中國二氧化硫的時空分布及主要排放來源研究

魏夜香,張霄羽,張 紅

中國二氧化硫的時空分布及主要排放來源研究

魏夜香,張霄羽*,張 紅

(山西大學環(huán)境與資源學院,山西 太原 030006)

隨著城市化進程的加快和經(jīng)濟的快速發(fā)展,中國已成為世界第三大二氧化硫(SO2)排放國,人類健康和社會經(jīng)濟的可持續(xù)發(fā)展面臨著嚴峻的挑戰(zhàn).基于OMSO2e產(chǎn)品分析了2005～2020年中國區(qū)域大氣SO2柱濃度的時空格局變化,并利用MEIC排放數(shù)據(jù)和社會經(jīng)濟數(shù)據(jù)探討影響中國10大經(jīng)濟分區(qū)SO2變化的主要因素.結(jié)果表明:16年間SO2呈現(xiàn)波動下降的趨勢,新疆和青藏高原地區(qū)略微增長,其余地區(qū)均呈現(xiàn)顯著降低的趨勢.SO2年際變化較大,整體呈現(xiàn)東高西低的空間分布格局,北部沿海和黃河中游地區(qū)年均值和變異系數(shù)最高.SO2與工業(yè)源、居民源、電力源、交通源及第二產(chǎn)業(yè)占GRP比重呈現(xiàn)正相關,與人口密度、工業(yè)廢氣治理設施和工業(yè)廢氣治理費用呈現(xiàn)負相關.排放源的變化直接影響了SO2的變化.本研究為各地區(qū)制定相關的減排政策和生態(tài)環(huán)境保護提供了理論依據(jù)和參考.

二氧化硫柱濃度；時空分布；排放源；隨機森林；影響因素

隨著氣候變暖的加劇,氣候變化已成為21世紀各國探討的熱門話題.目前我們不僅面臨著氣候變化的嚴峻挑戰(zhàn),同時也需要應對空氣污染造成的嚴重危害[1-2].二氧化硫(SO2)作為大氣污染物的一種,是一種無色且有刺激性氣味的有毒氣體,對人體健康和大氣環(huán)境造成巨大的影響.根據(jù)綠色和平環(huán)境信托組織(GET,2019)的報告,中國是全球第三大SO2排放國,貢獻了約8%的全球人為SO2排放量,僅次于印度和俄羅斯[3].根據(jù)2021年中國環(huán)境狀況公報,98.2%的城市SO2濃度達到國家一級標準,酸雨區(qū)面積占國土總面積的3.8%,主要分布在長江以南-云貴高原以東地區(qū)[4].

空氣污染物與溫室氣體具有同根、同源、同時的特性,化石燃料的燃燒、交通運輸和居民生活等均是環(huán)境污染物與溫室氣體的主要來源[1-2].污染氣體的治理對改善大氣環(huán)境、推動雙碳目標具有重要的意義.針對大氣污染問題,政府頒布并實施一系列的法律政策,如《大氣污染物綜合排放標準》、《大氣污染防治行動計劃》和《京津冀及周邊地區(qū)大氣污染治理行動計劃》等,用于控制SO2的排放,這些嚴格的排放標準和政策的實施對SO2排放的減少發(fā)揮了舉足輕重的作用.研究SO2濃度的時空分布及影響因素對政策實施的有效性及人類健康有至關重要的意義.

認識SO2的時空分布主要包括地面監(jiān)測和衛(wèi)星遙感兩種手段,地面監(jiān)測站可以提供近地表在線微量氣體濃度的監(jiān)測,具有準確度高,實時檢測,數(shù)據(jù)可靠等特點,但受到人為干擾較大且站點分布主要集中在城市區(qū)域.而衛(wèi)星遙感具有連續(xù)性強,覆蓋范圍廣等優(yōu)勢,成為探測污染氣體的重要手段[5].臭氧檢測儀(OMI)是研究長時間大氣SO2變化的主要傳感器,可以實現(xiàn)大范圍,長時間對SO2濃度的全球觀測[6].

