環(huán)境核輻射監(jiān)測(cè)儀表劑量測(cè)量比對(duì)

高 飛王靖謙董璐琪王菲菲

（中國(guó)原子能科學(xué)研究院，中核核工業(yè)計(jì)量與測(cè)試技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413）

1 引言

美國(guó)三里島、前蘇聯(lián)切爾諾貝利和日本福島核事故使得各國(guó)都加強(qiáng)了環(huán)境核輻射監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)的建設(shè)，其在核反應(yīng)堆安全運(yùn)行或核事故早期預(yù)警中發(fā)揮著重要作用［1］。這類儀表具有靈敏度高、穩(wěn)定性好、操作簡(jiǎn)便和反應(yīng)快速等優(yōu)點(diǎn)，是環(huán)境監(jiān)測(cè)布點(diǎn)范圍最廣、布點(diǎn)數(shù)最多、測(cè)量頻次最高的一個(gè)項(xiàng)目。在發(fā)生核事故時(shí)，通過該系統(tǒng)可迅速得到核輻射污染的擴(kuò)散速度、范圍、大小等有關(guān)信息。環(huán)境核輻射監(jiān)測(cè)儀表（或涵蓋環(huán)境劑量率水平的防護(hù)儀表，下同）在監(jiān)測(cè)時(shí)主要存在兩個(gè)方面問題：

1）由于環(huán)境中陸地γ 射線的能量分布范圍比較廣（約80 keV～3 MeV），就要求環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)儀表具有較平的能量響應(yīng)特性。但由于諸多因素的限制，目前正在使用的環(huán)境核輻射監(jiān)測(cè)儀表只有少數(shù)在其首次檢定時(shí)進(jìn)行能量響應(yīng)實(shí)驗(yàn)，將會(huì)導(dǎo)致儀表能量響應(yīng)差異很大。

2）宇宙射線是人類所受天然輻射照射的重要組成部分［2，3］，約占環(huán)境輻射劑量率的30%。在環(huán)境核輻射劑量監(jiān)測(cè)工作中，很多操作人員并不了解儀器的宇宙射線響應(yīng)，對(duì)環(huán)境監(jiān)測(cè)結(jié)果造成了較大的不確定度。

因此，開展環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)儀表X、γ 射線響應(yīng)和宇宙射線響應(yīng)的分析比對(duì)，是檢驗(yàn)和提高操作人員能力水平、保證測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性、以及實(shí)現(xiàn)量值傳遞和統(tǒng)一的必不可少的重要手段［4-6］。

2 環(huán)境核輻射監(jiān)測(cè)儀表比對(duì)情況

2.1 參比儀器

參比儀器主要有次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x和工作計(jì)量器具兩大類。次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x為德國(guó)PTW 公司生產(chǎn)的32002 型（1 L）電離室和32003 型（10 L）電離室，配合PTW-UNIDOSE 劑量?jī)x主機(jī)，測(cè)量范圍可涵蓋環(huán)境水平和防護(hù)水平，測(cè)量參數(shù)為空氣比釋動(dòng)能。參比的次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x均按時(shí)送檢，檢定結(jié)果均為合格。工作計(jì)量器具包括環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)儀和涵蓋環(huán)境水平的輻射防護(hù)劑量?jī)x，測(cè)量參數(shù)則包括空氣比釋動(dòng)能和周圍劑量當(dāng)量。工作計(jì)量器具主要包括美國(guó)GE 公司生產(chǎn)的RSS131 高氣壓電離室、美國(guó)Thermo 公司生產(chǎn)的FH40G 劑量?jī)x、德國(guó)Automess 公司成產(chǎn)的6150AD 劑量?jī)x和少量國(guó)產(chǎn)劑量計(jì)。

