1 流體力學模型

模擬中采用的矩形感性耦合等離子體源的腔室結(jié)構(gòu)如圖1 所示,其中腔室的長度為200 cm,寬度為160 cm,等離子體區(qū)域的高度為30 cm,介質(zhì)窗的厚度為1 cm,射頻線圈放置在介質(zhì)窗上方,屏蔽罩的高度為10 cm,坐標原點位于腔室底部中心處.本文研究了兩種不同的線圈結(jié)構(gòu),分別是矩形盤香型線圈和矩形陣列線圈,如圖2 所示.放電氣體為氬氣,連接線圈的射頻電源頻率為13.56 MHz.

圖1 腔室結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of the chamber structure

圖2 線圈結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic diagram of the coil structure

1.1 電磁場模塊

感性耦合等離子體源,是由線圈中的射頻電流激發(fā)出來的感應電場維持放電的.為了提高模擬效率,我們采用頻域有限差分法(finite difference frequency domain,FDFD)來求解線圈電流產(chǎn)生的感應電磁場[29].腔室中的感應電場E和感應磁場B滿足如下的麥克斯韋方程組

其中 μ0是真空磁導率,ε0為真空介電常數(shù),μr和εr分別是相對磁導率和相對介電常數(shù).在模擬中,通過不斷調(diào)整線圈的電流密度Jcoil,使得等離子體的吸收功率等于設定值.Jp是等離子體的極化電流密度,滿足如下方程

其中e是元電荷,ne是電子密度,me是電子質(zhì)量,ven是電子與背景氣體的碰撞頻率.

對方程(1)兩邊取旋度,并利用方程(2),可以得到

對于感應電場,假設其散度為零,且所有的物理量都是以射頻源的角頻率 ω 隨時間作簡諧變化,這樣可以把方程(4)和(3)簡化為

基于上述求得的感應電場和等離子體極化電流,可以計算出感應沉積功率密度

1.2 流體模塊

流體模塊用于確定等離子體中各種粒子的密度、電子溫度、雙極靜電場和離子通量等參數(shù).其中,離子密度滿足如下的連續(xù)性方程

式中,ni,ui和Si分別表示離子的密度、速度和源項.由于感性耦合等離子體源常常工作在低氣壓條件下(小于1 Pa),不能忽略離子的慣性作用,因此采用如下的離子動量方程來描述離子速度

其中mi是離子 質(zhì)量,qi是離子 電荷,Es是雙極靜電場,kB是玻爾茲曼常數(shù),Ti是離子溫度(本文中設定離子溫度為330 K),Mi表示離子與背景氣體碰撞引起的動量轉(zhuǎn)移.

由于沒有偏壓電源的存在,可以假設等離子體滿足準電中性條件,即電子密度ne等于離子密度ni

電子通量 Γe由遷移擴散近似條件確定,即

其中 μe=e/(meven) 是電子的遷移率,De=kBTe/(meven)是電子的擴散系數(shù).在雙極擴散近似(電子通量等于離子通量)下,可以得到雙極靜電場的表達式

最后,根據(jù)電子的能量守恒方程,可以確定出電子的溫度Te

其中Ke是電子的熱傳導系數(shù).

對于中性粒子的密度nn,可以由如下擴散方程確定

其中Dn是中性粒子的擴散系數(shù),Sn是中性粒子的源項.Γn是 中性粒子的擴散通量,其形式為 Γn=-Dn?nn.

1.3 計算區(qū)域與邊界條件

圖3 為計算區(qū)域的示意圖.流體模塊的計算區(qū)域只包括區(qū)域1,即等離子體區(qū)域;電磁模塊的計算區(qū)域包括區(qū)域1、區(qū)域2 以及區(qū)域3.另外,以上方程必須在適當?shù)倪吔鐥l件下才能準確地描述放電過程.對于感應電場,假設器壁為理想導體,因此平行于器壁的電場分量等于零.此外,邊界處的離子速度等于玻姆速度uB=(kBTe/mi)1/2,方向指向側(cè)壁;離子的密度連續(xù),即 ?ni·en=0;電子的熱通量滿足Qe=2kBTeΓe;中性粒子的通量滿足且方向指向邊界,其中Tn=330 K 是中性粒子的溫度,mn是中性粒子的質(zhì)量.

