• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    ICP-MS測定小米中的22種元素及營養(yǎng)價值分析

    2023-12-24 09:11:38賀麗霞閆偉偉
    糧食與飼料工業(yè) 2023年6期
    關(guān)鍵詞:種元素微量元素小米

    賀麗霞,閆偉偉,梁 偉,狄 慧

    (1.張家口市食品藥品檢驗中心,河北 張家口 075000;2.張家口市宣化區(qū)人民醫(yī)院,河北 張家口 075100)

    谷子(SetariaitalicaL.),稱為粟米,又叫粱,是世界上最古老的栽培農(nóng)作物之一,起源于我國黃河流域,是中國古代的“五谷”之一。在北方稱谷子,谷子脫殼為小米,小米是我國北方地區(qū)的居民最喜歡的主要糧食之一,其粒小,直徑1 mm左右。小米中礦物質(zhì)的含量約為2.5%~3.5%,如鈉、鈣、鎂、磷、鉀等?!吨袊澄锍煞直怼凤@示,小米中鈣、鐵、鎂、鉀、鋅等礦物質(zhì)相較于小麥粉和稻米更加豐富[1-6]。

    目前,食品中元素測定的方法有很多,例如原子吸收光譜法(AAS)、原子熒光光譜法(AFS)、電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)、電感耦合等離子體發(fā)射光譜法(ICP-OES)等。測定的標準方法主要采用國家標準方法,包括GB 5009.11—2014《食品安全國家標準 食品中總砷及無機砷的測定》、GB 5009.12—2017《食品安全國家標準 食品中鉛的測定》、GB 5009.13—2017《食品安全國家標準 食品中銅的測定》、GB 5009.14—2017《食品安全國家標準 食品中鋅的測定》、GB 5009.15—2014《食品安全國家標準 食品中鎘的測定》、GB 5009.16—2014《食品安全國家標準 食品中錫的測定》、GB 5009.17—2021《食品安全國家標準 食品中總汞及有機汞的測定》、GB 5009.268—2016《食品安全國家標準 食品中多元素的測定》等。AAS和AFS每次只能測定一種元素,且AFS只能測定具有熒光發(fā)射的元素,如砷、汞。ICP-OES實現(xiàn)了多元素同時測定,但是其靈敏度不能滿足如鎘、汞等部分元素的測定要求。ICP-MS不僅實現(xiàn)了多元素同時測定,而且還具備了分析效率高、檢出限低、靈敏度高的優(yōu)點[7-14]。

    本研究采用微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜法對市售的18種小米的22種元素進行測定,結(jié)合統(tǒng)計學分析,運用主成分分析-降維的方法,對測定的22種元素進行分析,對小米的營養(yǎng)價值作出客觀評價。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    18批次小米分別購自于超市、農(nóng)貿(mào)市場,其中計量稱重4批次,其余均為預(yù)包裝食品。

    鉀溶液、鈉溶液、鋁溶液、鐵溶液、硒溶液、鎳溶液、鋅溶液、銅溶液(1 000 μg/mL),北京海岸鴻蒙標準物質(zhì)技術(shù)有限責任公司;鈣Ca、鎂Mg、錫Sn、銻Sb、鉈Tl、鍶Sr、釩V、鉻Cr、鈷Co、鉬Mo、硼B(yǎng)、鈦Ti、錳Mn、鋇Ba(1 000 μg/mL)標準溶液,國家有色金屬及電子材料分析測試中心;1.00 μg/L(Ba、Bi、Ce、Co、In、Li、U)調(diào)諧溶液,美國Thermo Scientific;鍺Ge、銦In、鉍Bi、鈧Sc(1 000 μg/mL)內(nèi)標溶液,國家有色金屬及電子材料分析測試中心;65%硝酸(分析級),德國默克股份兩合公司。

    ICP Q電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS),美國Thermo Fisher Scientific公司;MARS 6微波消解儀,美國CEM公司;HK-UP-Ⅲ-20超純水機,成都浩康科技有限公司;BS224S電子天平,北京賽多利斯儀器系統(tǒng)有限公司。

    1.2 實驗方法

    1.2.1標準溶液的配制

    混合標準溶液:將22種元素混合,配制成為含有K、Mg元素500 mg/L、Na、Ca、Al、Fe元素50 mg/L、Se、Sn、Sb、Tl元素50 μg/L、Sr、V、Cr、Co、Ni、Mo元素500 μg/L、Zn、B、Ti、Mn、Ba、Cu元素5 mg/L的混標工作溶液。內(nèi)標溶液:將混合內(nèi)標溶液稀釋,配制成分別含Bi濃度為20 ng/mL;Ge、In、Sc濃度為50 ng/mL的混合溶液,進行在線加入。