國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)（ICRP）推薦使用有效劑量E作為人類劑量限值量［7］，然而有效劑量E并不可測(cè)，只能通過測(cè)量空氣比釋動(dòng)能和（或）周圍劑量當(dāng)量并乘以相應(yīng)的轉(zhuǎn)換系數(shù)來獲得。假設(shè)γ射線能譜均勻分布，單從測(cè)量結(jié)果的數(shù)值上來講，空氣比釋動(dòng)能儀和周圍劑量當(dāng)量?jī)x的測(cè)量結(jié)果對(duì)有效劑量E均為高估評(píng)價(jià)，高估系數(shù)分別為1.15和1.67［8］。單能光子從空氣比釋動(dòng)能到有效劑量的轉(zhuǎn)換系數(shù)E/Ka，空氣比釋動(dòng)能到周圍劑量當(dāng)量的轉(zhuǎn)換系數(shù)H*（10）/Ka以及周圍劑量當(dāng)量到有效劑量的轉(zhuǎn)換系數(shù)E/H*（10）與光子能量強(qiáng)烈相關(guān)［7］。例如H*（10）/Ka在20 keV時(shí)為0.61，在60 keV 時(shí)為1.74，在660 keV 時(shí)為1.21。因此，用于測(cè)量空氣比釋動(dòng)能的劑量?jī)x不適用于周圍劑量當(dāng)量的測(cè)量。

2.2 比對(duì)條件

本次比對(duì)涉及參數(shù)為空氣比釋動(dòng)能Ka和周圍劑量當(dāng)量H*（10）。參考輻射場(chǎng)分別為X 射線參考輻射、γ 射線參考輻射和宇宙射線。比對(duì)實(shí)驗(yàn)開展前應(yīng)對(duì)儀器進(jìn)行充分預(yù)熱，實(shí)驗(yàn)過程中X、γ 射線輻射場(chǎng)參考點(diǎn)應(yīng)與檢驗(yàn)點(diǎn)重合，使用0°照射。宇宙射線劑量率的現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量在水深大于3 m、離岸邊距離大于1 km的內(nèi)陸湖泊和水庫的開闊水面上的小船進(jìn)行［9］。其中X、γ 射線參考輻射的能量分別為：窄譜系列：N -60（48 keV），N -80（65 keV），N -100（83 keV），N-120（100 keV）和N-200（164 keV）；低空氣比釋動(dòng)能率系列：L -55（48 keV），L -70（60 keV），L-100（87 keV），L-125（100 keV），L-210（185 keV）和137Cs（662 keV）。X、γ 射線輻射場(chǎng)條件滿足國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)ISO 4037.1［10］對(duì)輻射場(chǎng)特性的要求。

2.3 比對(duì)方式

因參加比對(duì)實(shí)驗(yàn)室較多，且比對(duì)周期較短，采取星形式的比對(duì)路線，如圖1 所示。參比實(shí)驗(yàn)室將準(zhǔn)備好的儀表送達(dá)至主持實(shí)驗(yàn)室，主持實(shí)驗(yàn)室經(jīng)照射后返回給參比實(shí)驗(yàn)室。照射完成后主持實(shí)驗(yàn)室將參比實(shí)驗(yàn)室的原始記錄復(fù)印并留存，原件返回參比實(shí)驗(yàn)室，各實(shí)驗(yàn)室處理比對(duì)結(jié)果后再將結(jié)果返給主持實(shí)驗(yàn)室，由主持實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行匯總分析。次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x在γ 射線輻射場(chǎng)中測(cè)量空氣比釋動(dòng)能率，工作計(jì)量器具則需要在X 射線、γ 射線和宇宙射線輻射場(chǎng)中測(cè)量空氣比釋動(dòng)能率或周圍劑量當(dāng)量率。

圖1 不同實(shí)驗(yàn)室監(jiān)測(cè)儀表星形式比對(duì)路線圖Fig.1 Star pattern intercomparison roadmap of monitoring instruments in different laboratories

2.4 比對(duì)結(jié)果的評(píng)價(jià)

次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x采用En值對(duì)比對(duì)結(jié)果進(jìn)行評(píng)價(jià)。根據(jù)各參比實(shí)驗(yàn)室的比對(duì)測(cè)量結(jié)果計(jì)算相應(yīng)的En值，若，比對(duì)結(jié)果為滿意；若，則認(rèn)為比對(duì)結(jié)果不滿意，En值為歸一化偏差，由式（1）給出：

式中：x——參比實(shí)驗(yàn)室的測(cè)量結(jié)果；X——被測(cè)件的指定值；Ulab——參比實(shí)驗(yàn)室測(cè)量結(jié)果的測(cè)量不確定度；Uref——指定值的測(cè)量不確定度。