圖3 計算區(qū)域示意圖Fig.3 Schematic diagram of the calculation region

1.4 碰撞過程

本文以氬氣放電為例,模型中考慮了6 種碰撞,分別為電子與基態(tài)原子的彈性碰撞、激發(fā)碰撞和電離碰撞(編號1,2,3),電子與亞穩(wěn)態(tài)原子的電離碰撞和退激發(fā)碰撞(編號4 和5),以及亞穩(wěn)態(tài)原子之間的電離碰撞(編號6),如表1 所示.

表1 氬等離子體中的碰撞反應及速率系數(shù)Table 1 Collision reactions and rate coefficients in argon plasma

1.5 數(shù)值方法

采用有限差分法對上述方程進行求解,模擬中使用的網(wǎng)格如圖4 所示.由于在電磁場模塊中采用頻域有限差分方法,每個射頻周期只需要求解一次電磁場.此外,對于電子能量方程、離子連續(xù)性方程和離子動量方程,在時間上均采用顯式方法進行求解.對于離子動量方程中的電場力項,使用迎風格式進行離散,而其他項均采用中心差分進行離散.

圖4 網(wǎng)格劃分示意圖Fig.4 Schematic diagram of the grid

2 結(jié)果與討論

在本小節(jié),我們首先介紹等離子體狀態(tài)參數(shù)的三維空間分布.然后,討論不同放電功率(1000,2000,3000 和4000 W)和氣壓(4,12 和20 mTorr)下,等離子體密度和電子溫度的空間分布.最后,分析陣列線圈對等離子體均勻性的影響.

2.1 等離子體參數(shù)的三維空間分布

圖5 給出了電子密度、電子溫度、感應沉積密度以及激發(fā)態(tài)氬原子密度的三維空間分布,其中放電氣壓為4 mTorr,功率為1000 W,線圈結(jié)構(gòu)為盤香型.

圖5 等離子體參數(shù)的三維空間分布Fig.5 Three-dimensional spatial distribution of the plasma parameters

從圖5(a)可以看出腔室中心區(qū)域的電子密度較高且分布比較均勻,而在靠近側(cè)壁處電子密度顯著下降.這是因為在低氣壓(4 mTorr)下,帶電粒子與背景中性氣體的碰撞頻率很低.因此,輸運過程對等離子體的空間分布起主導作用,即電子和離子不斷往腔室中心處聚集.圖5(b)是電子溫度的三維空間部分,可以觀察到電子溫度的最大值出現(xiàn)在線圈下方.這是由于感性功率主要沉積在線圈下方(如圖5(c)所示),即電子主要在線圈下方被加熱.此外,感性沉積功率主要集中在介質(zhì)窗下方一個很薄的區(qū)域內(nèi),這是由趨膚效應導致的.激發(fā)態(tài)氬原子的密度分布(圖5(d))與電子溫度類似,即最大值也是出現(xiàn)在線圈下方,這是因為此處的電子溫度較高、激發(fā)速率較大.

2.2 功率的影響

圖6 為不同功率下,在y=0 cm,z=15 cm 處,電子密度和電子溫度在x方向的一維分布,其中氣壓固定為4 mTorr.從圖6(a)中可以看出,隨著功率從1000 W 增加到4000 W,電子密度提高,這是因為中性氣體的電離過程有所增強.此外,在氬氣放電中,由于電子溫度主要與氣壓以及腔室尺寸有關,而與功率幾乎無關,電子溫度隨功率幾乎不變,如圖6(b)所示[6].另外可以看到,功率對于電子密度的空間分布幾乎沒有影響,即在不同的功率下,電子密度在x=0 m 附近有微弱的下凹,總體上呈現(xiàn)出中間區(qū)域高兩側(cè)低的分布.

圖6 不同功率下,在y=0 cm,z=15 cm 處,(a)電子密度和(b)電子溫度沿x 方向的空間分布,其中放電氣壓為4 mTorrFig.6 Spatial distribution of (a) electron density and (b) electron temperature along the x-direction at y=0 cm and z=15 cm at different powers.The pressure is 4 mTorr

2.3 氣壓的影響

圖7 為不同氣壓下(4 mTorr,12 mTorr 以及20 mTorr),電子密度在z=3 cm 平面內(nèi)的空間分布,其中功率固定為1000 W.從圖中可以看出,隨著氣壓的增加,電子密度的均勻性明顯下降.如當放電氣壓為4 mTorr 時,電子密度的最大值出現(xiàn)在腔室的中心區(qū)域,且空間分布比較均勻.當放電氣壓增加到20 mTorr 時,中心處的電子密度有所下降,即電子密度的最大值分布在腔室中心的周圍,此時等離子體的均勻性明顯下降.這是因為一方面,當氣壓較高時,電子與背景中性粒子的碰撞頻率增加,帶電粒子的擴散和遷移過程均受到抑制;另一方面,線圈下方的電子溫度最高,電離過程最強,因此電子主要產(chǎn)生在靠近線圈的位置.