    1.2.2樣品前處理

    將樣品去除塵土、沙石等雜質(zhì),經(jīng)高速粉碎機研磨,過4號篩后,混勻,取樣0.5 g(精確到0.001 g)于微波消解罐中,加入5 mL濃硝酸,浸泡1 h后,將消解罐放入微波消解儀中,設(shè)定微波消解儀程序:第一步溫度(120℃)爬升5 min,保持5 min;第二步溫度(150℃)爬升5 min,保持10 min;第三步溫度(190℃)爬升5 min,保持20 min;功率1 200 W。消解完成后,將消解罐放置趕酸器100℃趕酸1 h,用超純水定容到50 mL。同步做空白實驗。

    1.2.3ICP-MS工作參數(shù)

    分析模式為全定量分析,射頻功率為1 550 W,氬氣純度大于99.999%,冷卻氣流速為14.000 L/min,輔助氣流速0.800 L/min,霧化器流速1.200 L/min,蠕動泵轉(zhuǎn)速40.0 r/min,采樣深度8.0 mm,駐留時間0.02~0.03 s,重復(fù)掃描30次,重復(fù)測定3次,采用ICP-MS中STD模式、KED模式進行測定,碰撞氣體為高純氦氣,流速5.0 mL/min。

    1.2.4方法學驗證

    1.2.4.1標準工作曲線的繪制

    在上述最佳儀器條件下,將K、Ca、Na、Mg、Zn、Fe、Se、Sr等22種元素標準溶液按照濃度從低到高依次在ICP-MS中進樣,測定信號值,繪制標準曲線。

    1.2.4.2穩(wěn)定性和檢出限

    目標元素的標準曲線建立好后,便可以得到以下信息:①R:線性,可以看出儀器的穩(wěn)定性;②a:Y軸截距,空白樣品的響應(yīng)值信號;③b:斜率,同位素靈敏度;④a/b:X軸截距,空白樣品的背景等效濃度BEC(Background Equivalent Concentration);⑤LOD:檢出限(Limit of Detection,3倍標準偏差)。

    1.2.4.3重復(fù)性和回收率實驗

    為了驗證實驗結(jié)果的準確性,稱取編號為Y6的樣品加入混合標準物質(zhì),同樣品處理和測定,進行加標回收實驗,采用ICP-MS測定22種元素的含量,并計算其回收率。重復(fù)測定6次,計算其RSD,用于重復(fù)性評價。

    1.2.4.4方法可靠性

    為了驗證方法的可靠性,稱取編號為Y2的樣品,與GB 5009.268—2016《食品安全國家標準 食品中多元素的測定》結(jié)果進行對比,計算相對偏差,用于方法可靠性評價。

    1.2.5樣品的測定

    將每種小米樣品設(shè)置3個平行樣,按照上述實驗方法進行前處理,采用ICP-MS一次進樣快速分析22種元素含量,最終結(jié)果為3次測定的平均值。

    1.2.6營養(yǎng)元素分析

    將測定元素分為常量元素和微量元素,微量元素又分為必需元素和非必需元素,通過有效主成分分析對小米的元素營養(yǎng)價值進行評價。

    1.3 數(shù)據(jù)處理

    本研究中實驗設(shè)計3平行,數(shù)據(jù)以平均值表示,數(shù)據(jù)分析和繪圖通過Excel 2017和PASW Statistics軟件進行處理。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 測定模式的選擇

    ICP-MS的干擾主要分為質(zhì)譜干擾和非質(zhì)譜干擾兩種。質(zhì)譜干擾包括多原子離子干擾、同位素干擾、雙電荷干擾等。非質(zhì)譜的干擾主要來源于基體的復(fù)雜性。動能歧視消除模式(KED)利用產(chǎn)生干擾的分子離子具有更大的碰撞截面,碰撞氣體與其碰撞頻率更高,使之動能降低,而目標物仍然保持較高的動能,順利進入四極桿,它能消除大部分的原子離子干擾。內(nèi)標法能有效地克服基體效應(yīng)的影響[15-16]。本實驗通過普通模式(STD)與動能歧視消除模式(KED)的對比,考察了22種待測元素的背景等效濃度(BEC)和最低檢測質(zhì)量濃度(LOD),并采用Sc、Ge、In、Bi作為內(nèi)標元素,以克服基體帶來的干擾。結(jié)果見表1。