若某一實(shí)驗(yàn)室的En值始終為正值或負(fù)值，則表明該實(shí)驗(yàn)室出具的結(jié)果可能存在系統(tǒng)偏差。工作計(jì)量器具則直接采用相對(duì)誤差對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行評(píng)價(jià)。

3 比對(duì)參考值的確定

比對(duì)參考值的確定一般有兩種方法：一種是使用權(quán)威實(shí)驗(yàn)室的量值作為參考值，另一種是由參比實(shí)驗(yàn)室的量值獲得參考值。本次比對(duì)工作采用第一種方法，X 射線和γ 射線參考輻射場(chǎng)的空氣比釋動(dòng)能分別由主持實(shí)驗(yàn)室的NE2570 型薄窗電離室劑量計(jì)和TW32003 型空腔電離室劑量計(jì)確定，周圍劑量當(dāng)量則由空氣比釋動(dòng)能乘以轉(zhuǎn)換系數(shù)H*（10）/Ka確定。

宇宙射線在水庫上方測(cè)量，宇宙射線劑量率指定值由主持實(shí)驗(yàn)室自研的JLZ-III 型能量補(bǔ)償高氣壓電離室給出［11，12］。在開闊水面上進(jìn)行宇宙射線測(cè)量，雖避開了地殼γ 輻射的直接影響，但水中40K以及U、Th、Ra 核素的γ 射線，空氣中氡子體的γ 射線，探測(cè)器的自身本底，乃至測(cè)量者體內(nèi)40K 等影響因素都需進(jìn)行測(cè)量和估計(jì)。本次比對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果扣除天然本底3.6 nGy／h 和人體輻射1.5 nGy／h，得到宇宙射線劑量率為34 nGy／h，比人們普遍認(rèn)為的32 nGy／h［3］高6.3%。這可能是由于船體材料中40K的輻射貢獻(xiàn)造成的，以船體材料中的放射性活度為50 Bq／kg 估計(jì)，根據(jù)ICRU［13］提供的劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)可以估算出船體對(duì)高氣壓電離室讀數(shù)貢獻(xiàn)約為2.5 nGy／h［14］。另一種可能性是人們普遍認(rèn)為的32 nGy／h 不包括環(huán)境中子的劑量率貢獻(xiàn)［15］，利用CARI-6M［16］計(jì)算機(jī)程序計(jì)算了某水庫比對(duì)當(dāng)天宇宙射線對(duì)人體造成的有效劑量率約為40 nSv／h。考慮到宇宙射線中中子的貢獻(xiàn)，以及在海平面附近中子的品質(zhì)因子大于1，某水庫宇宙射線的平均劑量率應(yīng)該在（32～40）nGy／h 之間，包含本次的測(cè)量結(jié)果34 nGy／h。

4 比對(duì)結(jié)果分析

4.1 次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x比對(duì)結(jié)果

四家參比實(shí)驗(yàn)室的次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x均為德國(guó)PTW 公司生產(chǎn)的電離室配UNIDOS 劑量計(jì)（或稱靜電計(jì)）。其中，PTW32003 型電離室靈敏體積為10 L，外壁為2.75 mm 厚的聚甲醛（POM），PTW32002 型電離室靈敏體積為1 L，外壁為3 mm 厚的POM。POM 具有良好的物理、化學(xué)和機(jī)械性能，近似為空氣等效材料。因此，電離室具有良好的能量響應(yīng)。該電離室漏電≤±10 fA，作為X、γ 射線空氣比釋動(dòng)能次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x廣泛使用。上述四家參比實(shí)驗(yàn)室的次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x均按期送檢，比對(duì)時(shí)在檢定有效期之內(nèi)，比對(duì)結(jié)果全部為“滿意”，如表1所示。

表1 次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x比對(duì)結(jié)果Tab.1 Intercomparison results of secondary standard dosemeter