目前關于SO2濃度的研究集中于探究其時空分布格局,驅(qū)動因子和前后向軌跡[7-10].時空變化的研究從全球到區(qū)域均有涉及,以京津冀為研究區(qū)域較多.2021年zhai等人研究了二氧化硫在京津冀地區(qū)的分布和變化,指出SO2呈現(xiàn)下降趨勢,主要歸功于政府實施的管控措施[11].同時,一些學者對二氧化硫的影響因素進行了深入研究,研究表明SO2濃度的大小,一方面受到本地污染源排放的影響,另一方面與當?shù)氐奶鞖狻⒌匦蔚染o密相關.例如:劉濤濤等人分析山西省二氧化硫的影響因素,得出人類活動對SO2的貢獻度較大,但氣象要素也發(fā)揮著舉足輕重的作用[12].魏毅[13]研究烏魯木齊的二氧化硫污染特征時,指出燃煤、地形和氣象等因素均影響了SO2的濃度,特殊的盆地地形使大氣污染物不易擴散和稀釋.關于SO2驅(qū)動因素的研究大多從自然和人為兩方面進行分析,考慮排放清單對大氣中SO2的影響研究較少.

本研究基于2005～2020年OMSO2e的數(shù)據(jù),在探討不同區(qū)域SO2的時空分布特征的基礎上,研究了MEIC排放數(shù)據(jù)(民用源、工業(yè)源、電力排放源和機動車排放源)和社會經(jīng)濟(人口密度、GDP、夜間燈光)對SO2分布的影響,并借助隨機森林模型分析每個地區(qū)SO2濃度的主要影響因素,為各地區(qū)有效控制大氣污染,制定相關減排政策提供理論依據(jù)和參考.

1 數(shù)據(jù)和方法

1.1 研究區(qū)概況

根據(jù)經(jīng)濟發(fā)展、氣候和地形特點,本文將中國大陸劃分為十個地區(qū)(圖1).分別為:東部沿海地區(qū)(EC)、珠江中上游地區(qū)(MUPR)、長江中上游地區(qū)(MUYR)、黃河中游地區(qū)(MYR)、北部沿海地區(qū)(NC)、東北地區(qū)(NE)、青藏高原地區(qū)(QTP)、東南沿海地區(qū)(SC)、黃河上游地區(qū)(UYR)和新疆地區(qū)(XJ)[14-15].

圖1 中國十大區(qū)域分布示意

(審圖號:GS(2020)4630號)下同

1.2 數(shù)據(jù)來源

1.2.1 衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù) 研究中SO2濃度數(shù)據(jù)來源于搭載在Aura衛(wèi)星的OMI傳感器反演得到的OMSO2e產(chǎn)品,其空間分辨率為0.25°,時間分辨率為1d,單位為多布森單位,簡稱DU(Dobson units).Aura衛(wèi)星于2004年7月15日發(fā)射升空,其軌道高度為705km,軌道周期為98.8min,在我國的過境時間為13:40～13:50,是一顆近極地、太陽同步軌道衛(wèi)星. OMI可以監(jiān)測大氣中的O3、NO2、SO2、氣溶膠等氣體(https://daac.gsfc.nasa.gov/),已經(jīng)被廣泛應用于污染氣體監(jiān)測,空氣質(zhì)量預報和氣候變化研究等領域[16-17].本研究下載了2005年1月1日至2020年12月31日的OMSO2e產(chǎn)品,并計算了月及年SO2平均柱濃度.

1.2.2 地面站點數(shù)據(jù) 二氧化硫?qū)崪y數(shù)據(jù)來自中國科學院資源環(huán)境科學與數(shù)據(jù)中心的城市空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)(https://www.resdc.cn/).在全國300多個城市,共設有1400多個監(jiān)測站點,提供了PM2.5、O3、NO2、SO2、CO的質(zhì)量濃度[18-19].由于環(huán)境監(jiān)測站可獲取的時間較短,本文選取2015年1月1日到2020年12月31日每小時近地面的SO2濃度,監(jiān)測范圍覆蓋331個城市(含直轄市、地級市、地區(qū)、自治州和盟),作為對衛(wèi)星產(chǎn)品的驗證數(shù)據(jù).

