多尺度特征融合的鋰離子電池循環(huán)壽命及拐點(diǎn)預(yù)測

史永勝，胡玙珺，翟欣然

(陜西科技大學(xué)電氣與控制工程學(xué)院，陜西西安 710021)

鋰離子電池因其能量密度高、自放電率低、循環(huán)壽命長等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于電動(dòng)汽車、航空航天和消費(fèi)電子等領(lǐng)域[1-2]。然而，鋰離子電池在使用過程中會(huì)因?yàn)殇囯婂兊仍虺霈F(xiàn)容量急劇衰減現(xiàn)象，衰減速率突然加快的點(diǎn)稱為“拐點(diǎn)”[3]，導(dǎo)致電池的整體性能快速下降，在嚴(yán)重的情況下還會(huì)引起電池內(nèi)部短路發(fā)生起火爆炸，對系統(tǒng)的安全性構(gòu)成嚴(yán)重威脅[4-5]。因此，有必要準(zhǔn)確地預(yù)測電池循環(huán)壽命和拐點(diǎn)。

通常認(rèn)為電池最大可用容量降為額定容量70%～80%時(shí)，電池壽命終止(end of life,EOL)[6]。現(xiàn)有的壽命預(yù)測方法主要分為基于模型和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法[7]。數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法直接從歷史數(shù)據(jù)中挖掘電池性能變化的隱藏信息和演化規(guī)律，不需要對電池內(nèi)部復(fù)雜的電化學(xué)機(jī)理進(jìn)行精確建模，無需進(jìn)行電池自身參數(shù)的辨識，具有較高的可遷移性、魯棒性與泛化性，成為當(dāng)前研究熱點(diǎn)[8-9]。Xiong 等[10]從早期循環(huán)的放電曲線中提取健康特征(health indicator,HI)，使用支持向量機(jī)預(yù)測電池循環(huán)壽命，該方法所選擇的HI 必須計(jì)算出相應(yīng)電壓下的容量變化值，過程復(fù)雜。而基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的深度學(xué)習(xí)方法可以通過無監(jiān)督學(xué)習(xí)自動(dòng)從原始數(shù)據(jù)中進(jìn)行特征提取，有效避免了不恰當(dāng)?shù)奶卣鬟x擇[11-12]。Zhang 等[13]使用長短期記憶神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(long short-term memory network,LSTM)捕獲退化容量之間的長期相關(guān)性并預(yù)測壽命，避免了循環(huán)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的梯度消失問題。李超然等[14]利用卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(convolutional neural net‐work,CNN)預(yù)測鋰離子電池容量，CNN 由于局部連接和權(quán)重共享的特性使其訓(xùn)練參數(shù)較少，在一定程度上緩解了過擬合問題，但未考慮電池每個(gè)輸入?yún)?shù)的不同時(shí)間尺度的特征。

準(zhǔn)確的壽命預(yù)測固然至關(guān)重要，但進(jìn)行識別可以更早地檢測電池加速退化，從而實(shí)現(xiàn)更有效的預(yù)測性維護(hù)。目前，已經(jīng)提出了許多方法來識別電池老化軌跡的拐點(diǎn)。Fermín-Cueto 等[15]提出了“Bacon-Watts”模型：用兩條直線分別擬合壽命起始附近和終止附近的衰退軌跡，兩直線的交點(diǎn)為拐點(diǎn)。與拐點(diǎn)識別的研究相比，拐點(diǎn)的預(yù)測涉及較少。Howey等[16]提出了一種數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的預(yù)測拐點(diǎn)的方法，該方法使用自動(dòng)特征選擇為高斯過程回歸模型生成輸入，并預(yù)測整個(gè)容量衰減軌跡、拐點(diǎn)和EOL。然而，該方法對健康特征相關(guān)性要求很高，否則預(yù)測精度較差。

