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    煤粉氣流床氣化爐預(yù)熱燃燒特性及NOx 排放試驗(yàn)研究

    2023-12-11 10:14:30譚厚章王肖肖周必茂周上坤王毅斌王學(xué)斌
    煤炭學(xué)報(bào) 2023年11期
    關(guān)鍵詞:半焦氣化爐原煤

    譚厚章 , 王肖肖 , 周必茂 , 周上坤 , 王毅斌 , 王學(xué)斌

    (西安交通大學(xué) 熱流科學(xué)與工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 陜西 西安 710049)

    在“雙碳”目標(biāo)下,火電所占份額正逐漸減小,新能源發(fā)電逐步崛起。然而以煤炭為主的能源稟賦決定了在未來很長(zhǎng)一段時(shí)間內(nèi)我國(guó)仍離不開煤電[1-2],煤炭直接燃燒會(huì)造成嚴(yán)重的環(huán)境污染,其中NOx是最難處理的污染物之一[3]。同時(shí),為有效配合新能源,火電廠未來需要發(fā)揮靈活調(diào)峰作用,要求調(diào)峰負(fù)荷降至20%以下,低負(fù)荷下穩(wěn)燃是最大問題。煤粉預(yù)熱燃燒技術(shù)是一種變革性清潔、高效燃燒技術(shù),具有燃料適應(yīng)性強(qiáng)、燃燒效率高、NOx排放低、負(fù)荷調(diào)節(jié)靈活等優(yōu)點(diǎn)[4]。與傳統(tǒng)燃燒方式相比,預(yù)熱燃燒技術(shù)特點(diǎn)為:煤粉首先在預(yù)熱室中與少量空氣發(fā)生熱解、部分燃燒和氣化,將自身預(yù)熱至高溫,高溫預(yù)熱燃料進(jìn)入爐膛后遇到氧氣后會(huì)立即著火,這可解決低負(fù)荷穩(wěn)燃問題;同時(shí),在預(yù)熱室內(nèi)煤中大部分揮發(fā)分氮和部分焦炭氮釋放到氣相中,在強(qiáng)還原性氣氛下大部分轉(zhuǎn)化為N2,少量轉(zhuǎn)化為含氮中間產(chǎn)物(HCN、NH3),從而降低燃燒過程中NOx生成;預(yù)熱燃料進(jìn)入燃燒室燃燒,通過合理的配風(fēng)方式,控制氣固混合強(qiáng)度和燃燒溫度,實(shí)現(xiàn)高效燃燒與低NOx排放協(xié)同[5-6]。

    20 世紀(jì)80 年代,全俄熱工院首先提出了天然氣輔熱煤粉預(yù)熱燃燒技術(shù),美國(guó)燃?xì)饧夹g(shù)研究所在0.88 MW 測(cè)試爐上進(jìn)一步完善,研究結(jié)果表明沒有燃燒后處理的條件下,NOx排放質(zhì)量濃度可降至154 mg/Nm3[7-8]。LIU 等[9-11]開發(fā)了煤粉低溫預(yù)熱燃燒系統(tǒng),并研究了煤種、燒嘴結(jié)構(gòu)、空氣分級(jí)等因素對(duì)NOx排放的影響,但實(shí)驗(yàn)中仍需要燃?xì)廨o熱。燃?xì)廨o熱會(huì)對(duì)該技術(shù)大規(guī)模工程化應(yīng)用經(jīng)濟(jì)性造成影響。呂清剛等[12]提出了循環(huán)流化床預(yù)熱燃燒技術(shù),其特點(diǎn)是預(yù)熱過程不需要輔熱,并在35 kW 實(shí)驗(yàn)臺(tái)上開展研究。隨后又建立了0.2、2 MW 等一系列中試預(yù)熱燃燒實(shí)驗(yàn)平臺(tái)[4]。歐陽子區(qū)等[13-14]在35 kW 實(shí)驗(yàn)臺(tái)上探討了預(yù)熱溫度、循環(huán)流化床空氣當(dāng)量比、下行燃燒室配風(fēng)等因素對(duì)煤粉預(yù)熱和燃燒特性以及NOx排放影響。LIU 等[15]研究了無焰燃燒模式下預(yù)熱燃料在下行燃燒室燃燒特性和NOx排放特性。ZHU 等[16]研究了煤種、預(yù)熱溫度、粒徑對(duì)NOx排放的影響。以上研究均證明預(yù)熱燃燒技術(shù)具有良好降氮效果。