1.2.3 排放清單數(shù)據(jù) 中國多分辨率排放清單模型(MEIC)由清華大學基于云計算平臺開發(fā)的中國大氣污染物和溫室氣體人為源排放清單模型,該清單主要包括溫室氣體和10種大氣污染物(SO2、NO、CO、NMVOC、NH3、CO2、PM2.5、PM10、BC和OC),并劃分了工業(yè)、居民、交通、農(nóng)業(yè)、電力五部門(http://meicmodel.org.cn)[18,20].本文利用2005～2020年中國大陸地區(qū)SO2各部門的年排放數(shù)據(jù),空間分辨率為0.25o′0.25o,分析SO2時空變化的潛在原因.

1.2.4 社會經(jīng)濟數(shù)據(jù) 社會經(jīng)濟數(shù)據(jù)包括:夜間燈光、GDP、人口密度、第二產(chǎn)業(yè)占GRP(地區(qū)生產(chǎn)總值)的比重、工業(yè)廢氣治理費用和工業(yè)廢氣治理設施數(shù)(表1).由于SO2與各因子數(shù)據(jù)集的空間分辨率不同,借助ArcGIS重采樣功能,將其與SO2統(tǒng)一為相同的分辨率,以便進一步的計算分析.

表1 社會經(jīng)濟數(shù)據(jù)

1.3 研究方法

1.3.1 相關分析 皮爾遜相關分析用來比較兩個變量之間的相關程度的強弱,其值位于-1到1之間.當皮爾遜相關系數(shù)值大于零時表示正相關,小于零時表示負相關.其絕對值越接近1,表明相關性越強;相反,兩個變量之間的相關性越弱[24].本文利用皮爾遜相關來分析SO2柱濃度和各影響因子之間的關系.其公式如下:

1.3.2 趨勢分析 趨勢分析法是對隨時間變化的變量進行線性回歸分析,從而來預測其變化趨勢的方法.常用于大氣污染物的時間動態(tài)變化[25],Tiao指出,當p值>0.05或者在95%的置信區(qū)間時,趨勢被認為是顯著的[26].本文采用趨勢分析法探究在2005—2020年中國各區(qū)域SO2的時間變化特征.其計算方法如下:

式中:slope為多年每個柵格像元的傾向率,SO2i為第年的SO2的柵格像元值,為時間序列.若slope>0時,表示該柵格多年SO2呈現(xiàn)上升趨勢;當Slope=0,表示該柵格多年SO2基本不變;當Slope<0時,表示該柵格多年SO2呈現(xiàn)下降趨勢.

1.3.3 隨機森林 隨機森林模型(Random forest, RF)是由Breiman提出的一種基于決策樹的機器學習算法[27],既可用于構建分類模型,也可用于構建回歸模型.該模型相比于傳統(tǒng)的回歸方法,具有高精度,能夠高效處理高維度數(shù)據(jù),不必擔心過擬合以及實現(xiàn)簡單等優(yōu)點.RF由多棵樹集成而成,具有二分叉特性,能夠提供特征重要性(feature importance)這一獨特排序?qū)傩?因此可以通過此屬性來判斷解釋變量對因變量的擬合程度[28].本研究通過建立SO2與影響因子的關系,獲取影響因子對SO2的重要性排序.

本文將影響因素的多年傾向率作為驅(qū)動因子, SO2多年傾向率作為因變量,構建隨機森林回歸模型．將原始數(shù)據(jù)按3:7的比例劃分訓練集和測試集,通過調(diào)試最終選定的參數(shù)如下:隨機森林中樹的數(shù)目(n_tree)為1000,每個節(jié)點可能分裂的變量數(shù)(mtry)為4,探討近地表SO2與其影響因素之間的關系,進而預測變量的相對重要性.