綜上所述，本文提出了一個(gè)多尺度特征融合預(yù)測模型，即MCNN-LSTM。將3 個(gè)不同擴(kuò)張率的CNN 和3 個(gè)LSTM 結(jié)合，從放電電壓、電流和溫度等數(shù)據(jù)自動(dòng)提取不同時(shí)間尺度的非線性特征，并使用全連接(FC)層來提取線性特征。與傳統(tǒng)的人工特征學(xué)習(xí)方法相比，自動(dòng)特征學(xué)習(xí)的效率更高，有利于更快地建立預(yù)測模型。

1 數(shù)據(jù)處理

1.1 數(shù)據(jù)集分析

使用斯坦福大學(xué)和麻省理工學(xué)院(Stanford-MIT)提供的電池循環(huán)老化實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[17]，按照測試日期，分為三個(gè)實(shí)驗(yàn)批次。該數(shù)據(jù)集由124 個(gè)商業(yè)磷酸鐵鋰(LFP)/石墨電池組成，均是由A123 Systems 公司制造的，型號為APR18650M1A，電池的額定容量為1.1 Ah，額定電壓為3.3 V。實(shí)驗(yàn)的環(huán)境溫度控制在室溫30 ℃，采用72 種多步快速充電策略進(jìn)行充電，如圖1 所示。該策略的格式為“C1(Q1)-C2”，其中C1 和C2 分別為第一和第二恒流步驟，Q1 為電流切換時(shí)的荷電狀態(tài)(SOC)，第二步以80%SOC結(jié)束，之后電池以1CCC-CV 充電，所有電池以4C倍率放電。當(dāng)電池達(dá)到標(biāo)稱容量的80%，實(shí)驗(yàn)終止。

圖1 多步充電和恒流放電曲線

圖2 顯示了電池的容量退化曲線。由于制造可變性和充電條件的差異，電池的衰減軌跡不一致。然而，這些電池具有相似的非線性老化行為。早期階段，是由固相電解質(zhì)(solid electrolyte interphase,SEI)膜生成導(dǎo)致的衰減，緩慢而穩(wěn)定；后期階段，鍍鋰速率增加導(dǎo)致活性鋰損失，出現(xiàn)了“容量跳水”現(xiàn)象。

圖2 不同電池的放電容量隨循環(huán)次數(shù)變化曲線

1.2 特征提取

特征工程是選擇、操作原始數(shù)據(jù)并將其轉(zhuǎn)換為可用于模型開發(fā)的特征的必要過程。根據(jù)放電過程中的原始電壓、電流和溫度數(shù)據(jù)構(gòu)建一組特征，用于電池壽命預(yù)測。

圖3 為電池性能曲線。圖3(a)顯示了不同循環(huán)次數(shù)下電池的Q(V)曲線，其中Qi(V)表示放電容量曲線與第i個(gè)循環(huán)周期的放電電壓的關(guān)系。在物理上，Qi(V)和Qj(V)曲線之間的區(qū)域積分描述了i和j個(gè)循環(huán)周期之間的放電能量耗散。隨著循環(huán)次數(shù)的增加曲線左移，電池所能存儲(chǔ)和釋放的能量明顯下降，即在早期循環(huán)中，放電容量與電壓曲線顯示了鋰離子電池的輕微老化現(xiàn)象。

圖3 電池性能曲線

圖3(b)繪制了電池的容量增量(incremental capacity,IC)曲線，每個(gè)放電循環(huán)中有一個(gè)明顯的IC 峰。隨著循環(huán)次數(shù)的增加，峰值高度在不斷地降低且峰值電壓逐漸向左偏移，IC峰所占的面積也在逐步減小，意味著活性物質(zhì)和可用鋰離子的大量損耗，因此IC 曲線峰值的特征變化可以反映電池的壽命情況。

環(huán)境溫度對于鋰離子電池的性能、安全及壽命等特性影響明顯。鋰離子電池工作過程中，電池單體內(nèi)部會(huì)產(chǎn)生溫度梯度，在大倍率以及低溫環(huán)境下溫度梯度現(xiàn)象更加明顯，這種空間溫度分布的差異可能會(huì)加劇電流密度的不均勻分布，從而加速電池衰減。圖3(c)顯示了電池在多個(gè)循環(huán)期間的溫度分布。從圖3(c)中可以觀察到兩個(gè)峰值：左峰值用于充電過程，而右峰值用于放電過程，充放電過程中的溫度明顯升高。