    雖然循環(huán)流化床預(yù)熱燃燒技術(shù)在預(yù)熱過程不需輔熱,但在其工程化過程中也存在一些缺點(diǎn),如體積大、造價(jià)高、結(jié)構(gòu)復(fù)雜、壓降大等[17]。同時(shí),受限于流化床自身特點(diǎn),預(yù)熱溫度未超過1 000 ℃。已有研究[18-19]表明,煤熱解過程溫度越高,揮發(fā)分析出越多,氮析出越多。在兩段電爐串聯(lián)組成的沉降爐試驗(yàn)系統(tǒng)上,呂釗敏等[20]研究了更高預(yù)熱溫度( > 1 000 ℃)下半焦預(yù)熱燃燒NOx排放特性,結(jié)果表明提高預(yù)熱溫度( > 1 000 ℃)能夠進(jìn)一步降低NOx排放。王帥等[21]研究表明,提高預(yù)熱區(qū)溫度和停留時(shí)間,有利于煤N在預(yù)熱階段析出,從而降低NOx排放。氣流床氣化爐氣固混合強(qiáng)烈,傳熱傳質(zhì)效果好,通過特殊流場(chǎng),氣固能夠達(dá)到較長(zhǎng)停留時(shí)間[22-26],具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、體積小、壓降小等優(yōu)點(diǎn)。若預(yù)熱燃燒技術(shù)應(yīng)用到現(xiàn)有大型煤粉鍋爐,需增加預(yù)熱解氣化爐及輸送高溫煤焦管道,現(xiàn)有大型煤粉鍋爐四周空間很小及附加承重有限,難以安裝尺寸大及質(zhì)量大的流化床氣化爐或其他氣化裝置,相比而言,筆者提出的新型對(duì)沖氣流床氣化爐的預(yù)期結(jié)構(gòu)尺寸及設(shè)備質(zhì)量均具有較大優(yōu)勢(shì)。為了加速預(yù)熱燃燒技術(shù)工程應(yīng)用并減少NOx排放,在自行搭建的新型氣流床氣化爐預(yù)熱燃燒實(shí)驗(yàn)臺(tái)上開展了煙煤預(yù)熱燃燒實(shí)驗(yàn),分析實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)穩(wěn)定性和可靠性,研究了煤粉在氣流床氣化爐高溫預(yù)熱特性和預(yù)熱燃料在下行燃燒室的燃燒特性,探究了煤中氮元素在高溫預(yù)熱和燃燒過程中的遷移規(guī)律。

    1 實(shí) 驗(yàn)

    1.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

    煤粉氣流床氣化爐高溫預(yù)熱燃燒系統(tǒng)如圖1 所示。該系統(tǒng)由用于煤粉預(yù)熱的氣流床氣化爐、用于預(yù)熱燃料燃燒的下行燃燒室以及輔助系統(tǒng)(包括點(diǎn)火系統(tǒng)、給粉系統(tǒng)、給氣系統(tǒng)、高溫?zé)煔饫鋮s和除塵系統(tǒng)、煙氣在線分析系統(tǒng)等)等3 部分組成。氣化爐爐膛為莫來石,外側(cè)包裹250 mm 保溫棉,以最大限度減少熱損失。頂部安裝一個(gè)點(diǎn)火燃燒器和一個(gè)視窗,分別用于開工點(diǎn)火和觀察爐內(nèi)燃燒狀態(tài),點(diǎn)火燃燒器在煤粉著火穩(wěn)定后關(guān)閉。在氣化爐中上部位間隔90°布置4個(gè)燒嘴,每個(gè)燒嘴有2 個(gè)通道,中心通道通入煤粉和氣化爐一次風(fēng),間隙通入氣化爐二次風(fēng),如圖2(a)所示。氣化爐總空氣量占煤粉完全燃燒所需空氣量的25%~50%,提供煤粉熱解、部分燃燒和氣化所需空氣,釋放的熱量將煤粉快速預(yù)熱至高溫,同時(shí)保證氣化爐溫度穩(wěn)定。氣化爐出口為高溫半焦和含有可燃?xì)獾臒煔?CO2、H2O、CO、H2、CH4、N2等)組成的高溫氣固混合物,稱為預(yù)熱燃料。預(yù)熱燃料通過燃燒室燃燒器噴入下行燃燒室燃燒。下行燃燒室直徑340 mm,高3 500 mm,爐膽材質(zhì)為莫來石,外側(cè)包裹200 mm保溫棉。下行燃燒室頂部布置一個(gè)燃燒器,如圖2(b)所示。燃燒器內(nèi)二次風(fēng)在燃燒器腔體與預(yù)熱燃料直接混合,外二次風(fēng)有2 種方式噴入:一種是通過燃燒器間隙通道噴入,另一種是通過燃燒室頂蓋均勻布置的4 個(gè)噴口噴入(圖2(b))。燃燒室爐體沿側(cè)壁安裝5層三次風(fēng)噴口,第1 層安裝在距離頂部300 mm 處,其余間隔300 mm 均勻布置,每層三次風(fēng)噴口間隔90°布置4 個(gè)噴口,研究空氣分級(jí)對(duì)預(yù)熱燃料燃燒特性的影響。燃燒后的煙氣和煤灰混合物在燃燒室底部排出,經(jīng)水冷換熱器冷卻至150 ℃以下后進(jìn)入布袋除塵器除塵,排入大氣。