圖2 衛(wèi)星遙感與地面站點驗證

(a)皮爾遜相關性空間分析圖(b) 石家莊市擬合圖

2 結(jié)果與討論

2.1 OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)的驗證

研究統(tǒng)計了全國331個城市地面觀測的SO2,并與衛(wèi)星反演的SO2進行了比較.圖2a給出了2015年1月—2020年12月中國OMI反演的SO2柱濃度與地面觀測站點月均值的相關系數(shù)空間分布圖[29].其中通過顯著性檢驗的城市有96個,相關性大于0.5的城市有102個,主要分布在黃河中游、北部沿海和黃河上游的部分地區(qū),在西南部和新疆的極個別城市呈現(xiàn)負相關趨勢.與此同時,以濃度相對較高的河北省石家莊市為例,利用回歸分析法分析了行星邊界層SO2與地面監(jiān)測站SO2濃度的關系,圖2b為地面站點觀測的SO2濃度和衛(wèi)星遙感反演得到的SO2柱濃度的散點擬合圖,可以看出,擬合優(yōu)度(R2)達到60%,通過了95%的置信度檢驗,說明衛(wèi)星觀測數(shù)據(jù)集基本能夠反映當?shù)氐奈廴厩闆r[30].

圖3 各區(qū)域SO2濃度的時間變化趨勢(a)及中國SO2濃度傾向率的空間分布(b)

東部沿海地區(qū)(EC)、珠江中上游地區(qū)(MUPR)、長江中上游地區(qū)(MUYR)、黃河中游地區(qū)(MYR)、北部沿海地區(qū)(NC)、東北地區(qū)(NE)、青藏高原地區(qū)(QTP)、東南沿海地區(qū)(SC)、黃河上游地區(qū)(UYR)和新疆(XJ)

2.2 中國二氧化硫的時空變化

2.2.1 時間變化特征 本文利用SO2隨年份變化的速率表征其多年時間變化.圖3a顯示了各區(qū)域SO2隨時間的變化趨勢擬合圖,可以看出,除新疆和青藏高原地區(qū)SO2呈現(xiàn)略微增長的趨勢外,其他地區(qū)呈現(xiàn)顯著降低的趨勢.其中北部沿海地區(qū)的降幅最大,為-0.04DU/a,這種現(xiàn)象的產(chǎn)生與國家對該地區(qū)大氣污染治理的重視程度有關,相應地區(qū)大部分制定了較為嚴格的污染排放控制政策,如《京津冀及周邊地區(qū)大氣污染治理行動計劃》等[31];對西北地區(qū)來說,一些省份為了加快能源和地方經(jīng)濟發(fā)展,免除了SO2排放控制的規(guī)定[32].從而東部和南部SO2的降低速率大于西北部.

由SO2傾向率可以看出(圖3b),在新疆烏魯木齊附近和重慶西南等地SO2濃度降幅較為明顯,烏魯木齊實行“煤改氣”的政策,遏制了該地區(qū)大氣污染惡化的狀況[33],降幅最大達到-0.09DU/a;重慶等地SO2濃度降低主要受工業(yè)布局的影響,工業(yè)企業(yè)搬遷和政策的實施,使該地區(qū)SO2降幅較為明顯,降幅最大達到-0.06DU/a.總的來說,近16年二氧化硫污染狀況得到了明顯的改善,主要與我國推出的一系列節(jié)能減排政策有關.

2.2.2 空間分布特征 多年SO2平均濃度呈現(xiàn)東高西低的特征(圖4a),尤其在北部沿海(0.76DU)和黃河中游(0.57DU)地區(qū)濃度達到了最大,超過全國均值(0.34DU).由于該地區(qū)是我國主要的工業(yè)生產(chǎn)基地和燃煤產(chǎn)區(qū),尤其冬季采暖期以燃煤為主,且降水較少,導致SO2濃度較高[34].新疆烏魯木齊SO2濃度也較高,該地區(qū)的能源消耗結(jié)構主要以燃煤為主,同時地形多為盆地,一定程度上減弱了SO2的擴散[13].整體來說,我國SO2的空間分布與地區(qū)能源消耗和工業(yè)活動有關.