2 鋰離子電池容量衰減曲線的拐點(diǎn)識別

在電池衰退軌跡中，確認(rèn)拐點(diǎn)的存在及其位置對電池老化分析很有幫助。目前，電池界對拐點(diǎn)并沒有一個(gè)統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)定義，IEEE 標(biāo)準(zhǔn)485TM-2020 將容量拐點(diǎn)定義為：在電池壽命的大部分時(shí)間里，容量緩慢下降，但在拐點(diǎn)之后開始快速下降[18]。拐點(diǎn)在數(shù)學(xué)上定義為連續(xù)函數(shù)的曲率最大值，需要估計(jì)二階導(dǎo)數(shù)。但在實(shí)際應(yīng)用中，真實(shí)的電池?cái)?shù)據(jù)往往是離散的、含噪聲的。在這些條件下，數(shù)值微分將進(jìn)一步放大噪聲，難以在真實(shí)的電池衰退軌跡中發(fā)揮作用。

由于拐點(diǎn)識別沒有客觀標(biāo)準(zhǔn)，無法通過方差等定量指標(biāo)來評估所提出的方法。因此，主要從定性結(jié)果來評估識別方法，本文使用線性回歸方法擬合早期和后期容量退化曲線衰減梯度，然后計(jì)算角平分線，求出其與容量衰減曲線的交點(diǎn)，如圖4 所示。

圖4 拐點(diǎn)識別結(jié)果

3 MCNN-LSTM 預(yù)測模型

3.1 長短期記憶神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

LSTM 作為循環(huán)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的改進(jìn)算法，可以改善RNN 的局限性。LSTM 的核心優(yōu)勢在于三個(gè)控制門：遺忘門、輸入門和輸出門。遺忘門決定單元狀態(tài)要丟棄的信息；輸入門和輸出門分別決定單元狀態(tài)的更新和輸出。LSTM 單元的輸入包括當(dāng)前時(shí)刻的輸入層xt，前一時(shí)刻的隱藏層ht-1和單元狀態(tài)Ct-1；輸出包括當(dāng)前時(shí)刻的隱藏層ht和單元狀態(tài)Ct。LSTM 的狀態(tài)更新公式為：

式中：ft，it，ot分別表示遺忘門、輸入門和輸出門的輸出；Wf，bf，Wi，bi，Wo，bo，Wc，bc分別為遺忘門、輸入門、輸出門和單元狀態(tài)的權(quán)重和偏置參數(shù)；σ()和tanh()是非線性激活函數(shù)。

3.2 卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

CNN 是一種前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，主要由卷積層、池化層和全連接層通過交替堆疊組成，并利用反向傳播算法來訓(xùn)練網(wǎng)絡(luò)中的權(quán)重。CNN 具有局部相關(guān)和權(quán)重共享的結(jié)構(gòu)特征，可用于特征提取和數(shù)據(jù)降維，有利于減少模型中特征參數(shù)的數(shù)量和模型的復(fù)雜度。通過使用多個(gè)擴(kuò)張率的CNN 提取不同尺度的時(shí)間序列數(shù)據(jù)的特征，進(jìn)一步提高模型的表現(xiàn)力。

為了提高混合神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的非線性和學(xué)習(xí)能力，在與每個(gè)鋰離子電池?cái)?shù)據(jù)進(jìn)行卷積的過程中，激活函數(shù)采用指數(shù)線性單元(ELU)。