    圖1 氣流床氣化爐高溫預(yù)熱燃燒工藝流程Fig.1 Schematic diagram of the high-temperature preheating combustion of the entrained-flow gasifier

    圖2 氣化爐燒嘴和下行燃燒室燃燒器結(jié)構(gòu)Fig.2 Burner structure of the gasifier and the DFC

    氣化爐上垂直布置7 層測(cè)點(diǎn),每層有2 個(gè)溫度測(cè)點(diǎn)、1 個(gè)取樣口和1 個(gè)探火孔,布置方式如圖2(a)所示。測(cè)點(diǎn)距氣化爐頂部距離分別為120、290、370、450、620、920、1 220 mm,分別命名為Tg1、Tg2、…、Tg7。在氣化爐和下行燃燒室中間連接段分別布置1個(gè)熱電偶和1 個(gè)預(yù)熱燃料取樣口,命名為Tg-c,用于分析氣化后的高溫半焦和煤氣。下行燃燒室布置10 層測(cè)點(diǎn),每層對(duì)置布置1 個(gè)溫度測(cè)點(diǎn)和1 個(gè)取樣口,第1 測(cè)點(diǎn)距離燃燒室頂部150 mm,其余測(cè)點(diǎn)間隔300 mm軸向布置,分別命名為Tc1、Tc2、…、Tc10。燃燒室的每個(gè)取樣口均可切換成探火孔。下行燃燒室底部出口布置1 個(gè)熱電偶測(cè)點(diǎn)和1 個(gè)飛灰取樣口,用于分析燃燒后煙氣成分和燃盡率。

    1.2 煤質(zhì)和實(shí)驗(yàn)工況

    實(shí)驗(yàn)所用煤樣為神木煙煤,其工業(yè)分析和元素分析見表1,其氮元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.87%,揮發(fā)分為33.54%,煤粉粒徑分布如圖3 所示,粒徑為1~140 μm,煤粉顆粒累計(jì)占比10%、50%和90%的粒徑分別為12、43、101 μm。實(shí)驗(yàn)工況見表2,給煤量為6 kg/h,一次風(fēng)率為0.39,總過空氣系數(shù)為1.07。實(shí)驗(yàn)中氣化爐4 只燒嘴均向同側(cè)偏轉(zhuǎn)3°,氣化爐內(nèi)空氣均由氣化爐燒嘴中間一次風(fēng)噴口噴入。燃燒室二次風(fēng)由燃燒室頂部4 個(gè)等間距布置噴嘴噴入,燃燒室三次風(fēng)由距燃燒室頂部1 500 mm 的第5 層三次風(fēng)噴入。實(shí)驗(yàn)過程中煤中各元素轉(zhuǎn)化率通過灰平衡法計(jì)算得出[15,17,27],某組分轉(zhuǎn)化率Cx為

    表1 煤粉工業(yè)分析和元素分析Table 1 Proximate and ultimate analyses of the pulverized coal

    表2 實(shí)驗(yàn)條件Table 2 Operating condition of the experiment

    圖3 試驗(yàn)所用煤粉粒徑分布Fig.3 Particle size distribution of the pulverized coal

    式中,A1和A2分別為原煤和預(yù)熱半焦灰的質(zhì)量分?jǐn)?shù);X1和X2分別為原煤和預(yù)熱半焦中組分X的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

    2.1 系統(tǒng)運(yùn)行特性

    圖4 為氣化爐和下行燃燒室正常運(yùn)行時(shí)壓力和溫度隨時(shí)間的變化。從圖4(a)可以看出,工況穩(wěn)定時(shí),氣化爐內(nèi)壓力為-40 Pa 左右,燃燒室內(nèi)壓力為-75 Pa左右,壓差僅35 Pa,且氣化爐和燃燒室壓力隨時(shí)間的波動(dòng)均很小,不超過10 Pa,說明氣化爐可為燃燒室提供穩(wěn)定流量的預(yù)熱燃料。循環(huán)流化床預(yù)熱氣化過程壓降較大,一般可達(dá)1~2 kPa[14]。從圖4(b)可以看出,在系統(tǒng)運(yùn)行過程中氣化爐和燃燒室內(nèi)典型位置的溫度穩(wěn)定性均較高,溫度波動(dòng)不超過10 ℃。說明氣流床氣化爐預(yù)熱燃燒系統(tǒng)可持續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行,本實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的氣流床氣化爐可將煤粉在低空氣當(dāng)量比下預(yù)熱至高溫,為燃燒室持續(xù)穩(wěn)定地提供高溫預(yù)熱燃料,預(yù)熱燃料可在下行燃燒室穩(wěn)定燃燒。