圖4 中國SO2多年均值(a)和變異系數(shù)圖(b)

圖4b可以看出,北部沿海和黃河中游地區(qū)的變異系數(shù)較高,說明該地區(qū)SO2濃度年際波動大,分別為0.266和0.208,高于全國尺度的變異系數(shù)(0.077),該地區(qū)受人為干擾的影響較大,因此變異系數(shù)較大,年際波動大.在青藏高原和西北地區(qū)SO2的變異系數(shù)較低,由于該地區(qū)自然景觀較為完整,生態(tài)環(huán)境良好,工業(yè)活動強度小,SO2在這些地區(qū)受人為因素和自然因素影響的程度相對較低,具有較低的年際波動.總體而言,除西北某些小部分變異系數(shù)較低,其他地區(qū)變異系數(shù)較大,且東南部的變異系數(shù)高于西北部,說明東南部年際變化高于西北部.

2.3 SO2的主要來源分析

大氣中SO2的主要來源包括含硫燃料的燃燒,有色金屬的冶煉,化工產(chǎn)業(yè)和交通出行等生產(chǎn)活動[35].本文選取MEIC公布的人為污染源排放清單和社會經(jīng)濟數(shù)據(jù),探討了SO2的主要來源,圖5給出了SO2與各影響因子的相關性分布圖.

結(jié)果表明,SO2柱濃度與工業(yè)源、民用源、電力源、交通排放源和第二產(chǎn)業(yè)占GRP比重呈現(xiàn)正相關.燃煤產(chǎn)生大量的SO2,我國是世界上最大的煤炭生產(chǎn)和消費國,排放的SO2約90%來自于燃煤.除此而外,隨著城市化進程的加快,機動車生產(chǎn)和使用量急劇增長,排放的氣體對大氣環(huán)境污染日趨嚴重,2022年《中國移動源環(huán)境管理年報》非道路移動源二氧化硫排放達到16.8萬t,因此工業(yè)污染、生活污染和機動車產(chǎn)生的SO2是中國大氣中SO2的主要來源.其中在黃河中游、長江中上游、東部沿海和北部沿海地區(qū)的相關性較強,相關系數(shù)達到了0.8以上,這些地區(qū)經(jīng)濟發(fā)達,人口較多,工業(yè)的發(fā)展主要依靠化石燃料和煤炭的燃燒,排放大量的SO2造成嚴重的空氣污染.

人口密度、工業(yè)廢氣治理設施和工業(yè)廢氣治理費用和SO2呈現(xiàn)負相關.工業(yè)廢氣治理設施和工業(yè)廢氣治理費用的逐年增長,推動了SO2空氣濃度的降低,尤其中部和東部地區(qū)明顯,負相關達到了0.8,說明這些區(qū)域工業(yè)污染物處理技術先進,國家投資充足,污染治理成效顯著.

由圖5可知,工業(yè)排放源、民用源、電力源、機動車排放源和第二產(chǎn)業(yè)占GRP比重等因素影響著空氣中的SO2濃度.為進一步探討各研究區(qū)SO2變化的主要驅(qū)動因子,我們借助隨機森林模型評估各變量變化引起SO2變化的重要程度(圖6).

在黃河上游、黃河中游、北部沿海和新疆地區(qū),工業(yè)源的變化是影響SO2變化的主導因子.我國主要的煤炭開采和煤炭深加工基地位于這些地區(qū),高硫煤的儲量占煤炭總儲量的20%以上,因此在煤炭的利用過程中,會排放大量的SO2.在東北、東部沿海和青藏高原地區(qū),由于以煤炭為主的重工業(yè)水平較低,而居民爐灶和商業(yè)飲食業(yè)燃煤排放的SO2對城市大氣環(huán)境質(zhì)量影響占據(jù)主要位置,因此居民源的變化直接影響空氣中SO2濃度的變化.交通源的變化是東南沿海和長江中上游地區(qū)SO2變化的主要驅(qū)動因子,該地區(qū)經(jīng)濟的快速發(fā)展吸引了大量人口,因此對交通的需求量大,汽車的保有量較大,汽車SO2的排放量大.在珠江中上游地區(qū),電力源的變化對SO2變化影響較大,該地區(qū)耗電量較大,電力行業(yè)的主體是火力發(fā)電,主要動力是煤炭.貴州作為我國南方最大的產(chǎn)煤省區(qū),2019年煤電占全省總裝機容量的51%,廣西煤電占總裝機的39%,因此燃煤電廠是排放SO2等氣態(tài)酸物質(zhì)的主要污染源.綜上,排放源的變化是引起二氧化硫的變化的主導因子.