4.2 工作計(jì)量器比對(duì)結(jié)果

4.2.1 γ 射線比對(duì)結(jié)果

工作計(jì)量器具γ 射線劑量率比對(duì)結(jié)果如表2所示。

便攜式X、γ 輻射周圍劑量當(dāng)量（率）儀和監(jiān)測(cè)儀檢定規(guī)程（JJG 393—2018）中規(guī)定［17］，便攜式X、γ 輻射監(jiān)測(cè)儀的相對(duì)誤差應(yīng)在-15%～＋22%，大部分監(jiān)測(cè)儀表都滿足規(guī)程要求。由表2 可知，F(xiàn)D-3013B 型參比劑量?jī)x在劑量率為6.26 μSv／h 和49.9 μSv／h兩參考點(diǎn)處的誤差分別為-13% 和-11%。型號(hào)為FD-3013H 的參比劑量?jī)x在劑量率為6.26 μSv／h 和49.9 μSv／h 兩參考點(diǎn)處的誤差分別為-15%和-9%；參比儀器SSM1-07 型輻射巡測(cè)儀在（0.61～49.9）μSv／h 范圍內(nèi)與約定真值符合較好，相對(duì)誤差不大于6%。在480 μSv／h 和4 488 μSv／h 兩點(diǎn)的相對(duì)誤差較大，分別為-10%和-19%，經(jīng)分析可能是由于這兩點(diǎn)劑量率接近儀表的測(cè)量上限，儀表響應(yīng)不足而引起的誤差。建議對(duì)儀表的中、高量程段的響應(yīng)進(jìn)行線性實(shí)驗(yàn)，進(jìn)一步明確儀表的測(cè)量范圍；參比儀器RSS131 型高氣壓電離室在（0.61～4 488）μSv／h 范圍內(nèi)與約定真值符合較好，相對(duì)誤差不大于2%；8＃參比實(shí)驗(yàn)室的LB123 型劑量?jī)x在（6.26～4 488）μSv／h 范圍內(nèi)與約定真值符合較好，4 488 μSv／h 點(diǎn)處的相對(duì)誤差為-5%；參比儀器6150AD 型劑量?jī)x在劑量率為6.26 μSv／h 和49.9 μSv／h 參考點(diǎn)處的相對(duì)誤差分別為13%和10%，由于該儀器檢定證書已經(jīng)過期，因此在此次比對(duì)中只需要對(duì)其進(jìn)行重新校準(zhǔn)，并乘以校準(zhǔn)因子，可將相對(duì)誤差控制在5%以內(nèi)；9＃參比實(shí)驗(yàn)室的LB123 型劑量?jī)x（6.26～4 488）μSv／h 范圍內(nèi)與約定真值符合較好，相對(duì)誤差不大于9%。由于該儀表的檢定證書已過期，如果在比對(duì)過程中重新校準(zhǔn)并乘以校準(zhǔn)因子，可將進(jìn)一步縮小相對(duì)誤差；型號(hào)分別為F40G-11031，F(xiàn)40G-0587 和451B 的參比儀器相對(duì)誤差較大，最大相對(duì)誤差分別為-28%，-20%和-12%。由于三臺(tái)儀表均沒有在有效期內(nèi)的檢定證書，所以很難判斷數(shù)據(jù)“離群”原因，如果在比對(duì)過程中重新校準(zhǔn)并乘以校準(zhǔn)因子，可將相對(duì)誤差進(jìn)一步縮小。

4.2.2 X 射線比對(duì)結(jié)果

L 和N 系列參考輻射質(zhì)的工作計(jì)量器具X 射線劑量率比對(duì)和測(cè)量結(jié)果如表3 和表4 所示。

表3 工作計(jì)量器具X 射線劑量率比對(duì)結(jié)果（L 系列參考輻射質(zhì)）Tab.3 X-rays dose rate intercomparison results of working measuring instruments（L series reference radiation quality）

表4 工作計(jì)量器具X 射線劑量率測(cè)量結(jié)果（N 系列參考輻射質(zhì)）Tab.4 X-rays dose rate measurement results of working measuring instruments（N series reference radiation quality）