    圖4 壓力和溫度隨時(shí)間變化Fig.4 Pressure and temperature drop variations with time

    2.2 預(yù)熱后燃料特性

    圖5 為氣體溫度沿氣化爐軸線分布,其中軸線距離為1 500 mm 處代表氣化爐和燃燒室連接段位置(Tg-c),即氣化爐出口溫度。氣化爐內(nèi)高溫區(qū)主要集中在燒嘴平面附近,氣流沿?zé)炱矫嫦蛏匣蛳蛳聹囟染饾u降低。熱電偶測(cè)得氣化爐內(nèi)沿軸線最高溫度為1 115 ℃(Tg3),位于4 股空氣射流匯聚的燒嘴平面中心,但氣化爐內(nèi)最高溫度可能高于此溫度,因?yàn)樽罡邷囟葏^(qū)應(yīng)位于氧氣消耗的燃燒區(qū),即燒嘴射流區(qū)。這主要是因?yàn)橐淮物L(fēng)中O2射流進(jìn)入爐膛后迅速與射流卷吸的CO、H2、CH4以及析出的揮發(fā)分、焦炭迅速燃燒,釋放大量熱[26]。此外,實(shí)驗(yàn)過程中沿氣化爐中心軸線均未檢測(cè)到O2,說明氣化爐內(nèi)O2消耗很快,一方面是由于燃燒反應(yīng)時(shí)間在2~4 ms[28],遠(yuǎn)小于組分混合時(shí)間(~0.1 s)[29];另一方面O2快速消耗得益于氣化爐4 個(gè)燒嘴獨(dú)立偏轉(zhuǎn)3°布置,其優(yōu)點(diǎn)在于單個(gè)燒嘴噴入的O2發(fā)生氧化反應(yīng)時(shí)不但可為其他燒嘴射流提供加熱冷空氣和煤粉所需熱量,而且還可提供大量自由基催化氧化反應(yīng)發(fā)生[26,30]。此外,4 股射流相互撞擊可為均相和非均相反應(yīng)提供強(qiáng)烈湍動(dòng)和混合。由于氣化反應(yīng)持續(xù)發(fā)生,燒嘴平面向上向下溫度均逐漸降低,Tg2和Tg3、Tg1和Tg5位置與燒嘴平面距離相同,但Tg1和Tg2溫度分別高于Tg3和Tg4,這主要是由于在重力作用下燒嘴平面下方焦炭顆粒質(zhì)量濃度相對(duì)較高,C(s)與H2O、CO2發(fā)生氣化反應(yīng)吸收熱量[31]。由圖5 還可以看出,氣化爐出口溫度可達(dá)850 ℃,這與循環(huán)流化床預(yù)熱工藝相同,即2 者均可在低空氣當(dāng)量比下為燃燒室持續(xù)穩(wěn)定地提供高溫預(yù)熱燃料,2 者不同之處在于循環(huán)流化床內(nèi)溫度分布均勻,沒有明顯的溫度梯度[13,15-16],而氣流床氣化爐內(nèi)溫度梯度較大。

    圖5 氣化爐內(nèi)溫度分布Fig.5 Temperature profiles along the axis of the gasifier chamber

    圖6 為氣化爐內(nèi)沿著軸線CO、H2、CH4的體積分?jǐn)?shù)分布。氣化爐內(nèi)CO 體積分?jǐn)?shù)達(dá)12 %以上,H2體積分?jǐn)?shù)達(dá)8%以上,2 種組分在燒嘴平面附近體積分?jǐn)?shù)最低,隨著氣化反應(yīng)的進(jìn)行,體積分?jǐn)?shù)沿軸線逐漸升高,而CH4體積分?jǐn)?shù)在燒嘴平面達(dá)到最高,這主要是因?yàn)镃H4主要來自煤揮發(fā)分析出,氣化反應(yīng)C+2H2- --→CH4速率很低[25]。

    圖7 為氣化爐內(nèi)主要含N 氣相組分沿軸線分布。煤中氮元素主要以芳香氮形式存在,脫揮發(fā)分過程中重碳?xì)浠衔铩⒎枷阕寤衔锖痛蟛糠謸]發(fā)性氮會(huì)同時(shí)釋放出[28]。由于氣化爐燒嘴平面溫度較高,使揮發(fā)分N 迅速從煤中釋放,雜環(huán)N 迅速裂解成為—CN和—N,并與—H、—C、—O 等自由基結(jié)合,反應(yīng)生成大量HCN、NH3、NO 等。但沿氣化爐軸線未檢測(cè)到NO,這主要由于氣化爐內(nèi)的強(qiáng)還原性氣氛使NO 生成后會(huì)被迅速還原。NH3體積分?jǐn)?shù)在燒嘴平面最低,HCN 則在燒嘴平面濃度最高。圖8 為Smoot 和Haynes 提出的煤N 轉(zhuǎn)化機(jī)制[28-29],早期熱解時(shí)先生成HCN,而燒嘴平面區(qū)域劇烈的燃燒、氣化反應(yīng)會(huì)生成大量的OH 和H 自由基,可將HCN 轉(zhuǎn)化為NH3,NH3進(jìn)一步被氧化為NO 和N2,在貧氧條件下NO 可被Char 還原為N2,這與本實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合。