3.3 MCNN-LSTM 模型構(gòu)建

利用前80 個(gè)循環(huán)周期V/I/T放電數(shù)據(jù)來構(gòu)建張量數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)作為CNN 的輸入。對于第i個(gè)電池樣本，輸入張量表示為xi=(Vi,Ii,Ti)∈RH×W×D。V/I/T數(shù)據(jù)分別存儲(chǔ)在張量的第1、2和第3 個(gè)通道中，故深度D=3；寬度W表示窗口長度，在多次實(shí)驗(yàn)后，窗口長度設(shè)置為80，對應(yīng)于每個(gè)電池第1 到80 個(gè)循環(huán)周期；高度H對應(yīng)于每個(gè)放電周期中等時(shí)間間隔采樣的原始V/I/T數(shù)據(jù)采樣值，設(shè)為80。訓(xùn)練集數(shù)據(jù)為是第i個(gè)電池的壽命，m為訓(xùn)練樣本個(gè)數(shù)。故CNN 模型的輸入為X=[x1,x2,…,xi,…,xm]R44×80×80×3。先選擇3 個(gè)擴(kuò)張率分別為1、2 和4 的CNN 和3 個(gè)LSTM 提取不同時(shí)間尺度的時(shí)間非線性特征，再選擇FC 層以提取線性特征。電壓、電流和溫度同時(shí)輸入到4 個(gè)并聯(lián)模塊中，再將4 個(gè)模塊的輸出均輸入到4 個(gè)ELU 激活函數(shù)中，最后按照映射關(guān)系輸出壽命。MCNN-LSTM 的預(yù)測框架如圖5 所示。

圖5 MCNN-LSTM的預(yù)測框架圖

4 實(shí)驗(yàn)與結(jié)果分析

由于數(shù)據(jù)采集原因，導(dǎo)致其中部分電池?cái)?shù)據(jù)出現(xiàn)異常波動(dòng)及數(shù)據(jù)缺失等情況，經(jīng)篩選后使用108 個(gè)電池?cái)?shù)據(jù)對模型進(jìn)行性能驗(yàn)證。將電池按壽命分布劃分為三組，確保每個(gè)數(shù)據(jù)集中都包含不同壽命區(qū)間的樣本，依次是44 個(gè)(約40%)訓(xùn)練集、32 個(gè)(約30%)驗(yàn)證集和32 個(gè)(約30%)測試集。為避免數(shù)據(jù)在劃分?jǐn)?shù)據(jù)集時(shí)引入較大的誤差，利用Min-Max 方法對電壓、電流和溫度數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化處理。

在訓(xùn)練過程中，選擇固定長度的連續(xù)循環(huán)數(shù)據(jù)作為樣本輸入，采用滑動(dòng)窗口技術(shù)來實(shí)現(xiàn)該操作。窗口長度(window length,WL)可以根據(jù)需要進(jìn)行更改，WL是指數(shù)據(jù)進(jìn)行采樣時(shí)使用的步長，當(dāng)WL為80 時(shí)，即將80 個(gè)連續(xù)的循環(huán)數(shù)據(jù)視為一個(gè)樣本輸入。輸出為電池壽命。CNN 的卷積核大小為10，ELU 激活函數(shù)的斜率默認(rèn)設(shè)置為0.1，LSTM 輸入層的時(shí)間步長為10，中間隱藏的神經(jīng)元個(gè)數(shù)為128，選擇adam 優(yōu)化器。為防止出現(xiàn)過擬合的現(xiàn)象，設(shè)置LSTM 的dropout 率為0.3。Batch size 和初始學(xué)習(xí)率會(huì)影響網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練速度和收斂性，分別設(shè)置為64 和0.001，最大訓(xùn)練次數(shù)epochs 設(shè)置為2 000。

4.1 實(shí)驗(yàn)評估指標(biāo)