    表1 不同檢測模式下各待測元素的背景等效濃度(BEC)和最低檢測質(zhì)量濃度(LOD)

    從表1可見,開啟碰撞反應(yīng)模式(KED)對24Mg、44Ca、48Ti、51V、52Cr、57Fe、59Co、60Ni、63Cu、66Zn、77Se、95Mo、118Sn、121Sb的14種待測元素的BEC和LOD都有明顯的改善,且待測元素的BEC變異系數(shù)在0.26%~1.39%,LOD變異系數(shù)在0.10%~1.34%,均達到中等變異程度之上;11B、27Al在STD模式下,BEC和LOD的效果更好,11B的BEC變異系數(shù)為1.41%,LOD變異系數(shù)為1.41%,已達到強變異,27Al的BEC變異系數(shù)為0.77%,LOD變異系數(shù)為0.99%,已接近強變異;而對于23Na、39K、55Mn、88Sr、137Ba這5種元素,在KED模式下BEC有所改善,但是LOD在STD模式下更具有優(yōu)勢;對于205Tl元素來說,STD模式和KED模式?jīng)]有特別顯著的區(qū)別。綜上所述,本研究中除B、Al選擇STD模式測定外,Na、K、Sr、Ba、Tl兩種模式都可以選擇,其余元素均選擇KED模式測定。

    2.2 方法學考察

    2.2.1標準曲線及最低檢測質(zhì)量濃度(LOD)

    將混合標準工作溶液進行逐級稀釋,配制成K、Mg濃度為0.0、1.0、5.0、10.0、30.0、50.0 mg/L;Na、Ca、Al、Fe濃度為0.0、0.1、0.5、1.0、3.0、5.0 mg/L;Se、Sn、Sb、Tl濃度為0.0、0.1、0.5、1.0、3.0、5.0 μg/L;Sr、V、Cr、Co、Ni、Mo濃度為0.0、1.0、5.0、10.0、30.0、50.0 μg/L;Zn、B、Ti、Mn、Ba、Cu濃度為0.0、10.0、50.0、100.0、300.0、500.0 μg/L。用Y字三通對22種元素標準混合溶液和內(nèi)標溶液同時用ICP-MS進行測定,通過內(nèi)標矯正,以測定強度值(Y)為縱坐標,以濃度(X)為橫坐標,建立線性回歸方程。實驗結(jié)果所示,待測元素的標準曲線R在0.998 1~1.000 0,滿足GB/T 27404—2008中規(guī)定的相關(guān)系數(shù)≥0.998的要求。檢出限(LOD)在0.001 1~14.1 μg/L。

    2.2.2重復(fù)性和回收率實驗

    稱取編號Y6的樣品0.25 g(精確至0.001 g),分別加入含有0.75 mg K,0.25 mg Mg,25 μg Ca,7.5 μg Fe,5 μg Na、Al、Zn,1 μg Cu,0.5 μg Ti、Mn,0.25 μg B、Ni、Sr,0.125 μg Ba,50 ng V、Cr、Co、Mo,25 ng Sn、Sb、Tl,5 ng Se的混合標準物質(zhì),同樣品處理和測定,進行加標回收實驗,加標回收率在82.20%~112.92%。重復(fù)測定6次,RSD在0.3%~9.9%,加標回收率和重復(fù)性均滿足實驗要求。實驗結(jié)果如表2所示。

    表2 加標回收率與重復(fù)性

    2.2.3方法可靠性

    為考察方法的可靠性,選擇編號為Y2的樣品,稱取0.5 g,采用本實驗方法與GB 5009.268—2016《食品安全國家標準 食品中多元素的測定》ICP-MS法進行測定,兩種測定結(jié)果計算相對偏差,具體結(jié)果見表3,兩種方法的變異系數(shù)為0.184 3%~7.896%,結(jié)果令人滿意。