    圖7 氣化爐內(nèi)含N 組分沿軸線分布Fig.7 Distributions of N-containing components along the axis of the gasifier chamber

    圖8 煤N 轉(zhuǎn)化機(jī)制Fig.8 Coal N conversion mechanism

    表3 為氣化爐出口高溫半焦的工業(yè)分析和元素分析,各組分轉(zhuǎn)化率通過式(1)計(jì)算得到。經(jīng)預(yù)熱后,原煤中96.33%的揮發(fā)分和40.23%的固定碳轉(zhuǎn)化到氣相高溫煤氣中,表明幾乎全部揮發(fā)分在預(yù)熱階段得到轉(zhuǎn)化。一方面氣化爐主反應(yīng)區(qū)燒嘴平面溫度較高,有利于揮發(fā)分析出和氣化反應(yīng)發(fā)生;另一方面4 個(gè)燒嘴偏轉(zhuǎn)3°布置,爐內(nèi)會(huì)形成回流區(qū),有利于延長(zhǎng)顆粒停留時(shí)間。由表3 還可以看出,經(jīng)氣化爐預(yù)熱后煤N轉(zhuǎn)化率可達(dá)69.74%,僅有30.26%的N 元素保留在剩余半焦中,由于揮發(fā)分幾乎全部轉(zhuǎn)化,說明剩余N 元素在燃燒室內(nèi)主要以焦炭N 形式釋放。此外,H 和O元素轉(zhuǎn)化率均高達(dá)96%以上,幾乎全部轉(zhuǎn)化。

    表3 高溫半焦工業(yè)分析和元素分析以及各組分轉(zhuǎn)化率Table 3 Proximate and ultimate analysis of high temperature char and the conversion rate of each component

    表4 為氣化爐出口高溫煤氣的主要可燃成分,CO 和H2干基體積分?jǐn)?shù)分別高達(dá)13.15%和8.72%,有利于預(yù)熱燃料進(jìn)入燃燒室后迅速著火并穩(wěn)定燃燒,改善預(yù)熱燃料著火。氣化爐出口未檢測(cè)到NO 和NO2,主要含N 組分為N2、NH3和HCN,與OUYANG[13]和ZHU[16]等采用循環(huán)流化床預(yù)熱煤粉的研究結(jié)果相似。表4 中NH3和HCN 質(zhì)量濃度分別為629.91、131.38 mg/Nm3,說明預(yù)熱過程中大部分煤N 轉(zhuǎn)化為N2,這有利于控制系統(tǒng)NOx排放。

    表4 氣化爐出口煤氣成分分析(干基)Table 4 Coal gas compositions at the outlet of the gasifier (dry)

    煤粉在氣流床氣化爐高溫環(huán)境下快速預(yù)熱,釋放大量揮發(fā)分,發(fā)生部分燃燒、氣化反應(yīng),引起煤粉顆粒膨脹、破碎和孔隙結(jié)構(gòu)、孔徑和反應(yīng)活性等變化。因此,對(duì)原煤和預(yù)熱半焦進(jìn)行粒徑分布、非等溫?zé)嶂胤治觥ET 比表面積分析,研究氣流床氣化爐快速預(yù)熱對(duì)煤粉顆粒特性的影響。由圖9 可以看出,預(yù)熱半焦顆粒粒徑明顯小于原煤,原煤50%切割粒徑d50為43 μm,而預(yù)熱半焦顆粒d50為24 μm,主要是由于原煤在氣化爐內(nèi)高溫下迅速升溫,發(fā)生揮發(fā)分析出、燃燒和氣化反應(yīng)過程中產(chǎn)生較大熱應(yīng)力,導(dǎo)致原煤顆粒發(fā)生熱破碎。歐陽子區(qū)等[13]采用循環(huán)流化床預(yù)熱無煙煤也得到了類似結(jié)果。

    圖9 原煤和預(yù)熱半焦粒徑分布Fig.9 Particle size distributions of raw coal and preheated char