圖7 不同氣壓下z=3 cm 平面內(nèi)電子密度的空間分布,其中放電功率為1000 WFig.7 Spatial distribution of electron density in the plane z=3 cm at different gas pressures.The discharge power is 1000 W

2.4 線圈結(jié)構(gòu)的影響

最后,為了說明線圈結(jié)構(gòu)對于等離子體均勻性的影響,我們對比了盤香型線圈和陣列線圈結(jié)構(gòu)下,電子密度的空間分布,如圖8 所示.其中,放電氣壓為20 mTorr,功率為1000 W.可以看到,由于此時的氣壓較高,電子密度的分布變得局域,即密度最大值出現(xiàn)在線圈下方區(qū)域.通過對比可以發(fā)現(xiàn),采用陣列線圈得到的電子密度分布比盤香型線圈更均勻,這是因為陣列線圈的排布使得電磁場及感性功率密度具有較為均勻的分布.

圖8 不同線圈結(jié)構(gòu)下,電子密度的三維空間分布Fig.8 Three-dimensional spatial distribution of electron density under different coil structures

為了更清楚地分析線圈結(jié)構(gòu)對于均勻性的影響,圖9 給出了兩種線圈結(jié)構(gòu)下,電子密度在X-Y平面上的分布(z=2,15,28 cm).圖9(a)～ 圖9(c)為盤香型線圈結(jié)構(gòu)下,電子密度在X-Y平面上的分布,圖9(d)～ 圖9(f)為陣列線圈結(jié)構(gòu)下電子密度在X-Y平面上的分布.當線圈形狀為盤香型線圈時,電子密度在X-Y平面上呈現(xiàn)出明顯的環(huán)狀分布,類似于線圈的形狀.然而,當線圈形狀為陣列線圈時,電子密度在X-Y平面上的均勻性顯著提高.這是因為當放電氣壓較高時,電子密度的分布由輸運過程和電子產(chǎn)生的位置共同決定.因為陣列線圈在X-Y平面內(nèi)的排布更加均勻,所以電子產(chǎn)生的比較均勻.另外,下極板附近(z=2 cm)的電子密度分布對刻蝕和沉積過程有直接的影響,從圖9(a)和圖9(d)中可以看出,當線圈為盤香型線圈時,即使在遠離線圈的平面內(nèi),電子密度的分布仍然存在很明顯的不均勻性,這不利于刻蝕和沉積的均勻性.相比之下,陣列線圈放電保證了下極板附近電子密度分布的均勻性.

圖9 不同線圈結(jié)構(gòu)下,電子密度在z=2,15,28 cm 平面內(nèi)的分布.(a)～ (c)對應盤香型線圈,(d)～ (f)對應陣列線圈Fig.9 Spatial distribution of electron density in the z=2,15,and 28 cm planes for different coil structures.(a)～ (c) correspond to rectangular singleplanar coil,and (d)～ (f) correspond to array coil

3 結(jié)論

本文利用自主開發(fā)的三維等離子體流體力學模型,研究了大面積矩形感性耦合等離子體的放電特性.研究結(jié)果表明,在低氣壓(4 mTorr)下,電子密度的最大值出現(xiàn)在矩形腔室的中心區(qū)域,而電子溫度、激發(fā)態(tài)氬原子密度以及感性沉積功率密度的最大值則出現(xiàn)在線圈的下方.隨著功率的增加,電子密度提高,而電子溫度幾乎不變,而且功率對于電子密度的空間分布影響很小.隨著氣壓的增加,等離子體的均勻性明顯下降,這是因為在較高的氣壓下,帶電粒子與背景氣體的碰撞加劇,使得密度分布變得局域.最后,通過對比不同的線圈結(jié)構(gòu)下電子密度的空間分布,表明在較高的氣壓(20 mTorr)下,使用陣列線圈可以顯著優(yōu)化等離子體的均勻性.綜上,本文所提出的三維流體力學模型可以用來指導線圈結(jié)構(gòu)的設計、優(yōu)化大面積矩形等離子體工藝過程.在下一步的工作中,我們將針對實際的平板顯示工藝或光伏工藝中采用的反應性氣體放電進行模擬.此外,還可以針對刻蝕工藝,研究偏壓效應對離子能量分布的調(diào)制行為.