    表3 本實驗與GB 5009.268—2016測定結(jié)果比對

    2.3 結(jié)果分析

    2.3.1小米中22種元素含量的測定

    常量元素,即常量礦物質(zhì),是指無機鹽中在人體內(nèi)含量較多,每日需要量在100 mg以上的元素。微量元素是指無機鹽中在人體內(nèi)含量較少,每日需要量在100 mg以下的元素,微量元素又分為必需微量元素和非必需微量元素。本次實驗測定的22種元素中,包括4種常量元素,分別是K、Ca、Na、Mg;微量元素18種,其中必需微量元素12種,非必需微量元素6種。由檢測結(jié)果可知,小米中礦物元素含量豐富,其中在待測元素中,維持滲透壓、酸堿平衡、神經(jīng)肌肉正常等功能的K含量最高,平均達到2 886 mg/kg,變異系數(shù)為0.16%,代表K在多批次小米中的含量波動很小。常量元素中,Na的含量最少,為35.31 mg/kg,K和Na的含量比為81.7∶1,是典型的高鉀低鈉食物。在微量元素中,起到合成血紅蛋白、肌紅蛋白等作用的Fe平均含量為23.09 mg/kg,變異系數(shù)為0.20%,同樣在多批次小米中Fe的含量相對比較穩(wěn)定。22種元素中,變異系數(shù)最大的2個元素是Cr和Se,分別是1.40%和1.11%,兩種元素在多批次小米中含量波動較大。具體測定數(shù)據(jù)見表4、表5所示。

    表5 微量元素測定結(jié)果表

    2.3.2不同批次小米中22種元素的因子分析及綜合評價

    通過PASW Statistics數(shù)據(jù)編輯器,對不含釩V、錫Sn、銻Sb、鋁Al四種未檢出元素的18種元素進行降維-因子分析的處理,KMO(Kaiser-Meyer-Olkin)檢驗統(tǒng)計量是用于比較變量間簡單相關(guān)系數(shù)和偏相關(guān)系數(shù)的指標,其取值在0和1之間。KMO值越接近1,意味著變量間的相關(guān)性越強,原有變量越適合作因子分析;反之,KMO值越接近于0,表示變量間的相關(guān)性越弱,原有變量則不適合作因子分析。分析結(jié)果見表6。

    表6 KMO和Bartlett檢驗

    由表6可見,對12種元素進行分析的時候,KMO為0.561,大于0.5,說明可以進行因子分析,但是在將相關(guān)性差的元素去除,使變量縮減至9種時,其KMO值為0.646,說明9種元素的相關(guān)性更加適合做因子分析。這9種元素分別是Ca、Fe、Zn、Cu、Mn、Co、Ni、Mo、Sr。根據(jù)特征值大于1,累計方差貢獻率>80%,結(jié)合碎石圖綜合判定,2種主成分的累計方法貢獻率為77.319%,可以客觀反應(yīng)小米中元素的信息,詳見表7。

    表7 主成分特征值及貢獻率

    為更好地確定造成差異的主要因素,用2個主成分做進一步因子載荷矩陣分析,載荷矩陣見表8。由表8可知,Mn、Co、Ni、Mo 4種元素對成分1的貢獻值為負,Ca、Fe、Zn、Cu、Sr在成分1中分別為0.901、0.706、0.927、0.766、0.886,其中Zn、Ca和Sr的貢獻值依次較高;在主成分2中,除Sr外,其他8種元素均對其有所貢獻,但Mn的貢獻率最高為0.880。綜上判定,小米中特征元素為Zn、Ca、Sr和Mn。對不同批次的小米以主成分因子得分和方差貢獻率進行綜合評價,綜合得分Y和排名詳見表9。由表9可見,樣品2的評價值最高,綜合排名第一,而樣品2中的Zn和Sr的含量在全部批次的樣品中最高。

    表8 成分得分系數(shù)矩陣

    表9 小米主成分因子及綜合評價結(jié)果

    3 討論與結(jié)論

    本研究通過微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜法對小米中的22種元素進行分析,運用降維主成分分析的方法進行分析。結(jié)果表明,不同批次小米中元素含量存在共性特征,K的含量都非常高,但是Na的含量相對較低,K和Na的均值比為87.1∶1,屬于典型的高鉀低鈉食品。眾所周知,高鉀低鈉食品有利于高血壓的控制,減少心腦血管疾病的發(fā)生。此外,通過因子分析,進而對不同批次的小米進行綜合評價發(fā)現(xiàn),綜合評價高的小米中Zn和Sr的含量較高,作為人體必需的微量元素,Zn可促進人體的生長發(fā)育,提高食欲,增強肌體抵抗力,促進傷口愈合等;Sr能促進鈣吸收、強壯骨骼、保護牙齒,調(diào)節(jié)血壓、保護心血管、減少肝損傷;延緩衰老。由此可見,小米中的高含量元素和主要元素對人體調(diào)節(jié)血壓和保護心血管都具有重要意義。