    利用熱重分析儀,分別對(duì)原煤和預(yù)熱半焦進(jìn)行燃燒動(dòng)力學(xué)分析,如圖10 所示。熱重實(shí)驗(yàn)反應(yīng)升溫速率為20 ℃/min,終溫為1 000 ℃。由圖10 可知,原煤和半焦燃盡時(shí)間分別為21.25 min 和15.55 min,而燃盡溫度分別為725 ℃和692 ℃。采用TG-DTG 方法[32]求得著火溫度,原煤著火溫度為439 ℃,而預(yù)熱半焦著火溫度為492 ℃,雖然原煤預(yù)熱過程揮發(fā)分幾乎全部析出,但半焦著火溫度比原煤僅高53 ℃。從圖5 可知,預(yù)熱后半焦溫度為850 ℃,明顯高于其著火溫度,說明半焦進(jìn)入燃燒室遇到氧氣后可立即著火。

    圖10 原煤和預(yù)熱半焦熱重分析Fig.10 TG and DTG analysis of raw coal and preheated char

    表5 為原煤和預(yù)熱半焦顆粒特性對(duì)比,原煤BET比表面積僅為4.05 m2/g,而預(yù)熱半焦比表面積可達(dá)216.44 m2/g,為原煤的53.44 倍。這主要是因?yàn)槊悍墼跉饣癄t中大量揮發(fā)分從孔隙析出,造成顆粒內(nèi)部和表面出現(xiàn)較多孔洞。由表5 還可以看出,經(jīng)預(yù)熱后顆??偪左w積大幅度增加,平均孔徑和最可幾孔徑減小,說明預(yù)熱后顆粒微孔增多,氣固反應(yīng)接觸面積增大,利于燃燒過程中焦炭表面產(chǎn)生更多可還原NO 的自由基。結(jié)合預(yù)熱前后顆粒比表面積、孔容積、燃盡時(shí)間和燃盡溫度的變化,說明經(jīng)氣化爐預(yù)熱后顆粒燃燒特性得到改善。

    表5 原煤和預(yù)熱半焦顆粒特性對(duì)比Table 5 Comparison of particle characteristics between raw coal and preheated char

    2.3 預(yù)熱燃料燃燒特性

    圖11 為下行燃燒室溫度分布。燃燒室內(nèi)無明顯升溫過程,距燃燒室頂部150 mm 處第1 個(gè)測(cè)點(diǎn)溫度高達(dá)1 250 ℃,說明高溫預(yù)熱燃料與二次風(fēng)相遇后迅速燃燒釋放了大量熱,這主要是因?yàn)楦邷仡A(yù)熱燃料中含有大量CO、H2和CH4,與O2的燃燒反應(yīng)屬于均相反應(yīng),相對(duì)于異相反應(yīng)更易進(jìn)行,且反應(yīng)速率快。從圖12 也可以看出,CO、H2和CH4進(jìn)入燃燒室后迅速被消耗,至三次風(fēng)噴入前H2和CH4幾乎被消耗完,而CO 還剩余2.8 %,說明三次風(fēng)噴入前燃燒室內(nèi)為強(qiáng)還原性氣氛,不利于NO 生成。燃燒室最高溫度為1 283 ℃,低于1 500 ℃,熱力型NOx可忽略,而快速型NOx在煤燃燒中幾乎不存在[33],可以推斷燃燒室NOx主要為Char-N 釋放和煤氣中含N 氣相組分NH3、HCN 轉(zhuǎn)化。KUMAR 等[34]將溫度波動(dòng)低于15%的燃燒模式定義為無焰燃燒,一般通過高速射流空氣或高溫預(yù)熱燃料實(shí)現(xiàn),其特點(diǎn)為溫度分布均勻、無明顯火焰鋒面、燃燒效率高且NOx排放低[15]。定義燃燒室頂部和三次風(fēng)噴入位置之間為主燃區(qū),計(jì)算可知主燃區(qū)溫度波動(dòng)僅為11.54%,可判斷本實(shí)驗(yàn)過程燃燒室主燃區(qū)實(shí)現(xiàn)了高溫預(yù)熱燃料無焰燃燒。

    圖11 下行燃燒室溫度分布Fig.11 Temperature profiles along the axis of the DFC

    圖12 下行燃燒室可燃?xì)怏w分布Fig.12 Main gas components profile along the axis of the DFC

    圖13 為燃燒室內(nèi)沿軸線主要含N 氣相組分分布。由圖13(a)可以看出,高溫預(yù)熱燃料中NH3初始質(zhì)量濃度較高(629.91 mg/Nm3),但進(jìn)入燃燒室后迅速降低。NH3中N 在氧化性氣氛下最終與O 結(jié)合生成NO(式(2)~(4))[14];在還原性氣氛下會(huì)轉(zhuǎn)化為N2(式(5))[16]。由于主燃區(qū)內(nèi)為還原性氣氛,且溫度很高,可推斷進(jìn)入下行燃燒室NH3中的N 元素轉(zhuǎn)化產(chǎn)物為N2,NH3首先會(huì)轉(zhuǎn)化為NH2。三次風(fēng)噴入后NH3體積分?jǐn)?shù)接近0,且之后不再增加,說明燃燒室內(nèi)Char-N 析出后不向NH3轉(zhuǎn)化。