環(huán)境監(jiān)測(cè)用X、γ 輻射空氣比釋動(dòng)能（吸收劑量）率儀檢定規(guī)程（JJG 521—2006）中規(guī)定［18］，環(huán)境核輻射監(jiān)測(cè)儀表的能量響應(yīng)變化極限應(yīng)不超過±30%，由表3 可知，在（50～211）keV 范圍內(nèi)，只有6150AD 型和451B 型劑量?jī)x滿足檢定規(guī)程JJG 521—2006 要求。如果以便攜式X，γ 輻射周圍劑量當(dāng)量（率）監(jiān)測(cè)儀的能量響應(yīng)要求評(píng)價(jià)［17］，在（80～211）keV 范圍內(nèi)，F(xiàn)D-3013H，SSM1-07，6150AD，F(xiàn)H40G-0587，F(xiàn)H40G-11031 基本滿足能量響應(yīng)變化極限應(yīng)在-23%～＋40%范圍內(nèi)的要求。其中，LB123 和FD-3013B 型劑量?jī)x的能量響應(yīng)較差，參比儀器中有兩臺(tái)相同型號(hào)（LB123）的劑量?jī)x，這兩臺(tái)劑量?jī)x的標(biāo)稱能量測(cè)量范圍為：30 keV～-1.2 MeV，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)兩臺(tái)劑量?jī)x在（48～-211）keV 范圍內(nèi)響應(yīng)偏低，主要集中在40%～-60%之間。為了驗(yàn)證能量響應(yīng)測(cè)試結(jié)果的正確性，利用主持實(shí)驗(yàn)室的241Am（能量為59.5 keV）同位素γ 射線參考輻射場(chǎng)進(jìn)行測(cè)試，兩臺(tái)儀表對(duì)于241Am 同位素放射源γ 射線劑量率的響應(yīng)約為50%，驗(yàn)證了X 射線能量響應(yīng)結(jié)果的準(zhǔn)確性。LB123 和FD-3013B 型劑量?jī)x能量響應(yīng)較差是由于未采取能量補(bǔ)償措施，建議在表面噴涂高原子序數(shù)材料（如銅、錫、鉛等）粉末層，增加光電效應(yīng)截面以改善低能區(qū)的能量響應(yīng)；RSS131 型高氣壓電離室的能量測(cè)量下限為87 keV，在109 keV 附近能響偏高。美國(guó)GE 公司生產(chǎn)的該型號(hào)高氣壓電離室能量響應(yīng)在100 keV 左右均存在“鼓包” 現(xiàn)象［19，20］，比對(duì)結(jié)果與該型號(hào)高氣壓電離室的形式實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符，這也是由于未采取能量補(bǔ)償措施，建議在電離室室壁上添加錫、鉛等高原子序數(shù)補(bǔ)償材料，以改善高氣壓電離室對(duì)100 keV 附近光子的過響應(yīng)。

4.2.3 宇宙射線比對(duì)結(jié)果

工作計(jì)量器具宇宙射線劑量率比對(duì)結(jié)果如表5所示。

表5 工作計(jì)量器具宇宙射線劑量率比對(duì)結(jié)果Tab.5 Cosmic-rays dose rate intercomparison results of working measuring instruments

總共有四家參比實(shí)驗(yàn)室，共計(jì)五臺(tái)參比儀器參加了宇宙射線劑量率比對(duì)實(shí)驗(yàn)，其中6150AD 宇宙射線劑量率測(cè)量誤差最小為-21%。

5 結(jié)束語

本次比對(duì)主要針對(duì)環(huán)境級(jí)劑量率儀和探測(cè)下限覆蓋環(huán)境范圍的防護(hù)級(jí)劑量率儀，以及γ 射線空氣比釋動(dòng)能次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)電離室（具備校準(zhǔn)能力的實(shí)驗(yàn)室參加）。比對(duì)參數(shù)涉及空氣比釋動(dòng)能和周圍劑量當(dāng)量?？陀^真實(shí)地反映出各參比實(shí)驗(yàn)室的校準(zhǔn)能力和測(cè)試水平，達(dá)到了檢驗(yàn)和促進(jìn)提高校準(zhǔn)能力、測(cè)量裝置及操作人員技術(shù)能力水平的目的。由比對(duì)結(jié)果可知，目前校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)室所使用的次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x的，全部滿足要求。大部分工作計(jì)量器具滿足S-Cs 各點(diǎn)指標(biāo)要求，但是X 射線響應(yīng)較差，建議儀表使用單位在首檢時(shí)對(duì)其能量響應(yīng)進(jìn)行檢定。最后，本次比對(duì)數(shù)據(jù)只對(duì)參比儀器負(fù)責(zé)，不能代表某一品牌或型號(hào)儀器的輻射特性。