    猜你喜歡
    種元素微量元素小米
    傳遞
    四酸消解-ICP-MS法測試土壤中的19種元素
    云南化工(2020年11期)2021-01-14 00:50:56
    ICP-OES法測定鋼和鐵中微量元素
    昆鋼科技(2020年6期)2020-03-29 06:39:40
    解析中微量元素
    杜小米的夏天
    五味子4種炮制品中5種元素測定及其賦存形態(tài)
    中成藥(2017年10期)2017-11-16 00:50:18
    讀《幸福的小米啦:小米啦發(fā)脾氣》有感
    可愛的小米
    微量元素與人體健康
    河南科技(2014年15期)2014-02-27 14:12:31
    X射線熒光光譜測定鉛銻合金中9種元素
    河南科技(2014年12期)2014-02-27 14:10:22
    日韩成人av中文字幕在线观看| 9191精品国产免费久久| 最近2019中文字幕mv第一页| 成人亚洲欧美一区二区av| 啦啦啦啦在线视频资源| 寂寞人妻少妇视频99o| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 18禁国产床啪视频网站| 久久久久国产精品人妻一区二区| 国产成人精品久久久久久| 免费看av在线观看网站| 在线观看三级黄色| 天堂中文最新版在线下载| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲国产欧美在线一区| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 老司机亚洲免费影院| 日本午夜av视频| 999精品在线视频| 美女福利国产在线| 大香蕉久久成人网| 国产xxxxx性猛交| 久久热在线av| 大香蕉久久成人网| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 91精品伊人久久大香线蕉| 国产精品久久久久久av不卡| 亚洲av国产av综合av卡| 国产成人午夜福利电影在线观看| av电影中文网址| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产日韩欧美视频二区| av国产久精品久网站免费入址| 国产黄色免费在线视频| 久久婷婷青草| av在线播放精品| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 成年人免费黄色播放视频| 国产成人精品一,二区| 国产av国产精品国产| 亚洲av男天堂| 精品国产乱码久久久久久男人| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 美国免费a级毛片| 国产精品国产三级专区第一集| 秋霞伦理黄片| 99久久人妻综合| 黄片播放在线免费| 91aial.com中文字幕在线观看| 黄色一级大片看看| 丝袜在线中文字幕| 国产成人aa在线观看| 色婷婷av一区二区三区视频| 永久网站在线| 日韩一区二区视频免费看| 久久国内精品自在自线图片| 观看av在线不卡| 天天操日日干夜夜撸| 久久久精品免费免费高清| 18禁动态无遮挡网站| 国产成人a∨麻豆精品| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产精品av久久久久免费| 国产精品久久久av美女十八| 高清欧美精品videossex| 青春草亚洲视频在线观看| 日韩av不卡免费在线播放| 国产成人精品在线电影| 成年av动漫网址| 高清av免费在线| 青草久久国产| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 国产免费一区二区三区四区乱码| 一区在线观看完整版| 岛国毛片在线播放| 亚洲精品第二区| 青青草视频在线视频观看| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| av视频免费观看在线观看| 日韩免费高清中文字幕av| av天堂久久9| 免费人妻精品一区二区三区视频| 免费黄网站久久成人精品| 九色亚洲精品在线播放| 国产精品 欧美亚洲| 99国产精品免费福利视频| 国产淫语在线视频| 老司机影院成人| 少妇的丰满在线观看| 欧美精品一区二区大全| 少妇的逼水好多| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 高清不卡的av网站| 免费在线观看黄色视频的| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产色婷婷99| 亚洲图色成人| 青春草国产在线视频| www日本在线高清视频| 中国国产av一级| 又大又黄又爽视频免费| 国产精品成人在线| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 一区二区日韩欧美中文字幕| 妹子高潮喷水视频| 免费观看无遮挡的男女| 黄色怎么调成土黄色| 国产97色在线日韩免费| 国产免费福利视频在线观看| 午夜福利乱码中文字幕| 欧美日韩av久久| 国产精品久久久久成人av| 久久久精品94久久精品| 欧美另类一区| 欧美日韩成人在线一区二区| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 丁香六月天网| 久久精品国产a三级三级三级| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 看免费av毛片| 2018国产大陆天天弄谢| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 欧美精品一区二区免费开放| 捣出白浆h1v1| 国产精品二区激情视频| 久久精品国产亚洲av天美| 欧美成人精品欧美一级黄| 不卡av一区二区三区| 嫩草影院入口| 一二三四中文在线观看免费高清| 