    圖13 下行燃燒室含N 組分沿軸線分布Fig.13 Distributions of N-containing components along the axis of the DFC

    氧化性氣氛:

    還原性氣氛:

    高溫條件下HCN 不穩(wěn)定,其反應(yīng)機(jī)理復(fù)雜,一般認(rèn)為,在還原性氣氛下可被氧化成N2、在氧化性氣氛下可被氧化成NO(式(6)、(7))。高溫預(yù)熱燃料中HCN 質(zhì)量濃度為131.38 mg/Nm3,圖13(b)顯示HCN進(jìn)入燃燒室后迅速被消耗完,可推斷HCN 中N 的主要轉(zhuǎn)化產(chǎn)物為N2。隨后HCN 體積分?jǐn)?shù)略有增加,主要是因?yàn)楦邷叵骂A(yù)熱燃料中Char-N 析出后少量轉(zhuǎn)化,三次風(fēng)噴入后又被消耗完。

    由圖13(c)可以看出,在噴口附近大量N2O 生成,這與LIU 等[15]研究結(jié)果類似。N2O 可通過均相或非均相反應(yīng)生成,均相反應(yīng)為NH3和HCN 與二次風(fēng)中O2反應(yīng)生成的自由基OH、O 等結(jié)合形成;SOETE[35]認(rèn)為,N2O 非均相反應(yīng)主要是焦炭表面吸附O 形成C(NO),C(NO)進(jìn)一步與C(N)或NO 反應(yīng)生成N2O。在燃燒室1 200 ℃以上高溫條件下N2O 極不穩(wěn)定,易分解,因此從第2 個(gè)測(cè)點(diǎn)后幾乎未檢測(cè)到N2O。

    由圖13(d)可以看出,預(yù)熱燃料進(jìn)入燃燒室后,與二次風(fēng)反應(yīng)過程中有少量NO2生成(式(8)),這主要與主燃區(qū)存在一些較強(qiáng)的活性自由基HO2、H 等有關(guān),HO2對(duì)NO2的生成有重要作用。

    由于氣化爐內(nèi)強(qiáng)還原性氣氛,進(jìn)入燃燒室的預(yù)熱燃料中不含NO。由圖13(e)可以看出,在三次風(fēng)噴入前,無NO 生成,說明預(yù)熱燃料中NH3和HCN 在主燃區(qū)的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物為N2。這主要是因?yàn)榻?jīng)氣化爐預(yù)熱后高溫預(yù)熱燃料中含有大量CO、H2、CH4等還原性組分,同時(shí)焦炭顆粒具有發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)和較大的比表面積,焦炭與O2接觸后會(huì)產(chǎn)生大量活性基Cf。高溫預(yù)熱燃料與O2接觸后,優(yōu)先發(fā)生均相燃燒反應(yīng),而焦炭與O2的異相反應(yīng)相對(duì)緩慢,研究表明焦炭對(duì)NO的異相還原占主導(dǎo)地位[14,36],CO 的存在顯著改善NO 還原動(dòng)力學(xué)[37]。燃燒室主燃區(qū)存在大量CO,因此預(yù)熱燃料中N 與O2生成的NO 會(huì)被迅速還原為N2(式(9)~(11))。

    式中, C?為活性基點(diǎn)。

    三次風(fēng)噴入后NO 體積分?jǐn)?shù)迅速達(dá)到最大值,之后小幅減小,說明生成的NO 主要來自Char-N 的轉(zhuǎn)化。焦炭中剩余N 向NOx轉(zhuǎn)化過程非常復(fù)雜,WINTER 等[38]認(rèn)為Char-N 首先以HCN 或CN 形式釋放,之后轉(zhuǎn)化為NO。THOMAS 等[39]給出了含氮官能團(tuán)的異相氧化過程(式(12)~(13))。