將均方根誤差(RMSE)和平均百分誤差(MAPE)作為評估模型預(yù)測值與實(shí)際值的偏差指標(biāo)。

式中：n為測試集 中的樣本總數(shù)；yi為實(shí)際值；為預(yù)測值；RMSE和MAPE越低，預(yù)測誤差越小。

4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

為了驗(yàn)證本文提出的MCNN-LSTM 模型的有效性，使用LSTM、CNN 模型作為對比。分別采用WL為40、60 和80 來訓(xùn)練模型，從圖6、7 和8 可以看出隨著窗口長度的增加，模型預(yù)測誤差逐漸減小。圖8 顯示了WL為80 即最佳早期循環(huán)壽命預(yù)測模型的結(jié)果，(a)～(c)表明模型的擬合程度越來越好，(d)～(f)顯示了3 個(gè)模型訓(xùn)練過程中的誤差變化，測試集誤差持續(xù)下降說明模型未發(fā)生過擬合現(xiàn)象。雖然測試集中32 個(gè)電池壽命差異較大，但模型仍表現(xiàn)出高精度，說明該模型具有強(qiáng)泛化能力，不同批次的充電策略與電池壽命關(guān)系如表1 所示。

表1 不同批次的充電策略與電池壽命關(guān)系

圖6 WL=40的循環(huán)壽命預(yù)測結(jié)果

圖7 WL=60的循環(huán)壽命預(yù)測結(jié)果

圖8 WL=80的循環(huán)壽命預(yù)測結(jié)果與誤差

WL=80 時(shí)誤差評估如表2 所示，結(jié)果表明MCNN-LSTM模型能夠準(zhǔn)確預(yù)測電池循環(huán)壽命。即便輸入數(shù)據(jù)只有電池壽命周期的6%(假設(shè)電池平均壽命為1 500 個(gè)循環(huán)，輸入數(shù)據(jù)只有前80 個(gè)循環(huán)數(shù)據(jù))預(yù)測結(jié)果也較為準(zhǔn)確，最差預(yù)測情況時(shí)的平均誤差為3.2%，驗(yàn)證了MCNN-LSTM 能夠從電池的充放電曲線中提取深層次老化信息。

表2 不同方法的實(shí)驗(yàn)結(jié)果

通過分析拐點(diǎn)與循環(huán)壽命可得兩者之間的強(qiáng)線性關(guān)系，R2=0.984 1，使用y=1.231 9x-8.125 7 的線性回歸模型進(jìn)行擬合，這種線性關(guān)系意味著文獻(xiàn)中壽命預(yù)測的方法和原理也可以同樣用于預(yù)測拐點(diǎn)。故使用上述模型對拐點(diǎn)進(jìn)行預(yù)測，實(shí)驗(yàn)重復(fù)了10 次。WL為80 的預(yù)測結(jié)果和誤差箱線圖如圖9、10 所示，表明輸入80 個(gè)循環(huán)數(shù)據(jù)時(shí)，MCNN-LSTM 能夠準(zhǔn)確地預(yù)測壽命拐點(diǎn)，預(yù)測RMSE和MAPE分別在60 次和5%以內(nèi)，圓圈表示誤差的異常值，異常值很少，說明了該預(yù)測模型具有強(qiáng)穩(wěn)健性。

圖9 WL=80的拐點(diǎn)預(yù)測結(jié)果MCNN-LSTM

圖10 MCNN-LTSM的預(yù)測誤差箱線圖

5 結(jié)論

針對鋰離子電池在衰減過程中出現(xiàn)非線性老化特征，提出了MCNN-LSTM 的循環(huán)壽命和拐點(diǎn)預(yù)測模型，主要結(jié)論有：

(1)本文選取合適長度的循環(huán)數(shù)據(jù)信息輸入到循環(huán)壽命模型中，當(dāng)窗口長度為80 時(shí)，與CNN、LSTM 相比，MCNNLSTM 模型的預(yù)測誤差最小，表明所提出的模型有效地捕捉到了鋰電池的性能退化情況，避免了復(fù)雜的手工特征提取過程。

(2)通過分析拐點(diǎn)與循環(huán)壽命之間的關(guān)系，表明MCNNLSTM 模型仍然能以較少的循環(huán)數(shù)據(jù)準(zhǔn)確地預(yù)測拐點(diǎn)，充分驗(yàn)證了預(yù)測模型的可靠性和準(zhǔn)確性。