极品人妻少妇av视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久久亚洲精品成人影院| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产一区二区三区综合在线观看| 亚洲av在线观看美女高潮| 少妇熟女欧美另类| 一二三四在线观看免费中文在| 91精品国产国语对白视频| 亚洲,一卡二卡三卡| 午夜久久久在线观看| 欧美中文综合在线视频| 精品国产一区二区久久| 18在线观看网站| 这个男人来自地球电影免费观看 | 熟妇人妻不卡中文字幕| 人妻人人澡人人爽人人| av片东京热男人的天堂| 亚洲国产av影院在线观看| 欧美日韩成人在线一区二区| 视频在线观看一区二区三区| 久久女婷五月综合色啪小说| 黑丝袜美女国产一区| 国产精品不卡视频一区二区| 999久久久国产精品视频| 久久精品久久久久久久性| 欧美日韩av久久| a 毛片基地| 亚洲av免费高清在线观看| 老司机影院成人| 欧美日韩av久久| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲精品在线美女| 晚上一个人看的免费电影| 免费黄网站久久成人精品| 天堂俺去俺来也www色官网| 人妻系列 视频| 999精品在线视频| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 啦啦啦啦在线视频资源| 天堂俺去俺来也www色官网| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲伊人色综图| 极品少妇高潮喷水抽搐| 精品视频人人做人人爽| 男人添女人高潮全过程视频| 1024香蕉在线观看| 在线观看免费视频网站a站| 午夜福利,免费看| 午夜福利一区二区在线看| 国产一区二区激情短视频 | 在线观看人妻少妇| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 黄色 视频免费看| 男女午夜视频在线观看| 99久久人妻综合| 国产日韩欧美在线精品| 国产日韩欧美在线精品| kizo精华| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产又色又爽无遮挡免| 国产又色又爽无遮挡免| 精品国产露脸久久av麻豆| 不卡视频在线观看欧美| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产成人一区二区在线| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 一区福利在线观看| 九色亚洲精品在线播放| 国产精品人妻久久久影院| 午夜av观看不卡| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产 一区精品| 欧美日韩精品成人综合77777| a级毛片在线看网站| 国产成人精品无人区| 美女大奶头黄色视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 免费黄频网站在线观看国产| 三级国产精品片| 国产精品久久久久成人av| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| a 毛片基地| 国产精品久久久久成人av| 久久韩国三级中文字幕| 高清不卡的av网站| 欧美另类一区| 最近中文字幕高清免费大全6| 一二三四中文在线观看免费高清| 99久久综合免费| 黄片播放在线免费| av卡一久久| 国产成人a∨麻豆精品| 午夜91福利影院| 卡戴珊不雅视频在线播放| 超碰成人久久| 99久国产av精品国产电影| 韩国高清视频一区二区三区| 国产精品免费视频内射| 香蕉精品网在线| 久久久久国产精品人妻一区二区| 国产一级毛片在线| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 午夜精品国产一区二区电影| 天天影视国产精品| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲精品一二三| 精品人妻在线不人妻| 涩涩av久久男人的天堂| 老女人水多毛片| 久久av网站| 久久亚洲国产成人精品v| 久久国产精品大桥未久av| 国产欧美亚洲国产| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲第一区二区三区不卡| freevideosex欧美| 寂寞人妻少妇视频99o| 免费人妻精品一区二区三区视频| 久久99精品国语久久久| 街头女战士在线观看网站| 69精品国产乱码久久久| 一区二区av电影网| 国产成人91sexporn| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 久久影院123| 免费观看性生交大片5| 最近的中文字幕免费完整| 国产日韩欧美视频二区| videos熟女内射| 成年动漫av网址| 黄片小视频在线播放| 欧美最新免费一区二区三区| 国产精品国产三级专区第一集| 欧美bdsm另类| 久久影院123| 亚洲色图综合在线观看| 人妻少妇偷人精品九色| 一级黄片播放器| 精品亚洲成a人片在线观看| 精品亚洲成国产av| 亚洲第一青青草原| 亚洲国产日韩一区二区| 精品国产乱码久久久久久男人| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 日本vs欧美在线观看视频| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 毛片一级片免费看久久久久| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 18在线观看网站| 精品久久久久久电影网| 久久99热这里只频精品6学生| 性色avwww在线观看| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 日韩欧美一区视频在线观看| 最近中文字幕2019免费版| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 2022亚洲国产成人精品| 亚洲国产av新网站| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 免费日韩欧美在线观看| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 伦精品一区二区三区| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| www.