    表6 為燃燒室出口排放情況和燃燒效率。由于燃燒室溫度較高,燃燒室出口CO、NOx排放質(zhì)量濃度分別為8.17 mg/Nm3(6% O2)和143.02 mg/Nm3(6% O2)。燃燒室出口飛灰含碳量為2.7%,計(jì)算得出本實(shí)驗(yàn)燃燒效率為99.75%。這是因?yàn)榻?jīng)氣化爐高溫預(yù)熱后,原煤中固定碳和揮發(fā)分轉(zhuǎn)化率分別高達(dá)96.33%和40.23%,根據(jù)灰平衡法(式(1))計(jì)算得到進(jìn)入燃燒室焦炭質(zhì)量流量為2.47 kg/h,且溫度高于半焦著火點(diǎn),說明進(jìn)入燃燒室的高溫半焦與O2接觸立即燃燒,這區(qū)別于存在煤粉加熱、水分蒸發(fā)、揮發(fā)分脫除、焦炭燃燒的常規(guī)煤粉燃燒。同時(shí)高溫煤氣中含有大量可燃組分CO、H2和CH4,氣相燃燒速率極快,迅速釋放大量熱,同時(shí)生成的CO2和H2O 可作為焦炭氣化反應(yīng)的氣化劑。由圖11 可知,燃燒室還原區(qū)溫度分布均勻,最高溫度可達(dá)1 283 ℃,在還原區(qū)高溫會(huì)進(jìn)一步促進(jìn)焦炭燃燒(C+O2)和氣化反應(yīng)(C+H2O 和C+CO2),實(shí)驗(yàn)測(cè)得Tc5位置焦炭中固定碳轉(zhuǎn)化率高達(dá)89.80%,說明噴入三次風(fēng)前大部分固相可燃物已轉(zhuǎn)化到氣相中。另一方面由于燃燒室整體溫度較高,Tc10溫度高達(dá)913 ℃,有利于煙氣中幾乎全部CO 與剩余O2反應(yīng)。

    表6 燃燒室出口排放情況Table 6 DFC outlet emissions

    根據(jù)灰平衡法(式(1))計(jì)算得到經(jīng)氣化爐預(yù)熱后原煤轉(zhuǎn)化到氣相的質(zhì)量為3.53 kg/h,可得氣化爐出口總氣體質(zhì)量為24.22 kg/h,根據(jù)表3 中N 元素轉(zhuǎn)化率和氣化爐出口NH3和HCN 體積分?jǐn)?shù)計(jì)算得到煤N經(jīng)預(yù)熱后轉(zhuǎn)化產(chǎn)物分布,根據(jù)燃燒室出口NOx質(zhì)量濃度和總煙氣量計(jì)算得到原煤中氮元素向NOx的轉(zhuǎn)化率。

    煤中氮元素在氣流床氣化爐預(yù)熱燃燒過程中的遷移路徑如圖14 所示。預(yù)熱過程69.74%煤N 釋放,47.67%的煤N 在預(yù)熱階段轉(zhuǎn)化為N2,19.51%轉(zhuǎn)化為NH3,2.56%轉(zhuǎn)化為HCN,說明氣化爐預(yù)熱過程大部分煤N 析出,釋放的煤N 大部分轉(zhuǎn)化為N2,這對(duì)于這燃燒過程中控制NOx排放至關(guān)重要。僅有30.26%煤N 留在高溫半焦中,這部分N 是高溫預(yù)熱燃料在燃燒室燃燒過程中NOx的主要來源。最終煤粉經(jīng)氣化爐預(yù)熱燃燒后煤N 僅有4.69%轉(zhuǎn)化為NO。

    圖14 煤中N 元素在氣流床氣化爐預(yù)熱燃燒過程中遷移路徑Fig.14 Migration and transformation paths of coal-N during the preheating combustion of the entrained-flow gasifier

    3 結(jié) 論

    (1)新型氣流床氣化爐預(yù)熱燃燒實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定,氣化爐和下行燃燒室內(nèi)壓力和溫度波動(dòng)很小,氣化爐能夠?yàn)橄滦腥紵页掷m(xù)穩(wěn)定地提供高溫預(yù)熱燃料。

    (2)煤粉經(jīng)氣化爐預(yù)熱后轉(zhuǎn)化為富含可燃?xì)怏wCO、H2、CH4等的高溫煤氣和預(yù)熱半焦。預(yù)熱半焦顆粒粒徑和孔徑減小,比表面積和孔容增大,燃燒特性相比于原煤得到改善,反應(yīng)活性提升。在預(yù)熱過程中有96.33%的揮發(fā)分和40.23%的固定碳轉(zhuǎn)化到煤氣中。煤N 轉(zhuǎn)化率高達(dá)69.74%,大部分轉(zhuǎn)化為N2,有利于抑制NOx生成。

    (3)預(yù)熱燃料在下行燃燒室內(nèi)迅速著火,不存在著火延遲,燃燒穩(wěn)定,最高溫度為1 283 ℃,主燃區(qū)能夠?qū)崿F(xiàn)穩(wěn)定無焰燃燒。主燃區(qū)內(nèi)預(yù)熱燃料中絕大部分NH3、HCN 以及部分焦炭N 均向N2轉(zhuǎn)化,三次風(fēng)噴入前無NO 生成,煤N 不向NO 轉(zhuǎn)化。

    (4)最終燃燒室出口NOx排放質(zhì)量濃度為143.02 mg/Nm3(6% O2),煤N 向NO 轉(zhuǎn)化率僅為4.69%,燃燒效率高達(dá)99.75%。

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