3 結(jié)論

3.1 二氧化硫柱濃度多年整體呈現(xiàn)下降趨勢.在新疆(0.0008DU/a)和青藏高原(0.0004DU/a)地區(qū)SO2呈現(xiàn)略微增長的趨勢,在其他地區(qū)呈現(xiàn)顯著降低的趨勢,其中北部沿海地區(qū)的降幅最大,為-0.04DU/a,超過全國平均傾向率(-0.005DU/a).

3.2 二氧化硫柱濃度在空間分布上呈現(xiàn)東高西低的特征,北部沿海和黃河中游地區(qū)濃度最大,分別為0.76DU和0.57DU,超過全國均值(0.34DU),新疆地區(qū)二氧化硫濃度最低,為0.24DU.

3.3 工業(yè)源、居民源、電力源和機動車排放源是大氣中SO2的主要來源,工業(yè)廢氣治理設施和工業(yè)廢氣治理費用的逐年增長,推動SO2濃度的降低.

3.4 排放源的變化主要影響了二氧化硫的變化.其中黃河上游、黃河中游、北部沿海和新疆地區(qū),工業(yè)源的變化是影響二氧化硫變化的主導因子;東北、東部沿海和青藏高原地區(qū),居民源的變化主要影響了二氧化硫濃度的變化;交通源的變化是東南沿海和長江中上游地區(qū)二氧化硫變化的主要驅(qū)動因子;在珠江中上游地區(qū)電力源的變化對二氧化硫變化影響較大.

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Spatial and temporal distribution of sulfur dioxide and main emission sources in China.

WEI Ye-xiang, ZHANG Xiao-yu*, ZHANG Hong

(College of Environment and Resources, Shanxi University, Taiyuan 030006, China)., 2023,43(11)：5678～5686

s：With the rapid development of urbanization and economy, China has become the world's third largest emitter of sulfur dioxide (SO2), posing severe challenges to human health and the sustainable development of social and economic. Based on OMSO2e products, this paper analyzed the spatial and temporal changes of atmospheric SO2column concentrations in China from 2005 to 2020 and used MEIC emission data and socio-economic data to explore the main factors affecting SO2changes in China's 10 economic regions. The results show that: (1) Over the past 16 years, SO2has decreased in a fluctuation way, with a slight increase in Xinjiang and the Qinghai-Tibet Plateau, while other regions showed a significant decreasing trend. (2) SO2exhibited large inter-annual variation and displayed a spatial distribution pattern of high levels in the east and low levels in the west. The northern coastal areas (NC) and the middle reaches of the Yellow River (MYR) had the highest annual average concentrations and coefficients of variation. (3) SO2was positively correlated with the proportion of industrial sources, residential sources, power sources, transportation sources and secondary industries in GRP while it was negatively correlated with population density, industrial emission gas treatment facilities and associated expenses. (4) Changes in emission sources were the main factors influencing variations in SO2.This paper provides a theoretical basis and reference for formulating relevant emission reduction policies and ecological environmental protection in China.

sulfur dioxide column concentration (SO2)；spatial-temporal distribution；sources of emissions；Random forest；influencing factors

X51

A

1000-6923(2023)11-5678-09

魏夜香(1996-),女,山西忻州人,山西大學碩士研究生,主要從事大氣環(huán)境遙感相關研究.970166572@qq.com.

魏夜香,張霄羽,張 紅.中國二氧化硫的時空分布及主要排放來源研究 [J]. 中國環(huán)境科學, 2023,43(11):5678-5686.

Wei Y X, Zhang X Y, Zhang H.Spatial and temporal distribution of sulfur dioxide and main emission sources in China [J]. China Environmental Science, 2023,43(11):5678-5686.

2023-04-25

國家自然科學基金-山西煤基低碳聯(lián)合基金(U1910207)

* 責任作者, 教授, zhang_xyhz@sxu.edu.cn