精华液| 超碰成人久久| www.熟女人妻精品国产| xxxhd国产人妻xxx| 国产精品一二三区在线看| 欧美97在线视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 亚洲美女黄色视频免费看| 国产男人的电影天堂91| 最近中文字幕高清免费大全6| 美国免费a级毛片| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 精品少妇黑人巨大在线播放| 国产免费现黄频在线看| 一区在线观看完整版| 在线观看三级黄色| 精品卡一卡二卡四卡免费| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲精品一二三| 免费高清在线观看视频在线观看| xxx大片免费视频| 好男人视频免费观看在线| 中文字幕亚洲精品专区| 国产又色又爽无遮挡免| 精品人妻偷拍中文字幕| 亚洲精品乱久久久久久| 99久久综合免费| 成年av动漫网址| 国产一区二区三区综合在线观看| 国产国语露脸激情在线看| 亚洲,一卡二卡三卡| 亚洲精品第二区| 国产av一区二区精品久久| 日韩人妻精品一区2区三区| 精品久久蜜臀av无| 99久国产av精品国产电影| 久热久热在线精品观看| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲精品,欧美精品| 欧美中文综合在线视频| 亚洲国产精品成人久久小说| 男人添女人高潮全过程视频| 国产精品av久久久久免费| 亚洲精品aⅴ在线观看| av又黄又爽大尺度在线免费看| 国产综合精华液| 国产精品免费视频内射| 国产淫语在线视频| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 日本wwww免费看| 青春草亚洲视频在线观看| 一二三四在线观看免费中文在| 美女中出高潮动态图| 香蕉丝袜av| 久久久久视频综合| 成人漫画全彩无遮挡| 亚洲国产色片| 亚洲欧美成人精品一区二区| 老鸭窝网址在线观看| 搡老乐熟女国产| 成人二区视频| 国产精品二区激情视频| 免费观看a级毛片全部| 男女边吃奶边做爰视频| 又黄又粗又硬又大视频| h视频一区二区三区| 制服丝袜香蕉在线| www.精华液| 亚洲国产色片| 久久狼人影院| 成人毛片60女人毛片免费| 国产麻豆69| 国产成人a∨麻豆精品| 在线观看一区二区三区激情| 老司机影院毛片| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产精品久久久久成人av| 国产又爽黄色视频| 久久久亚洲精品成人影院| 成人国产av品久久久| 人妻系列 视频| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 永久网站在线| 26uuu在线亚洲综合色| 国产成人a∨麻豆精品| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 我要看黄色一级片免费的| 18禁观看日本| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲国产成人一精品久久久| 国产精品国产av在线观看| 日韩一本色道免费dvd| 男女国产视频网站| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 亚洲国产精品999| 亚洲av日韩在线播放| 2018国产大陆天天弄谢| 日韩 亚洲 欧美在线| 精品一区二区三卡| 这个男人来自地球电影免费观看 | av片东京热男人的天堂| 免费观看无遮挡的男女| 老熟女久久久| 男女下面插进去视频免费观看| 色吧在线观看| 午夜91福利影院| 日韩精品免费视频一区二区三区| av.在线天堂| 国产男人的电影天堂91| 亚洲精品在线美女| 亚洲国产精品999| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 香蕉国产在线看| 亚洲,一卡二卡三卡| 亚洲美女搞黄在线观看| 久久久国产精品麻豆| 少妇的丰满在线观看| 日韩一区二区三区影片| 1024香蕉在线观看| 26uuu在线亚洲综合色| 亚洲美女黄色视频免费看| 男女边吃奶边做爰视频| 黄色视频在线播放观看不卡| 成年动漫av网址| 免费人妻精品一区二区三区视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 免费高清在线观看日韩| 国产精品人妻久久久影院| 男人爽女人下面视频在线观看| kizo精华| 街头女战士在线观看网站| 午夜日韩欧美国产| 秋霞伦理黄片| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 久久热在线av| 男女午夜视频在线观看| 夫妻性生交免费视频一级片| 国产精品欧美亚洲77777| 国产在线一区二区三区精| 日本免费在线观看一区| 国产亚洲最大av| 99久久人妻综合| 国产精品 国内视频| 色哟哟·www| 如何舔出高潮| 亚洲欧美精品自产自拍| 欧美中文综合在线视频| 婷婷色av中文字幕| 中文字幕人妻丝袜制服| 伦理电影免费视频| www.自偷自拍.com| 交换朋友夫妻互换小说| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 如何舔出高潮| 满18在线观看网站| 国产综合精华液| 免费黄频网站在线观看国产| 婷婷色麻豆天堂久久| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲久久久国产精品| 一级毛片 在线播放| 国产精品国产三级国产专区5o| 制服丝袜香蕉在线| 久久影院123| 免费黄频网站在线观看国产| 91aial.com中文字幕在线观看| 精品国产国语对白av| 久久久久久久亚洲中文字幕| 男女边摸边吃奶| 热re99久久国产66热| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 不卡av一区二区三区| 黄色配什么色好看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 丰满饥渴人妻一区二区三| 黄频高清免费视频| 亚洲国产精品一区三区| 日本91视频免费播放| 亚洲美女黄色视频免费看| 日韩欧美精品免费久久| 人妻一区二区av| 啦啦啦在线观看免费高清www| 国产深夜福利视频在线观看| 精品人妻偷拍中文字幕| 精品少妇内射三级| 亚洲男人天堂网一区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 免费看av在线观看网站| 亚洲av欧美aⅴ国产| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲欧美精品自产自拍| 免费观看性生交大片5| h视频一区二区三区| 日韩伦理黄色片| 国产精品国产三级国产专区5o| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 成人影院久久| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 久久精品人人爽人人爽视色| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 日本91视频免费播放| av免费观看日本| 性色av一级| 丝袜美腿诱惑在线| 一区二区三区四区激情视频| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 日日啪夜夜爽| av免费观看日本| 水蜜桃什么品种好| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 国产成人av激情在线播放| 成年女人在线观看亚洲视频| 国产97色在线日韩免费| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 这个男人来自地球电影免费观看 | 在现免费观看毛片| 99精国产麻豆久久婷婷| 日本av手机在线免费观看| 欧美97在线视频| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 青草久久国产| 在现免费观看毛片| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产av国产精品国产| 午夜福利一区二区在线看| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲美女搞黄在线观看| 免费观看a级毛片全部| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 天天操日日干夜夜撸| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 五月开心婷婷网| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 精品人妻在线不人妻| 可以免费在线观看a视频的电影网站 | 欧美中文综合在线视频| 精品一区二区三卡| 精品国产一区二区久久| 性色av一级| 国产极品天堂在线| 不卡av一区二区三区| 国产高清不卡午夜福利| xxxhd国产人妻xxx| 尾随美女入室| 精品一区在线观看国产| 人妻 亚洲 视频| 亚洲内射少妇av| 午夜影院在线不卡| 色婷婷av一区二区三区视频| 久久久久久人妻| 国产精品蜜桃在线观看| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲成人av在线免费| 精品少妇内射三级| 国产成人一区二区在线| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 亚洲视频免费观看视频| 国产精品 欧美亚洲| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产一区亚洲一区在线观看| 日本91视频免费播放| 日日撸夜夜添| 一个人免费看片子| 最近最新中文字幕免费大全7| 国产乱人偷精品视频| 精品一区二区免费观看| 久久久久久人人人人人| 欧美精品一区二区免费开放| 热re99久久精品国产66热6| 久久99精品国语久久久| 久久久精品区二区三区| 中文欧美无线码| 日韩 亚洲 欧美在线| 成年美女黄网站色视频大全免费| 高清欧美精品videossex| 国产免费福利视频在线观看| 热99国产精品久久久久久7| 制服丝袜香蕉在线| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国产成人aa在线观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 一级,二级,三级黄色视频| 色播在线永久视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 咕卡用的链子| 免费观看av网站的网址| 高清欧美精品videossex| 成人毛片a级毛片在线播放| 激情视频va一区二区三区| 国产一级毛片在线| 高清视频免费观看一区二区| 欧美日韩av久久| 免费黄色在线免费观看| 男女无遮挡免费网站观看| 国产熟女午夜一区二区三区| 国产精品久久久久成人av| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 欧美日韩精品网址| 香蕉丝袜av| 黑人欧美特级aaaaaa片| 97在线人人人人妻| av福利片在线|